JP4757794B2 - 新規樹脂改質材及びそれを含む極性基含有ポリマー組成物 - Google Patents
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Description
本発明に用いられるカルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)は、ポリオレフィンに、カルボジイミド基と反応する基を有する化合物(a)を導入することにより得ることができる。
本発明におけるカルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)は、ポリオレフィン主鎖に対し、カルボジイミド基と反応する基を有する化合物(a)をグラフト共重合することによって得ることが可能である。
ポリオレフィン主鎖として用いられるポリオレフィンは、炭素数2〜20の脂肪族α−オレフィンおよび/または芳香族オレフィンを主成分とする重合体であり、好ましくは炭素数2〜10のα−オレフィンおよび/または芳香族オレフィン、更に好ましくは2〜8のα−オレフィンおよび/または芳香族オレフィンを主成分とする重合体である。これらのオレフィンは、1種単独でも2種以上使用してもよく、コモノマーとなるオレフィンの含有量は、通常50モル%以下であり、好ましくは40モル%以下、更に好ましくは30モル%以下である。本発明においては、エチレン、プロピレン、1−ブテン、4−メチル−1−ペンテン、1−ヘキセン、1−オクテン、スチレンの単独重合体または共重合体を好ましく用いることができ、これらの中でも良好な耐衝撃性が得られる点で、エチレンと炭素数3以上のα−オレフィンの共重合体が特に好ましい。
本発明で用いられるカルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)をグラフト共重合により得る場合には、上記のグラフト主鎖となるポリオレフィンに、カルボジイミド基と反応する基を有する化合物、更に必要に応じてその他のエチレン性不飽和単量体等をグラフト共重合する。
本発明におけるカルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)は、オレフィンと、カルボジイミド基と反応する基を有する化合物(a)をラジカル共重合することによっても得ることが可能である。オレフィンとしては、上述のグラフト主鎖となるポリオレフィンを形成する場合のオレフィンと同一のものを採用することが可能であり、また、カルボジイミド基と反応する基を有する化合物(a)も上述の通りである。
本発明で使用される、カルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)中におけるカルボジイミド基と反応する基を有する化合物(a)の含有量は、通常は0.1〜10重量%、好ましくは0.1〜3.0重量%、さらに好ましくは0.1〜1.0重量%である。カルボジイミド基と反応する基を有する化合物(a)の含有量が上記範囲を超えると、カルボジイミド基含有化合物(B)と架橋して、樹脂改質材(C)を製造することが困難となる場合がある。
0.1<Mn/(100*f/M)<6 (1)
(式中、
f :カルボジイミド基と反応する基を有する化合物(a)の式量(g/mol)
M :カルボジイミド基と反応する基を有する化合物(a)残基の含有量(wt%)
Mn:ポリオレフィン(A)の数平均分子量
である。)
0.3<Mn/(100*f/M)<5 (2)
0.5<Mn/(100*f/M)<4 (3)
本発明に用いられるカルボジイミド基含有化合物(B)は、下記一般式[1]で示される繰り返し単位を有するポリカルボジイミドである。
−N=C=N−R1 − [1]
〔式中、R1は2価の有機基を示す〕
(樹脂改質材の調製方法)
本発明の樹脂改質材(C)は、カルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)とカルボジイミド基含有化合物(B)を反応させることにより得ることができる。具体的には、溶融変性などのように溶融混練することにより得ることが可能であるが、この方法に限定されるものではない。
MFRがこの範囲にあれば、極性基含有ポリマー組成物(F)の耐衝撃改質効果に優れる。
反応率(%)= X2/X1×100
X1 :反応前(A)のカルボジイミド基と反応する基の強度
X2 :カルボジイミド基と反応する基の強度の差(反応前(A)―反応後(C))
