WO2022190857A1

WO2022190857A1 - 再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物およびその用途

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Publication number: WO2022190857A1
Application number: PCT/JP2022/007220
Authority: WO
Inventors: 浩徳松本; 慶之小川
Original assignee: 三井化学株式会社
Priority date: 2021-03-09
Filing date: 2022-02-22
Publication date: 2022-09-15
Also published as: KR20230134600A; CN116917402A; EP4306552A1; JPWO2022190857A1

Abstract

本発明の目的は、未使用の炭素繊維を含有する組成物に比べて、勝るとも劣らない機械的強度を有する再生炭素繊維を含有する再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物およびその成形体を得ることにあり、本発明は、変性ポリオレフィン（Ａ）を０．０１～５０質量部、ポリオレフィン（Ｂ）を５０～９９質量部、再生炭素繊維（Ｃ）を１～８０質量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）と（Ｃ）の合計を１００質量部とする）含有してなる再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物であって、　変性ポリオレフィン（Ａ）が、カルボジイミド基と反応する基を有する変性ポリオレフィン（Ｄ）と、カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）とを反応させて得られる変性ポリオレフィンである再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物に係る。

Description

再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物およびその用途

　本発明は、未使用の炭素繊維を含有する組成物に比べて、勝るとも劣らない機械的強度を有する再生炭素繊維を含有する再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物およびその用途に関する。

　ポリプロピレン、ポリエチレンなどのポリオレフィン（オレフィン重合体）は、種々の方法により成形され、多方面の用途に供されている。一方、ポリプロピレンなどのポリオレフィンは、ポリアミド、ポリカーボネートなどのエンジニアリングプラスチック（エンプラ）に比べて、耐熱性や、剛性、引張強度などの機械的物性が劣ることから、用途によっては、タルクなどの無機充填剤、ガラスファイバー、炭素繊維などの耐熱性繊維が補強材として配合（添加）されている。

　しかしながら、補強材の分散が不十分であったり、補強材とポリオレフィンとの接着性に劣ることから、補強材の補強効果が十分でない場合が多い。補強材とポリオレフィンとの接着性を改良する方法として、無水マレイン酸変性ポリプロピレン等を添加してポリオレフィンと補強材との接着性を向上させることにより、得られる成形体の機械的物性を改良できることが知られている。

　例えば、特許文献１では、サイジング剤で処理した炭素繊維を無水マレイン酸変性ポリプロピレンで処理した炭素繊維樹脂組成物を開示している。また、特許文献２では、炭素繊維界面に接着性化合物を非局在化させることで炭素繊維周辺の接着性化合物の存在比を制御し、耐衝撃特性が向上した炭素繊維樹脂組成物を開示している。

　近年、炭素繊維を含有する炭素繊維強化材料（ＣＦＲＰ）は、高強度、高剛性であり軽量化に有利であることから、航空機や自動車等の部品として利用されている。
　一方、炭素繊維は高価であるため、使用済みのＣＦＲＰに含まれる炭素繊維を取り出し、再生炭素繊維を製造する方法が提案されている（例えば、特許文献３）。

　高価な未使用の炭素繊維（以下、適宜「炭素繊維」という。）に替えて、安価な再生炭素繊維を用いて、高い強度および弾性を有する炭素繊維複合材料を製造できれば、経済性および環境への負担軽減の観点から好ましい。しかしながら、使用済みのＣＦＲＰから製造された再生炭素繊維は、製造工程の影響により、一般に、未使用炭素繊維と比較して表面に付着していたサイジング剤まで熱分解され、繊維表面官能基量が極めて少ない炭素繊維となる。その為、一般的な相容化剤である酸変性ポリオレフィンを相容化剤として添加しただけでは炭素繊維表面との接着性に乏しく、結果、炭素繊維とマトリックス樹脂との相容性が劣り、炭素繊維が分散不良となり、十分な機械的物性を有する成形体が得られないという問題があった。

特開２００３－２７７５２５号公報特開２０１５－１１０７４９号公報特開２０１７－８２０３７号公報

　本発明の目的は、未使用の炭素繊維を含有する組成物に比べて、勝るとも劣らない機械的強度を有する再生炭素繊維を含有する再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物およびその成形体を得ることにある。

　本発明は、変性ポリオレフィン（Ａ）を０．０１～５０質量部、ポリオレフィン（Ｂ）を５０～９９質量部、再生炭素繊維（Ｃ）を１～８０質量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）と（Ｃ）の合計を１００質量部とする）含有してなる再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物であって、
　変性ポリオレフィン（Ａ）が、カルボジイミド基と反応する基を有する変性ポリオレフィン（Ｄ）と、カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）とを反応させて得られる変性ポリオレフィンである再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物に係る。

　本発明の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物は、未使用の炭素繊維を含有する組成物に比べて、勝るとも劣らない機械的強度を有する。したがって、未使用の炭素繊維を含有する組成物が使用されている成形体の原料として使用し得、コストが削減できる。

　≪カルボジイミド基と反応する基を有する変性ポリオレフィン（Ｄ）≫
　本発明に係るカルボジイミド基と反応する基を有する変性ポリオレフィン（Ｄ）〔以下、「変性ポリオレフィン（Ｄ）」と呼称する場合がある。〕は、ポリオレフィンに、カルボジイミド基と反応する基を有する化合物（ｄ）（以下、「化合物（ｄ）」と呼称する場合がある。）が導入された変性ポリオレフィンである。

　本発明に係る変性ポリオレフィン（Ｄ）は、化合物（ｄ）の含有量が、通常、０．１～１０質量％、好ましくは０．１～３．０質量％、さらに好ましくは０．１～２．０質量％の範囲にある。

　化合物（ｄ）の含有量が上記範囲を超えて過剰となると、化合物（ｄ）が後述のカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）により架橋されて、再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物を製造することが困難となる場合がある。また上記範囲以下であると、再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物の製造は可能であるものの、変性ポリオレフィン（Ｄ）の骨格となるカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）と変性ポリオレフィン（Ｄ）との結合部分が少なくなるため、再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物における再生炭素繊維の補強性や分散性を十分に向上させることができない。

　架橋を防止するためには、変性ポリオレフィン（Ｄ）の数平均分子量が低いほど、また、（化合物（ｄ）のモル数）／（変性ポリオレフィン（Ｄ）のモル数）のモル比が小さいことが好ましい。これは即ち、変性ポリオレフィン（Ｄ）の分子鎖上に化合物（ｄ）が複数でなく、単数に近い状態で存在している場合には、カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）のカルボジイミド基（Ｎ＝Ｃ＝Ｎ）が化合物（ｄ）と反応する際、架橋、ゲル化することなく結合できることを意味している。

