JPH08107034A - Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 成形体の寸法精度の向上及び生産性の向上を
図り、薄肉形状や小型形状でかつ優れた磁気特性を有す
るＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石の製造方法の提供。 【構成】 熱脱磁したＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に、メチ
ルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコ
ールの単独あるいは複合したものと水とからなるバイン
ダーを添加、混練してスラリー状となし、これをスプレ
ードライヤー装置により造粒し、バインダーを特定して
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末とバインダーとの反応を抑制す
るとともに、造粒粉の形状をできるだけ球形にして造粒
粉に高い流動性を付与した、平均粒径２０μｍ〜４００
μｍの造粒粉とすることにより、粉体の流動性が格段に
向上するために、成形体の寸法精度が向上し、成形体密
度のバラツキを低下させ、焼結後の寸法精度にすぐれ、
薄肉形状や複雑形状でかつ高磁気特性を有する等方性あ
るいは異方性のＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石が効率よく
得られる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明は、粉末冶金法によりＲ
−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を製造する方法に係り、高温で脱
磁処理したＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に特定の粘結剤と水
とからなるバインダーを添加混練してスラリーとなし、
これをスプレードライヤー装置により球形状の造粒粉と
なすことにより、成形時の粉体の流動性、潤滑性を向上
させて、成形サイクルの向上、成形体の寸法精度を向上
させ、薄肉形状や小型形状の焼結磁石を提供することが
できるＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】今日、家電製品を初めコンピュータの周
辺機器や自動車等の用途に用いられる小型モーターやア
クチュエータ等には、小型化、軽量化とともに高性能化
が求められており、その磁石材料も小型化、軽量化、薄
肉化が要求されている。現在の代表的な永久磁石材料と
しては、アルニコ磁石、フェライト磁石、希土類コバル
ト磁石、そして、出願人が先に提案したＲ−Ｆｅ−Ｂ系
磁石（特公昭６１−３４２４２号等）が挙げられる。上
記の中でも、特に、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石は、資源的に豊
富な軽希土類元素などを主成分とするため、磁石を安定
に供給することができ、しかも他の磁石材料に比べて磁
気特性が格段にすぐれるために、各種用途に多用されて
いる。

【０００３】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、最大エネルギ
ー積（（ＢＨ）ｍａｘ）が４０ＭＧＯｅを超え、最大で
は５０ＭＧＯｅを超える極めて優れた磁気特性を有する
が、その優れた磁気特性を発現させるためには、所要組
成からなる合金を１〜１０μｍ程度の平均粒度に粉砕す
ることが必要となる。合金粉末の粒度を小さくすると、
成形時の粉末の流動性が悪くなり、成形体密度のバラツ
キや成形機の寿命を低下させるとともに、焼結後の寸法
精度にもバラツキを生じることとなり、特に薄肉形状や
小型形状の製品を得るのが困難であった。また、Ｒ−Ｆ
ｅ−Ｂ系焼結磁石は、大気中で酸化し易い希土類元素や
鉄を主成分として含有するため、合金粉末の粒度を小さ
くすると、酸化により磁気特性が劣化する問題もあっ
た。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】そのため、特に成形性
を改良するために、成形前の合金粉末に、ポリオキシエ
チレンアルキルエーテル等を添加したもの（特公平４−
８０９６１号）、それらにさらにパラフィンやステアリ
ン酸塩を添加したもの（特公平４−８０９６２号、特公
平５−５３８４２号）、またオレイン酸を添加したもの
（特公昭６２−３６３６５）等が提案された。しかし、
ある程度の成形性は向上できるものの、その改善効果に
も限界があり、近年要求される薄肉形状や小型形状の成
形は依然困難であった。

【０００５】また、上記のバインダーや潤滑剤の添加と
ともに、さらに成形性を改良し、薄肉形状品や小型形状
品を製造する方法として、成形前の合金粉末に飽和脂肪
族カルボン酸や不飽和脂肪族カルボン酸にミリスチル酸
エチルやオレイン酸からなる滑剤を添加して混練した
後、造粒を行なって成形する方法（特開昭６２−２４５
６０４号）、あるいはパラフィン混合物に飽和脂肪族カ
ルボン酸や不飽和脂肪族カルボン酸等を添加、混練後、
造粒した後成形する方法（特開昭６３−２３７４０２
号）も提案されている。