本発明に使用される極性基含有ポリマー(D)は、樹脂改質材(C)中に存在するカルボジイミド基との反応性を有する活性水素を持つポリマーであり、カルボン酸、アミン、アルコール、チオール等に由来する基を持つポリマーである。具体的には、ポリエステル、ポリアミド、ポリ乳酸、ポリカーボネート、アクリル樹脂、ポリフェニレンオキサイド、ポリエーテルスルフォン(PES)、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体(ABS)、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリアセタールなどのポリエーテルなどが挙げられる。本発明に使用される極性基含有ポリマー(D)としては、これらの1種単独でも、2種以上を使用してもよい。本発明においては、これらの中でも、ポリエステル、ポリアミド、エチレンビニルアルコール共重合体が好ましく用いられる。
リサイクル用廃ポリエステルとしては、リサイクル用廃ポリエチレンテレフタレート、再生ポリエチレンテレフタレート樹脂等を挙げることができ、使用済みポリエステル容器を回収し、異物を除去し、洗浄し、乾燥して得られる粒状乃至粉末状のポリエステルである。本発明における極性基含有ポリマー(D)としてリサイクルポリエステルを使用する場合には、単独で使用することもできるし、バージンのポリエステルとのブレンド物として用いることもできる。リサイクルポリエステルの固有粘度が低下している場合には、バージンのポリエステルとブレンドして用いることも可能であり、この場合、リサイクルポリエステル:バージンのポリエステルの配合比は、50:50乃至80:20の重量比にあることが好ましい。リサイクルポリエステルとしては、例えば、よのペットボトルリサイクル株式会社製、商品名、再生PETフレークがある。
本発明の極性基含有ポリマー(D)として使用できる生分解性ポリエステルは、脂肪族ヒドロキシカルボン酸、脂肪族二価アルコール及び脂肪族二塩基酸、芳香族二塩基酸を種々組み合わせて製造できる生分解性を有する脂肪族ポリエステル類や、芳香族ポリエステルに脂肪族多価カルボン酸や脂肪族多価アルコールなどの成分を共重合させ生分解性を付与した芳香族ポリエステル類を包含する。生分解性を有する脂肪族ポリエステル類としては、例えばポリ乳酸、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネートアジペート、ポリヒドロキシアルカノエート、ポリヒドロキシ酪酸、ポリヒドロキシ吉草酸、及びβ−ヒドロキシ酪酸とβ−ヒドロキシ吉草酸とのコポリマー、ポリカプロラクトン等を挙げることができ、芳香族ポリエステル類としては、例えばポリエチレンテレフタレート(PET)やポリエチレンブチレート(PBT)などをベースとした変性PETや変性PBT等が挙げられる。
本発明に使用されるオレフィン系重合体(E)は、炭素数2〜20のα−オレフィンを主成分とする重合体であり、好ましくは炭素数2〜10のα−オレフィン、更に好ましくは2〜8のα−オレフィンを主成分とする重合体である。α−オレフィンが主成分であればよく、オレフィン以外の他のモノマーとの共重合体であっても使用可能であり、他のモノマー成分は特に限定されない。
本発明の極性基含有ポリマー組成物(F)は、樹脂改質材(C)を通常、1〜30重量%、好ましくは2〜30重量%、更に好ましくは3〜25重量%、極性基含有ポリマー(D)を通常、99〜20重量%、好ましくは80〜25重量%、更に好ましくは70〜30重量%、ポリオレフィン系重合体(E)を通常0〜80重量%、好ましくは5〜60重量%、更に好ましくは10〜50重量%含有してなる組成物である。但し、(C)、(D)及び(E)の合計は100重量%である。
本発明の極性基含有ポリマー組成物(F)の製造方法は特に限定されるものではなく、公知の方法を採用できる。例えば、樹脂改質材(C)、極性基含有ポリマー(D)、ポリオレフィン系重合体(E)、あるいは更に必要に応じ配合される樹脂および添加剤等を一括で、または逐次に溶融混練する方法が挙げられる。溶融混練する方法としては、例えば、樹脂組成物(F)の各成分をドライブレンドした後、一軸もしくは二軸の押出機、バンバリーミキサー、タンブラーやヘンシェルミキサー、ロール、各種ニーダー等で溶融混練する方法などが挙げられ、工業的には押出機が好適に用いられる。溶融混練する温度については、樹脂改質材(C)、極性基含有ポリマー(D)、ポリオレフィン系重合体(E)が溶融していれば特に制限はないが、通常180〜400℃、好ましくは200〜280℃の温度範囲で実施するのが一般的である。
