JP3393018B2

JP3393018B2 - 薄肉Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法

Info

Publication number: JP3393018B2
Application number: JP24122896A
Authority: JP
Inventors: 治山下; 昭男中西; 博司橋川
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Hitachi Metals Ltd
Priority date: 1996-08-23
Filing date: 1996-08-23
Publication date: 2003-04-07
Anticipated expiration: 2016-08-23
Also published as: JPH1064746A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】この発明は、薄肉形状、小型
形状でかつ高磁気特性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系異方性焼
結永久磁石を得る製造方法に係り、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金
粉末の１次粒子またはそれを２次粒子に造粒したスプレ
ー造粒粉末を用いて寸法精度を向上させた薄肉の焼結体
に、高精度化のためにごく少量の研磨量で研磨加工を施
した後に、該研磨加工によって劣化した磁気特性を特定
の種々雰囲気の熱処理にて、回復させることにより、高
精度かつ高磁気特性を維持した薄肉、小型の焼結永久磁
石を得ることが可能な薄肉Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製
造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】今日、家電製品を初めコンピューターの
周辺機器、光通信機器や自動車等の用途に用いられる小
型モーター、アクチュエーターや光アイソレーター等
は、小型化、軽量化とともに高性能化が求められてお
り、これらに使用する磁石材料も小型化、軽量化、薄肉
化が要求されている。

【０００３】現在の代表的な焼結永久磁石材料として
は、フェライト磁石、Ｒ−Ｃｏ系磁石、出願人が先に提
案したＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石（特公昭６１−３４２４２号
公報等）が挙げられる。上記の中でも、特に、Ｒ−Ｃｏ
系磁石やＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石などの希土類磁石は、他の
磁石材料に比べて磁気特性が格段にすぐれるために、各
種用途に多用されている。

【０００４】上記の希土類磁石、例えばＲ−Ｆｅ−Ｂ系
焼結永久磁石は、最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）
が４０ＭＧＯｅを超え、最大では５０ＭＧＯｅを超える
極めて優れた磁気特性を有する。しかし、この特性を１
００％発現させるためには、焼結後の特に厚み寸法が２
ｍｍ以上、より好ましくは３ｍｍ以上必要であった。

【０００５】すなわち、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石
は、磁化のメカニズムがピンニング型のＳｍ₂Ｃｏ₁₇型
と違って核発生型（ニュークリエーション型）であるた
めに、焼結後の機械加工等による内部欠陥、加工歪、微
小なヘアークラック等によって逆磁区が発生し易くな
り、保磁力が急激に低下する特徴がある。特に、Ｒ−Ｆ
ｅ−Ｂ系焼結永久磁石は、加工後の厚みが薄くなるにし
たがってこの影響が著しくなり、厚みが３ｍｍ以下、特
に２ｍｍ以下の薄肉形状や小型形状の製品を得るのが困
難であった。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】従来、薄肉、小型化を
図る方法として、できるだけ加工を減らすか、加工が必
要な場合でも加工歪を少なくするために加工代が少なく
なるように焼結上がりの寸法精度を高めること、例え
ば、スプレー造粒法によりＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の１
次粒子を２次粒子の造粒粉末にして粉体の流動性を高め
てプレス成形時の単重バラツキを少なくし、また焼結後
の変形を小さくする方法が知られている（特開平８−２
０８０１号，特開平８−２０８０２号公報）。

【０００７】しかし、上記方法は、加工時の取代をある
程度まで減少できるが、その改善効果にも限界がある。
近年要求される厚み０．５ｍｍ程度の薄肉形状や小型形
状の製品では、機械加工後の磁気特性を満足することは
依然困難であった。

【０００８】従来、成形法を改良し薄肉形状品や小型形
状品を寸法精度良く製造する方法として、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系合金粉末にバインダーを添加して射出成形し、脱バイ
ンダー後に焼結するＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石の製造
方法（特開昭６１−２２０３１５号公報）が提案されて
いる。

【０００９】しかし、射出成形法で使用される熱可塑性
樹脂やパラフィン系ワックス等のバインダーをＲ−Ｆｅ
−Ｂ系合金粉末に添加混合した場合、バインダー中の酸
素や炭素と希土類元素（Ｒ）が加熱混練時、脱バインダ
ー時に反応して焼結後の残留酸素量と残留炭素量が増加
しすぎて、磁気特性の劣化を招き、射出成形法のＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系焼結磁石への適用の妨げになっている。

