JP2865386B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JP2865386B2 JP2865386B2 JP2167492A JP16749290A JP2865386B2 JP 2865386 B2 JP2865386 B2 JP 2865386B2 JP 2167492 A JP2167492 A JP 2167492A JP 16749290 A JP16749290 A JP 16749290A JP 2865386 B2 JP2865386 B2 JP 2865386B2
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- JP
- Japan
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- battery
- manganese
- lithium
- solid solution
- amount
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、三酸化モリブデン，五酸化バナジウム，二
酸化マンガン，或いは硫化チタンなどのような再充電可
能な活物質よりなる正極と、リチウムを活物質とする負
極と、これら正負極間に介装されたセパレータとを有す
る非水電解質二次電池に関する。
酸化マンガン，或いは硫化チタンなどのような再充電可
能な活物質よりなる正極と、リチウムを活物質とする負
極と、これら正負極間に介装されたセパレータとを有す
る非水電解質二次電池に関する。
従来の技術 この種電池の問題点は負極活物質であるリチウムが、
充電の際に負極表面に樹枝状に成長し正極と接して内部
短絡を引き起こしたり、モッシー状に析出して脱落が生
じるため、充放電サイクルが極めて短いことにある。
充電の際に負極表面に樹枝状に成長し正極と接して内部
短絡を引き起こしたり、モッシー状に析出して脱落が生
じるため、充放電サイクルが極めて短いことにある。
そこで、特開昭52−5423号公報に示すように、負極に
リチウム−アルミニウム合金を用いたものが提案されて
いる。これはリチウム単独の場合、放電によってリチウ
ムがイオンとなって溶出すると負極表面が凹凸状とな
り、その後の充電の際にリチウムが凸部に集中的に電析
して樹枝状の成長するのに対して、リチウム−アルミニ
ウム合金であれば、充電時にリチウムが負極の基体とな
るアルミニウムと合金を形成するように復元するため、
リチウムの樹枝状成長が抑制できるという利点を奏する
ためである。
リチウム−アルミニウム合金を用いたものが提案されて
いる。これはリチウム単独の場合、放電によってリチウ
ムがイオンとなって溶出すると負極表面が凹凸状とな
り、その後の充電の際にリチウムが凸部に集中的に電析
して樹枝状の成長するのに対して、リチウム−アルミニ
ウム合金であれば、充電時にリチウムが負極の基体とな
るアルミニウムと合金を形成するように復元するため、
リチウムの樹枝状成長が抑制できるという利点を奏する
ためである。
しかしながら、リチウムとアルミニウムとだけから成
る合金は合金粒子間の結着性に劣るため、充放電を繰り
返すと負極が微細化して、電池性能が低下する。
る合金は合金粒子間の結着性に劣るため、充放電を繰り
返すと負極が微細化して、電池性能が低下する。
そこで、本願出願人は、アルミニウム中に他の金属を
添加するような方法を先に提案している。このような構
成とすれば負極が微細化するのを抑制することができる
ので、電池性能が向上する。
添加するような方法を先に提案している。このような構
成とすれば負極が微細化するのを抑制することができる
ので、電池性能が向上する。
発明が解決しようとする課題 しかしながら、上記提案では、添加金属の添加量につ
いてのみ規定されていたので、添加した金属が偏析して
いる場合には、充放電時にリチウムの基体金属への挿
入，離脱がが不均一となり、電極の一部のみが劣化す
る。このため、サイクル特性を飛躍的に向上させること
ができない。したがって、改良の余地がある。
いてのみ規定されていたので、添加した金属が偏析して
いる場合には、充放電時にリチウムの基体金属への挿
入，離脱がが不均一となり、電極の一部のみが劣化す
る。このため、サイクル特性を飛躍的に向上させること
ができない。したがって、改良の余地がある。
本発明はかかる現状に鑑みてなされたものであり、サ
イクル特性等の電池特性を飛躍的に向上させることがで
きる非水電解質二次電池を提供することを目的とする。
イクル特性等の電池特性を飛躍的に向上させることがで
きる非水電解質二次電池を提供することを目的とする。
課題を解決するための手段 本発明は上記目的を達成するために、基体金属とリチ