本発明の極性基含有ポリマー組成物(F)の成形方法は公知公用の方法を用いることができる。たとえば、以下のような方法を用いて成形することができる。
(1)押出成形押出成形においては、本発明に係る組成物を、一般的なTダイ押出成形機で成形する。この方法により、フィルムやシートを成形することができる。
(2)射出成形においては、本発明に係る組成物のペレットを溶融軟化させて金型に充填し、成形サイクル20〜90秒で成形する。
(3)ブロー成形(射出ブロー成形、延伸ブロー成形、ダイレクトブロー成形)
たとえば、射出ブロー成形においては、本発明に係る組成物のペレットを、一般的な射出ブロー成形機で溶融して金型に充填することにより、予備成形体を得る。得られた予備成形体をオーブン(加熱炉)中で再加熱した後に、一定温度に保持された金型内に入れて、圧力空気を送出してブローすることによりブローボトルを成形することができる。
(4)真空成形・真空圧空成形上記(1)の押出成形と同様の方法により成形したフィルムやシートを、予備成形体とする。得られた予備成形体を加熱して、一旦、軟化させた後、一般的な真空成形機を用いて、一定温度に保持された金型内で、真空成形、又は、真空圧空成形することにより、成形物を成形することができる。
(5)積層体成形においては、上記(1)の押出成形の方法で得たフィルムやシートを他の基材と接着剤や熱でラミネーションする方法や、上記(1)の押出成形の方法と同様の方法でTダイから溶融樹脂を直接、紙、金属、プラスチックなどの基材上へ押出す押出ラミネーション法、本発明の樹脂組成物などを別の押出機で各々溶融し、ダイヘッドで合流させて同時に押し出す共押出法、これらを組み合わせた共押出ラミネーションなどの方法で積層成形体を得ることができる。
(6)テープヤーン成形においては、上記(1)の押出成形と同様の方法により成形したフィルムやシートを特定の幅にスリットし、ポリ乳酸系樹脂の場合、60℃〜140℃の温度範囲で一軸に熱延伸し、場合によってはさらに80℃〜160℃の温度範囲で熱固定することで成形物を成形することができる。
(7)糸成形においては、ポリ乳酸系樹脂の場合、押出機を用い150〜240℃の温度で溶融させ紡糸口金から吐出させる溶融紡糸法により糸を得ることができる。所望によっては60℃〜100℃の温度範囲で一軸に熱延伸し、場合によってはさらに80℃〜140℃の温度範囲で熱固定することで糸を成形することができる。
(8)不織布成形不織布成形においては、スパンボンド法またはメルトブローン法により成形体を成形することができる。スパンボンド法では、上記(7)の糸成形と同様の方法で、多孔の紡糸口金を通し溶融紡糸し、紡糸口金の下部に設置したエアーサッカを用いて延伸しウェブを形成し、捕集面に堆積させ、さらにこれをエンボスロールと平滑ロールにて圧着、熱融着させることで不織布を得ることができる。メルトブローン法では、多孔の紡糸口金を通し吐出された溶融樹脂が加熱気体吹出口から吹き出される高速度の加熱気体と接触して微細なファイバーに繊維化され、さらに移動支持体上に堆積されることで不織布を得ることができる。
樹脂改質材(C)を1〜30重量%、極性基含有ポリマー(D)を99〜20重量%、オレフィン系重合体(E)を0〜80重量%含有してなる樹脂組成物において、モルフォロジーが海島構造であり、島相の径は通常、0.1〜50μmであり、好ましくは0.1〜30μm、より好ましくは0.1〜20μmである。
無機添加剤としては、シリカ、マイカ、タルク、ガラス繊維、ガラスビーズ、カオリン、カオリナイト、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、水酸化マグネシウム、ワラストナイト、炭素繊維、ケイ酸カルシウム繊維、マグネシウムオキシサルフェート繊維、チタン酸カリウム繊維、亜硫酸カルシウム、ホワイトカーボン、クレー、モンモリロナイト、酸化チタン、酸化亜鉛等が挙げられ、特にマイカ、タルク、ガラス繊維、炭素繊維、炭酸カルシウムが好適である。これ等は一種又は二種以上の混合物として用いる事もできる。特に無機添加剤としてガラス繊維を用いることにより、樹脂組成物の耐熱性向上が期待できる。また、有機添加剤としては、デンプン及びその誘導体、セルロース及びその誘導体、パルプ及びその誘導体、紙及びその誘導体、小麦粉、おから、ふすま、ヤシ殻、コーヒー糟、タンパク、可塑剤としてフタル酸系、脂肪族多塩基酸系、グリセリン系、クエン酸系、グリコール系、オレフィン系の低分子量体、有機繊維としてポリエチレンテレフタレート繊維、ポリエチレンナフタレート繊維、アラミド繊維等が挙げられる。特に可塑剤を用いることにより、脂肪族ポリエステル(A)のガラス転移点(Tg)が低下するため、耐熱性、耐衝撃性、延性などの向上が期待できる。また、有機繊維を用いることにより、耐熱性向上が期待できる。これらは一種又は二種以上の混合物として用いる事もできる。