【００１０】この発明は、薄肉形状や小型形状のＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系異方性焼結永久磁石を製造する方法において、
焼結体における寸法精度をできる限り高くし、寸法出し
のための研磨加工による研磨量を極力少なくして、加工
による磁気特性の劣化を最小限に抑え、さらに、熱処理
によって劣化した磁気特性をほぼ完全に回復させること
により、特に厚みが３ｍｍ以下、さらには２ｍｍ以下の
薄肉、小型で寸法精度が高くかつ磁気特性の高い焼結磁
石を製造できる薄肉Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法
の提供を目的としている。

【００１１】

【課題を解決するための手段】発明者らは、先にＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系合金粉末のスプレー造粒方法の提案（特開平８
−２０８０１号、特開平８−２０８０２号）において、
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末中の希土類成分（Ｒ）とバイン
ダーとの反応を抑制でき、残留する酸素量と炭素量を低
減できるバインダーとして、バインダー添加量が少な
く、しかも水素雰囲気中での脱脂時に脱脂しやすいポリ
ビニールアルコール（ＰＶＡ）やメチルセルロースのバ
インダーを選定してスプレー造粒を行い、流動性が高く
磁気特性の優れた造粒粉が得られること、並びに該造粒
粉を磁場中でプレス成形し、水素中で脱脂した後、真空
中もしくは不活性ガス雰囲気中で焼結することにより、
寸法精度の優れた薄肉で小型の異方性焼結磁石が作製で
きることを開示した。

【００１２】今日、焼結磁石の製品寸法精度が０．０１
ｍｍ程度の精度が要求される場合には、研磨加工が必要
になり、該研磨加工による磁気特性の劣化は避けられな
い。しかし、上記のスプレー造粒粉を使用した場合には
焼結体の寸法精度が優れているので、ごくわずかな研磨
加工量で製品寸法に仕上げることができるため、磁気特
性の劣化を最小限に抑えることができることに着目し、
さらにこの研磨加工による磁気特性の劣化防止のために
最適な研磨加工後の処理を種々検討した結果、真空中ま
たは不活性ガス雰囲気中、原料合金粉末中、水素の吸
蔵、脱水素処理後に再焼結する等の特定雰囲気中での熱
処理を施すことによりほぼ完全に磁気特性が回復するこ
とを知見し、この発明を完成した。

【００１３】すなわち、この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合
金粉末（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１種）に
バインダーと水を添加、撹拌してスラリー状となし、こ
れをスプレードライヤー装置によって造粒した粉末を原
料粉末として、該粉末を磁場中で成形後、脱脂、焼結し
た後、０．３ｍｍ以下の研磨量で研磨加工を施し、一対
の加工対向面間の寸法が３ｍｍ以下の焼結体となし、焼
結体の周囲にＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を配置して５００
℃〜９００℃の温度で１〜２時間保持する還元熱処理を
施すことを特徴とする薄肉Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製
造方法である。

【００１４】また、この発明は、上記構成の製造方法に
おいて、得られた焼結体に８５０℃以下の温度で水素吸
蔵処理及び脱水素処理を施し、次いで真空中または不活
性ガス雰囲気中で１０００℃〜１１８０℃の温度で１〜
２時間保持する再焼結熱処理を行ない、さらにその後同
雰囲気で５００℃〜７００℃の温度で１〜２時間保持す
る熱処理を施すことを特徴とする薄肉Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼
結磁石の製造方法を併せて提案する。

【００１５】

【発明の実施の形態】この発明は、スプレー造粒したＲ
−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を用いて粉末冶金方法にて高寸法
精度の薄肉の焼結体を得た後、寸法精度をさらに向上さ
せるために０．３ｍｍ以下の研磨量で研磨加工を施し、
一対の加工対向面間の寸法が３ｍｍ以下となった焼結体
にさらに研磨加工後の加工歪みにより劣化した磁気特性
を回復する方法として、機械加工後の取代の大きさある
いは加工歪みやヘアークラック等の大きさによって、研
磨加工後に真空中もしくは不活性ガス雰囲気中で熱処理
したり、また熱処理時に製品の周囲にＲ−Ｆｅ−Ｂ系の
合金粉末を置き、熱処理時に製品表面に希土類元素
（Ｒ）を蒸着もしくは吸着させて還元して磁気特性を回
復させたり、さらに熱処理前に製品に水素を吸蔵させた
後、真空引きして脱水素し、真空中もしくは不活性ガス
雰囲気中で再焼結した後、熱処理することにより低下し
た磁気特性を加工前の特性に回復させることを特徴とす
る。