ウムとを合金化させたリチウム合金から成る負極と、正
極と、これら正負極間に介装されたセパレータとを有す
る非水電解質二次電池において、前記基体金属には、基
体金属と異なる少なくとも１種以上の金属が固溶され、
且つその固溶量が基体金属に対して0.01〜10wt％の範囲
内にあることを特徴とする。
ウムとを合金化させたリチウム合金から成る負極と、正
極と、これら正負極間に介装されたセパレータとを有す
る非水電解質二次電池において、前記基体金属には、基
体金属と異なる少なくとも１種以上の金属が固溶され、
且つその固溶量が基体金属に対して0.01〜10wt％の範囲
内にあることを特徴とする。
作用 上記構成の如く、基体金属に、基体金属とは異なる少
なくとも１種以上の金属が固溶されていると、基体金属
に歪みが生じて、充放電時にリチウムの基体金属への挿
入，離脱がが均一となる。したがって、電極の一部のみ
が劣化するようなことがない。
なくとも１種以上の金属が固溶されていると、基体金属
に歪みが生じて、充放電時にリチウムの基体金属への挿
入，離脱がが均一となる。したがって、電極の一部のみ
が劣化するようなことがない。
但し、異種金属の固溶量が0.01wt％未満であると固溶
させた効果が余り発揮されない一方、10wt％を超えると
基体金属が脆くなる。したがって、異種金属の固溶量は
0.01〜10wt％の範囲内にある必要がある。
させた効果が余り発揮されない一方、10wt％を超えると
基体金属が脆くなる。したがって、異種金属の固溶量は
0.01〜10wt％の範囲内にある必要がある。
第１実施例 本発明の第１実施例を、第１図及び第２図に基づい
て、以下に説明する。
て、以下に説明する。
第１図に示すように、リチウム−アルミニウム合金か
ら成る負極２は負極集電体７の内面に圧着されており、
この負極集電体７はステンレスから成る断面略コ字状の
負極缶５の内底面に固着されている。上記負極缶５の周
端はポリプロピレン製の絶縁パッキング８の内部に固定
されており、絶縁パッキング８の外周にはステンレスか
ら成り上記負極缶５とは反対方向に断面略コ字状を成す
正極缶４が固定されている。この正極缶４の内底面には
正極集電体６が固定されており、この正極集電体６の内
面には正極１が固定されている。この正極１と前記負極
２との間には、非水電解液が含浸されポリプロピレン製
多孔性膜から成るセパレータ３が介装されている。尚、
上記非水電解液としては、プロピレンカーボネートと1,
2−ジメトキシエタンと混合溶媒に過塩素酸リチウムを
１モル／の割合で溶解したものを用いている。また、
電池寸法は直径24.0mm、厚み3.0mmである。
ら成る負極２は負極集電体７の内面に圧着されており、
この負極集電体７はステンレスから成る断面略コ字状の
負極缶５の内底面に固着されている。上記負極缶５の周
端はポリプロピレン製の絶縁パッキング８の内部に固定
されており、絶縁パッキング８の外周にはステンレスか
ら成り上記負極缶５とは反対方向に断面略コ字状を成す
正極缶４が固定されている。この正極缶４の内底面には
正極集電体６が固定されており、この正極集電体６の内
面には正極１が固定されている。この正極１と前記負極
２との間には、非水電解液が含浸されポリプロピレン製
多孔性膜から成るセパレータ３が介装されている。尚、
上記非水電解液としては、プロピレンカーボネートと1,
2−ジメトキシエタンと混合溶媒に過塩素酸リチウムを
１モル／の割合で溶解したものを用いている。また、
電池寸法は直径24.0mm、厚み3.0mmである。
ところで、上記負極２は、マンガンの添加量が1wt％
で且つマンガンの固溶量が1wt％のアルミニウム基体
を、金属リチウムを対極として電解液中で電気化学的に
合金化することにより作製した。尚、上記電解液として
は、プロピレンカーボネートと1,2−ジメトキシエタン
と混合溶媒に過塩素酸リチウムを１モル／の割合で溶
解したものを用いている。また、上記マンガンの固溶量
は、アルミニウム−マンガン合金をフェノール中に溶解
させ、偏析した部分を濾過により除いた後、マンガン量
を定量することにより求めた。
で且つマンガンの固溶量が1wt％のアルミニウム基体
を、金属リチウムを対極として電解液中で電気化学的に
合金化することにより作製した。尚、上記電解液として
は、プロピレンカーボネートと1,2−ジメトキシエタン
と混合溶媒に過塩素酸リチウムを１モル／の割合で溶
解したものを用いている。また、上記マンガンの固溶量
は、アルミニウム−マンガン合金をフェノール中に溶解
させ、偏析した部分を濾過により除いた後、マンガン量
を定量することにより求めた。
一方、前記正極１は、活物質である二酸化マンガン80
重量部に、導電剤としてのアセチレンブラック10重量部
と、結着剤としてのフッ素樹脂粉末10重量部とを加えて