　本発明においては、変性ポリオレフィン（Ｄ）の数平均分子量（Ｍｎ）と、化合物（ｄ）の含有量とを制御することにより、変性ポリオレフィン（Ａ）の製造において架橋が起こって製造安定性が低下することを防止でき、また、変性ポリオレフィン（Ａ）を用いて再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物とした場合に再生炭素繊維の補強性や分散性を十分に向上させることができる。即ち、本発明においては、変性ポリオレフィン（Ｄ）は、以下の式（１）を満足していることが好ましい。

　　　０．１＜Ｍｎ／［（１００－Ｍ）×ｆ／Ｍ］＜６　　　　式（１）
（式中、
　　ｆ：化合物（ｄ）の分子量（ｇ／ｍｏｌ）
　　Ｍ：化合物（ｄ）の含有量（ｗｔ％）
　　Ｍｎ：変性ポリオレフィン（Ｄ）の数平均分子量である。）
　また、架橋させないという製造安定性の観点から、更に好ましくは以下の式（２）を満足する範囲であり、最も好ましくは式（３）を満足する範囲である。

　　　０．３＜Ｍｎ／［（１００－Ｍ）×ｆ／Ｍ］＜６　　　　式（２）
　　　０．５＜Ｍｎ／［（１００－Ｍ）×ｆ／Ｍ］＜６　　　　式（３）
　変性ポリオレフィン（Ｄ）の数平均分子量（Ｍｎ）と化合物（ｄ）の関係が上記範囲にあると、変性ポリオレフィン（Ａ）を製造する際、架橋することなく安定して製造することが可能となる。

　また本発明においては、変性ポリオレフィン（Ｄ）をグラフト重合して得る場合には、グラフト主鎖となるポリオレフィンが、線状低密度ポリエチレンのようなエチレン含有量の多いポリオレフィンであると、エチレン・１－ブテン共重合体のようなα－オレフィン共重合量の多いポリオレフィンに比較すると製造時に架橋しやすい傾向がある。そのため、エチレン含有量の多いポリオレフィンをグラフト主鎖として用いて、かつ架橋を抑制して製造するためには、カルボジイミド基と反応する基を有する化合物（ｄ）が、変性ポリオレフィン（Ｄ）の分子鎖上に単数に近い数で存在するよう調整することが好ましい。

　また、グラフト主鎖となるポリオレフィンが、ポリプロピレンのような熱分解により低分子量化しやすいポリオレフィンである場合には、架橋による高粘度化の現象は起こりにくい。そのため、熱分解しやすいポリオレフィンをグラフト主鎖として用いる場合には、化合物（ｄ）が、変性ポリオレフィン（Ｄ）の分子鎖上に複数であっても、高粘度化せずに変性ポリオレフィン（Ａ）を製造できる場合がある。

　尚、数平均分子量は、ＧＰＣ法、光散乱法、低角度光散乱光度法、蒸気圧浸透圧法、膜浸透圧法など高分子の一般的な分子量測定法にて求めることが可能である。
　本発明に係る変性ポリオレフィン（Ｄ）のＡＳＴＭ　Ｄ１２３８による荷重２．１６ｋｇ、２３０℃におけるメルトフロ－レ－ト（ＭＦＲ）は、通常０．０１～５００ｇ／１０分、好ましくは０．０５～３００ｇ／１０分である。上記範囲にあると、再生炭素繊維（Ｃ）の補強性や分散性の向上効果に優れた変性ポリオレフィン（Ａ）が得られる。

　また、変性ポリオレフィン（Ｄ）の密度は、通常０．８～１．１ｇ／ｃｍ³、好ましく
は０．８～１．０５ｇ／ｃｍ³、更に好ましくは０．８～１．０ｇ／ｃｍ³である。
　〈カルボジイミド基と反応する基を有する化合物（ｄ）〉
　本発明に係るカルボジイミド基と反応する基を有する化合物（ｄ）（以下、「化合物（ｄ）」と呼称する場合がある。）としては、カルボジイミド基との反応性を有する活性水素を持つ基を有する化合物が挙げられ、具体的には、カルボン酸、アミン、アルコ－ル、チオ－ル等から由来する基を持つ化合物である。これらの中では、カルボン酸から由来する基を持つ化合物が好適に用いられ、中でも特に不飽和カルボン酸および／またはその誘導体が好ましい。また、活性水素を持つ基を有する化合物以外でも、水などにより容易に活性水素を有する基に変換される基を有する化合物も好ましく使用することができ、具体的にはエポキシ基、グリシジル基を有する化合物が挙げられる。本発明において、化合物（ｄ）は、１種単独で用いても、２種以上を併用してもよい。

　本発明に係る化合物（ｄ）として不飽和カルボン酸および／またはその誘導体を用いる場合、カルボン酸基を１以上有する不飽和化合物、無水カルボン酸基を１以上有する不飽和化合物およびその誘導体を挙げることができ、不飽和基としては、ビニル基、ビニレン基、不飽和環状炭化水素基などを挙げることができる。

　前記誘導体の具体例としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、テトラヒドロフタル酸、イタコン酸、シトラコン酸、クロトン酸、イソクロトン酸、ノルボルネンジカルボン酸、ビシクロ［２，２，１］ヘプト－２－エン－５，６－ジカルボン酸などの不飽和カルボン酸、またはこれらの酸無水物あるいはこれらの誘導体（例えば酸ハライド、アミド、イミド、エステルなど）が挙げられる。具体的な化合物の例としては、塩化マレニル、マレニルイミド、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ビシクロ［２，２，１］ヘプト－２－エン－５，６－ジカルボン酸無水物、マレイン酸ジメチル、マレイン酸モノメチル、マレイン酸ジエチル、フマル酸ジエチル、イタコン酸ジメチル、シトラコン酸ジエチル、テトラヒドロフタル酸ジメチル、ビシクロ［２，２，１］ヘプト－２－エン－５，６－ジカルボン酸ジメチル、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレ－ト、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレ－ト、グリシジル（メタ）アクリレ－ト、メタクリル酸アミノエチルおよびメタクリル酸アミノプロピルなどを挙げることができる。

