JP3148293B2 - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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- electrolyte secondary
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】充放電可能な正極と、負極と、非
水電解液とを備えた非水電解液二次電池に係り、特に負
極の改良に関するものである。
水電解液とを備えた非水電解液二次電池に係り、特に負
極の改良に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】リチウムを負極活物質とする電池は、リ
チウムが、充電の際に負極表面に樹枝状に生長して正極
に接し、内部短絡を引き起こすため充放電サイクルが極
めて短いという問題がある。
チウムが、充電の際に負極表面に樹枝状に生長して正極
に接し、内部短絡を引き起こすため充放電サイクルが極
めて短いという問題がある。
【０００３】この対策として負極をリチウム合金で構成
することが提案されている。
することが提案されている。
【０００４】これは、リチウム単独の場合、放電によっ
てリチウムがイオンになって溶出すると負極表面が凹凸
状となり、その後の充電の際、リチウムが凸部に集中的
に電析して樹枝状に生長するのに対し、リチウム合金の
場合には充電時にリチウムが負極の基体となる金属と合
金を形成するように復元するため、リチウムの樹枝状生
長が抑制されるという利点を奏すためである。こういっ
た合金基体となる金属としては、アルミニウム或るいは
アルミニウム中にマンガン、クロム等を添加したもの、
又は鉛、カドミウム、錫等が提案されている。しかしな
がらこれらの合金を負極材料として用いるとサイクル特
性は向上する反面、これらの基体金属は電池機能には直
接関与せず、しかも電位的にもリチウム単体と比較して
多少貴であるため、これらの合金を用いた電池は、エネ
ルギー密度の低下を招き、十分なエネルギー密度を有す
る非水電解液二次電池を構成できないという欠点があっ
た。特に高エネルギー密度を要求される円筒型二次電池
では電解液の改良や、電解液中への添加剤、或るいはリ
チウム表面の処理等により純粋なリチウムの充放電効率
を向上させ、用いるという試みがなされているが、十分
なサイクル特性は得られていない。
てリチウムがイオンになって溶出すると負極表面が凹凸
状となり、その後の充電の際、リチウムが凸部に集中的
に電析して樹枝状に生長するのに対し、リチウム合金の
場合には充電時にリチウムが負極の基体となる金属と合
金を形成するように復元するため、リチウムの樹枝状生
長が抑制されるという利点を奏すためである。こういっ
た合金基体となる金属としては、アルミニウム或るいは
アルミニウム中にマンガン、クロム等を添加したもの、
又は鉛、カドミウム、錫等が提案されている。しかしな
がらこれらの合金を負極材料として用いるとサイクル特
性は向上する反面、これらの基体金属は電池機能には直
接関与せず、しかも電位的にもリチウム単体と比較して
多少貴であるため、これらの合金を用いた電池は、エネ
ルギー密度の低下を招き、十分なエネルギー密度を有す
る非水電解液二次電池を構成できないという欠点があっ
た。特に高エネルギー密度を要求される円筒型二次電池
では電解液の改良や、電解液中への添加剤、或るいはリ
チウム表面の処理等により純粋なリチウムの充放電効率
を向上させ、用いるという試みがなされているが、十分
なサイクル特性は得られていない。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】充放電可能な正極と、
負極と、非水電解液とを備えた非水電解液二次電池にお
いて、充放電におけるリチウム負極のデンドライトを抑
制し、サイクル特性に優れた非水電解液二次電池を得る
ものである。
負極と、非水電解液とを備えた非水電解液二次電池にお
いて、充放電におけるリチウム負極のデンドライトを抑
制し、サイクル特性に優れた非水電解液二次電池を得る
ものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、充放電可能な
正極と、負極と、非水電解液とを備えた非水電解液二次