【００１６】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末この発明におけるＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末とは、少なく
ともＲ（Ｙを含む希土類元素のうち少なくとも１種）と
ＦｅとＢとを含有する特公昭６１−３４２４２号に代表
されるような公知のＲ−Ｆｅ−Ｂ系組成を全て適用で
き、Ｒ以外の元素を別の元素で置換したもの、例えば、
ＦｅをＣｏ等の遷移金属で置換したものや、ＢをＣやＳ
ｉ等の半金属で置換したもの、あるいは、後述のごと
く、保磁力や製造性を改善するために種々の添加元素を
添加した合金粉末を含む。好ましい組成範囲の一例を以
下に挙げる。

【００１７】希土類元素Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈ
ｏ、Ｔｂのうち少なくとも１種、あるいはさらに、Ｌ
ａ、Ｓｍ、Ｃｅ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｐｍ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｙの
うち少なくとも１種を含むものが好ましい。また、通常
Ｒのうち１種をもって足りるが、実用上は２種以上の混
合物（ミッシュメタル、ジジム等）を入手上の便宜等の
理由により用いることができる。なお、このＲは純希土
類元素でなくてもよく、工業上入手可能な範囲で製造上
不可避な不純物を含有するものでも差支えない。

【００１８】Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち少
なくとも１種）は、８原子％未満では結晶構造がα−鉄
と同一構造の立方晶組織となるため、高磁気特性、特に
高保磁力が得られず、３０原子％を越えるとＲリッチな
非磁性相が多くなり、残留磁束密度（Ｂｒ）が低下して
すぐれた特性の永久磁石が得られないため、８原子％〜
３０原子％が好ましい。

【００１９】Ｂは、２原子％未満では菱面体組織とな
り、高い保磁力（ｉＨｃ）は得られず、２８原子％を越
えるとＢリッチな非磁性相が多くなり、残留磁束密度
（Ｂｒ）が低下するため、すぐれた永久磁石が得られな
いため、２原子％〜２８原子％が好ましい範囲である。

【００２０】Ｆｅは、４２原子％未満では残留磁束密度
（Ｂｒ）が低下し、９０原子％を越えると高い保磁力が
得られないので、Ｆｅは４２原子％〜９０原子％の含有
が好ましい。また、Ｆｅの一部をＣｏで置換すること
は、得られる磁石の磁気特性を損うことなく、温度特性
を改善することができるが、Ｃｏ置換量がＦｅの５０％
を越えると、逆に磁気特性が劣化するため好ましくな
い。

【００２１】また、下記添加元素のうち少なくとも１種
を添加することは、Ｆｅ−Ｂ−Ｒ系永久磁石に対してそ
の保磁力（ｉＨｃ）等を改善あるいは製造性の改善、低
価格化に効果がある。Ｔｉ、Ｎｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃ
ｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｓｂ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｚｒ、
Ｂｉ、Ｈｆ、Ｃｕ、Ｓｉ、Ｓ、Ｃ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｐ、
Ｈ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｂｅ、Ｓｒ、Ａｇ、Ｚｎ、Ｎ、
Ｆ、Ｓｅ、Ｔｅ、Ｐｂ。しかし、必要以上の添加は残留
磁束密度（Ｂｒ）の低減を招き、最大エネルギー積を低
下させることから、通常合計量で１０ａｔ％以下が望ま
しく、添加元素に応じて合計量を５ａｔ％以下、３ａｔ
％以下等を適宜選定することが望ましい。

【００２２】上記の合金粉末は、所要組成からなる単一
の合金を粉砕したもの、異なる組成の原料を混合して所
要組成に調整したもの、添加元素を原料配合時や粉砕前
後に加えたものなど、公知の合金粉末を適宜選定するこ
とができ、また、その製造方法も、溶解・粉化法、超急
冷法、直接還元拡散法、水素含有崩壊法、アトマイズ法
等の公知の方法を用いることができる。

【００２３】また、上記のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末は、
平均粒度が１〜１０μｍの範囲が好ましい。合金粉末の
平均粒径が１μｍ未満では、スプレー造粒法の場合特に
酸化しやすく、焼結後の焼結体の焼結密度が９５％程度
と低下するため好ましくなく、また、１０μｍを超える
平均粒径では粒径が大きすぎて焼結密度が９５％程度で
飽和し、該密度の向上が望めないため好ましくない。特
に望ましい平均粒度の範囲は１〜６μｍである。