【０００６】しかし、上記の方法では、粉末粒子の結合
力が十分でなく、造粒粉が壊れやすいために、十分な粉
末の流動性を実現することが困難であった。成形性を向
上させたり、粉末粒子の結合力を高めるためには、種々
バインダーや潤滑剤の添加量を増やすことが考えられる
が、多量に添加すると、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末中のＲ
成分とバインダーとの反応により、焼結後の焼結体の残
留酸素量、残留炭素量が増加し、磁気特性の劣化を招く
ことになるので、添加量にも制限があった。

【０００７】また、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を対象とす
るものではないが、Ｃｏ系スーパーアロイ粉末を対象と
した圧縮成形用のバインダーとして、対象合金粉末に対
して、１．５〜３．５ｗｔ％のメチルセルロースとさら
に所定量の添加物であるグリセリンとほう酸を混合した
組成が提案（ＵＳＰ４，１１８，４８０）され、また、
工具用合金粉末の射出成形用のバインダーとして、特殊
組成からなり、対象合金粉末に対して０．５〜２．５ｗ
ｔ％のメチルセルロースに水、グリセリン等の可塑剤、
ワックスエマルジョン等の滑剤、離型剤を添加した組成
が提案（特開昭６２−３７３０２）されている。しか
し、それらはいずれも所定の流動性と成形体強度を確保
するため、いずれも対象合金粉末に対して、上記のよう
に例えば０．５ｗｔ％以上もの比較的多量のバインダー
を使用するもので、しかも種々のバインダー添加剤の添
加、例えばグリセリン等の可塑剤をメチルセルロースと
同量程度添加することが不可欠であるため、射出成形や
圧縮成形後、脱脂した後、焼結後でもかなりの炭素と酸
素が残留し、特にこの発明の対象とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系
焼結磁石の場合、磁気の劣化を招くので、容易には適用
できない。

【０００８】また、フェライトなどの酸化物粉末を対象
として、平均粒度１μｍ以下の粉末に、バインダーとし
て０．６〜１．０ｗｔ％のポリビニルアルコールを添加
したのち、スプレードライヤー装置により造粒粉を製造
し、該造粒粉を成形、焼結する方法が知られている。し
かし、それらはいずれも酸化物粉末に対して０．６ｗｔ
％以上もの多量のバインダーを使用するもので、脱脂処
理を施したのちの焼結体にもかなりの炭素及び酸素が残
留するため、非常に酸化及び炭化しやすい性質を有し、
少しの酸化あるいは炭化によっても極端に磁気特性が劣
化するこの発明の対象とする希土類含有合金粉末に、上
記のような酸化物を対象とした方法をそのまま適用する
ことはできない。

【０００９】特に、酸化物の場合は比較的多量のバイン
ダーを用いても大気中で脱脂、焼結できるため、脱脂、
焼結時にバインダーが燃焼してある程度の残留炭素の抑
制を図ることができるが、この発明の対象とする希土類
含有合金粉末の場合は、酸化により磁気特性が劣化する
ため大気中で脱脂、焼結することができないので、多量
のバインダー添加は得られる焼結磁石の磁気特性に致命
的な悪影響を及ぼすこととなる。

【００１０】このように、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製
造方法において、成形前の合金粉末に、種々のバインダ
ーや潤滑剤を添加したり、さらに造粒を行なって、成形
性を改良する試みが種々提案されてはいるが、いずれの
方法によっても、近年要求されるような、薄肉形状や小
型形状でかつ優れた磁気特性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼
結永久磁石を製造するのは困難であった。

【００１１】この発明は、粉末冶金法によりＲ−Ｆｅ−
Ｂ系焼結永久磁石を製造する方法において、合金粉末と
バインダーとの反応を抑制し、焼結体の残留酸素量、残
留炭素量を低減させると共に、成形時の粉体の流動性、
潤滑性を向上させて、成形体の寸法精度の向上及び生産
性の向上を図り、薄肉形状や小型形状でかつ優れた磁気
特性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石の製造方法の
提供を目的とする。