電池において、その負極として、Ｌｉと、Ｌｉに固溶可
能なＡｇ、Ｍｇから選ばれる少なくとも１種の金属との
合金であり、この合金中におけるＡｇとＭｇの含有量
が、０．０１ｗｔ％〜１５ｗｔ％の範囲内になったもの
を用いるようにした。なお、上記の合金中におけるＡｇ
とＭｇの含有量が、０．０５ｗｔ％〜１５ｗｔ％の範囲
内になったものを用いるとより好ましい。
正極と、負極と、非水電解液とを備えた非水電解液二次
電池において、その負極として、Ｌｉと、Ｌｉに固溶可
能なＡｇ、Ｍｇから選ばれる少なくとも１種の金属との
合金であり、この合金中におけるＡｇとＭｇの含有量
が、０．０１ｗｔ％〜１５ｗｔ％の範囲内になったもの
を用いるようにした。なお、上記の合金中におけるＡｇ
とＭｇの含有量が、０．０５ｗｔ％〜１５ｗｔ％の範囲
内になったものを用いるとより好ましい。
【０００７】
【作用】本発明の非水電解液二次電池のように、負極材
料として、リチウムにＡｇ、Ｍｇから選ばれる少なくと
も１種の金属を固溶させた合金で、この合金中における
ＡｇとＭｇの含有量が、０．０１ｗｔ％〜１５ｗｔ％の
範囲内になったものを用いれば、充放電効率が高く、し
かも十分な放電容量を有した負極を構成することができ
る。その理由を考察するに、リチウム中にＡｇ、Ｍｇか
ら選ばれる少なくとも１種の金属を固溶させると、リチ
ウム結晶中のリチウムと、リチウムに固溶可能なＡｇや
Ｍｇとが適切に置換されて、リチウムの結晶粒径や結晶
形態、粒界の状態を変化させることができる。
料として、リチウムにＡｇ、Ｍｇから選ばれる少なくと
も１種の金属を固溶させた合金で、この合金中における
ＡｇとＭｇの含有量が、０．０１ｗｔ％〜１５ｗｔ％の
範囲内になったものを用いれば、充放電効率が高く、し
かも十分な放電容量を有した負極を構成することができ
る。その理由を考察するに、リチウム中にＡｇ、Ｍｇか
ら選ばれる少なくとも１種の金属を固溶させると、リチ
ウム結晶中のリチウムと、リチウムに固溶可能なＡｇや
Ｍｇとが適切に置換されて、リチウムの結晶粒径や結晶
形態、粒界の状態を変化させることができる。
【０００８】又、充電時のリチウムの析出形態は緻密で
あるほど充放電効率が高く、この析出形態は析出面の表
面状態に大きく影響される。即ち、リチウム中に他の金
属、特にリチウムと固溶するＡｇ、Ｍｇから選ばれる少
なくとも１種の金属を添加することにより、リチウムの
結晶組織が変化し、充電時のリチウムの電析状態が緻密
化し、電析したリチウムの充放電効率が向上するためサ
イクル特性が向上する。従って、本発明によればエネル
ギ−密度が高く、しかもサイクル特性にも優れた非水電
解液二次電池を構成できる。
あるほど充放電効率が高く、この析出形態は析出面の表
面状態に大きく影響される。即ち、リチウム中に他の金
属、特にリチウムと固溶するＡｇ、Ｍｇから選ばれる少
なくとも１種の金属を添加することにより、リチウムの
結晶組織が変化し、充電時のリチウムの電析状態が緻密
化し、電析したリチウムの充放電効率が向上するためサ
イクル特性が向上する。従って、本発明によればエネル
ギ−密度が高く、しかもサイクル特性にも優れた非水電
解液二次電池を構成できる。
【０００９】
【実施例】以下に、本発明の実施例につき詳述する。
【００１０】［実施例１］ 図１に、本発明の一実施例としての円筒形非水電解液二
次電池の断面図を示す。
次電池の断面図を示す。
【００１１】１は正極であって、活物質としてのマンガ
ン酸化物と導電剤としてのアセチレンブラックと結着剤
としてのフッ素樹脂とを８０：１０：１０の重量比で混
合した合剤を、集電板に塗布したものであり、正極リ−
ド２に接合されている。３は本発明の要旨とする負極で
あり、ポリプロピレン製の微多孔膜セパレ−タ４により
正極１と隔離され、渦巻状に巻き取られ、電池外装缶５
に挿入されている。又、セパレ−タには、プロピレンカ
−ボネ−トと１，２−ジメトキシエタンとの等体積混合
溶媒に過塩素酸リチウムを１モル／ｌ溶解した非水電解
液が含浸されている。６は負極リ−ドである。尚、電池
寸法は直径１４．２ｍｍ、高さ５０．０ｍｍとした。
ン酸化物と導電剤としてのアセチレンブラックと結着剤
としてのフッ素樹脂とを８０：１０：１０の重量比で混
合した合剤を、集電板に塗布したものであり、正極リ−
ド２に接合されている。３は本発明の要旨とする負極で
あり、ポリプロピレン製の微多孔膜セパレ−タ４により