充分に混合した後、この正極合剤を加圧成型することに
より作製した。
重量部に、導電剤としてのアセチレンブラック10重量部
と、結着剤としてのフッ素樹脂粉末10重量部とを加えて
充分に混合した後、この正極合剤を加圧成型することに
より作製した。
このようにして作製した電池を、以下（A1）電池と称
する。
する。
下記第１表に示すように、マンガンの固溶量を0.01wt
％,0.1wt％,0.5wt％とする他は、上記実施例Ｉと同様に
して電池を作製した。
％,0.1wt％,0.5wt％とする他は、上記実施例Ｉと同様に
して電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下それぞれ（A2）
電池〜（A4）電池と称する。
電池〜（A4）電池と称する。
下記第１表に示すように、マンガンの固溶量を0wt％
とする他は、上記実施例Ｉと同様にして電池を作製し
た。
とする他は、上記実施例Ｉと同様にして電池を作製し
た。
このようにして作製した電池を、以下（Ｗ）電池と称
する。
する。
〔実験〕 上記本発明の（A1）電池〜（A4）電池及び比較例の
（Ｗ）電池のサイクル特性を調べたので、その結果を第
２図に示す。尚、実験条件は、充電電流2mAで６時間充
電した後、放電電流2mAで６時間放電するという条件で
あり、放電時間内に電池電圧が2.0Vまで低下したとき寿
命とした。
（Ｗ）電池のサイクル特性を調べたので、その結果を第
２図に示す。尚、実験条件は、充電電流2mAで６時間充
電した後、放電電流2mAで６時間放電するという条件で
あり、放電時間内に電池電圧が2.0Vまで低下したとき寿
命とした。
第２図から明らかなように、（A1）電池〜（A3）電池
は全てサイクル寿命が400サイクル以上であるのに対し
て、（Ｗ）電池ではサイクル寿命が400サイクル未満で
あることが認められる。
は全てサイクル寿命が400サイクル以上であるのに対し
て、（Ｗ）電池ではサイクル寿命が400サイクル未満で
あることが認められる。
第２実施例 本発明の第２実施例を、第３図に基づいて、以下に説
明する。
明する。
下記第２表に示すように、マンガンの添加量を全て5w
t％とすると共に、マンガンの固溶量をそれぞれ1wt％,
0.01wt％,0.1wt％,5wt％とする他は、前記第１実施例の
実施例Ｉと同様にして電池を作製した。
t％とすると共に、マンガンの固溶量をそれぞれ1wt％,
0.01wt％,0.1wt％,5wt％とする他は、前記第１実施例の
実施例Ｉと同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下それぞれ（B1）
電池〜（B4）電池と称する。
電池〜（B4）電池と称する。
尚、マンガンの固溶量が5wt％のものについては、固
溶量の確保を図るべく、急冷法により作製した。また、
下記の実施例においてもマンガンの固溶量が3wt％以上
のものについては急冷法により作製している。
溶量の確保を図るべく、急冷法により作製した。また、
下記の実施例においてもマンガンの固溶量が3wt％以上
のものについては急冷法により作製している。
下記第２表に示すように、マンガンの添加量を全て5w
t％とすると共に、マンガンの固溶量を0wt％とする他
は、前記第１実施例の実施例Ｉと同様にして電池を作製
した。
t％とすると共に、マンガンの固溶量を0wt％とする他
は、前記第１実施例の実施例Ｉと同様にして電池を作製
した。
このようにして作製した電池を、以下（Ｘ）電池と称
する。
する。
〔実験〕 上記本発明の（B1）電池〜（B4）電池及び比較例の
（Ｘ）電池のサイクル特性を調べたので、その結果を第
３図に示す。尚、実験条件は、前記第１実施例の実験と
同様の条件である。
（Ｘ）電池のサイクル特性を調べたので、その結果を第
３図に示す。尚、実験条件は、前記第１実施例の実験と
同様の条件である。
第３図から明らかなように、（B1）電池〜（B4）電池
は全てサイクル寿命が400サイクル以上であるのに対し
て、（Ｘ）電池ではサイクル寿命が400サイクル未満で
あることが認められる。
は全てサイクル寿命が400サイクル以上であるのに対し
て、（Ｘ）電池ではサイクル寿命が400サイクル未満で
あることが認められる。
第３実施例 本発明の第３実施例を、第４図に基づいて、以下に説
明する。
明する。
〔実施例Ｉ〜IV〕 下記第３表に示すように、マンガンの添加量を全て10
wt％とすると共に、マンガンの固溶量をそれぞれ5wt％,
0.1wt,1wt％,10wt％とする他は、前記第１実施例の実施
例Ｉと同様にして電池を作製した。
wt％とすると共に、マンガンの固溶量をそれぞれ5wt％,
0.1wt,1wt％,10wt％とする他は、前記第１実施例の実施
例Ｉと同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下それぞれ（C1）