【００１２】

【課題を解決するための手段】発明者らは、Ｒ−Ｆｅ−
Ｂ系合金粉末とバインダーとの反応を抑制でき、焼結体
の残留酸素量、残留炭素量を低減させる方法を種々検討
した結果、バインダーとして、メチルセルロース、ポリ
アクリルアミド、ポリビニルアルコールのうち少なくと
も１種と水とからなるバインダーを用いることにより、
焼結前の工程におけるＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末とバイン
ダーとの反応を抑制することができ、焼結後の焼結体の
残留酸素量、残留炭素量を大幅に低減できることを知見
した。

【００１３】また、上記バインダーが、メチルセルロー
ス、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールをそれ
ぞれ単独で用いる場合、その添加量を０．５ｗｔ％以下
としても、成形時に金型へ粉末を供給するためのフィー
ダー内における振動にも十分耐えられる程度の一次粒子
の粒子間結合力と、十分な流動性及び成形体強度を得る
ことができること、メチルセルロース、ポリアクリルア
ミド、ポリビニルアルコールをそれぞれ複合した場合に
は、その量を０．４ｗｔ％以下としても上記と同様な作
用効果が得られること、さらに、必要に応じて使用する
滑剤も０．３ｗｔ％以下と極少量でよく、総バインダー
中の炭素含有量を大幅低減できることを知見した。

【００１４】さらに、スプレードライヤー処理後の造粒
粉の２次粒子の形状、大きさが不規則になり易いことに
鑑み、種々検討した結果、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末と上
記のバインダーとを添加、混練してスラリー状となし、
該スラリーをスプレードライヤー装置により造粒する前
に、粉末を熱処理により脱磁（いわゆる熱脱磁）して１
次粒子間の磁気的な結合をなくして、スプレー噴霧時に
水と水溶性バインダーのみによる表面張力だけで球形の
液滴ができるようにすると同時に、２次粒子の平均粒径
が２０μｍ〜４００μｍになるように造粒することによ
って得られた球形状の造粒粉により、成形時の粉体の流
動性が格段に向上し、成形体の密度バラツキや成形機の
寿命を低下させることもなく、焼結後の寸法精度にもす
ぐれ、薄肉形状や小型形状でかつ優れた磁気特性を有す
るＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石が効率よく得られること
を知見し、この発明を完成した。

【００１５】すなわち、この発明は、キュリー点より高
い４００℃〜７００℃の温度で脱磁処理したＲ−Ｆｅ−
Ｂ系合金粉末（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１
種）に、メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリ
ビニルアルコールのうち少なくとも１種と水とからなる
バインダーを添加、混錬してスラリー状となし、該スラ
リーをスプレードライヤー装置により平均粒径２０μｍ
〜４００μｍの球形状の造粒粉となし、該造粒粉を用い
て、成形、焼結する粉末冶金法により焼結永久磁石を得
ることを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の製造方法
である。

【００１６】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末 この発明において、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（但しＲは
Ｙを含む希土類元素のうち少なくとも１種）としては、
所要組成からなる単一の合金を粉砕した粉末や、異なる
組成の合金を粉砕した後、混合して所要組成に調整した
粉末、保磁力の向上や製造性を改善するために添加元素
を加えたものなど、公知のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を用
いることができる。Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の製造方法
も、溶解・粉化法、超急冷法、直接還元拡散法、水素含
有崩壊法、アトマイズ法等の公知の方法を適宜選定する
ことができる。

【００１７】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の粒度は特に限定
しないが、合金粉末の平均粒径が１μｍ未満では大気中
の酸素あるいはバインダー内の水と反応して酸化し易く
なり、焼結後の磁気特性を低下させる恐れがあるため好
ましくなく、また、１０μｍを超える平均粒径では粒径
が大きすぎて焼結密度が９５％程度で飽和し、該密度の
向上が望めないため好ましくない。よって１〜１０μｍ
の平均粒度が好ましい範囲である。特に好ましくは１〜
６μｍの範囲である。

【００１８】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の熱脱磁は、真空
中もしくは不活性ガス雰囲気中で行うが、処理温度は基
本的にはキュリー温度（成分系により異なるが、ほとん
どは４００℃以下である）よりも高い温度で処理する必
要があるので、安全を見込んで４００℃以上が望まし
い。また、処理温度が７００℃を超えると成分系によっ
ては一部粉末粒子同士が溶着する現象を起こし、造粒後
の造粒粉の流動性と焼結密度の低下を招くので好ましく
ない。よって処理温度は４００℃〜７００℃が好ましい
範囲である。特に好ましくは４００℃〜５００℃の範囲
である。