正極１と隔離され、渦巻状に巻き取られ、電池外装缶５
に挿入されている。又、セパレ−タには、プロピレンカ
−ボネ−トと１，２−ジメトキシエタンとの等体積混合
溶媒に過塩素酸リチウムを１モル／ｌ溶解した非水電解
液が含浸されている。６は負極リ−ドである。尚、電池
寸法は直径１４．２ｍｍ、高さ５０．０ｍｍとした。
【００１２】次に、負極の作製法について詳述する。
【００１３】リチウムと銀を表１に示す混合比で混合し
たるものを溶融し、その後冷却し、リチウムと銀の固溶
体のインゴットを作製した。このように作製したリチウ
ム固溶体インゴットを圧延し、厚み０．２ｍｍ、幅４０
ｍｍ、長さ３００ｍｍの電極を作製した。この電極を用
いて作製した電池を本発明電池Ａ１〜Ａ５及び比較電池
Ｈ０、Ｈ１、Ｈ２とする。
たるものを溶融し、その後冷却し、リチウムと銀の固溶
体のインゴットを作製した。このように作製したリチウ
ム固溶体インゴットを圧延し、厚み０．２ｍｍ、幅４０
ｍｍ、長さ３００ｍｍの電極を作製した。この電極を用
いて作製した電池を本発明電池Ａ１〜Ａ５及び比較電池
Ｈ０、Ｈ１、Ｈ２とする。
【００１４】
【表１】
【００１５】［参考例１］ リチウムと亜鉛を表２に示す混合比で混合したるものを
溶融し、その後冷却し、リチウムと亜鉛の固溶体のイン
ゴットを作製した。このように作製したリチウム固溶体
インゴットを圧延し、厚み０．２ｍｍ、幅４０ｍｍ、長
さ３００ｍｍの電極を作製した。この電極を用いて作製
した電池を参考電池Ｂ１〜Ｂ５及び比較電池Ｈ３、Ｈ４
とする。
溶融し、その後冷却し、リチウムと亜鉛の固溶体のイン
ゴットを作製した。このように作製したリチウム固溶体
インゴットを圧延し、厚み０．２ｍｍ、幅４０ｍｍ、長
さ３００ｍｍの電極を作製した。この電極を用いて作製
した電池を参考電池Ｂ１〜Ｂ５及び比較電池Ｈ３、Ｈ４
とする。
【００１６】
【表２】
【００１７】［実施例２］ リチウムとマグネシウムを表３に示す混合比で混合した
るものを溶融し、その後冷却し、リチウムとマグネシウ
ムの固溶体のインゴットを作製した。このように作製し
たリチウム固溶体インゴットを圧延し、厚み０．２ｍ
ｍ、幅４０ｍｍ、長さ３００ｍｍの電極を作製した。こ
の電極を用いて作製した電池を本発明電池Ｃ１〜Ｃ５及
び比較電池Ｈ５、Ｈ６とする。
るものを溶融し、その後冷却し、リチウムとマグネシウ
ムの固溶体のインゴットを作製した。このように作製し
たリチウム固溶体インゴットを圧延し、厚み０．２ｍ
ｍ、幅４０ｍｍ、長さ３００ｍｍの電極を作製した。こ
の電極を用いて作製した電池を本発明電池Ｃ１〜Ｃ５及
び比較電池Ｈ５、Ｈ６とする。
【００１８】
【表３】
【００１９】図２〜図４は上記電池のサイクル特性図を
示すものである。充放電条件は、放電電流１００ｍＡ、
放電終止電圧２．０Ｖ、充電電流１００ｍＡ、充電終止
電圧３．６Ｖとし、初期の放電容量、即ち６００ｍＡｈ
の半分の容量３００ｍＡｈになった時点を寿命とした。
示すものである。充放電条件は、放電電流１００ｍＡ、
放電終止電圧２．０Ｖ、充電電流１００ｍＡ、充電終止
電圧３．６Ｖとし、初期の放電容量、即ち６００ｍＡｈ
の半分の容量３００ｍＡｈになった時点を寿命とした。
【００２０】これらの図から明白なるように、本発明電
池は比較電池及び参考電池に対して、サイクル特性が改
善されていることが分かる。これは、リチウム中にＡｇ
やＭｇを添加し、リチウム中にこれらの金属を固溶させ
ることにより、リチウムの結晶組織や、結晶形態が変化
するため、即ち、リチウムの結晶粒の微細化やリチウム
結晶格子の欠陥等が増加するためである。そのため、充
放電に伴うリチウムの溶解、析出が起こる活性点が多く
存在する様になり、特に充電時には活性点が多いためリ
チウムは緻密に析出し樹枝状の生長が抑制され、サイク
ル特性が向上するものと考えられる。又、ＡｇやＭｇの
添加量が０．０１ｗｔ％以下であると、これら金属が固
溶してもリチウムの結晶組織への影響が少なく、又、添
加量が１５ｗｔ％より多いとリチウム中にリチウムとＡ
ｇやＭｇとの金属間化合物が多く生成し、リチウム合金
はリチウム中にＡｇやＭｇが固溶した相とリチウムとＡ
ｇやＭｇとの金属間化合物の相との２相共存状態の合金
となり、リチウム合金の組織が変化するが、このような
合金組織がその充電リチウムの充放電効率に悪影響を及
ぼす。このため、上記のリチウム合金中におけるＡｇと
