JP4400816B2

JP4400816B2 - 周期分極反転構造の製造方法および光デバイス

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Publication number: JP4400816B2
Application number: JP2003297063A
Authority: JP
Inventors: 省一郎山口; 雄一岩田; 真岩井
Original assignee: NGK Insulators Ltd
Current assignee: NGK Insulators Ltd
Priority date: 2003-08-21
Filing date: 2003-08-21
Publication date: 2010-01-20
Anticipated expiration: 2023-08-21
Also published as: JP2005070195A

Description

本発明は、周期分極反転構造の製造方法および光デバイスに関するものである。

強誘電体の分極を強制的に反転させる分極反転構造を周期的に形成することで、表面弾性波を利用した光周波数変調器や、非線型分極の分極反転を利用した光波長変換素子などを実現することができる。特に、非線型光学材料の非線型分極を周期的に反転することが可能となれば、高効率な波長変換素子を作製することができ、これを用いて固体レーザなどの光を変換すれば、印刷、光情報処理、光応用計測制御などの分野に応用できる小型軽量の短波長光源を構成することができる。

強誘電体非線型光学材料に周期状の分極反転構造を形成する手法としては、いわゆる電圧印加法が知られている。この方法では、強誘電体単結晶の基板の一方の主面に櫛形電極を形成し、他方の主面に一様電極を形成し、両者の間にパルス電圧を印加する。こうした方法は、特許文献１に記載されている。
特開平８−２２０５７８

ニオブ酸リチウム単結晶などの非線型光学材料から第二高調波を発生させるためには、単結晶に周期状の分極反転を形成する必要がある。この場合には、例えば図１に示すような櫛形電極２１を基板の上面に形成する。櫛形電極２１は、周期状に配列されている多数の細長い電極片２３と、電極片２３を電気的に接続する給電パッド２２とを備えている。多数の電極片２３を矢印Ａの方向に向かって多数配列することによって、電極片配列構造２４を形成する。隣接する電極片２３の間にはそれぞれ隙間が形成されている。この櫛形電極２１に対して、抗電界以上となるように電圧を供給すると、各電極片２３の主として先端部分から分極反転部が伸び、周期状分極反転構造が生成する。

ここで、短周期の周期分極反転構造を電圧印加法で形成するのに際して、以下の困難な問題があることを見いだした。すなわち、周期20mm程度の比較的広い周期の周期状分極反転構造は、例えば図２に示すように、各電極片２３の長手方向Ｂに向かって広い範囲で形成される。なお、図２は、基板上に形成された周期分極反転構造を、エッチングによって現像した状態を示す顕微鏡写真である。

しかし、周期が短くなってくると、良好な周期分極反転構造を形成することが難しくなることが分かった。例えば周期1.8mmの場合は、図３に示すように、各電極片２３の先端部付近だけしか分極反転部が形成されにくい。すなわち、図４の拡大平面図に示すように、給電パッド２２から多数の電極片３が一定周期Ｐで突出している。ｍは各電極片の線幅であり、隣接する電極片３の間には隙間２５が形成されている。図３の例では線幅ｍは０．３μｍと非常に小さくし、各分極反転部２６が隣の分極反転部２６とつながりにくいように工夫した。ここで、周期Ｐが例えば１８μｍと大きい場合には、各電極片２３の根元の方向へと向かって各分極反転部２６が長く延びる。従って周期分極反転構造の幅Ｗ１は、一般的な大きさの光ビームを通すのに十分に大きくなる。しかし、周期Ｐが３μｍ以下となると、各電極片２３の先端部２３ａ付近から成長した分極反転部２６は、電極片２３の長手方向Ｂに向かって長く伸びないうちに、隣の分極反転部２６とつながってしまう。この結果、形成された周期分極反転構造３８の幅Ｗ１は例えば５μｍ以下と小さく、励起光との重なり部分が小さくなり、波長変換効率の高い素子が得られにくくなる。