　本発明に係る化合物（ｄ）として不飽和カルボン酸および／またはその誘導体を使用する場合には、１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。これらの中では、無水マレイン酸、（メタ）アクリル酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ビシクロ［２，２，１］ヘプト－２－エン－５，６－ジカルボン酸無水物、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレ－ト、グリシジルメタクリレ－ト、メタクリル酸アミノプロピルが好ましい。更には、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ビシクロ［２，２，１］ヘプト－２－エン－５，６－ジカルボン酸無水物などのジカルボン酸無水物であることが特に好ましい。

　本発明に係る化合物（ｄ）をポリオレフィンに導入する方法としては、周知の方法を採用することが可能であるが、例えば、ポリオレフィン主鎖に化合物（ｄ）をグラフト共重合（グラフト変性）する方法や、オレフィンと化合物（ｄ）をラジカル共重合する方法等を例示することができる。

　以下に、グラフト変性する方法とラジカル共重合する方法に分けて、具体的に説明する。
　《グラフト変性》
　本発明に係る変性ポリオレフィン（Ｄ）は、ポリオレフィンに化合物（ｄ）をグラフトすることによって得られる。

　（ポリオレフィン）
　上記化合物（ｄ）をグラフト変性するポリオレフィンは、炭素数２～６のα－オレフィンの単独重合体、前記α－オレフィンと他のα－オレフィン（炭素数２～２０）との共重合体および前記α－オレフィンとα－オレフィン以外のモノマーとの共重合体など、オレフィンを主体とする重合体である。α－オレフィン以外のモノマーとしては、環状オレフィン、非共役ジエン、ビニル基含有芳香族炭化水素、ビニルエステルなどが挙げられる。

　本発明に係るポリオレフィンとしては、具体的には、エチレンの単独重合体およびエチレンと炭素数３以上のα－オレフィンとの共重合体（エチレン・α－オレフィン共重合体）等のエチレンを主体とするエチレン系重合体〔ポリエチレン〕、プロピレンの単独重合体およびプロピレンとエチレンおよび／または炭素数４以上のα－オレフィンとの共重合体等のプロピレンを主体とするプロピレン系重合体〔ポリプロピレン〕、１－ブテンの単独重合体および１－ブテンとエチレン、プロピレンおよび炭素数５以上のα－オレフィンなどとの共重合体等の１－ブテンを主体とする１－ブテン系重合体〔ポリ１－ブテン〕、４－メチル－１－ペンテンの単独重合体および４－メチル－１－ペンテンと他のα－オレフィンとの共重合体〔ポリ４－メチル－１－ペンテン〕などの重合体を挙げることができる。

　また、これらポリオレフィンはアイソタクチック構造、シンジオタクチック構造の両者ともに使用可能であり、立体規則性についても特段の制限はない。
　グラフト変性に用いるポリオレフィンの密度は、通常、０．８～１．1ｇ／ｃｍ³、好ましくは０．８～１．０５ｇ／ｃｍ³、更に好ましくは０．８～１．０ｇ／ｃｍ³であり、ＡＳＴＭ　Ｄ　１２３８による２３０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるメルトフロ－レ－ト（ＭＦＲ）は、通常０．０１～５００ｇ／１０分、好ましくは０．０５～３００ｇ／１０分、さらに好ましくは０．１～１００ｇ／１０分である。密度およびＭＦＲがこの範囲にあれば、変性後のグラフト共重合体の密度、ＭＦＲも同程度となることからハンドリングしやすい。

　また、グラフト変性に用いられるポリオレフィンの結晶化度は、通常２％以上、好ましくは５％以上、さらに好ましくは１０％以上である。結晶化度がこの範囲にあれば、変性後のグラフト共重合体のハンドリングに優れる。

　グラフト変性に用いられるポリオレフィンのゲルパ－ミエ－ションクロマトグラフィ－（ＧＰＣ）で測定した数平均分子量（Ｍｎ）は、好ましくは５，０００～５００，０００、さらに好ましくは１０，０００～１００，０００である。数平均分子量（Ｍｎ）がこの範囲にあれば、ハンドリングに優れる。尚、数平均分子量は、ポリエチレンにおいては、エチレンと共重合される他のα－オレフィン量が１０モル％以下であればポリエチレン換算、１０モル%以上であればエチレン－プロピレン換算（エチレン含量７０モル％を基準
）で求めることが可能である。また、数平均分子量は、ポリプロピレンにおいては、他のα－オレフィン量が１０モル％以下であればポリプロピレン換算、１０モル%以上であれ
ばプロピレン－エチレン換算（プロピレン含量７０モル％を基準）で求めることが可能である。

　かかるポリオレフィンの製造は、従来から公知のいずれの方法によっても行うことができ、例えば、チタン系触媒、バナジウム系触媒、メタロセン触媒などを用いて重合することができる。また、グラフト変性に用いられるポリオレフィンは、樹脂およびエラストマ－のいずれの形態でもよく、アイソタクチック構造、シンジオタクチック構造の両者ともに使用可能であり、立体規則性についても特段の制限はない。市販の樹脂をそのまま利用することも可能である。

　（グラフト変性する方法）
　ポリオレフィンに化合物（ｄ）をグラフトする方法は、公知の方法で行うことができ、たとえば、ポリオレフィンを有機溶媒に溶解し、得られた溶液に化合物（ｄ）およびラジカル開始剤などを加え、好ましくは６０～３５０℃、より好ましくは８０～１９０℃の温度で、好ましくは０．５～１５時間、より好ましくは１～１０時間反応させる方法により行うことができる。

　ポリオレフィンを溶解させる有機溶媒の例としては、ベンゼン、トルエンおよびキシレン等の芳香族炭化水素系溶媒、ならびにペンタン、ヘキサンおよびヘプタン等の脂肪族炭化水素系溶媒が挙げられる。

　ポリオレフィンのグラフト変性の他の方法の例としては、溶媒非存在下で、押出機などでポリオレフィンと化合物（ｄ）とをラジカル開始剤を用いて反応させる方法が挙げられる。この場合、反応温度は、通常、オレフィン系重合体の融点以上、たとえば１００～３５０℃であり、反応時間は、通常、０．５～１０分間である。

　ラジカル開始剤の例としては、ジクミルペルオキシド、ジ－ｔ－ブチルペルオキシド、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルペルオキシ）ヘキシン－３，２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルペルオキシ）ヘキサンおよび１，４－ビス（ｔ－ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼンなどの公知のラジカル開始剤が挙げられる。ラジカル開始剤は、変性前のオレフィン系重合体１００質量部に対して、好ましくは０．００１～１質量部の割合で用いられる。