【００１９】バインダー成分 この発明において、熱脱磁したＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末
をスラリー状にするために添加するバインダーには、メ
チルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアル
コールのうち少なくとも１種と水とからなるものを用い
る。上記のメチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポ
リビニルアルコールは少量の添加でスラリーの粘度を向
上させることができると共に乾燥後においても高い結合
力を保持することができ、また、添加量が少量で十分な
ため、粉末中の残留酸素量、炭素量を低減することがで
きる。

【００２０】バインダーとして、メチルセルロース、ポ
リアクリルアミド及びポリビニルアルコールをそれぞれ
単独で用いる場合の含有量は、０．０５ｗｔ％未満では
造粒粉内の粒子間の結合力が弱く、成形前の給粉時に造
粒粉が壊れるとともに粉体の流動性が著しく低下し、ま
た、０．５ｗｔ％を越えると、焼結体における残留炭素
量と酸素量が増加して保磁力が下がり磁気特性が劣化す
るので、０．０５ｗｔ％〜０．５ｗｔ％の含有量がこれ
らの点で好ましい。メチルセルロース、ポリアクリルア
ミド、ポリビニルアルコールとをそれぞれ複合して用い
る場合の含有量もそれぞれ単独で用いる場合と同様に、
０．０５ｗｔ％未満では造粒粉内の粒子間の結合力が弱
く、成形前の給粉時に造粒粉が壊れるとともに粉体の流
動性が著しく低下し、また、０．４ｗｔ％を超えると、
焼結体における残留炭素量と酸素量が増加して保磁力が
低下し磁気特性が劣化するので、０．０５ｗｔ％〜０．
４ｗｔ％の含有量が好ましい範囲である。

【００２１】この発明において、上述のバインダーに添
加する水の含有量は、２０ｗｔ％未満では合金粉末とバ
インダーとを混練したスラリーの濃度が高くなって、粘
度が増加しすぎるため、該スラリーを後述する撹拌機か
らスプレードライヤー装置まで供給することができず、
また、５０ｗｔ％を超えるとスラリーの濃度が低くなり
すぎ、撹拌機内及び撹拌機のスラリー供給パイプ内で沈
殿が起こり、供給量が不安定になるとともにスプレード
ライヤー装置によって得られる造粒粉の平均粒度が２０
μｍ未満となり、さらに粒度にバラツキを生じるため、
２０ｗｔ％〜５０ｗｔ％が好ましい範囲である。水とし
ては、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末のＲ成分との反応を極力
抑制するために、脱酸素処理した純水、あるいは窒素な
どの不活性ガスでバブリング処理した水を用いることが
望ましい。

【００２２】また、合金粉末へのバインダーの添加、撹
拌は、０℃〜１５℃の温度範囲内で行うことが好まし
く、合金粉末と水との酸化反応をより抑制することがで
きる。逆に、１５℃を超える温度での撹拌は合金粉末と
水との酸化反応を促進されるため好ましくない。０℃〜
１５℃の温度範囲内に保持するには、予め該温度に冷却
した水を用いたり、撹拌容器を冷却水などによって冷却
する手段などを採用することができる。

【００２３】また、上述したバインダーにグリセリン、
ワックスエマルジョン、ステアリン酸、フタール酸エス
テル、ペトリオール、グライコール等の分散剤、潤滑剤
のうち少なくとも１種を添加するか、あるいはさらに、
ｎ−オクチルアルコール、ポリアルキレン誘導体、ポリ
エーテル系誘導体等の消泡剤を添加すると、スラリーの
分散性、均一性の向上及びスプレードライヤー装置での
粉化状態が良好になり、気泡が少なく、滑り性、流動性
にすぐれる球形状の造粒粉をより容易に得ることが可能
になる。なお、添加する場合は、０．０３ｗｔ％未満の
含有量では造粒粉を成形後の離型性改善に効果がなく、
また０．３ｗｔ％を超えると焼結体における残留炭素量
と酸素量が増加して保磁力が下がり磁気特性が劣化する
ので、０．０３ｗｔ％〜０．３ｗｔ％の含有量が好まし
い。