本発明の課題は、電圧印加法によって周期分極反転構造を形成するのに際して、周期分極反転構造の幅を大きくできるようにすることであり、励起光との重なり領域を拡大し、高効率な素子を得ることである。

第一の態様に係る発明は、単分域化している強誘電体単結晶基板に周期分極反転構造を製造する方法であって、強誘電体単結晶基板の一方の主面上に、相対向する一方の櫛形電極および他方の櫛形電極を設け、一方の櫛形電極の電極片と他方の櫛形電極の電極片とをギャップを介して対向させ、強誘電体単結晶基板の他方の主面上に一様電極を形成する。

そして、一方の櫛形電極と他方の櫛形電極とを電気的に接続し、強誘電体単結晶基板下に別体の下地基板を積層し、この下地基板の一方の主面上に第一の導電膜を形成し、下地基板の他方の主面上に第二の導電膜を形成し、第一の導電膜を一様電極と電気的に接続し、一方の櫛形電極および他方の櫛形電極と第二の導電膜との間に電圧を印加することによって、一方の櫛形電極および他方の櫛形電極と一様電極との間に電圧を印加し、周期分極反転構造を形成する。

また、第二の態様に係る発明は、強誘電体単結晶基板、および強誘電体単結晶基板の一方の主面から基板内へと向かって伸びる周期分極反転構造を備えている光デバイスを提供する。

そして、各周期分極反転構造の複数の分極反転部が強誘電体単結晶基板における光の伝搬方向に平行な方向に配列されており、一対の周期分極反転構造の間に、分極反転されていないギャップが形成されており、各周期分極反転構造の周期が３μｍ以下であり、一対の周期分極反転構造およびギャップに対して一つの光ビームを入射させ、光ビームの幅が前記ギャップの幅よりも大きく、光ビームがギャップおよび各周期分極反転構造内を伝搬する。

以下、適宜図面を参照しつつ、本発明を説明する。
第一の態様に係る発明では、強誘電体単結晶基板の一方の主面上に、相対向する一方の櫛形電極および他方の櫛形電極を設け、一方の櫛形電極の電極片と他方の櫛形電極の電極片とをギャップを介して対向させる。例えば、図５に示すように、基板の一方の主面上に一方の櫛形電極３９Ａおよび他方の櫛形電極３９Ｂが形成されている。櫛形電極３９Ａは、多数の電極片２３Ａからなる配列構造２４Ａ、および櫛形電極２３Ａを連結する給電パッド２２Ａからなっている。櫛形電極３９Ｂは、多数の電極片２３Ｂからなる配列構造２４Ｂおよび櫛形電極２３Ｂを連結する給電パッド２２Ｂからなっている。給電パッド２２Ａと２２Ｂとが連結部２８で電気的に接続されている。櫛形電極３９Ａ側の電極片２３Ａの先端と、櫛形電極３９Ｂ側の電極片２３Ｂの先端との間にはギャップ２７が設けられている。

これに電圧を印加すると、図６に模式的に示すように、各電極片２３Ａ、２３Ｂの先端部２３ａ付近から分極反転部２６Ａ、２６Ｂがそれぞれ生成し、各電極片の根元の方へと向かって矢印Ｂ方向へと伸びる。このとき、周期が小さいことにより、隣接する電極片２３Ａ、２３Ｂから生成した各分極反転部は互いにつながり、周期分極反転構造を形成しなくなる。ここで、櫛形電極３９Ａ側の電極片２３Ａと櫛形電極３９Ｂ側の電極片２３Ｂとのギャップ２７の寸法ｇを十分に小さくすることによって、電極片２３Ａ側で発生した分極反転部２６Ａと電極片２３Ｂ側で発生した分極反転部２６Ｂとが互いにつながり、連結部２９を形成する。この結果、幅Ｗ２の周期分極反転構造３１が得られる。ここで、周期分極反転構造の幅Ｗ２は、図４における幅Ｗ１の２倍以上とすることができる。