本発明の樹脂改質材(C)は、種々の極性基含有ポリマー(D)に対する反応性を有しつつ、ポリオレフィン主鎖を持つ設計であることから、極性基含有ポリマー(D)とオレフィン系重合体(E)間の反応性相溶化剤として有効であり、得られた極性基含有ポリマー組成物(F)は、耐衝撃性、特に低温での耐衝撃性が大幅に改善されたものである。また、極性基含有ポリマー組成物(F)により射出成形等の成形を行った場合には、成形品表面がささくれたり荒れたりすることなく、平滑な表面を持つ成形品を得ることが可能となる。本発明の極性基含有ポリマー組成物(F)から得られる成形品は特に限定されないが、例えば、自動車部品、家電材料部品、電気・電子部品、建築部材、土木部材、農業資材および日用品、各種フィルム、通気性フィルムやシート、一般産業用途及びレクリエーション用途に好適な発泡体、糸やテキスタイル、医療又は衛生用品などの各種用途に利用することができ、好ましくは耐熱性、耐衝撃性が必要とされる自動車材料部品、家電材料部品、電気・電子材料部品に利用することができる。具体的には、自動車部品材料用途では、フロントドア、ホイルキャップなどのこれまで樹脂部品が用いられている部品への展開、ガソリンタンク、家電材料部品用途ではパソコン、ヘッドホンステレオ、携帯電話などの製品の筐体部品への展開、電気・電子部品では、反射材料フィルム・シート、偏光フィルム・シートへの展開、土木資材ではコンテナ、パレット、杭等が挙げられる。
a) アイゾッド耐衝撃性試験(ASTM D―256に従う。23℃雰囲気下)
b) 引張り伸び試験(ASTM D―638に従う。23℃雰囲気下。引張り速度10mm/分、チャック間64mm)
c) HDT耐熱性試験(ASTM D―648に従う。荷重4.6kg/cm2)
ポリ乳酸とポリプロピレン系樹脂の組み合わせであれば、通常、アイゾッド耐衝撃性試験で50J/m以上、引張り伸び試験で10%以上、HDTで40℃以上である。
実施例及び比較例において使用した物質を以下に示す。
(エチレン含量:83.0モル%、 密度:0.864g/cm3、
MFR:4g/10分、 Mn:30,000)
EB−2 :エチレン・1−ブテン共重合体
(エチレン含量:83.0モル%、 密度:0.864g/cm3、
MFR:35g/10分、 Mn:60,000)
EB−3 :EB−1とEB−2の1:1重量比によるブレンド
EB−4 :エチレン・1−ブテン共重合体
(エチレン含量:81.0モル%、 密度:0.861g/cm3、
MFR:0.5g/10分)
PO−1 :線状低密度ポリエチレン
(エチレン含量:98.0モル%、 密度:0.925g/cm3、
MFR:2g/10分)
PO−2 :エチレン・1−オクテン共重合体
(エチレン含量:84.0モル%、 密度:0.865g/cm3、
MFR:13g/10分)
PO−3 :線状低密度ポリエチレン
(エチレン含量:97.5モル%、 密度:0.920g/cm3、
MFR:2g/10分)
PO−4 :線状低密度ポリエチレン
(エチレン含量:94.0モル%、 密度:0.903g/cm3、
MFR:4g/10分)
PP−1 :ポリプロピレン(ブロックPP)
(商品名:J736A、三井化学社製、MFR:25g/10分)
PP−2 :ポリプロピレン(ホモPP)
(商品名:B101、三井化学社製、MFR:0.7g/10分)
SEBS :スチレンーブタジエンーブチレンースチレン重合体
(商品名:H1062、旭化成ケミカルズ社製、
St 18wt%、MFR:4.5g/10分)
タルク : タルク
(商品名:XE71、日本タルク社製)
カルボジイミド基含有化合物(B):ポリカルボジイミド
(日清紡績株式会社製、HMV−8CA(商品名:カルボジライト))
PET :ポリエチレンテレフタレート樹脂
(極限粘度(intrinsic viscosity)[η]:0.658dl/g、
密度:1.377g/cm3)
廃PET :廃ポリエチレンテレフタレート樹脂
(よのペットボトルリサイクル株式会社製、商品名:再生PETフレーク)
PLA :ポリ乳酸
(三井化学社製、商品名:LACEA−H100、