【００２４】造粒方法 この発明において、熱脱磁したＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末
に上述したバインダーを添加、混練したスラリーは、ス
プレードライヤー装置によって造粒粉にする。まず、ス
プレードライヤー装置を用いた造粒粉の製造方法を説明
すると、スラリー撹拌機からスラリーをスプレードライ
ヤー装置に供給する、例えば、回転ディスクの遠心力で
噴霧したり、加圧ノズル先端部で霧状に噴霧され、噴霧
された液滴は、加熱された不活性ガスの熱風によって瞬
時に乾燥されて造粒粉となり、回収部内の下部に自然落
下する。

【００２５】スプレードライヤー装置の構成としては、
上記のディスク回転型、加圧ノズル型のいずれでもよい
が、造粒するＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末は非常に酸化し易
いために、装置のスラリー収納部内あるいは造粒粉の回
収部内を不活性ガスなどで置換でき、かつその酸素濃度
を常時３％以下に保持できる密閉構造であることが好ま
しい。また、スプレードライヤー装置の回収部内の構成
としては、回転ディスクあるいは加圧ノズルより噴霧さ
れた液滴を瞬時に乾燥させるために、回転ディスクの近
傍あるいは加圧ノズルの上方に加熱された不活性ガスを
噴射する噴射口を配置し、また回収部内の下部に、噴射
されたガスを回収部外へ排出する排出口を設けるが、そ
の際、予め装置外部あるいは装置に付属された加熱器で
所要温度に加熱された不活性ガスの温度を低下させない
ように、上記噴射口を不活性ガスの温度に応じた温度、
例えば６０〜１５０℃に保持することが好ましい。

【００２６】すなわち、不活性ガスの温度が低下する
と、噴霧された液滴を短時間で十分乾燥することができ
なくなるため、スラリーの供給量を減少させなければな
らず能率が低下してしまう。また、比較的大きな粒径の
造粒粉を作る場合は、回転ディスクの回転数あるいは加
圧ノズルの圧力を低下させるが、その際に不活性ガスの
温度が低下していると、噴霧された液滴を十分乾燥する
ことができないので、結果としてスラリーの供給量を減
少させることにより、大きな粒径の造粒粉を得る場合に
は極端に能率が低下することになる。従って、予め加熱
された不活性ガスの温度をそのまま維持しながら回収部
内へ送り込むには、噴射口の温度を６０〜１５０℃に保
持することが好ましく、特に１００℃前後が最も好まし
い。

【００２７】また、不活性ガスの噴射口と排出口の温度
差が小さい場合も処理能率が低下する傾向があるので、
排出口の温度は５０℃以下、好ましくは４０℃以下、特
に好ましくは常温に設定することが望ましい。不活性ガ
スとしては、窒素ガスやアルゴンガスが好ましく、加熱
温度は６０〜１５０℃が好ましい。

【００２８】造粒粉の粒度は、スプレードライヤー装置
へ供給するスラリーの濃度や、その供給量、あるいは回
転ディスクの回転数または加圧ノズルの圧力によって制
御することができるが、平均粒径が２０μｍ未満では、
造粒粉の流動性がほとんど向上せず、また、平均粒径が
４００μｍを超えると、粒径が大きすぎて成形時の金型
内への充填密度が低下するとともに成形体密度も低下
し、ひいては、焼結後の焼結体密度の低下をきたすこと
となるため好ましくなく、よって、造粒粉の平均粒径は
２０〜４００μｍが好ましい。特に好ましくは５０〜２
００μｍである。また、ふるいによりアンダーカット、
オーバーカットを行なうことにより、さらに極めて流動
性に富んだ造粒粉を得ることができる。さらに、得られ
た造粒粉にステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウ
ム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウ
ム、ポリエチレングリコール等の潤滑剤を少量添加する
と、さらに流動性を向上させることができ有効である。

【００２９】造粒後の工程、すなわち、成形、焼結、熱
処理など条件、方法は公知のいずれの粉末冶金的手段を
採用することができる。以下に好ましい条件の一例を示
す。成形は、公知のいずれの成形方法も採用できるが、
圧縮成形で行なうことが最も好ましく、その圧力は、
０．３〜２．０Ｔｏｎ／ｃｍ²が好ましい。また、磁場
を印加して成形する場合の磁場強度としては１０〜２０
ｋＯｅが好ましい範囲である。焼結前には、真空中で加
熱する一般的な方法や、水素流気中で１００〜２００℃
／時間で昇温し、３００〜６００℃で１〜２時間程度保
持する方法などにより脱バインダー処理を行なうことが
好ましい。脱バインダー処理を施すことにより、バイン
ダー中のほぼ全炭素が脱炭され、磁気特性の向上に繋が
る。