電極片２３Ａ側で発生した分極反転部２６Ａと、電極片２３Ｂ側で発生した分極反転部２６Ｂとを互いに連続させるという観点からは、ギャップｇは、５μｍ以下であることが好ましく、３μｍ以下であることが更に好ましい。

この結果、図７に示すような光デバイス３０が得られる。この光デバイス３０には、幅Ｗ２の周期分極反転構造３１が形成されている。この周期分極反転構造３１へと向かって矢印Ｌのように光ビームを入射させるとき、周期分極反転構造３１の幅Ｗ２を大きくできくことから、光ビームＬの周期分極反転構造への重なり領域を広げることができる

好ましくは、周期分極反転構造３１の周期が３μｍ以下であり、かつ、伝搬方向に対して略垂直な方向Ｂへの周期分極反転構造３１の幅Ｗ２を１０μｍ以上とする。従来、周期３μｍ以下の周期分極反転構造の幅は、図１〜図４を参照しつつ説明した理由から高々５μｍ程度であったため、光ビームの結合効率が低かった。これに対して、本例によれば、光ビームの周期分極反転構造３１への結合効率を向上させることができる。

また、図６に示すような櫛形電極を使用した場合に、電極片２３Ａと２３Ｂとのギャップｇをある程度以上大きくすると、各電極片から発生した各分極反転部２６Ａと２６Ｂとが互いに連結するに到らず、別体の分極反転部として残留する。
例えば、図８に模式的に示すように、各電極片２３Ａ、２３Ｂの先端部２３ａ付近から分極反転部２６Ａ、２６Ｂがそれぞれ生成し、各電極片の根元の方へと向かって矢印Ｂ方向へと伸びる。このとき、周期が小さいことにより、隣接する電極片２３Ａ、２３Ｂから生成した各分極反転部は互いにつながり、周期分極反転構造を形成しなくなる。ここで、櫛形電極３９Ａ側の電極片２３Ａと櫛形電極３９Ｂ側の電極片２３Ｂとのギャップ２７の寸法ｇがある程度以上大きいと、電極片２３Ａ側で発生した分極反転部２６Ａと電極片２３Ｂ側で発生した分極反転部２６Ｂとが連続するに到らず、分極反転部のギャップ３２を生成する。この結果、幅Ｗ１の周期分極反転構造３１Ａ、３１Ｂが得られる。

電極片２３Ａ側で発生した分極反転部と、電極片２３Ｂ側で発生した分極反転部とを電気的に互いに分離するという観点からは、ギャップｇは、６μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上であることが更に好ましい。

この結果、図９に示すような光デバイス３０Ａが得られる。この光デバイス３０Ａには、幅Ｗ１の周期分極反転構造３１Ａ、３１Ｂが一対形成されている。この周期分極反転構造３１Ａ、３１Ｂへと向かって、矢印Ｌのように光ビームを入射させる。ここで光ビームは、２つの周期分極反転構造３１Ａ、３１Ｂに入射することから、個々の周期分極反転構造の幅Ｗ３、Ｗ４は小さくとも、光ビームＬの周期分極反転構造への重なり領域を広げることができる。
分極反転部間のギャップの大きさｔは、励起光との重なり領域を拡大させるという観点からは、２０μｍ以下であることが好ましく、１５μｍ以下であることが更に好ましい。

ここで、第二の態様に係る発明においては、周期３μｍ以下の一対の周期分極反転構造を設け、一対の周期分極反転構造に対して光ビームを入射させる。これによって、個々の周期分極反転構造の幅Ｗ１、Ｗ２は小さくとも、光ビームＬの周期分極反転構造への重なり領域を広げることができる。

