JP3025692B2 - 二次電池 - Google Patents
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- lithium
- negative electrode
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、リチウムを活物質とする負極と、二酸化マ
ンガン，三酸化モリブデン，五酸化バナジ電解液とを備
えた非水電解液二次電池、或いは固体電解質二次電池に
関し、特に負極の改良に関する。
ンガン，三酸化モリブデン，五酸化バナジ電解液とを備
えた非水電解液二次電池、或いは固体電解質二次電池に
関し、特に負極の改良に関する。
従来の技術 この種電池の問題点は、負極活物質であるリチウム
が、充電時に負極表面に樹枝状に成長することにより正
極と接して電池内部で短絡を生じたり、或いはモッシー
状に析出してリチウムの脱落等が生じ、この結果充放電
サイクルが極めて短くなるということである。これは、
放電時にリチウムがイオンになって溶出すると、負極表
面が凹凸状になり、その後の充電時にリチウムが凸部に
集中的に電析することによって生じる。
が、充電時に負極表面に樹枝状に成長することにより正
極と接して電池内部で短絡を生じたり、或いはモッシー
状に析出してリチウムの脱落等が生じ、この結果充放電
サイクルが極めて短くなるということである。これは、
放電時にリチウムがイオンになって溶出すると、負極表
面が凹凸状になり、その後の充電時にリチウムが凸部に
集中的に電析することによって生じる。
この対策として、特開昭52−5423号公報示すように、
負極をリチウム−アルミニウム合金で構成することが提
案されている。このような構成とすれば、充電時に、リ
チウムが基体となるアルミニウムと合金を形成するよう
に復元されるため、リチウムの樹枝状成長が抑制される
という利点がある。
負極をリチウム−アルミニウム合金で構成することが提
案されている。このような構成とすれば、充電時に、リ
チウムが基体となるアルミニウムと合金を形成するよう
に復元されるため、リチウムの樹枝状成長が抑制される
という利点がある。
しかし、β相リチウム−アルミニウム合金に代表され
るように、リチウム−アルミニウム合金層は強度的に弱
いため、電池の電極として用いる際には集電体側に電極
を保持するためアルミニウ層の存在が必要となる。そこ
で例えば、特開昭62−226562号公報の実施例に示すよう
に、アルミニウムとリチウムとを91:1の割合で混合して
合金化し、リチウム合金負極のうち負極集電体が埋設し
ている部分を非合金化部分として残存させているような
ものが提案されている。
るように、リチウム−アルミニウム合金層は強度的に弱
いため、電池の電極として用いる際には集電体側に電極
を保持するためアルミニウ層の存在が必要となる。そこ
で例えば、特開昭62−226562号公報の実施例に示すよう
に、アルミニウムとリチウムとを91:1の割合で混合して
合金化し、リチウム合金負極のうち負極集電体が埋設し
ている部分を非合金化部分として残存させているような
ものが提案されている。
発明が解決しようとする課題 しかしながら、上記従来の構造では、リチウム−アル
ミニウム合金層とアルミニウム層との比率が十分に検討
されていなかったため、合金化されずに残るアルミニウ
層の比率が高くなる一方、直接充放電に関与するリチウ
ム−アルミニウム合金層の比率が低くなる。このため、
充放電容量が不足となって、サイクル特性を十分に向上
させることができないという課題を有していた。
ミニウム合金層とアルミニウム層との比率が十分に検討
されていなかったため、合金化されずに残るアルミニウ
層の比率が高くなる一方、直接充放電に関与するリチウ
ム−アルミニウム合金層の比率が低くなる。このため、
充放電容量が不足となって、サイクル特性を十分に向上
させることができないという課題を有していた。
そこで本発明は上記従来の課題を考慮して、電極強度
が低下することなく十分な充放電容量を得ることがで
き、これによって充放電サイクル特性を飛躍的に向上さ
せうる二次電池の提供を目的とする。
が低下することなく十分な充放電容量を得ることがで
き、これによって充放電サイクル特性を飛躍的に向上さ
せうる二次電池の提供を目的とする。
課題を解決するための手段 本発明は上記目的を達成するために、リチウムを活物
質とする負極と、正極とを備えた二次電池において、前
記負極は、46〜26重量％のアルミニウム層と、54〜74重
量％のリチウム−アルミニウム合金層とから成ることを
特徴とする。
質とする負極と、正極とを備えた二次電池において、前
記負極は、46〜26重量％のアルミニウム層と、54〜74重
量％のリチウム−アルミニウム合金層とから成ることを
特徴とする。
作用 上記の構成であれば、リチウム−アルミニウム合金層
とアルミニウム層との割合が適切な割合であるので、電
極強度が低下することなく十分な充放電容量を得ること
ができる。
とアルミニウム層との割合が適切な割合であるので、電
極強度が低下することなく十分な充放電容量を得ること
ができる。
第１実施例 本発明の第１実施例を、第１図乃至第３図に基づい