【００２４】バインダーこの発明において、希土類含有合金粉末をスラリー状に
するために添加するバインダーとして、メチルセルロー
ス、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールのうち
少なくとも１種からなるものが好ましい。上記のメチル
セルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコー
ルは少量の添加でスラリーの粘度を向上させることがで
きると共に乾燥後においても高い結合力を保持すること
ができ、また、添加量が少量で十分なため、粉末中の残
留酸素量、炭素量を低減することができる。

【００２５】バインダーとして、メチルセルロース、ポ
リアクリルアミド、ポリビニルアルコールをそれぞれ単
独で用いる場合の含有量は、０．０５ｗｔ％未満では造
粒粉内の粒子間の結合力が弱く、成形前の給粉時に造粒
粉が壊れるとともに粉体の流動性が著しく低下し、ま
た、０．５ｗｔ％を越えると、焼結体における残留炭素
量と酸素量が増加して保磁力が下がり磁気特性が劣化す
るので、０．０５ｗｔ％〜０．５ｗｔ％の含有量がこれ
らの点で好ましい。また、メチルセルロース、ポリアク
リルアミド、ポリビニルアルコールをそれぞれ複合して
用いる場合は、上記と同様な理由により、０．０５ｗｔ
％〜０．４ｗｔ％が好ましい範囲である。

【００２６】この発明において、メチルセルロース、ポ
リアクリルアミド、ポリビニルアルコールのうち少なく
とも１種に加える水の含有量は、２０ｗｔ％未満では合
金粉末とバインダーとを混練したスラリーの濃度が高く
なって、粘度が増加し過ぎるため、該スラリーを後述す
る撹拌機からスプレードライヤー装置まで供給すること
ができず、また、５０ｗｔ％を越えるとスラリーの濃度
が低くなり過ぎ、撹拌機内及び撹拌機のスラリー供給パ
イプ内で沈殿が起こり、供給量が不安定になるとともに
スプレードライヤー装置によって得られる造粒粉の平均
粒度が小さくなりすぎ、さらに粒度にバラツキを生じる
ため、２０〜５０ｗｔ％が好ましい範囲である。

【００２７】水としては、特に限定はしないが、希土類
成分との反応を極力抑制するために、脱酸素処理した純
水、あるいは窒素などの不活性ガスをバブリング処理し
た水を用いることが望ましい。また、合金粉末へのバイ
ンダーの添加、撹拌は、０℃〜１５℃の温度範囲内で行
うことが好ましく、合金粉末と水との酸化反応をより抑
制することができる。逆に、１５℃を超える温度での撹
拌は合金粉末と水との酸化反応を促進されるため好まし
くない。０℃〜１５℃の温度範囲内に保持するには、予
め該温度に冷却した水を用いたり、撹拌容器を冷却水な
どによって冷却する手段などを採用することができる。

【００２８】スプレードライヤー装置この発明において、合金粉末に前述のバインダーを添
加、混練したスラリーは、スプレードライヤー装置によ
って造粒粉にする。まず、スプレードライヤー装置を用
いた造粒粉の製造方法を説明すると、スラリー撹拌機か
らスラリーをスプレードライヤー装置に供給する、例え
ば、回転ディスクの遠心力で噴霧したり、加圧ノズル先
端部で霧状に噴霧され、噴霧された液滴は、加熱された
不活性ガスの熱風によって瞬時に乾燥されて造粒粉とな
り、回収部内の下部に自然落下する。

【００２９】この発明において、スプレードライヤー装
置として回転ディスク型には、ベーン型、ケスナー型、
ピン型等種々のタイプがあるが、原理的にはどのタイプ
でも、上下２枚のディスクから構成され、そのディスク
が回転する構造となっている。スプレードライヤー装置
全体の構成としては、公知の開放型スプレードライヤー
装置を用いてもよいが、造粒する磁性粉末が希土類含有
合金粉末は非常に酸化し易いために、装置のスラリー収
納部内あるいは造粒粉の回収部内を不活性ガスなどで置
換でき、かつその酸素濃度を常時３％以下に保持できる
密閉構造であることが好ましい。