強誘電体単結晶基板を構成する強誘電体単結晶の種類は限定されない。しかし、ニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ_３）、タンタル酸リチウム（ＬｉＴａＯ_３）、ニオブ酸リチウム−タンタル酸リチウム固溶体、Ｋ_３Ｌｉ_２Ｎｂ_５Ｏ_１５の各単結晶が特に好ましい。
強誘電体単結晶中には、三次元光導波路の耐光損傷性を更に向上させるために、マグネシウム（Ｍｇ）、亜鉛（Ｚｎ）、スカンジウム（Ｓｃ）及びインジウム（Ｉｎ）からなる群より選ばれる１種以上の金属元素を含有させることができ、マグネシウムが特に好ましい。分極反転特性（条件）が明確であるとの観点からは、ニオブ酸リチウム単結晶、ニオブ酸リチウムータンタル酸リチウム固溶体単結晶、タンタル酸リチウム単結晶にそれぞれマグネシウムを添加したものが特に好ましい。また、強誘電体単結晶中には、ドープ成分として、希土類元素を含有させることができる。この希土類元素は、レーザー発振用の添加元素として作用する。この希土類元素としては、特にＮｄ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｈｏ、Ｄｙ、Ｐｒが好ましい。

ただし、これらの耐光損傷性向上元素や希土類元素を添加した場合には、強誘電体単結晶の導電性が高くなり、周期状分極反転部が櫛形電極の全体にわたって一様に形成されにくくなる。以下の実施形態は、こうした場合に特に好適である。

すなわち、櫛型電極をパターニングした全域にわたって分極反転構造を一様に形成させるために、例えば図１０に示すような別体の下地基板１３を積層する。例えばＭｇＯドープニオブ酸リチウム単結晶からなる基板２の一方の主面１ａには櫛形電極３を形成し、基板２の他方の主面２ｂには一様電極４が形成されている。この基板２の下に、別体の下地基板１３を積層する。下地基板１３の本体５の一方の主面５ａ上には第一の導電膜６を形成し、本体５の他方の主面５ｂ上には第二の導電膜７を形成する。本例では、第一の導電膜６と一様電極４とを接触させることで両者を電気的に接続したが、第一の導電膜６と一様電極４との間に別に導電物（好ましくは導電膜）を介在させることによって、両者を電気的に接続することができる。

そして、例えば図１１、図１２に示すように、容器９内に絶縁オイル８を収容し、絶縁オイル８内に積層体１を浸漬する。この際、櫛形電極３には電線１１を接続し、第二の導電膜７には電線１０を接続する。電線１０および１１は高電圧源１２に接続されている。この状態で、所定電圧、パルス幅のパルス状電圧を印加すると、櫛形電極３と一様電極４との間に周期状分極反転部が形成される。

ここで、下地基板１３をも積層し、下地基板１３上の導電膜６、７を介して電圧を印加することによって、櫛形電極３の全体にわたって周期状分極反転部が一様に生成しやすくなる。

櫛形電極、一様電極の材質は限定されないが、Al、Au、Ag、Cr、Cu、Ni、Ni-Cr、Pd、Taが好ましい。
第一の導電膜、第二の導電膜の材質は、限定されないが、Al、Au、Ag、Cr、Cu、Ni、Ni-Cr、Pd、Taが好ましい。

下地基板の基板本体５の材質は絶縁性が高く、材質内の体積抵抗率が均一で、所定の構造強度を有していることが必要である。この材質としては、シリコン、サファイア、水晶、ガラス、ニオブ酸リチウム、タンタル酸リチウム、ニオブ酸リチウム−タンタル酸リチウム固溶体ＭｇＯドープニオブ酸リチウム、ＭｇＯドープタンタル酸リチウム、ＺｎＯドープニオブ酸リチウム、ＺｎＯドープタンタル酸リチウムを例示できる。

基板２としては、いわゆるＺカット基板，オフカットＸ板、オフカットＹ板を使用することが特に好適である。オフカットＸ板、オフカットＹ板を使用する場合には、オフカット角度は特に限定されない。特に好ましくは、オフカット角度は１°以上であり、あるいは、２０°以下である。
印加電圧の大きさは３ｋＶ〜８ｋＶが好ましく、パルス周波数は１Ｈｚ〜１０００Ｈｚが好ましい。