MFR:8g/10分)
本実施例等においては、以下の方法に従って測定・評価を実施した。
ポリオレフィン(a−1)のマレイン化を実施した場合、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)でポリオレフィン(a−1)の数平均分子量(Mn)の測定を行った。数平均分子量は、コモノマー量が10モル%以下であればポリエチレン換算、10モル%を超える場合はエチレンプロピレン換算(エチレン含量:70モル%を基準)により求めた。
カルボジイミド基含有化合物(B)として、日清紡績株式会社製HMV−8CA(商品名:カルボジライト)を採用し、カルボジイミド当量278gとし、以下の計算を実施した。
ii) ポリオレフイン(a−1)に対する極性基仕込み含量
カルボジイミド基/樹脂(mmol/ポリオレフィン(A)100g)
iii) 樹脂改質材(C)中に含まれる極性基含量
カルボジイミド基/樹脂(mmol/樹脂改質材(C)100g)
ASTM D1238−65Tに従い測定した。
極性基含有ポリマー組成物(F)を射出成形し、ASTM−D256に従い測定した。
試験温度は23℃、−10℃、−40℃で行い、NB(non break)とB(break)が混ざった結果においては、平均値を測定値として採用した。NBは試験後に、試験片が2つに割れていない状態であり、Bは試験後に、試験片が2つに割れた状態を示す。
実施例2、比較例2の廃PETアロイでは270℃、40℃20秒。
実施例3、比較例4のPLAアロイでは200℃、40℃20秒。
射出成形品のASTM−D256に準ずる耐衝撃性試験片の表面を目視し、以下のように評価を行った。
表面が平滑であり、ささくれが目視で観察できない場合 :○
ささくれが観察される場合は :×
エチレン・1−ブテン共重合体(エチレン含量:83.0モル%、密度:0.864g/cm3、MFR(190℃、2.16Kg荷重):3.6g/10分、Mn:30,000、以下EB−1と略)50重量部と、エチレン・1−ブテン共重合体(エチレン含量:83.0モル%、密度:0.864g/cm3、MFR(190℃、2.16Kg荷重):35g/10分、Mn:60,000、以下EB−2と略)50重量部の1:1のブレンドペレット品(以下EB−3と略)に対して、無水マレイン酸(MAHと略称)0.25重量部、過酸化物として2,5−ジメチル−2,5−ビス(tert−ブチルペルオキシ)ヘキシン−3(商品名:パーヘキシン25B、日本油脂製)を0.015重量部を混合し、シリンダー温度250℃に設定した30mmφ二軸押出機を用いてグラフト変性をおこなった。これにより、マレイン酸とポリオレフィン鎖の仕込み重量比が0.25のカルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A−1)を得た。
使用するポリオレフィンの種類と無水マレイン酸の量を変えた以外は、(A−1)と同様の方法でカルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A−2)〜(A−4)を製造した。樹脂改質材(C)を製造するための配合処方を表1に示す。
得られた(A−1) 100重量部に対して、カルボジイミド基含有化合物(B)(日清紡績株式会社製ポリカルボジイミド、商品名:カルボジライトHMV−8CA)6.54重量部(分子量を2500として計算した場合の、ポリカルボジイミド鎖モル数:A−1(MPO−1(マレイン酸変性ポリオレフィン))中の無水マレイン酸モル数=1:1)を、シリンダー温度250℃に設定した30mmφ二軸押出機にて溶融混練し、カルボジイミド基含有量30mmol/100gの樹脂改質材(C−1)を得た。
上記(C−1)と同様の方法で樹脂改質材(C)を製造した。
カルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)として、マレイン酸変性ポリプロピレン、(A−5)(Mn:30,000、極限粘度[η]:0.8dl/g、MAH 1.1wt%)(以下、マレイン酸で変性される前のポリプロピレンは(PP−0)、マレイン酸で変性されたポリプロピレンは(A−5)と略)を入手した。
この(A−5) 100重量部に対して、カルボジイミド基含有化合物(B)(日清紡績株式会社製ポリカルボジイミド、商品名:カルボジライトHMV−8CA)8.8重量部を、シリンダー温度250℃に設定した30mmφ二軸押出機にて溶融混練し、カルボジイミド基含有量26mmol/100gの樹脂改質材(C−7)を得た。