　《ラジカル共重合》
　本発明に係る変性ポリオレフィン（Ｄ）は、オレフィンと化合物（ｄ）をラジカル共重合することによっても得ることが可能である。オレフィンとしては、ポリオレフィンを形成するオレフィンと同一のものを採用することが可能であり、また、化合物（ｄ）も上述の通りである。

　オレフィンとカルボジイミド基と反応する基を有する化合物を共重合させる方法については特に限定されず、従来公知のラジカル共重合法を採用することができる。
　〈カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）〉
　本発明に係るカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）は、下記一般式（４）で示される繰り返し単位を有するポリカルボジイミドである。

　　－Ｎ＝Ｃ＝Ｎ－Ｒ₁－　　　　　　式（４）
〔式中、Ｒ₁は２価の有機基を示す〕
　本発明に係るカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）の合成法は特に限定されるものではないが、例えば有機ポリイソシアネ－トを、イソシアネ－ト基のカルボジイミド化反応を促進する触媒の存在下で反応させることにより、ポリカルボジイミドを合成することができる。

　本発明に係るカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求めたポリスチレン換算数平均分子量（Ｍｎ）は、通常４００～５００，０００、好ましくは１，０００～１０，０００、更に好ましくは１，５００～４，０００である。数平均分子量（Ｍｎ）がこの範囲にあると、再生炭素繊維（Ｃ）の補強性や分散性の向上効果に優れた変性ポリオレフィン（Ａ）が得られるため好ましい。

　本発明に係るカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）は、ポリカルボジイミド中にモノカルボジイミドを含んでもよく、単独又は複数のカルボジイミド基含有化合物を混合して使用することも可能である。

　なお、市販のカルボジイミド基含有化合物をそのまま使用することも可能である。市販のカルボジイミド基含有化合物としては、日清紡績株式会社製　カルボジライトＨＭＶ－１５ＣＡやＬＡ１、ＨＭＶ－５ＣＡ－ＬＣ（いずれも商品名）などが挙げられる。

　カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）および得られた変性ポリオレフィン（Ａ）におけるカルボジイミド基含有量は、¹³Ｃ－ＮＭＲ、ＩＲ、滴定法等により測定でき、カルボジイミド当量として把握することが可能である。¹³Ｃ－ＮＭＲでは１３０から１４２ｐｐｍ、ＩＲでは２１３０～２１４０ｃｍ^-1にピ－クを観察することが可能である。

　¹³Ｃ－ＮＭＲ測定は、たとえば次のようにして行われる。すなわち、試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして日本電子製ＧＸ－５００型ＮＭＲ測定装置を用い、１２０℃で¹³Ｃ－ＮＭＲ測定を行う。積算回数は、１０，０００回以上とする。

　ＩＲ測定は、例えば、次のようにして行われる．すなわち、試料を２５０℃、３分で熱プレスシ－トを作製した後に、赤外分光光度計（日本分光製、ＦＴ‐ＩＲ　４１０型）を用いて透過法で赤外吸収スペクトルを測定する。測定条件は、分解能を２ｃｍ^-1、積算回数を３２回とする。

　＜変性ポリオレフィン（Ａ）＞
　本発明の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物に含まれる成分の一つである変性ポリオレフィン（Ａ）は、上記カルボジイミド基と反応する基を有する変性ポリオレフィン（Ｄ）と、上記カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）とを反応させて得られる変性ポリオレフィンである。

　上記変性ポリオレフィン（Ｄ）と、上記カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）とを反応させる方法としては、具体的には、溶融混練することによる溶融変性により得ることが可能であるが、この方法に限定されるものではない。

　溶融混練して、溶融変性する方法としては、例えば、カルボジイミド基と反応する基を有する変性ポリオレフィン（Ｄ）と、カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）とを溶融混練する場合は、変性ポリオレフィン（Ｄ）とカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）を同時に、または逐次的に、たとえばヘンシェルミキサー、Ｖ型ブレンダー、タンブラーブレンダー、リボンブレンダーなどを用いて混合し、または混合せずに、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサーなどの混練装置に投入して溶融混練することによって得られる。これら混練装置の中でも、多軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサーなどの混練性能に優れた装置を使用すると、変性ポリオレフィン（Ｄ）とカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）とがより均一に分散・反応された変性ポリオレフィン（Ａ）を得ることができるため好ましい。

　変性ポリオレフィン（Ｄ）とカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）は、予め混合した後に混練装置の投入口から供給する方法、一部の成分を投入口から供給し、投入口付近から押出機先端の間の任意の部分に設置した供給口よりその他の成分を供給する方法のいずれの方法を取ることも可能である。

　変性ポリオレフィン（Ｄ）とカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）とを溶融混練する際の温度は、混合する各成分の融点のうち、最も高い融点以上で反応させることができるが、具体的には通常は１５０～３００℃、好ましくは２００～２８０℃、更に好ましくは２３０～２７０℃の範囲で溶融混練を行う。

　本発明に係る変性ポリオレフィン（Ａ）は、２３０℃での流動性に優れるものである。変性ポリオレフィン（Ａ）の２３０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、通常０．０１～４００ｇ／１０分、好ましくは０．１～３００ｇ／１０分、更に好ましくは１～２００ｇ／１０分の範囲である。このような範囲にあると、フィラーの補強性や分散性に優れ、好ましい。

　本発明に係る変性ポリオレフィン（Ａ）を製造するにあたり、変性ポリオレフィン（Ｄ）中のカルボジイミド基と反応する基を有する化合物（ｄ）のモル数と、カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）のモル数の比を、下記式を満たす様な配合比にすることで、化合物（ｄ）とカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）の反応効率が高く、かつ流動性にも優れる変性ポリオレフィン（Ａ）が得られる点で好ましい。

　（ｄ）のモル数：（Ｅ）のモル数＝１：０．２～１．６、好ましくは１：０．４～１．３、更に好ましくは１：０．７～１．１である。
　また、カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）の配合量は、変性ポリオレフィン（Ｄ）とカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）を反応させた変性ポリオレフィン（Ａ）１００グラムに対し、カルボジイミド基の含量が通常１～２００ｍｍｏｌ、好ましくは２～１５０ｍｍｏｌ、更に好ましくは４～１００ｍｍｏｌである。カルボジイミド基含量が少なすぎると再生炭素繊維（Ｃ）の補強効果や分散性を発現できず、また、多すぎると得られる再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物の成形加工性が低下したり、再生炭素繊維（Ｃ）の補強効果や分散性の向上効果がそれほど上がらず経済的でなくなる。