【００３０】なお、Ｒ元素を含む合金粉末は、水素を吸
蔵しやすいために、水素流気中での脱バインダー処理後
には脱水素処理を行なうことが好ましい。脱水素処理
は、真空中で昇温速度は、５０〜２００℃／時間で昇温
し、５００〜８００℃で１〜２時間程度保持することに
より、吸蔵されていた水素はほぼ完全に除去される。ま
た、脱水素処理後は、引き続いて昇温加熱して焼結を行
うことが好ましく、５００℃を超えてからの昇温速度は
任意に選定すればよく、例えば１００〜３００℃／時間
など、焼結に際して取られる公知の昇温方法を採用でき
る。

【００３１】脱バインダー処理後の成形品の焼結並びに
焼結後の熱処理条件は、選定した合金粉末組成に応じて
適宜選定されるが、焼結並びに焼結後の熱処理条件とし
ては、１０００〜１１８０℃、１〜２時間保持する焼結
工程、４５０〜８００℃、１〜８時間保持する時効処理
工程などが好ましい。

【００３２】

【作用】この発明は、熱脱磁したＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉
末に、メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビ
ニルアルコールの単独あるいは複合したものと水とから
なるバインダーを添加、混練してスラリー状となし、該
スラリーをスプレードライヤー装置により平均粒径２０
μｍ〜４００μｍの流動性の高い球形状の造粒粉とな
し、該造粒粉を用いて、成形、焼結、熱処理することに
より、バインダー自体のすぐれた流動性とも相まって、
粉体の流動性が格段に向上し、成形サイクルが向上する
とともに、成形体密度のバラツキや成形機の寿命を低下
させることもなく、焼結後の寸法精度にもすぐれ、小型
形状や薄肉形状でかつ優れた磁気特性を有するＲ−Ｆｅ
−Ｂ系焼結磁石が得られる。

【００３３】なお、この発明における造粒粉は、それ自
体は等方性であるので、磁場を印加せずに成形した場合
は当然のことながら等方性の成形体になるが、磁場を印
加しながら成形すると、圧縮応力と磁場の作用によっ
て、造粒粉が壊れて元の一次粒子となり、該一次粒子が
磁場によって配向し、異方性の成形体が得られるので、
用途に応じて等方性磁石と異方性磁石の両方を製造する
ことができるという利点も有する。さらに、この発明に
おける造粒粉は、バインダーによって被覆されているた
め、大気中において酸化し難いので、成形工程における
作業性が向上するという利点も有する。

【００３４】

【実施例】

実施例１ Ｒとして、Ｎｄ１３．３原子％、Ｐｒ０．３１原子％、
Ｄｙ０．２８原子％、Ｃｏ３．４原子％、Ｂ６．５原子
％、残部Ｆｅ及び不可避的不純物からなる原料を、Ａｒ
ガス雰囲気中で高周波溶解して、ボタン状溶製合金を得
た。次に、該合金を粗粉砕した後、ジョークラッシャー
などにより平均粒度約１５μｍに粉砕し、さらに、ジェ
ットミルにより平均粒度３μｍの粉末を得た。該粉末を
表１に示す熱脱磁条件で脱磁した後、さらに表１に示す
種類及び添加量のバインダー、水、滑剤などを添加して
室温で混練してスラリー状となし、該スラリーをディス
ク回転型スプレードライヤー装置により、不活性ガスに
窒素を用い、熱風入口温度を１００℃、出口温度を４０
℃に設定して造粒を行なった。得られた造粒粉を＃３５
０のふるいにより微粒子をアンダーカットし、また＃７
０のふるいにより粗粒子をオーバーカットして、表１に
示す平均粒度の造粒粉を得た。