【００３０】また、スプレードライヤー装置の回収部内
の構成としては、上述した回転ディスクにより噴霧され
た液滴を瞬時に乾燥させるために、回転ディスクの上方
に加熱された不活性ガスを噴射する噴射口を配置し、ま
た回収部内の下部に、噴射されたガスを回収部外へ排出
する排出口を設けるが、その際、予め装置外部あるいは
装置に付属された加熱器で所要温度に加熱された不活性
ガスの温度を低下させないように、上記噴射口を不活性
ガスの温度に応じた温度、例えば６０〜１５０℃に保持
することが好ましい。不活性ガスとしては、窒素ガスや
アルゴンガスが好ましく、加熱温度は６０〜１５０℃が
好ましい。さらに、不活性ガスの噴射口と排出口の温度
差が小さい場合も処理能率が低下する傾向があるので、
排出口の温度は５０℃以下、好ましくは４０℃以下、特
に好ましくは常温に設定することが望ましい。

【００３１】得られる造粒粉の粒度は、スプレードライ
ヤー装置へ供給するスラリーの濃度やその供給量、ある
いは回転ディスクの回転数によって制御することができ
るが、例えば、希土類含有合金造粒粉の平均粒径が１０
μｍ未満では、造粒粉の流動性がほとんど向上せず、ま
た、平均粒径が４００μｍを超えると、粒径が大きすぎ
て成形時の金型内への充填密度が低下するとともに成形
体密度も低下し、ひいては、焼結後の焼結体密度の低下
を来たすこととなるため好ましくなく、よって、造粒粉
の平均粒径は１０〜４００μｍが好ましい。さらに好ま
しくは４０〜２００μｍである。

【００３２】また、ふるいによりアンダーカット、オー
バーカットを行うことにより、さらに極めて流動性に富
んだ造粒粉を得ることができる。さらに、得られた造粒
粉にステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウム、ス
テアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム、ほ
う酸エステル類等の潤滑剤を少量添加することにより、
さらに流動性を高めることも可能である。

【００３３】焼結体の製造方法上述した造粒粉を原料粉末として、焼結体を製造する工
程、すなわち、成形、脱脂、焼結など条件、方法は公知
のいずれの粉末冶金的手段を採用することができる。以
下に好ましい条件の一例を示す。

【００３４】成形は、公知のいずれの方法も用いること
ができるが、圧縮成形で行うことが最も好ましく、その
圧力は０．３ｔｏｎ／ｃｍ²〜２．０ｔｏｎ／ｃｍ²程度
が好ましい。また、造粒粉を配向するための磁場印加方
法も従来と同様に、磁場コイル等を付設した金型を用い
て、プレス成形中に金型内の造粒粉末に所定の横磁場ま
たは縦磁場を印加して、磁性粉末の磁化容易方向が揃う
ように合金粉末を回転させる方法が採用できる。この場
合の磁場強度としては１０〜２０ｋＯｅが好ましい範囲
である。

【００３５】つぎに、このようにして得られた成形体か
らバインダーを除去するために脱脂処理を施す。例え
ば、焼結前に真空中で加熱する一般的な方法や、水素気
流中で１００〜２００℃／時間で昇温し、３００〜６０
０℃で１〜２時間保持する方法などにより、容易に脱脂
処理を行うことが可能である。脱脂処理を施すことによ
り、バインダー中のほぼ全炭素が脱炭され、磁気特性が
向上する。

【００３６】なお、希土類元素を含む合金粉末は、水素
を吸蔵しやすいために、水素気流中での脱脂処理後には
脱水素処理を行うことが好ましい。脱水素処理は、真空
中で、５０〜２００℃／時間の昇温速度で昇温し、５０
０〜８００℃で１〜２時間程度保持することにより、吸
蔵されていた水素はほぼ完全に除去される。

【００３７】また、脱水素処理後は、引き続いて昇温加
熱して焼結を行うことが好ましく、５００℃を越えてか
らの昇温速度は任意に選定すればよく、例えば１００〜
３００℃／時間など、焼結に際して一般的に採用される
公知の昇温方法が可能である。

【００３８】脱バインダー処理後の成形品の焼結並びに
焼結後の熱処理条件は、選定した合金粉末組成に応じて
適宜選定されるが、例えば焼結並びに焼結後の熱処理条
件としては、１０００〜１２００℃、１〜６時間保持す
る焼結工程、４５０〜８００℃、１〜８時間保持する時
効処理工程などが好ましい。