　さらに、本発明に係る変性ポリオレフィン（Ａ）では、変性ポリオレフィン（Ｄ）中の化合物（ｄ）と、カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）中のカルボジイミド基との反応の制御が重要である。変性ポリオレフィン（Ｄ）中の化合物（ｄ）と、カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）との反応の進行度合いは、例えば、以下の方法により調査することが可能である。

　変性ポリオレフィン（Ｄ）、および、変性ポリオレフィン（Ｄ）とカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）とを反応させて得られる変性ポリオレフィン（Ａ）の熱プレスシ－トをそれぞれ作成した後に、赤外吸収分析装置を用いて赤外線吸収を測定する。得られたチャ－トから、変性ポリオレフィン（Ｄ）および変性ポリオレフィン（Ａ）中のカルボジイミド基と反応する基を有する化合物（ｄ）のピ－ク強度に起因する吸収帯（無水マレイン酸を用いた場合は、１７９０ｃｍ^-1）の吸光度の、カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）との反応前後の吸光度を比較して、下記式を用いて反応率を計算できる。

　　反応率（％）＝（Ｘ／Ｙ）×１００
　　　Ｘ＝カルボジイミド基と反応する基の強度の差（反応前（Ｄ）－反応後（Ａ））
　　　Ｙ＝反応前（Ｄ）のカルボジイミド基と反応する基の強度
　本発明に係る変性ポリオレフィン（Ａ）について上記方法で求めた反応率は、通常４０～１００％、好ましくは５０～１００％、更に好ましくは６０～１００％の範囲にある。

　なお、カルボジイミド基は一部吸水によってウレア基へ変わったり、更にウレア基が熱分解してアミノ基を生成したりするが、ウレア基やアミノ基でも変性ポリオレフィン（Ｄ）等との反応性は高く、したがって、本発明の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物中には、カルボジイミド基の一部が、例えば、大気中の水などによりウレア基やアミノ基へ変換されているポリオレフィンが含まれていても構わず、本発明の好適態様の一つである。

　また、本発明に係る変性ポリオレフィン（Ａ）は、上記のようにカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）のカルボジイミド基（Ｎ＝Ｃ＝Ｎ）がカルボジイミド基と反応する基を有する化合物（ｄ）と反応することで製造されるが、反応の過程である程度のカルボジイミド基が消費され、ポリオレフィンと同一分子鎖としてつながっているカルボジイミド基の残基がフィラーと相互作用し、補強性や分散性に寄与する。このカルボジイミド残基量は、ＩＲ測定で２１３０から２１４０ｃｍ^-1にあるＮ＝Ｃ＝Ｎ基の収縮振動に起因するものでピ－クの大きさとして捉えることが可能である。

　本発明に係る変性ポリオレフィン（Ａ）は、２種以上のカルボジイミド基と反応する基を有する変性ポリオレフィン（Ｄ）を含んでいてもよく、２種以上のカルボジイミド基含有化合物（Ｅ）を含んでいてもよい。

　＜ポリオレフィン（Ｂ）＞
　本発明の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物に含まれる成分の一つであるポリオレフィン（Ｂ）は、上記本発明に係る変性ポリオレフィン（Ｄ）を得るに用いられるポリオレフィンと同じ範疇の炭素数２～６のα－オレフィンの単独重合体、前記α－オレフィンと他のα－オレフィン（炭素数２～２０）との共重合体および前記α－オレフィンとα－オレフィン以外のモノマーとの共重合体など、オレフィンを主体とする重合体であり、α－オレフィン以外のモノマーとしては、環状オレフィン、非共役ジエン、ビニル基含有芳香族炭化水素、ビニルエステルなどが挙げられる。

　本発明に係るポリオレフィン（Ｂ）としては、具体的には、エチレンの単独重合体およびエチレンと炭素数３以上のα－オレフィンとの共重合体（エチレン・α－オレフィン共重合体）等のエチレンを主体とするエチレン系重合体〔ポリエチレン：ＰＥ〕、プロピレンの単独重合体およびプロピレンとエチレンおよび／または炭素数４以上のα－オレフィンとの共重合体等のプロピレンを主体とするプロピレン系重合体〔ポリプロピレン：ＰＰ〕、１－ブテンの単独重合体および１－ブテンとエチレン、プロピレンおよび炭素数５以上のα－オレフィンなどとの共重合体等の１－ブテンを主体とする１－ブテン系重合体〔ポリ１－ブテン：ＰＢ〕、４－メチル－１－ペンテンの単独重合体および４－メチル－１－ペンテンと他のα－オレフィンとの共重合体〔ポリ４－メチル－１－ペンテン〕などの重合体を挙げることができる。

　また、これらポリオレフィン（Ｂ）はアイソタクチック構造、シンジオタクチック構造の両者ともに使用可能であり、立体規則性についても特段の制限はない。
　本発明に係るポリオレフィン（Ｂ）の密度は、通常、０．８～１．１ｇ／ｃｍ³、好ましくは０．８～１．０５ｇ／ｃｍ³、更に好ましくは０．８～１．０ｇ／ｃｍ³であり、ＡＳＴＭ　Ｄ　１２３８による２３０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるメルトフロ－レ－ト（ＭＦＲ）は、通常０．０１～５００ｇ／１０分、好ましくは０．０５～３００ｇ／１０分、さらに好ましくは０．１～１００ｇ／１０分である。密度およびＭＦＲがこの範囲にあれば、ポリオレフィン（Ｂ）を用いて得られる再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物の成形加工性が良好である。

　これらポリオレフィン（Ｂ）の中でも、耐熱性、剛性に優れるポリプロピレンが好ましい。
　＜再生炭素繊維（Ｃ）＞
　本発明の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物に含まれる成分の一つである再生炭素繊維（Ｃ）は、廃材である炭素繊維強化材料（ＣＦＲＰ）を焼却処理や加熱水蒸気処理することで得られる炭素繊維である。通常、ＣＦＲＰに用いられる炭素繊維はサイジング剤により処理されており、炭素繊維同士の素線化を抑制し、樹脂に分散させる際に炭素繊維が飛散することを防止する手段がとられている。また、サイジング剤により樹脂との相容性が向上するためＣＦＲＰの衝撃強度は未処理炭素繊維を使用する場合よりも高い。