本発明によって形成された周期状分極反転部は、このような分極反転部を有する任意の光学デバイスに対して適用できる。このような光学デバイスは、例えば、第二高調波発生素子等の高調波発生素子を含む。第二高調波発生素子として使用した場合には、高調波の波長は３３０−１６００ｎｍが好ましい。

図１０に示す積層体１を作成し、図１１、図１２に示すような装置を使用して電圧印加法により周期状分極反転構造を形成した。ただし、図５に示すようなパターンの櫛形電極３９Ａ、３９Ｂを形成した。
具体的には、ＭｇＯをドープしたニオブ酸リチウム単結晶からなる、厚さ０．５ｍｍのｚカット基板２と、5度オフyカットの0.5mm厚さの基板５とを用意し、それぞれzカット基板２の+z面２ａに櫛型電極２９Ａ、２９Ｂをパターニングし、-z面２ｂには一様電極４を成膜した。5度オフyカット基板５については上下面５ａ、５ｂともに一様電極６、７を形成した。分極反転周期Ｐを１．８μｍとした。各電極片の線幅ｍは０．３μｍとした。各電極の材質はTaを使用した。電極厚さは全て1000オングストロームとした。また、zカット基板２の櫛型電極２０の表面に、SiO₂を2000オングストローム成膜した。図１０に示すように、上側にzカット基板２を、下側に5度オフカット基板５を積層し、積層体１を得た。積層体１を、図１１に示すように絶縁オイル８内に浸漬し、6kV、パルス幅10Hzのパルス状電圧を、パルス間隔約1秒で印加した。ギャップｇを５．０μｍとした。

分極反転が形成されているのかどうかを確認するため、弗硝酸混合液（弗酸：硝酸＝1:2）で、ウェハ表面の+z面をウエットエッチングした。この結果、図６に示すように、周期分極反転構造３１が形成されていた。周期分極反転構造３１の幅Ｗ２は４．５μｍであった。

実施例１において、ギャップｇを３．０μｍとしたところ、実施例１と同様にして周期分極反転構造３１が生成した。周期分極反転構造３１の幅Ｗ２は１２μｍであった。

実施例１において、ギャップｇを６．０μｍとしたところ、図８に示すような周期分極反転構造３１Ａ、３１Ｂが形成された。各構造３１Ａ、３１Ｂの幅Ｗ３、Ｗ４は、４．５μｍ、４．５μｍであり、ギャップの大きさｔは５μｍであった。

従来例の櫛形電極２１を示す模式的平面図である。図１の櫛形電極を用いて形成された、周期１８μｍの場合の周期分極反転構造の例を示す写真である。図１の櫛形電極を用いて形成された、周期１．８μｍの場合の周期分極反転構造の例を示す写真である。図１の櫛形電極を用いた場合について、櫛形電極の電極片と分極反転部との位置関係を説明するための平面図である。本発明例の櫛形電極３９Ａ、３９Ｂを模式的に示す平面図である。図５の櫛形電極を用いた場合について、櫛形電極の電極片と分極反転部との位置関係を説明するための平面図である。参考態様の発明に係る光デバイス３０を示す模式図である。図５の櫛形電極を用いた場合について、櫛形電極の電極片と分極反転部との位置関係を説明するための平面図である。第二の態様の発明に係る光デバイス３０Ａを示す模式図である。基板２と５との積層体１を示す正面図である。積層体１に電圧印加法によって分極反転部を形成するための装置を示す模式図である。図１１の装置の上面図である。

