JPH0547381A - 非水電解液二次電池 - Google Patents

非水電解液二次電池

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JPH0547381A JP3208169A JP20816991A JPH0547381A JP H0547381 A JPH0547381 A JP H0547381A JP 3208169 A JP3208169 A JP 3208169A JP 20816991 A JP20816991 A JP 20816991A JP H0547381 A JPH0547381 A JP H0547381A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 正極と、負極と、非水電解液とを備えた非水
電解液二次電池において、充放電におけるリチウム負極
のデンドライトを抑制し、サイクル特性に優れた非水電
解液二次電池を得ようというものである。 【構成】 正極と、負極と、非水電解液とを備えた非水
電解液二次電池の負極として、Ｌｉと、Ｌｉに固溶する
金属との固溶体を用いれば、十分なエネルギ−密度を有
し、しかもサイクル特性にも優れた電池を得ることがで
きる。ここでリチウム中に固溶する金属ではＡｇ、Ｍ
ｇ、Ｚｎがよく、またその添加量については０.０１ｗ
ｔ％〜１５ｗｔ％がよい。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】充放電可能な正極と、負極と、非
水電解液とを備えた非水電解液二次電池に係り、特に負
極の改良に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】リチウムを負極活物質とする電池は、リ
チウムが、充電の際に負極表面に樹枝状に生長して正極
に接し、内部短絡を引き起こすため充放電サイクルが極
めて短いという問題がある。
【０００３】この対策として負極をリチウム合金で構成
することが提案されている。
【０００４】これは、リチウム単独の場合、放電によっ
てリチウムがイオンになって溶出すると負極表面が凹凸
状となり、その後の充電の際、リチウムが凸部に集中的
に電析して樹枝状に生長するのに対し、リチウム合金の
場合には充電時にリチウムが負極の基体となる金属と合
金を形成するように復元するため、リチウムの樹枝状生
長が抑制されるという利点を奏すためである。こういっ
た合金基体となる金属としては、アルミニウム或るいは
アルミニウム中にマンガン、クロム等を添加したもの、
又は鉛、カドミウム、錫等が提案されている。しかしな
がらこれらの合金を負極材料として用いるとサイクル特
性は向上する反面、これらの基体金属は電池機能には直
接関与せず、しかも電位的にもリチウム単体と比較して
多少貴であるため、これらの合金を用いた電池は、エネ
ルギー密度の低下を招き、十分なエネルギー密度を有す
る非水電解液二次電池を構成できないという欠点があっ
た。特に高エネルギー密度を要求される円筒型二次電池
では電解液の改良や、電解液中への添加剤、或るいはリ
チウム表面の処理等により純粋なリチウムの充放電効率
を向上させ、用いるという試みがなされているが、十分
なサイクル特性は得られていない。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】充放電可能な正極と、
負極と、非水電解液とを備えた非水電解液二次電池にお
いて、充放電におけるリチウム負極のデンドライトを抑
制し、サイクル特性に優れた非水電解液二次電池を得る
ものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】充放電可能な正極と、負
極と、非水電解液とを備えた非水電解液二次電池の負極
に、Ｌｉと、Ｌｉに固溶する金属との固溶体を用いる。
【０００７】
【作用】負極材料として、リチウムに異種金属が固溶し
たリチウム合金を用いれば、充放電効率が高く、しかも
十分な放電容量を有した負極を構成することができる。
その理由を考察するに、リチウム中に異種金属を固溶さ
せると、リチウム結晶中のリチウムと、リチウムと固溶
可能な金属とが置換し、リチウムの結晶粒径や結晶形
態、粒界の状態を変化させることができる。
【０００８】又、充電時のリチウムの析出形態は緻密で
あるほど充放電効率が高く、この析出形態は析出面の表
面状態に大きく影響される。即ち、リチウム中に他の金
属、特にリチウムと固溶する金属を添加することによ
り、リチウムの結晶組織が変化し、充電時のリチウムの
電析状態が緻密化し、電析したリチウムの充放電効率が
向上するためサイクル特性が向上する。従って、本発明
によればエネルギ−密度が高く、しかもサイクル特性に
も優れた二次電池を構成できる。
【０００９】
【実施例】以下に、本発明の実施例につき詳述する。
【００１０】［実施例１］図１に、本発明の一実施例と
しての円筒形非水電解液二次電池の断面図を示す。
【００１１】１は正極であって、活物質としてのマンガ
ン酸化物と導電剤としてのアセチレンブラックと結着剤
としてのフッ素樹脂とを８０：１０：１０の重量比で混
合した合剤を、集電板に塗布したものであり、正極リ−
ド２に接合されている。３は本発明の要旨とする負極で