　しかしながら、再生炭素繊維は焼却処理や加熱水蒸気処理の工程で、サイジング剤が消失し、再生炭素繊維表面が無垢の状態で存在するため、樹脂への分散性や相容性が悪く、押出加工時に樹脂に練り込むことができなかった再生炭素繊維が押出機先端に堆積し、ストランドが安定しない等ＣＦＲＰの生産性に問題があり、また、衝撃強度が十分なＣＦＲＰ成形体を得るのが難しい。

　本発明に係る再生炭素繊維（Ｃ）は、平均繊維長が０．０５～１５．０ｍｍの範囲であれば特に制限されるものではなく、ＣＦＲＰ廃材を焼却処理や加熱水蒸気処理することで得られた再生炭素繊維を使用することが出来る。平均繊維長がこの範囲内にあることで、飛散性や加工時の繊維破壊が起きにくく、当該再生炭素繊維を含む強化ポリオレフィン組成物は、成形体の生産性が良好で、且つ、得られた成形体は、機械的物性に優れる。

　本発明に係る再生炭素繊維（Ｃ）は、好ましくは平均繊維長が、０．１～５．０ｍｍである。
　尚、再生炭素繊維（Ｃ）の繊維長は、光学顕微鏡「デジタル顕微鏡ＶＨＸ‐１００」（キーエンス社製）等を用いて倍率１００倍の視野で観察し、視野の中に観察される５０本の炭素繊維の繊維長の平均値をとることで算出することが出来る。

　本発明に係る再生炭素繊維（Ｃ）の具体例としては、ＥＬＧ　Ｃａｒｂｏｎ　Ｆｉｂｒｅ社製ＣＡＲＢＩＳＯ　ＭＦシリーズ（平均繊維長：０．０８～０．１ｍｍ）、ＣＡＲＢＩＳＯ　Ｃシリーズ（平均繊維長３～１０ｍｍ）、ＣＡＲＢＩＳＯ　ＣＴシリーズ（平均繊維長６～１２ｍｍ）や、カーボンファイバーリサイクル工業社製熱分解品等が挙げられる。

　炭素繊維は通常、表面サイジング剤処理されており、Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）により測定される繊維表面の酸素（Ｏ）と炭素（Ｃ）の原子数の比である表面酸素濃度比（Ｏ／Ｃ）が、通常０．０５以上の値を取り、表面酸素濃度比（Ｏ／Ｃ）が高いほど、炭素繊維表面の官能基量が多く、表面酸素濃度比（Ｏ／Ｃ）が低いほど、炭素繊維表面の官能基量が少ない。

　一方、再生炭素繊維（Ｃ）は焼却処理や加熱水蒸気処理される事で表面サイジング剤まで熱分解されている為、繊維表面官能基量が極端に少なく、表面酸素濃度比（Ｏ／Ｃ）が０．０５未満と低い値をとる。

　炭素繊維の表面酸素濃度比（Ｏ／Ｃ）は、Ｘ線光電子分光法により、次の手順に従って求められる。まず炭素繊維をカットして銅製の試料支持台上に拡げて並べた後、光電子脱出角度を９０゜とし、Ｘ線源としてＡｌＫαを用い、試料チャンバー中を１×１０－８Ｔｏｒｒに保つ。測定時の帯電に伴うピークの補正としてＣ１Ｓの主ピークの運動エネルギー値（Ｋ．Ｅ．）を９６９ｅＶに合わせる。Ｃ１Ｓピーク面積は、Ｋ．Ｅ．として９５８～９７２ｅＶの範囲で直線のベースラインを引くことにより求める。Ｏ１Ｓピーク面積は、Ｋ．Ｅ．として７１４～７２６ｅＶの範囲で直線のベースラインを引くことにより求める。ここで表面酸素濃度比（Ｏ／Ｃ）とは、上記Ｏ１Ｓピーク面積とＣ１Ｓピーク面積の比から、装置固有の感度補正値を用いて原子数比として算出する。

　表面酸素濃度比（Ｏ／Ｃ）を制御する手段としては、特に限定されるものではないが、例えば、電解酸化処理、薬液酸化処理および気相酸化処理などの手法を取ることができ、中でも電解酸化処理が好ましい。

　＜再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物＞
　本発明の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物は、上記変性ポリオレフィン（Ａ）を０．０１～５０質量部、好ましくは０．１～３０質量部、上記ポリオレフィン（Ｂ）を５０～９９質量部、好ましくは６０～９０質量部、上記再生炭素繊維（Ｃ）を１～８０質量部、好ましくは５～５０質量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）と（Ｃ）の合計を１００質量部とする）の範囲で含有してなる再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物である。

　上記変性ポリオレフィン（Ａ）の含有量は、例えば４．５～５０質量部、４．５～３０質量部、５．５～３０質量部、６．５～３０質量部、７．５～３０質量部、８．５～３０質量部または９．５～３０質量部とすることもできる。
　また、上記再生炭素繊維（Ｃ）の含有量は、例えば１０～８０質量部、１０～５０質量部または１５～５０質量部とすることができる。

　本発明の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物は、変性ポリオレフィン（Ａ）を上記範囲で含むことにより、ポリオレフィン（Ｂ）と再生炭素繊維（Ｃ）との分散性が良好で且つ、再生炭素繊維（Ｃ）と変性ポリオレフィン（Ａ）およびポリオレフィン（Ｂ）との接着性に優れるので、耐熱性および剛性、衝撃強度などの機械的物性に優れる成形体を得ることができる。
　再生炭素繊維（Ｃ）の含有量が上記範囲未満では繊維による樹脂の強化効果が得られず、上記範囲を超えると靭性が失われる場合がある。

　本発明の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物は、好ましくは、再生炭素繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物中のポリオレフィン成分に含まれるカルボジイミド基の含量が、該ポリオレフィン成分１００ｇに対し、好ましくは０．０００１～１４０ｍｍｏｌである。より好ましくは０．０１～１０ｍｍｏｌ／１００ｇである。

　カルボジイミド基の含量が前記範囲にあると、フィラーの分散性をより向上させることができ、所望の構造体を容易に、また、経済的に製造することができる。また、カルボジイミド基の含量が少なすぎるとフィラーの分散性を発現できず、また、多すぎると成形加工性が低下したり、フィラーの分散性の向上効果がそれほど上がらず経済的でなくなる。

　本発明の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で、公知の軟化剤、粘着付与剤、老化防止剤、加工助剤、密着性付与剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、着色剤、滑剤、難燃剤、ブルーミング防止剤等を含んでいてもよい。

　＜成形体＞
　本発明の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物は、種々公知の成形方法、具体的には射出成形、ブロー成形、プレス成形、カレンダー成形、押出成形、スタンピングモールド成形等で成形体を製造することができる。