電池（C4）電池と称する。
電池（C4）電池と称する。
下記第３表に示すように、マンガンの添加量を全て10
wt％とすると共に、マンガンの固溶量を0wt％とする他
は、前記第１実施例の実施例Ｉと同様にして電池を作製
した。
wt％とすると共に、マンガンの固溶量を0wt％とする他
は、前記第１実施例の実施例Ｉと同様にして電池を作製
した。
このようにして作製した電池を、以下（Ｙ）電池と称
する。
する。
〔実験〕 上記本発明の（C1）電池〜（C4）電池及び比較例の
（Ｙ）電池のサイクル特性を調べたので、その結果を第
４図に示す。尚、実験条件は、前記第１実施例の実験と
同様の条件である。
（Ｙ）電池のサイクル特性を調べたので、その結果を第
４図に示す。尚、実験条件は、前記第１実施例の実験と
同様の条件である。
第４図から明らかなように、（C1）電池〜（C4）電池
は全てサイクル寿命が400サイクル以上であるのに対し
て、（Ｙ）電池ではサイクル寿命が400サイクル未満で
あることが認められる。
は全てサイクル寿命が400サイクル以上であるのに対し
て、（Ｙ）電池ではサイクル寿命が400サイクル未満で
あることが認められる。
第４実施例 本発明の第４実施例を、第５図に基づいて、以下に説
明する。
明する。
下記第４表に示すように、マンガンの添加量を全て15
wt％とすると共に、マンガンの固溶量をそれぞれ5wt％,
0.1wt,1wt％,10wt％とする他は、前記第１実施例の実施
例Ｉと同様にして電池を作製した。
wt％とすると共に、マンガンの固溶量をそれぞれ5wt％,
0.1wt,1wt％,10wt％とする他は、前記第１実施例の実施
例Ｉと同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下それぞれ（D1）
電池〜（D4）電池と称する。
電池〜（D4）電池と称する。
下記第４表に示すように、マンガンの添加量を全て15
wt％とすると共に、マンガンの固溶量を0wt％,15wt％と
する他は、前記第１実施例の実施例Ｉと同様にして電池
を作製した。
wt％とすると共に、マンガンの固溶量を0wt％,15wt％と
する他は、前記第１実施例の実施例Ｉと同様にして電池
を作製した。
このようにして作製した電池を、以下それぞれ（Z1）
電池，（Z2）電池と称する。
電池，（Z2）電池と称する。
〔実験〕 上記本発明の（D1）電池〜（D4）電池及び比較例の
（Z1）電池，（Z2）電池のサイクル特性を調べたので、
その結果を第５図に示す。尚、実験条件は、前記第１実
施例の実験と同様の条件である。
（Z1）電池，（Z2）電池のサイクル特性を調べたので、
その結果を第５図に示す。尚、実験条件は、前記第１実
施例の実験と同様の条件である。
第５図から明らかなように、（D1）電池〜（D4）電池
は全てサイクル寿命が400サイクル以上であるのに対し
て、（Z1）電池，（Z2）電池ではサイクル寿命が400サ
イクル未満であることが認められる。
は全てサイクル寿命が400サイクル以上であるのに対し
て、（Z1）電池，（Z2）電池ではサイクル寿命が400サ
イクル未満であることが認められる。
上記第１実施例〜第４実施例から明らかなように、電
池のサイクル特性を向上させるためには、マンガンの固
溶量を0.01wt％〜10wt％に設定することが好ましいこと
が窺える。
池のサイクル特性を向上させるためには、マンガンの固
溶量を0.01wt％〜10wt％に設定することが好ましいこと
が窺える。
これは、マンガンの固溶量が0.01wt％未満であると固
溶させた効果が余り現れない一方、10wt％を超えるとア
ルミニウム基体が脆くなるという理由によるものと考え
られる。
溶させた効果が余り現れない一方、10wt％を超えるとア
ルミニウム基体が脆くなるという理由によるものと考え
られる。
尚、マンガンの固溶量は、上記範囲内でも0.1wt％〜3
wt％の場合が特にサイクル特性に優れている。
wt％の場合が特にサイクル特性に優れている。
〔その他の事項〕 上記実施例では基体金属としてはアルミニウムを用い
ているが、これに限定されるものではなく、リチウムを
吸蔵する金属または合金であればよい。具体的には、例
えば、鉛，錫，カドミウム，ビスマス，ケイ素，インジ
ウム，亜鉛，或いはマグネシウムから成る群から選択さ
れる１種以上の金属或いは合金がある。
ているが、これに限定されるものではなく、リチウムを
吸蔵する金属または合金であればよい。具体的には、例
えば、鉛，錫，カドミウム，ビスマス，ケイ素，インジ
ウム，亜鉛，或いはマグネシウムから成る群から選択さ
れる１種以上の金属或いは合金がある。
置換型の固溶する金属としては上記マンガンの他、ク
ロム，鉄，ケイ素，タングステン，モリブデン，コバル