Ｍｇの含有量を０．０１ｗｔ％〜１５ｗｔ％の範囲内
に、好ましくは０．０５ｗｔ％〜１５ｗｔ％の範囲内に
する。
池は比較電池及び参考電池に対して、サイクル特性が改
善されていることが分かる。これは、リチウム中にＡｇ
やＭｇを添加し、リチウム中にこれらの金属を固溶させ
ることにより、リチウムの結晶組織や、結晶形態が変化
するため、即ち、リチウムの結晶粒の微細化やリチウム
結晶格子の欠陥等が増加するためである。そのため、充
放電に伴うリチウムの溶解、析出が起こる活性点が多く
存在する様になり、特に充電時には活性点が多いためリ
チウムは緻密に析出し樹枝状の生長が抑制され、サイク
ル特性が向上するものと考えられる。又、ＡｇやＭｇの
添加量が０．０１ｗｔ％以下であると、これら金属が固
溶してもリチウムの結晶組織への影響が少なく、又、添
加量が１５ｗｔ％より多いとリチウム中にリチウムとＡ
ｇやＭｇとの金属間化合物が多く生成し、リチウム合金
はリチウム中にＡｇやＭｇが固溶した相とリチウムとＡ
ｇやＭｇとの金属間化合物の相との２相共存状態の合金
となり、リチウム合金の組織が変化するが、このような
合金組織がその充電リチウムの充放電効率に悪影響を及
ぼす。このため、上記のリチウム合金中におけるＡｇと
Ｍｇの含有量を０．０１ｗｔ％〜１５ｗｔ％の範囲内
に、好ましくは０．０５ｗｔ％〜１５ｗｔ％の範囲内に
する。
【００２１】又、本実施例では円筒形非水電解液二次電
池を例示したが、扁平型非水電解液二次電池にも応用で
きることは言うまでもない。
池を例示したが、扁平型非水電解液二次電池にも応用で
きることは言うまでもない。
【００２２】更に、本発明は固体電解質二次電池への応
用も可能である。
用も可能である。
【００２３】
【発明の効果】本発明は、充放電可能な正極と、負極
と、非水電解液とを備えた非水電解液二次電池におい
て、その負極として、Ｌｉと、Ｌｉに固溶可能なＡｇ、
Ｍｇから選ばれる少なくとも１種の金属との合金であ
り、この合金中におけるＡｇとＭｇの含有量が、０．０
１ｗｔ％〜１５ｗｔ％の範囲内になったものを用いるこ
とにより、充放電におけるリチウム負極のデンドライト
を抑制し、サイクル特性に優れた非水電解液二次電池が
得られるものであり、その工業的価値は極めて大であ
る。
と、非水電解液とを備えた非水電解液二次電池におい
て、その負極として、Ｌｉと、Ｌｉに固溶可能なＡｇ、
Ｍｇから選ばれる少なくとも１種の金属との合金であ
り、この合金中におけるＡｇとＭｇの含有量が、０．０
１ｗｔ％〜１５ｗｔ％の範囲内になったものを用いるこ
とにより、充放電におけるリチウム負極のデンドライト
を抑制し、サイクル特性に優れた非水電解液二次電池が
得られるものであり、その工業的価値は極めて大であ
る。
【図１】本発明電池の縦断面図である。
【図２】本発明電池Ａ１〜Ａ５と比較電池Ｈ０、Ｈ１、
Ｈ２のサイクル特性比較図である。
Ｈ２のサイクル特性比較図である。
【図３】参考電池Ｂ１〜Ｂ５と比較電池Ｈ３、Ｈ４のサ
イクル特性比較図である。
イクル特性比較図である。
【図４】本発明電池Ｃ１〜Ｃ５と比較電池Ｈ５、Ｈ６の
サイクル特性比較図である。
サイクル特性比較図である。
１ 正極 ２ 正極リ−ド ３ 負極 ４ セパレ−タ ５ 電池外装缶 ６ 負極リ−ド Ａ１〜Ａ５ 本発明電池 Ｂ１〜Ｂ５ 参考電池 Ｃ１〜Ｃ５ 本発明電池 Ｈ０〜Ｈ６ 比較電池
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭61−8849（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−308868（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−112657（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−253159（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/02 - 4/04 H01M 4/40 H01M 10/40
Claims (2)
- 【請求項１】 充放電可能な正極と、負極と、非水電解
液とを備えた非水電解液二次電池において、前記負極
が、Ｌｉと、Ｌｉに固溶可能なＡｇ、Ｍｇから選ばれる