【００３９】焼結体の加工上述したスプレードライヤー装置によって造粒した粉末
を原料粉末として、該粉末を磁場中で成形、脱脂、焼結
して得られた焼結体は、造粒を行なわない粉末を直接成
形、焼結して得られた焼結体に比べ、寸法精度が著しく
向上しており、例えば、研磨加工なしの状態でも最終製
品として提供することも可能である。しかしながら、表
面コーティングの耐食性や密着性を向上させるために焼
結体表面に形成される酸化層を除去したり、あるいは、
０．０１ｍｍ程度の厳しい製品寸法精度が要求される場
合などには、研磨加工が必要となる。

【００４０】この発明において、一対の加工対向面間の
寸法とは、例えば、へん平な矩形板磁石の場合、上下平
面をパンチ面にして厚み方向に圧縮成形して成形体を得
た後、焼結し、面積が最も広くなる上下平面部を研磨し
て仕上げるが、この加工した上下平面間、すなわち、へ
ん平な矩形板の厚みを意味する。一方、へん平な矩形板
磁石の場合で厚み端面がパンチ面である場合で得られた
へん平な矩形板の全面を研磨した際、３対の加工対向面
得られるが、この発明の目的が薄肉磁石であることか
ら、最も寸法の小さな一対の加工対向面間であるへん平
な矩形板の厚みを意味する。従って、一対の加工対向面
間方向と圧縮方向は必ずしも一致する必要はない。

【００４１】また、一対の加工対向面間の寸法は、四角
棒状磁石の場合、長手方向を水平に所要端面をパンチ面
にして上下端面方向に圧縮成形して成形体を得た後、焼
結し、上下端面部を研磨して仕上げるが、この加工した
上下端面部、圧縮方向厚みを意味し、へん平なリング状
磁石の場合、外径と内径の差にて生じる軸方向の端面を
パンチ面にして厚み軸方向に圧縮成形して成形体を得た
後、焼結し、上下端面部を研磨して仕上げるが、この加
工した上下端面部間、すなわち、へん平リング状磁石の
厚みを意味し、さらには、内周面と外周面間の厚み（肉
厚）が３ｍｍ以下のリング形状であれば、その内外周面
方向の寸法を意味する。

【００４２】この発明において、一対の加工対向面間の
寸法を３ｍｍ以下とするのは、薄肉、小型で寸法精度が
高くかつ磁気特性の高い焼結磁石が要求される中で、従
来、得難いとされていた厚みが３ｍｍ以下の薄肉磁石を
対象とするためである。すなわち、一対の加工対向面間
の寸法が３ｍｍを超えると、研磨加工により加工歪など
を生じても、体積に対する加工歪の割合が減少するた
め、比較的磁気特性の劣化が少なく、この発明による熱
処理を施す必要がなくなるためである。

【００４３】この発明において、スプレー造粒したＲ−
Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を用いて粉末冶金方法にて高寸法精
度の薄肉の焼結体を得た後、寸法精度をさらに向上させ
るために、焼結体の全面あるいは所要面に研磨等の加工
を施す、すなわち、０．３ｍｍ以下の研磨量（両面で
０．６ｍｍ以下）で研磨加工を行ない、最終製品寸法に
仕上げ、極力、加工による磁気特性の劣化を防止する
が、これは従来、通常の造粒を行なわない粉末を直接成
形、焼結して得られた焼結体を研磨加工する際の研磨量
は、焼結体の形状や寸法などにもよるが通常０．３〜
０．５ｍｍ程度であり、０．５ｍｍ以上必要な場合もあ
るのに対して、スプレー造粒粉を使用することにより研
磨量を０．３ｍｍ以下と高精度に焼成できることのみな
らず、一対の加工対向面間の寸法が３ｍｍ以下の薄肉磁
石において、研磨量が０．３ｍｍを越えると研磨面にお
ける加工歪などの量が多くなり磁気特性の劣化が大き
く、この発明による熱処理でも磁気特性の回復が困難に
なるためである。

【００４４】研磨加工方法としては、バーティカル研磨
加工、サーフェイス研磨加工、バレル研磨加工、円形状
に加工する場合はセンターレス加工など、公知の加工方
法を採用することができる。上記のように、この発明に
おいては、０．３ｍｍ以下の研磨量で最終製品寸法に仕
上げることができるため、原料歩留りや加工コストの点
で非常に利点が大きい。

【００４５】加工後の熱処理上述の如く、スプレードライヤー装置によって造粒した
粉末を原料粉末として、該粉末を磁場中で成形、脱脂、
焼結して得られた焼結体は、寸法精度が著しく向上して
いるため、酸化層の除去や寸法出しのための研磨加工に
おける研磨量を０．３ｍｍ以下と極力少なくすることが
でき、加工による磁気特性の劣化を最小限に抑えること
が可能である。