(A−5) 75重量部に対して、プロピレン重合体(三井化学製ホモPP、商品名:B101、230℃MFR、2.16kg荷重:0.7g/10分、極限粘度[η]:3.2dl/g、以下PP−2と略)25重量部とカルボジライトHMV−8CA、6.6重量部を、シリンダー温度250℃に設定した30mmφ二軸押出機にて溶融混練し、カルボジイミド基含有量20mmol/100gの樹脂改質材(C−8)を得た。
樹脂改質材(C)を製造するための配合処方を表1に示す。
樹脂改質材(C)を作成するにあたり、カルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)を製造する段階を踏まず、ポリオレフィン、不飽和カルボン酸、カルボジイミド基含有化合物(B)を、表2に示す配合処方にて一括で反応させて樹脂改質材(C)を製造した。実施例1と同様に二軸押出機にて溶融混練し、シリンダー温度は250℃に設定した。
一括反応にて得られた樹脂改質材(C)は、茶色に変色したペレットであった。
樹脂改質材(C−1) 20重量部に対して、極性基含有ポリマー(D)としてポリエチレンテレフタレート樹脂(極限粘度[η]:0.658dl/g、密度:1.377g/cc、以下PETと略)60重量%と、オレフィン系重合体(E)としてエチレン・1−ブテン共重合体(エチレン含量:81.0モル%、密度:0.861g/cm3、MFR(190℃ 2.16Kg荷重):0.5g/10分、以下EB−4と略)20重量%を、シリンダー温度280℃に設定した30mmφ二軸押出機にて溶融混練し、極性基含有ポリマー組成物(F)のペレットを製造した。得られた極性基含有ポリマー組成物(F)を280℃で射出成形し、IZOD片にて常温および低温(23℃、−40℃)耐衝撃性を測定した。
上記実施例1と同様の方法で極性基含有ポリマー組成物(F)を製造した。
樹脂改質材(C−7) 5重量部に対して、極性基含有ポリマー(D)としてポリ乳酸(LACEA H100 三井化学製、190℃MFR、2.16kg荷重:8g/10分、以下PLAと略)50重量%と、ポリオレフィン系重合体(E)としてポリプロピレン(三井化学製ブロックPP、商品名:J736A、230℃MFR、2.16kg荷重:25g/10分、以下PP−1と略)50重量%、スチレンーブタジエンーブチレンースチレン重合体(旭化成ケミカルズ社製、商品名:H1062、St 18wt%、230℃MFR、2.16kg荷重:4.5g/10分、以下SEBSと略)10重量%、タルク(日本タルク社製、商品名:XE71)10重量%を、シリンダー温度200℃に設定した30mmφ二軸押出機にて溶融混練し、極性基含有ポリマー組成物(F)のペレットを製造した。得られた極性基含有ポリマー組成物(F)を210℃で射出成形し、IZOD片にて常温(23℃)耐衝撃性、HDTによる樹脂改質材(0.45MPa、1/4インチ厚試験片)を測定した。
また、耐衝撃性のみならず、HDT耐熱性も87℃であり、樹脂改質材なし(比較例8)(58℃)より改良されており、良好であった。
上記実施例9と同様の方法で極性基含有ポリマー組成物(F)を製造した。
得られた樹脂改質材(C−9〜C10)を使用し、極性基含有ポリマー(D)、オレフィン系重合体(E)の種類、配合比率を表4に示すように変えて、実施例1と同様にして極性基含有ポリマー組成物(F)を製造した。得られた極性基含有ポリマー組成物(F)の耐衝撃強度の測定結果を表4に示す。
実施例1で得られたカルボジイミド基と反応する基を有する(A)である(A−1)を使用し、樹脂改質材(C−1)を製造することなく、カルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A−1)、カルボジイミド基含有化合物(B)、極性基含有ポリマー(D)、オレフィン系重合体(E)の種類、配合比率を表4に示すように変えて、実施例1と同様にして極性基含有ポリマー組成物(F)を製造した。得られた極性基含有ポリマー組成物(F)の耐衝撃強度の測定結果を表4に示す。
ポリオレフィン、不飽和カルボン酸、カルボジイミド基含有化合物(B)、極性基含有ポリマー(D)、オレフィン系重合体(E)を一括で溶融混合することにより、極性基含有ポリマー組成物(F)を製造しようと試みた。溶融混練温度は実施例1と同様に、280℃に設定した。各成分の配合比率を表4に示す。