少なくとも１種の金属との合金であり、この合金中にお
けるＡｇとＭｇの含有量が、０．０１ｗｔ％〜１５ｗｔ
％の範囲内であることを特徴とする非水電解液二次電
池。 - 【請求項２】 上記の合金中におけるＡｇとＭｇの含有
量が、０．０５ｗｔ％〜１５ｗｔ％の範囲内であること
を特徴とする請求項１記載の非水電解液二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20816991A JP3148293B2 (ja) | 1991-08-20 | 1991-08-20 | 非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20816991A JP3148293B2 (ja) | 1991-08-20 | 1991-08-20 | 非水電解液二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0547381A JPH0547381A (ja) | 1993-02-26 |
| JP3148293B2 true JP3148293B2 (ja) | 2001-03-19 |
Family
ID=16551805
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP20816991A Expired - Fee Related JP3148293B2 (ja) | 1991-08-20 | 1991-08-20 | 非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3148293B2 (ja) |
Families Citing this family (24)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0693568A1 (en) * | 1992-11-30 | 1996-01-24 | Hope Technologies, Inc. | Electrodes for electrochemical devices |
| CA2143047A1 (en) * | 1994-02-22 | 1995-08-23 | Yoshinori Takada | Alloy for the negative electrode of lithium secondary battery and lithium secondary battery |
| DE69531849T2 (de) * | 1994-05-30 | 2004-08-05 | Canon K.K. | Wiederaufladbare Lithiumbatterie |
| US6596432B2 (en) | 1994-05-30 | 2003-07-22 | Canon Kabushiki Kaisha | Rechargeable batteries |
| EP0693792B1 (en) | 1994-07-19 | 2003-01-08 | Canon Kabushiki Kaisha | Rechargeable batteries having a specific anode and process for the production of them |
| JP3717085B2 (ja) * | 1994-10-21 | 2005-11-16 | キヤノン株式会社 | 二次電池用負極、該負極を有する二次電池及び電極の作製方法 |
| JP3347555B2 (ja) * | 1994-12-01 | 2002-11-20 | キヤノン株式会社 | リチウム二次電池の負極の作製方法 |
| JP3227080B2 (ja) * | 1994-12-02 | 2001-11-12 | キヤノン株式会社 | リチウム二次電池 |
| JP3048899B2 (ja) * | 1995-09-06 | 2000-06-05 | キヤノン株式会社 | リチウム二次電池 |
| US5728482B1 (en) * | 1995-12-22 | 1999-11-09 | Canon Kk | Secondary battery and method for manufacturing the same |