　本発明の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物からなる成形体は、家庭用品から工業用品に至る広い用途で用いられる。このような方法により得られる成形体としては、電気部品、電子部品、自動車用部品、機械機構部品、食品容器、フィルム、シート、繊維などが挙げられ、より具体的には、例えば、プリンター、パソコン、ワープロ、キーボード、ＰＤＡ（小型情報端末機）、電話機、ファクシミリ、複写機、ＥＣＲ（電子式金銭登録機）、電卓、電子手帳、電子辞書、カード、ホルダー、文具等の事務・ＯＡ機器、洗濯機、冷蔵庫、掃除機、電子レンジ、照明器具、ゲーム機、アイロン、炬燵などの家電機器、ＴＶ、ＶＴＲ、ビデオカメラ、ラジカセ、テープレコーダー、ミニディスク、ＣＤプレイヤー、スピーカー、液晶ディスプレイなどのＡＶ機器、コネクター、リレー、コンデンサー、スイッチ、プリント基板、コイルボビン、半導体封止材料、電線、ケーブル、トランス、偏向ヨーク、分電盤、時計などの電気・電子部品および通信機器などが挙げられる。

　また、座席（詰物、表地など）、ベルト、天井張り、コンパーチブルトップ、アームレスト、ドアトリム、リアパッケージトレイ、カーペット、マット、サンバイザー、ホイルカバー、タイヤ、マットレスカバー、エアバック、絶縁材、吊り手、吊り手帯、電線被服材、電気絶縁材、塗料、コーティング材、上張り材、床材、隅壁、デッキパネル、カバー類、合板、天井板、仕切り板、側壁、カーペット、壁紙、壁装材、外装材、内装材、屋根材、防音板、断熱板、窓材などの自動車、車両、船舶、航空機および建築用材料、衣類、カーテン、シーツ、合板、合繊板、絨毯、玄関マット、シート、バケツ、ホース、容器、眼鏡、鞄、ケース、ゴーグル、スキー板、ラケット、テント、楽器などの生活・スポーツ用品などが挙げられる。

　以下、本発明を実施例に基づいて更に具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されない。以下の実施例等の記載において、特に言及しない限り、「部」は「質量部」を示す。
（各種測定方法）
　本実施例等においては、以下の方法に従って測定を実施した。
［メルトフローレート（ＭＦＲ）］
　ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８に従い、荷重２．１６ｋｇの下、２３０℃にてＭＦＲを測定した。

［数平均分子量（Ｍｎ）］
　数平均分子量（Ｍｎ）はＧＰＣにより測定した。
　具体的には、Ｗａｔｅｒｓ社製ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅ　ＧＰＣ－２０００型を用いた。
　分離カラムは、ＴＳＫｇｅｌ　ＧＭＨ６－ＨＴを２本およびＴＳＫｇｅｌ　ＧＭＨ６－ＨＴＬを２本使用し、カラムサイズはいずれも直径７．５ｍｍ、長さ３００ｍｍであり、カラム温度は１４０℃とし、移動相には、０．０２５重量％の酸化防止剤（ブチルヒドロキシトルエン、武田薬品工業（株）製）含有ｏ－ジクロロベンゼン（和光純薬工業（株）製）を用い、１．０ｍｌ／分で移動させ、試料濃度は１５ｍｇ/１０ｍＬとし、試料注入
量は５００マイクロリットルとし、検出器として示差屈折計を用いた。

　標準ポリスチレンは、分子量がＭｗ＜１０００およびＭｗ＞４×１０⁶の場合には東ソー（株）製を用い、１０００≦Ｍｗ≦４×１０⁶の場合にはプレッシャーケミカル社製を用いた。

　無水マレイン酸変性ポリプロピレンの際には、ポリプロピレン換算によりＭｎを算出した。
　実施例および比較例で用いた変性ポリオレフィン（Ａ）などを以下に示す。

〔変性ポリオレフィン（Ａ）〕
　以下の製造方法で製造した変性ポリオレフィン（Ａ）としてＣＤＩ－ＰＰ１を用いた。〈変性ポリオレフィン（Ａ）の製造〉
　変性ポリオレフィン（Ｄ）として、無水マレイン酸変性ポリプロピレンＰＰ１、カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）として日清紡ケミカル社製カルボジライトＨＭＶ－１５ＣＡをそれぞれ用意し、ＰＰ１が１００質量部に対して、ＨＭＶ－１５ＣＡを４．４質量部の割合で混合し、二軸混練機（神戸製鋼製ＫＴＸ－３０）を用いてシリンダー温度２７０℃、スクリュ－回転数２００ｒｐｍ、吐出量１０ｋg／ｈにて押し出し、変性ポリオレフィン（Ａ）としてＣＤＩ－ＰＰ１を得た。得られたＣＤＩ－ＰＰ１のカルボジイミド基含有量は１０．７ｍｍｏｌ／１００ｇであった。尚、カルボジイミド基含有量は、試料を２５０℃、３分で熱プレスシ－トを作製した後に、赤外分光光度計（日本分光製、ＦＴ－ＩＲ　４１０型）を用いて透過法で赤外吸収スペクトルを測定する事で求めた。測定条件は、分解能を２ｃｍ-1、積算回数を３２回とした。

〔変性ポリオレフィン（Ｄ）〕
　変性ポリオレフィン（Ｄ）として、無水マレイン酸変性ポリプロピレンＰＰ１（Ｄ－１）を用いた。ＰＰ１の無水マレイン酸含有量は０．６質量％、ＧＰＣで求めた数平均分子量Ｍｎは５０,１８０であり、Ｍｎ／［（１００－Ｍ）×ｆ／Ｍ］は３．１であった。

〔カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）〕
　カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）として、カルボジイミド当量が２６２ｇ／ｍｏｌである日清紡ケミカル社製　商品名　カルボジライトＨＭＶ－１５ＣＡ（Ｅ－１）を用いた。

〔ポリオレフィン（Ｂ）〕
　ポリオレフィン（Ｂ）として、ホモポリプロピレンであるＰＰ２（プライムポリマー社製、Ｊ１０６Ｇ）ＭＦＲ（２３０℃）：１５ｇ／１０分）（Ｂ－１）を用いた。

〔再生炭素繊維（Ｃ）〕
　再生炭素繊維（Ｃ）として、カーボンファイバーリサイクル工業社製リサイクル炭素繊維ＣＦ１（１次加熱、３ｍｍ分級・切断品、繊維表面酸素濃度比Ｏ／Ｃ＝０．０３）（Ｃ－１）を用いた。