符号の説明

１積層体２強誘電体単結晶基板２ａ基板２の一方の主面２ｂ基板２の他方の主面４一様電極５下地基板の基板本体５ａ基板本体５の一方の主面５ｂ基板本体５の他方の主面６第一の導電膜７第二の導電膜８絶縁オイル９容器１０、１１電線１２電圧源１３下地基板２１従来例の櫛形電極２２、２２Ａ、２２Ｂ給電パッド２３、２３Ａ、２３Ｂ電極片２３ａ電極片の先端部２４、２４Ａ、２４Ｂ電極片２３、２３Ａ、２３Ｂの配列構造２６、２６Ａ、２６Ｂ分極反転部２７一対の櫛形電極のギャップ３０、３０Ａ光デバイス３１、３１Ａ、３１Ｂ、３８周期分極反転構造３９Ａ、３９Ｂ一対の櫛形電極Ａ周期分極反転構造に入射する光ビームの伝搬方向Ｂ方向Ａに略垂直な方向Ｗ１周期分極反転構造３８の幅Ｗ２周期分極反転構造３１の幅Ｗ３、Ｗ４周期分極反転構造３１Ａ、３１Ｂの幅ｇギャップ２７の大きさｔ周期分極反転構造３１Ａと３１Ｂとのギャップの大きさ

Claims

単分域化している強誘電体単結晶基板に周期分極反転構造を製造する方法であって、
前記強誘電体単結晶基板の一方の主面上に、相対向する一方の櫛形電極および他方の櫛形電極を設け、前記一方の櫛形電極の電極片と前記他方の櫛形電極の電極片とをギャップを介して対向させ、前記強誘電体単結晶基板の他方の主面上に一様電極を形成し、前記一方の櫛形電極と前記他方の櫛形電極とを電気的に接続し、前記強誘電体単結晶基板下に別体の下地基板を積層し、この下地基板の一方の主面上に第一の導電膜を形成し、前記下地基板の他方の主面上に第二の導電膜を形成し、前記第一の導電膜を前記一様電極と電気的に接続し、前記一方の櫛形電極と前記第二の導電膜との間および前記他方の櫛形電極と前記第二の導電膜との間に電圧を印加することによって、前記各櫛形電極と前記一様電極との間に電圧を印加し、前記周期分極反転構造を形成することを特徴とする、周期分極反転構造の製造方法。
前記ギャップの大きさが５μｍ以下であることを特徴とする、請求項１記載の方法。
前記強誘電体単結晶基板が、ニオブ酸リチウム単結晶、タンタル酸リチウム単結晶、およびニオブ酸リチウム−タンタル酸リチウム固溶体単結晶からなる群より選ばれた単結晶からなることを特徴とする、請求項１または２記載の方法。
前記単結晶に、酸化マグネシウムと酸化亜鉛との少なくとも一方が含有されていることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一つの請求項に記載の方法。
前記周期分極反転構造の周期が３μｍ以下であることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一つの請求項に記載の方法。
強誘電体単結晶基板、および前記強誘電体単結晶基板の一方の主面から前記基板内へと向かって伸びる一対の周期分極反転構造を備えている光デバイスであって、
前記各周期分極反転構造の複数の分極反転部が前記強誘電体単結晶基板における光の伝搬方向に平行な方向に配列されており、前記一対の周期分極反転構造の間に、分極反転されていないギャップが形成されており、前記各周期分極反転構造の周期が３μｍ以下であり、前記一対の周期分極反転構造および前記ギャップに対して一つの光ビームを入射させ、前記光ビームの幅が前記ギャップの幅よりも大きく、前記光ビームが前記ギャップおよび前記各周期分極反転構造内を伝搬することを特徴とする、光デバイス。
前記強誘電体単結晶基板が、ニオブ酸リチウム単結晶、タンタル酸リチウム単結晶、およびニオブ酸リチウム−タンタル酸リチウム固溶体単結晶からなる群より選ばれた単結晶からなることを特徴とする、請求項６記載の光デバイス。
前記単結晶に、酸化マグネシウムと酸化亜鉛との少なくとも一方が含有されていることを特徴とする、請求項６または７記載の光デバイス。
前記強誘電体単結晶基板がＺカット基板であることを特徴とする、請求項６〜８のいずれか一つの請求項に記載の光デバイス。