| DE69836514T2 (de) | 1997-01-28 | 2007-09-13 | Canon K.K. | Elektrodenkörper, mit diesem versehener Akkumulator, sowie Herstellung des Elektrodenkörpers und des Akkumulators |
| US6517974B1 (en) | 1998-01-30 | 2003-02-11 | Canon Kabushiki Kaisha | Lithium secondary battery and method of manufacturing the lithium secondary battery |
| JP3620703B2 (ja) | 1998-09-18 | 2005-02-16 | キヤノン株式会社 | 二次電池用負極電極材、電極構造体、二次電池、及びこれらの製造方法 |
| US6730434B1 (en) | 1998-09-18 | 2004-05-04 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrode material for anode of rechargeable lithium battery, electrode structural body using said electrode material, rechargeable lithium battery using said electrode structural body, process for producing said electrode structural body, and process for producing said rechargeable lithium battery |
| EP1043789B1 (en) | 1998-10-22 | 2013-01-23 | Panasonic Corporation | Secondary cell having non-aqueous electrolyte |
| JP4056183B2 (ja) * | 1999-09-24 | 2008-03-05 | 松下電器産業株式会社 | 非水電解質二次電池用負極活物質および非水電解質二次電池 |
| JP4056180B2 (ja) * | 1999-08-30 | 2008-03-05 | 松下電器産業株式会社 | 非水電解質二次電池用負極活物質および非水電解質二次電池 |
| JP4056181B2 (ja) * | 1999-08-31 | 2008-03-05 | 松下電器産業株式会社 | 非水電解質二次電池用負極材料および非水電解質二次電池 |
| TW521451B (en) | 2000-03-13 | 2003-02-21 | Canon Kk | Process for producing an electrode material for a rechargeable lithium battery, an electrode structural body for a rechargeable lithium battery, process for producing said electrode structural body, a rechargeable lithium battery in which said electrode |
| JP4608743B2 (ja) * | 2000-07-19 | 2011-01-12 | パナソニック株式会社 | 非水電解質二次電池 |
| JP5413090B2 (ja) * | 2009-09-25 | 2014-02-12 | 株式会社豊田中央研究所 | 全固体型リチウム二次電池 |
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| US20200343583A1 (en) * | 2019-04-26 | 2020-10-29 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | All-solid-state battery and method for producing the same |
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