　〔実施例１〕
　変性ポリオレフィン（Ａ）として、上記ＣＤＩ－ＰＰ１を５質量部、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）として上記（Ｂ－１）を７５質量部、および再生炭素繊維（Ｃ）として上記（Ｃ－１）を２０質量部、混合し、二軸混練機（神戸製鋼製ＫＴＸ－３０）を用いてシリンダー温度２００℃、スクリュ－回転数２００ｒｐｍ、吐出量１０ｋｇ／ｈにて押し出し、再生炭素繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物（ＲＣＦＲＰＰ１）を得た。

　得られた再生炭素繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物（ＲＣＦＲＰＰ１）を、射出成形機（名機製作所社製、５０Ｔ）でシリンダー温度２５０℃、金型温度４０℃にて射出成形し、成形体のアイゾット衝撃強度（ＩＺＯＤ）、曲げ強度（ＦＳ）を測定した。

　アイゾット衝撃強度はＡＳＴＭ　Ｄ２５６に従い、厚さ１／８インチの射出成形試験片（加工ノッチ、および切削ノッチ）を用いて、２３℃雰囲気下で測定した。
　曲げ強度は長さ２．５インチ、幅１／２インチ、厚さ１／８インチの射出成形試験片を用いて、スパン４８ｍｍ、圧縮速度５ｍｍ／分、２３℃雰囲気下で３点曲げ試験をおこない測定した。
　結果を表１に示す。

　〔実施例２〕
　実施例１で用いたＣＤＩ－ＰＰ１の添加量を１０質量部とした以外は、実施例１と同様に行い再生炭素繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物（ＲＣＦＲＰＰ２）を得、実施例１と同様の成形法で得た成形体の物性を測定した。
　結果を表１に示す。

　〔実施例３～４〕
　実施例１で用いたＣＤＩ－ＰＰ１、（Ｂ－１）および（Ｃ－１）の添加量を表１に記載の通り変更した以外は、実施例１と同様に行い再生炭素繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物を得、実施例１と同様の成形法で得た成形体の物性を測定した。
　結果を表１に示す。

　〔比較例１〕
　実施例１で用いたＣＤＩ－ＰＰ１に替えて、無水マレイン酸変性ポリプロピレン系樹脂ＰＰ３（酸官能基量＝５．５ｍｍｏｌ、Ｍｎ＝１４０００、Ｍｎ／［（１００－Ｍ）×ｆ／Ｍ］は０．８）を用いる以外は、実施例１と同様に行い再生炭素繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物（ＲＣＦＲＰＰ３）を得、実施例１の記載の方法で、物性を測定した。
　結果を表２に示す。

　〔比較例２〕
　比較例１で用いた無水マレイン酸変性ポリプロピレン系樹脂ＰＰ３の添加量を１０質量部とした以外は、比較例１と同様に行い再生炭素繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物（ＲＣＦＲＰＰ４）を得、実施例１と同様の成形法で得た成形体の物性を測定した。
　結果を表２に示す。

　〔比較例３〕
　実施例１で用いたＣＤＩ－ＰＰ１を用いずに、上記（Ｂ－１）を８０質量部、および上記（Ｃ－１）を２０質量部用い、実施例１と同様に行い再生炭素繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物（ＲＣＦＲＰＰ５）を得、実施例１と同様の成形法で得た成形体の物性を測定した。
　結果を表２に示す。

　〔比較例４〕
　ＰＰ３，ＰＰ２およびＣ－１の含有量を表２の通り変更した以外は比較例１と同様yにして再生炭素繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物を得、実施例１と同様の成形法で得た成形体の物性を測定した。
　結果を表２に示す。

　〔参考例１〕
　参考例１として、実施例１で用いた再生炭素繊維（Ｃ）であるＣＦ１をサイジング剤含む炭素繊維ＣＦ２（帝人製ＨＴＣ７０２、６ｍｍチョップド品、繊維表面酸素濃度比Ｏ／Ｃ＝０．２０）に替える以外は、実施例１と同様に行い炭素繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物（ＲＣＦＲＰＰ６）を得、実施例１と同様の成形法で得た成形体の物性を測定した。
　結果を表２に示す。

　〔参考例２〕
　参考例２として、比較例２で用いた再生炭素繊維（Ｃ）であるＣＦ１をサイジング剤含む炭素繊維ＣＦ２（帝人製ＨＴＣ７０２、６ｍｍチョップド品、繊維表面酸素濃度比Ｏ／Ｃ＝０．２０）に替える以外は、比較例２と同様に行い炭素繊維強化ポリオレフィン系樹脂組成物（ＲＣＦＲＰＰ７）を得、実施例１と同様の成形法で得た成形体の物性を測定した。

　結果を表２に示す。

Claims

　変性ポリオレフィン（Ａ）を０．０１～５０質量部、
　ポリオレフィン（Ｂ）を５０～９９質量部、
　再生炭素繊維（Ｃ）を１～８０質量部
（ただし、（Ａ）と（Ｂ）と（Ｃ）の合計を１００質量部とする）含有してなる再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物であって、
　変性ポリオレフィン（Ａ）が、カルボジイミド基と反応する基を有する変性ポリオレフィン（Ｄ）と、カルボジイミド基含有化合物（Ｅ）とを反応させて得られる変性ポリオレフィンである再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物。
　前記再生炭素繊維（Ｃ）が、Ｘ線光電子分光法(ＸＰＳ)で測定される表面酸素濃度比Ｏ／Ｃが０．０５未満である請求項１に記載の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物。
　変性ポリオレフィン（Ａ）が、変性ポリオレフィン（Ｄ）１００グラムに対しカルボジイミド基の含量が１～２００ｍｍｏｌの範囲にある請求項１または２に記載の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物。
　変性ポリオレフィン（Ｄ）が、無水マレイン酸基を有してなる請求項１～３のいずれか１項に記載の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物。
　ポリオレフィン（Ｂ）および変性ポリオレフィン（Ｄ）が、ポリプロピレンである請求項１～４のいずれか１項に記載の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物。
　前記変性ポリオレフィン（Ａ）の含有量が、４．５～５０質量部である、請求項１～５のいずれか１項に記載の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物。
　前記再生炭素繊維（Ｃ）の含有量が、１０～８０質量部である、請求項１～６のいずれか１項に記載の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物。
　請求項１～７のいずれか１項に記載の再生炭素繊維強化ポリオレフィン組成物を成形してなる成形体。