樹脂改質材(C)について、製造しなかった。表2に示すように、使用するポリオレフィンの種類を変え、マレイン化せず、またカルボジイミド基含有化合物とも反応させず、上記PO−4の線状低密度ポリエチレンを使用した。そして、上記実施例1と同様の方法で極性基含有ポリマー組成物(F)を製造した。
樹脂改質材(C)なしで、極性基含有ポリマー(D)、オレフィン系重合体(E)の種類、配合比率を表4に示すように変えて、実施例9と同様にして極性基含有ポリマー組成物(F)を製造した。得られた極性基含有ポリマー組成物(F)の耐衝撃強度の測定結果を表4に示す。
樹脂改質材(C)なしで、極性基含有ポリマー(D)、オレフィン系重合体(E)の種類、配合比率を表4に示すように変えて、実施例9と同様にして極性基含有ポリマー組成物(F)を製造した。得られた極性基含有ポリマー組成物(F)の耐衝撃強度、HDT耐熱性温度の測定結果を表4に示す。
Claims (14)
- カルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)とカルボジイミド基含有化合物(B)とを反応させて得られる樹脂改質材であって、かつ、樹脂改質材100グラムに対しカルボジイミド基の含量が1〜200mmolである樹脂改質材(C)。
- 樹脂改質材が相溶化剤である請求項1に記載の樹脂改質材。
- ポリオレフィン(A)が下記式(1)を満たす重合体である、請求項1に記載の樹脂改質材(C)。
0.1<Mn/(100*f/M)<6 (1)
(式中、
f :カルボジイミド基と反応する基を有する化合物の式量(g/mol)
M :カルボジイミド基と反応する基を有する化合物残基の含有量(wt%)
Mn:ポリオレフィン(A)の数平均分子量
である。) - カルボジイミド基含有化合物(B)がポリカルボジイミドである請求項1に記載の樹脂改質材(C)。
- カルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)が、カルボキシル基、アミド基、アミノ基、水酸基から選ばれる少なくとも1種を有するポリオレフィン(A)である請求項1に記載の樹脂改質材(C)。
- カルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)が、マレイン酸基を有するポリオレフィン(A)である請求項1に記載の樹脂改質材(C)。
- 請求項1に記載の樹脂改質材(C)を1〜30重量%、極性基含有ポリマー(D)を99〜20重量%、およびオレフィン系重合体(E)を含有(但し、(C)、(D)及び(E)の合計は100重量%)してなる極性基含有ポリマー組成物(F)。
- 極性基含有ポリマー(D)が、カルボキシル基、アミド基、アミノ基、水酸基から選ばれる少なくとも1種を含有する極性基含有ポリマーであることを特徴とする、請求項7に記載の極性基含有ポリマー組成物(F)。
- 極性基含有ポリマー(D)が、ポリエステル、ポリアミド、エチレンビニルアルコール系重合体から選ばれる少なくとも1種であることを特徴とする、請求項7に記載の極性基含有ポリマー組成物(F)。
- 極性基含有ポリマー(D)が、ポリエチレンテレフタレート、リサイクル用ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ乳酸、エチレンビニルアルコール共重合体、脂肪族ポリアミドから選ばれる少なくとも1種であることを特徴とする、請求項7に記載の極性基含有ポリマー組成物(F)。
- 極性基含有ポリマー(D)が、ポリ乳酸であることを特徴とする、請求項7に記載の極性基含有ポリマー組成物(F)。
- 島相の径が0.1から50μmである請求項7に記載の極性基含有ポリマー組成物(F)。
- カルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)とカルボジイミド基含有化合物(B)とを混練混合し、さらに、得られた混練物1〜30重量%と極性基含有ポリマー(D)99〜20重量%、およびオレフィン系重合体(E)(但し、該混練物、(D)及び(E)の合計は100重量%)とを混練混合して得られる極性基含有ポリマー組成物(F)。
- カルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィン(A)とカルボジイミド基含有化合物(B)とを混練混合し、さらに得られた混練物と極性基含有ポリマー(D)およびオレフィン系重合体(E)とを混練混合することを特徴とする樹脂組成物の製造方法。
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