【００３５】該造粒粉を圧縮磁場プレス機を用いて、磁
場強度１５ｋＯｅ、圧力１ｔｏｎ／ｃｍ²で１０ｍｍ×
１５ｍｍ×厚み１０ｍｍの形状に成形した後、水素雰囲
気中で室温から３００℃までを昇温速度１００℃／時で
加熱する脱バインダー処理を行ない、引き続いて真空中
で１１００℃まで昇温し１時間保持する焼結を行ない、
さらに焼結完了後、Ａｒガスを導入して７℃／分の速度
で８００℃まで冷却し、その後１００℃／時の速度で冷
却して５５０℃で２時間保持して時効処理を施して異方
性の焼結体を得た。成形時の造粒粉の流動性、成形体の
寸法及び密度及び得られた焼結磁石の残留酸素量、残留
炭素量、磁気特性を表２に示す。なお、流動性は、内径
８ｍｍのロートの管を１００ｇの原料粉が自然落下し通
過するまでに要した時間で測定した。また、得られた全
ての焼結体には、ワレ、ヒビ、変形などは全く見られな
かった。

【００３６】比較例１ 実施例の熱脱磁前の原料粉末を用いて、実施例と同一条
件でスプレー造粒した造粒粉を実施例と同一条件で処
理、実験した結果を実施例とともに表２に示す。成形時
の粉末の流れ性、成形体の寸法及び密度並びに得られた
焼結磁石の残留酸素量、残留炭素量、磁気特性を実施例
と共に表２に示す。

【００３７】

【表１】

【００３８】

【表２】

【００３９】表２の結果から明らかなように、熱脱磁し
た造粒粉は熱脱磁していない造粒粉に比べて、すべて流
動性がかなり向上していることがわかる。また、造粒し
た粉のメッシュによるアンダーカット、オーバーカット
前の造粒粉の電子顕微鏡写真を図（アンダーカット前は
Ａ図、オーバーカット前Ｂ図）に示すように、図２の熱
脱磁していない造粒粉（比較例Ｎｏ．６）は比較的微紛
が多いが、熱脱磁（４００℃×１時間）した図１の造粒
粉（実施例Ｎｏ．１）は比較的きれいな球形になってい
ることがわかる。従って、熱脱磁した造粒粉の流動性が
すぐれている原因は、熱脱磁していない造粒粉に比べ
て、２次粒子の形状が球形に近い形状になっているため
である。脱磁することによって各粉末粒子間の磁気的な
相互作用がないために、水とバインダーの表面張力によ
ってのみ球形に液滴化して固化したものと考えられる。

【００４０】

【発明の効果】この発明によれば、熱脱磁したＲ−Ｆｅ
−Ｂ系合金粉末に、メチルセルロース、ポリアクリルア
ミド、ポリビニルアルコールの単独あるいは複合したも
のと水とからなるバインダーと水を添加、混練してスラ
リー状となし、該スラリーをスプレードライヤー装置に
より造粒することにより、バインダーを特定してＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系合金粉末とバインダーとの反応を抑制するとと
もに、造粒粉の形状をできるだけ球形にして造粒粉に高
い流動性を付与した、平均粒径２０μｍ〜４００μｍの
造粒粉が得られ、この造粒粉を用いることによって粉体
の流動性が格段に向上するために、成形体の寸法精度が
向上するとともに、成形体密度のバラツキを低下させた
ので、焼結後の寸法精度にすぐれており、薄肉形状や小
型形状でかつ高磁気特性を有する等方性あるいは異方性
のＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石が効率よく得られる。

【図面の簡単な説明】

【図１】この発明による熱脱磁したＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金
粉末の造粒粉の電子顕微鏡写真であり、Ａはメッシュに
よるアンダーカット前の３５０倍、Ｂはオーバーカット
前の１０００倍である。

【図２】熱脱磁していないＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の造
粒粉の電子顕微鏡写真であり、Ａはメッシュによるアン
ダーカット前の３５０倍、Ｂはオーバーカット前の１０
００倍である。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 キュリー点より高い４００℃〜７００℃
   の温度で脱磁処理したＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（ＲはＹ
   を含む希土類元素の少なくとも１種）に、メチルセルロ
   ース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールのう
   ち少なくとも１種と水とからなるバインダーを添加、混
   錬してスラリー状となし、該スラリーをスプレードライ
   ヤー装置により平均粒径２０μｍ〜４００μｍの球形状
   の造粒粉となし、該造粒粉を用いて、成形、焼結する粉
   末冶金法により焼結永久磁石を得ることを特徴とするＲ
   −Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の製造方法。