あり、ポリプロピレン製の微多孔膜セパレ−タ４により
正極１と隔離され、渦巻状に巻き取られ、電池外装缶５
に挿入されている。又、セパレ−タには、プロピレンカ
−ボネ−トと１,２−ジメトキシエタンとの等体積混合
溶媒に過塩素酸リチウムを１モル／ｌ溶解した非水電解
液が含浸されている。６は負極リ−ドである。尚、電池
寸法は直径１４.２ｍｍ、高さ５０.０ｍｍとした。
【００１２】次に、負極の作製法について詳述する。
【００１３】リチウムと銀を表１に示す混合比で混合し
たるものを溶融し、その後冷却し、リチウムと銀の固溶
体のインゴットを作製した。このように作製したリチウ
ム固溶体インゴットを圧延し、厚み０.２ｍｍ、幅４０
ｍｍ、長さ３００ｍｍの電極を作製した。この電極を用
いて作製した電池を本発明電池Ａ１〜Ａ５及び比較電池
Ｈ０、Ｈ１、Ｈ２とする。
【００１４】
【表１】
【００１５】［実施例２］リチウムと亜鉛を表２に示す
混合比で混合したるものを溶融し、その後冷却し、リチ
ウムと亜鉛の固溶体のインゴットを作製した。このよう
に作製したリチウム固溶体インゴットを圧延し、厚み
０.２ｍｍ、幅４０ｍｍ、長さ３００ｍｍの電極を作製
した。この電極を用いて作製した電池を本発明電池Ｂ１
〜Ｂ５及び比較電池Ｈ３、Ｈ４とする。
【００１６】
【表２】
【００１７】［実施例３］リチウムとマグネシウムを表
３に示す混合比で混合したるものを溶融し、その後冷却
し、リチウムとマグネシウムの固溶体のインゴットを作
製した。このように作製したリチウム固溶体インゴット
を圧延し、厚み０.２ｍｍ、幅４０ｍｍ、長さ３００ｍ
ｍの電極を作製した。この電極を用いて作製した電池を
本発明電池Ｃ１〜Ｃ５及び比較電池Ｈ５、Ｈ６とする。
【００１８】
【表３】
【００１９】図２〜図４は上記電池のサイクル特性図を
示すものである。充放電条件は、放電電流１００ｍＡ、
放電終止電圧２.０Ｖ、充電電流１００ｍＡ、充電終止
電圧３.６Ｖとし、初期の放電容量、即ち６００ｍＡｈ
の半分の容量３００ｍＡｈになった時点を寿命とした。
【００２０】これらの図から明白なるように、本発明電
池は比較電池に対して、サイクル特性が改善されている
ことが分かる。これは、リチウム中にＡｇ、Ｚｎ、Ｍｇ
等の金属を添加し、リチウム中にこれらの金属を固溶さ
せることにより、リチウムの結晶組織や、結晶形態が変
化するため、即ち、リチウムの結晶粒の微細化やリチウ
ム結晶格子の欠陥等が増加するためである。そのため、
充放電に伴うリチウムの溶解、析出が起こる活性点が多
く存在する様になり、特に充電時には活性点が多いため
リチウムは緻密に析出し樹枝状の生長が抑制され、サイ
クル特性が向上するものと考えられる。又、これらの金
属の添加量が０.０１ｗｔ％以下であると、これら金属
が固溶してもリチウムの結晶組織への影響が少なく、
又、添加量が１５ｗｔ％より多いとリチウム中にリチウ
ムと添加金属の金属間化合物が多く生成し、リチウム合
金はリチウム中に異種金属が固溶した相とリチウムと異
種金属との金属間化合物の相との２相共存状態の合金と
なり、リチウム合金の組織が変化するが、このような合
金組織がその充電リチウムの充放電効率に悪影響を及ぼ
す。
【００２１】又、本実施例では円筒形非水電解液二次電
池を例示したが、扁平型非水電解液二次電池にも応用で
きることは言うまでもない。
【００２２】更に、本発明は固体電解質二次電池への応
用も可能である。
【００２３】
【発明の効果】充放電可能な正極と、負極と、非水電解
液とを備えた非水電解液二次電池の負極として、Ｌｉ
と、Ｌｉに固溶可能な金属との固溶体を用いることによ
り、充放電におけるリチウム負極のデンドライトを抑制
し、サイクル特性に優れた非水電解液二次電池が得られ
るものであり、その工業的価値は極めて大である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明電池の縦断面図である。
【図２】本発明電池Ａ１〜Ａ５と比較電池Ｈ０、Ｈ１、
Ｈ２のサイクル特性比較図である。
【図３】本発明電池Ｂ１〜Ｂ５と比較電池Ｈ３、Ｈ４の
サイクル特性比較図である。
【図４】本発明電池Ｃ１〜Ｃ５と比較電池Ｈ５、Ｈ６の
サイクル特性比較図である。
【符号の説明】
１ 正極 ２ 正極リ−ド ３ 負極 ４ セパレ−タ ５ 電池外装缶 ６ 負極リ−ド Ａ１〜Ａ５ 本発明電池 Ｂ１〜Ｂ２ 本発明電池 Ｃ１〜Ｃ５ 本発明電池 Ｈ０〜Ｈ６ 比較電池

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 充放電可能な正極と、負極と、非水電解
    液とを備えた非水電解液二次電池において、前記負極が
    Ｌｉと、Ｌｉに固溶可能な金属との固溶体の合金である
    ことを特徴とする非水電解液二次電池。
  2. 【請求項２】 前記Ｌｉに固溶可能な金属が、Ａｇ、Ｚ
    ｎ、Ｍｇより選ばれる少なくとも１種であることを特徴
    とする請求項１記載の非水電解液二次電池。
  3. 【請求項３】 前記合金中の、Ａｇ、Ｚｎ、Ｍｇの含有
    量が、０.０１ｗｔ％〜１５ｗｔ％であることを特徴と
    する請求項２記載の非水電解液二次電池。
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