ト，ジルコニウム，マグネシウム，チタン，或いはバナ
ジウムより選択される１種以上の金属であってもよい。
ロム，鉄，ケイ素，タングステン，モリブデン，コバル
ト，ジルコニウム，マグネシウム，チタン，或いはバナ
ジウムより選択される１種以上の金属であってもよい。
リチウムと基体金属との合金化は冶金学的方法と電気
化学的方法とがあるが、電気化学的方法で行う方が望ま
しい。
化学的方法とがあるが、電気化学的方法で行う方が望ま
しい。
電気化学的な合金化は、上記実施例の如く電池外で行
う場合の他、電池内で行うことが可能である。
う場合の他、電池内で行うことが可能である。
発明の効果 以上説明したように本発明によれば、電極の一部のみ
が劣化するようなことがないので、非水電解質二次電池
のサイクル特性を飛躍的に向上させることができる等の
効果を奏する。
が劣化するようなことがないので、非水電解質二次電池
のサイクル特性を飛躍的に向上させることができる等の
効果を奏する。
第１図は本発明の非水電解質二次電池を示す半断面図、
第２図本発明の（A1）電池〜（A4）電池及び比較例の
（Ｗ）電池のサイクル寿命を示すグラフ、第３図は本発
明の（B1）電池〜（B4）電池及び比較例の（Ｘ）電池の
サイクル寿命を示すグラフ、第４図は本発明の（C1）電
池〜（C4）電池及び比較例の（Ｙ）電池のサイクル寿命
を示すグラフ、第５図は本発明の（D1）電池〜（D4）電
池及び比較例の（Z1）電池，（Z2）電池のサイクル寿命
を示すグラフである。 １……正極、２……負極、３……セパレータ。
第２図本発明の（A1）電池〜（A4）電池及び比較例の
（Ｗ）電池のサイクル寿命を示すグラフ、第３図は本発
明の（B1）電池〜（B4）電池及び比較例の（Ｘ）電池の
サイクル寿命を示すグラフ、第４図は本発明の（C1）電
池〜（C4）電池及び比較例の（Ｙ）電池のサイクル寿命
を示すグラフ、第５図は本発明の（D1）電池〜（D4）電
池及び比較例の（Z1）電池，（Z2）電池のサイクル寿命
を示すグラフである。 １……正極、２……負極、３……セパレータ。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H01M 4/36 - 4/62 H01M 10/36 - 10/40 H01M 4/00 - 4/04
Claims (1)
- 【請求項１】基体金属とリチウムとを合金化させたリチ
ウム合金から成る負極と、正極と、これら正負極間に介
装されたセパレータとを有する非水電解質二次電池にお
いて、 前記基体金属には、基体金属と異なる少なくとも１種以
上の金属が固溶され、且つその固溶量が基体金属に対し
て0.01〜10wt％の範囲内にあることを特徴とする非水電
解質二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2167492A JP2865386B2 (ja) | 1990-06-26 | 1990-06-26 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2167492A JP2865386B2 (ja) | 1990-06-26 | 1990-06-26 | 非水電解質二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0458468A JPH0458468A (ja) | 1992-02-25 |
| JP2865386B2 true JP2865386B2 (ja) | 1999-03-08 |
Family
ID=15850687
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2167492A Expired - Lifetime JP2865386B2 (ja) | 1990-06-26 | 1990-06-26 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2865386B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4162274B2 (ja) * | 1996-07-31 | 2008-10-08 | 城北化学工業株式会社 | ビス（２−ヒドロキシフェニル−３−ベンゾトリアゾール）メタン類の製造方法 |
-
1990
- 1990-06-26 JP JP2167492A patent/JP2865386B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0458468A (ja) | 1992-02-25 |
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