【００４６】また、この発明における焼結体の結晶粒径
は５〜６μｍ程度であり、通常の造粒を行なわない粉末
を直接成形、焼結して得られた焼結体の結晶粒径（〜１
０μｍ）に比べ小さいため、研磨加工による加工歪など
も比較的少なく、加工による磁気特性の劣化も小さい。
しかしながら、それらの劣化を完全に防止することは困
難であり、特に、一対の加工対向面間の寸法が３ｍｍか
ら薄くなるに従って劣化の度合いは増加する。そこで、
この発明は、加工後の焼結体に熱処理を施し、加工によ
り劣化した磁気特性を回復させることを特徴とする。

【００４７】熱処理としては、１）真空中もしくは不活性ガス雰囲気中で５００℃〜７
００℃の温度で１〜２時間程度保持する、２）加工時の製品表面の酸化による熱処理時の磁気特性
劣化防止のために、製品の周囲にＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉
末を置き、５００℃〜９００℃で熱処理して製品の表面
層を還元して磁気特性を回復させる、３）熱処理前に製品に室温から８５０℃までの任意の温
度で水素を吸蔵させた後、真空引きして脱水素し、真空
中もしくは不活性ガス雰囲気中で１０００℃〜１１８０
℃の温度範囲で１〜２時間再焼結した後、５００〜７０
０℃の温度で１〜２時間保持する熱処理をする、の３方
法が好ましく、いずれも加工歪みやヘアークラック等に
より低下した磁気特性を加工前のそれとほぼ同等まで回
復させることができる。特に、上記の２），３）の方法
は、厚み１．０ｍｍ〜０．５ｍｍ程度に加工した薄物に
ついては非常に有効である。

【００４８】上記１）の熱処理において、熱処理温度を
５００℃〜７００℃にしたのは、５００℃未満では、焼
結体の粒界部に存在する希土類を多く含む相（Ｒリッチ
相）が液相状態にならないため、欠陥部を修復すること
ができず、また、７００℃を超えると、加工表面に存在
する酸素が焼結体内部に拡散してＲリッチ相を酸化さ
せ、その結果、欠陥部を修復することができず、磁気特
性を回復させることができないためである。また、熱処
理時間を１〜２時間としたのは、１時間未満では主相と
なるＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相とＲリッチ相との濡れ性が不十分で
あり、また２時間を超えるとＲリッチ相が酸化し、保磁
力が低下するためである。

【００４９】上記２）の熱処理において、焼結体の周囲
にＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を置くのは、焼結体の表面層
を還元することにより磁気特性を回復させるためであ
る。その際の熱処理温度を５００℃〜９００℃にしたの
は、５００℃未満では、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末のＲ成
分が蒸発せず、９００℃を超えると加工表面に存在する
酸素が焼結体内部に拡散するため、蒸着されたＲ成分に
よる還元効果がなくなるためである。また、熱処理時間
を１〜２時間としたのも、上記と同様な理由による。

【００５０】上記３）の熱処理において、焼結体に室温
から８５０℃までの任意の温度で水素を吸蔵させた後、
真空引きして脱水素処理した後、再度焼結、熱処理を行
なうのは、結晶組織を分解して、再焼結によって再結晶
化を図ることにより、ヘアークラック等の大きな加工歪
みを除去するためである。なお、上述した熱処理は、時
効処理のための熱処理を兼ねることもできる。

【００５１】

【実施例】

実施例１Ｒとして、Ｎｄ１３．３原子％、Ｐｒ０．３１原子％、
Ｄｙ０．２８原子％、Ｃｏ３．４原子％、Ｂ６．５原子
％、残部Ｆｅ及び不可避的不純物からなる原料を、Ａｒ
ガス雰囲気中で高周波溶解して、ボタン状溶製合金を得
た。次に、該合金を粗粉砕した後、ジョークラッシャー
などにより平均粒度約１５μｍに粉砕し、さらに、ジェ
ットミルにより平均粒度３μｍの粉末を得た。

【００５２】該粉末に表１に示す種類及び添加量のバイ
ンダー、水、滑剤等を添加して室温で混練してスラリー
状となし、該スラリーをディスク回転型スプレードライ
ヤー装置により、不活性ガスに窒素を用い、熱風入口温
度を１００℃、出口温度を４０℃に設定して造粒を行っ
た。

【００５３】上記造粒粉を圧縮磁場プレス機を用いて、
磁場強度１５ｋＯｅ、圧力１ｔｏｎ／ｃｍ²で１０ｍｍ
×１５ｍｍの金型で、表２〜表４に示すように厚み寸法
（磁場方向）を変えてプレス成形した後、水素雰囲気中
で室温から３００℃までを昇温速度１００℃／時で加熱
する脱バインダー処理を行い、引き続いて真空中で１１
００℃まで昇温し１時間保持する焼結を行い、さらに焼
結完了後、Ａｒガスを導入して７℃／分の速度で８００
℃まで冷却し、その後１００℃／時の速度で冷却して５
５０℃で２時間保持して時効処理を施して異方性の焼結
体を得た。

【００５４】焼結体の厚み方向に両面ラップで表２〜表
４に示すような寸法に研磨加工した後、真空中で５００
℃の温度で２時間保持する熱処理（Ａ工程）、また加工
した焼結体の周囲にジェットミル粉砕した原料合金粉末
を置き、真空中で８００℃の温度で、２時間保持する熱
処理（Ｂ工程）、さらに加工した焼結体に６００℃で３
０分間水素を吸蔵させた後、真空引きして脱水素し、真
空中で１１００℃まで昇温し、２時間再焼結した後、５
００℃で２時間保持して熱処理（Ｃ工程）の３通りの熱
処理を行った。

【００５５】成形時の造粒粉の流動性を表１に、また焼
結体の厚み寸法バラツキ、加工前後および熱処理後の磁
気特性を表２〜表４に示す。なお、流動性は、内径８ｍ
ｍのロート管を１００ｇの原料粉が自然落下し、通過す
るまでに要した時間で測定した。また、得られた全ての
焼結体および熱処理品には、ワレ、ヒビ、変形などは全
く見られなかった。

【００５６】比較例１実施例１の合金粉末にバインダー、滑剤等を添加した
り、造粒することなく平均粒度３μｍの粉末のまま用い
て、実施例１と同様に成形、焼結、熱処理して永久磁石
を製造した。なお、平均粒度３μｍの粉末の流動性試験
では流れなかった。また、得られた全ての焼結体および
熱処理品には、ワレ、ヒビ、変形などは全く見られなか
った。

【００５７】

【表１】

【００５８】

【表２】

【００５９】

【表３】

【００６０】

【表４】

【００６１】

【発明の効果】この発明によれば、薄肉形状や小型形状
のＲ−Ｆｅ−Ｂ系異方性焼結永久磁石を製造する方法に
おいて、焼結体における寸法精度をできる限り高くし、
寸法出しなどのための研磨加工による研磨量を極力少な
くして加工による磁気特性の劣化を最小限に抑え、さら
に、熱処理によって劣化した磁気特性をほぼ完全に回復
させることにより、従来、作製が極めて困難であった厚
みが３ｍｍ以下、さらには２ｍｍ以下の薄肉、小型形状
で、しかも寸法精度が高く、磁気特性の優れた薄肉Ｒ−
Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を得ることができる。

フロントページの続き (56)参考文献特開平８−115839（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) H01F 41/02

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（ＲはＹを含む
希土類元素の少なくとも１種）にバインダーと水を添
加、撹拌してスラリー状となし、これをスプレードライ
ヤー装置によって造粒した粉末を原料粉末として、該粉
末を磁場中で成形後、脱脂、焼結した後、０．３ｍｍ以
下の研磨量で研磨加工を施し、一対の加工対向面間の寸
法が３ｍｍ以下の焼結体となし、焼結体の周囲にＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系合金粉末を配置して５００℃〜９００℃の温度
で１〜２時間保持する還元熱処理を施すことを特徴とす
る薄肉Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項２】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（ＲはＹを含む
希土類元素の少なくとも１種）にバインダーと水を添
加、撹拌してスラリー状となし、これをスプレードライ
ヤー装置によって造粒した粉末を原料粉末として、該粉
末を磁場中で成形後、脱脂、焼結した後、０．３ｍｍ以
下の研磨量で研磨加工を施し、一対の加工対向面間の寸
法が３ｍｍ以下の焼結体となし、該焼結体に８５０℃以
下の温度で水素吸蔵処理及び脱水素処理を施し、次いで
真空中または不活性ガス雰囲気中で１０００℃〜１１８
０℃の温度で１〜２時間保持する再焼結熱処理を行な
い、さらにその後同雰囲気で５００℃〜７００℃の温度
で１〜２時間保持する熱処理を施すことを特徴とする薄
肉Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。