て、以下に説明する。
て、以下に説明する。
第１図は本発明の第１実施例としての扁平型非水電解
液二次電池の半断面図である。第２図に示すようにアル
ミニウム層2aとリチウム−アルミニウム合金層2bとから
成る負極２のアルミニウム層2aは負極集電体７の内面に
圧着されており、この負極集電体７は断面略コ字状の負
極缶５の内底面に固着されている。上記負極缶５の周端
は絶縁パッキング８の内部に固定されており、絶縁パッ
キング８の外周には上記負極缶５とは反対方向に断面略
コ字状を成す正極缶４が固定されている。この正極缶４
の内底面には正極集電体６が固定されており、この正極
集電体６の内面には正極１が固定さている。この正極１
と前記負極２との間にはポリプロピレン多孔性膜より成
るセパレータ３が介装されており、このセパレータ３に
は電解液が含浸されている。この電解液としては、プロ
ピレンカーボネートと1,2−ジメトキシエタンとの混合
溶媒に過塩素酸リチウムを１モル／加えたものを使用
している。尚、電池寸法は直径24.0mm,厚さ3.0mmであ
る。
液二次電池の半断面図である。第２図に示すようにアル
ミニウム層2aとリチウム−アルミニウム合金層2bとから
成る負極２のアルミニウム層2aは負極集電体７の内面に
圧着されており、この負極集電体７は断面略コ字状の負
極缶５の内底面に固着されている。上記負極缶５の周端
は絶縁パッキング８の内部に固定されており、絶縁パッ
キング８の外周には上記負極缶５とは反対方向に断面略
コ字状を成す正極缶４が固定されている。この正極缶４
の内底面には正極集電体６が固定されており、この正極
集電体６の内面には正極１が固定さている。この正極１
と前記負極２との間にはポリプロピレン多孔性膜より成
るセパレータ３が介装されており、このセパレータ３に
は電解液が含浸されている。この電解液としては、プロ
ピレンカーボネートと1,2−ジメトキシエタンとの混合
溶媒に過塩素酸リチウムを１モル／加えたものを使用
している。尚、電池寸法は直径24.0mm,厚さ3.0mmであ
る。
ここで、上記正極１は、活物質である二酸マンガン
と、導電剤としてのアセチレンブラックと、結着剤とし
てのフッ素樹脂とを、重量比で80:10:10の割合で混合し
て合剤を作成した後、この合剤を成型することにより作
製した。
と、導電剤としてのアセチレンブラックと、結着剤とし
てのフッ素樹脂とを、重量比で80:10:10の割合で混合し
て合剤を作成した後、この合剤を成型することにより作
製した。
一方、前記負極２は以下のように作製した。
プロピレンカーボネートと1,2−ジメトキシエタンと
の混合溶媒に過塩素酸リチウムを１モル／溶解した電
解液中において、アルミニウムを基体とすると共に対極
として金属リチウムを用いて、電気化学的にアルミニウ
ムを合金化することにより作成した。ここで、アルミニ
ウムとリチウムとの重量比は88:12である。
の混合溶媒に過塩素酸リチウムを１モル／溶解した電
解液中において、アルミニウムを基体とすると共に対極
として金属リチウムを用いて、電気化学的にアルミニウ
ムを合金化することにより作成した。ここで、アルミニ
ウムとリチウムとの重量比は88:12である。
このようにして作製した電池を、以下（A1）電池と称
する。
する。
負極作成時におけるアルミニウムとリチウムとの重量
比を、下記第１表に示す割合とする他は、上記実施例Ｉ
と同様にして電池を作製した。
比を、下記第１表に示す割合とする他は、上記実施例Ｉ
と同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下（A2）電池、
（A3）電池と称する。
（A3）電池と称する。
〔比施例Ｉ〜VII〕 負極作成時におけるアルミニウムとリチウムとの重量
比を、下記第２表に示す割合とする他は、上記実施例Ｉ
と同様にして電池を作製した。
比を、下記第２表に示す割合とする他は、上記実施例Ｉ
と同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下（X1）電池〜
（X7）電池と称する。
（X7）電池と称する。
ここで、上記条件で作製した（A1）電池〜（A3）電池
及び（X1）電池〜（X7）電池の負極におけるリチウム−
アルミニウム合金層とアルミニウム層との比率を下記第
３表に示す。
及び（X1）電池〜（X7）電池の負極におけるリチウム−
アルミニウム合金層とアルミニウム層との比率を下記第
３表に示す。
〔実験〕 前記本発明の（A1）電池〜（A3）電池と比較例の
（X1）電池〜（X7）電池とのサイクル特性を調べたの
で、その結果を第３図に示す。尚、充放電条件は、充電
電流2mAで６時間充電した後、放電電流2mAで６時間放電
し、放電時間内に2Vに達した時点で電池寿命とした。
（X1）電池〜（X7）電池とのサイクル特性を調べたの
で、その結果を第３図に示す。尚、充放電条件は、充電
電流2mAで６時間充電した後、放電電流2mAで６時間放電
し、放電時間内に2Vに達した時点で電池寿命とした。
第３図に示すように、本発明の（A1）電池〜（A3）電
池では400サイクル以上にならないとサイクル寿命にな
らないのに対して、比較例の（X1）電池〜（X7）電池で
は全て400サイクル以下で電池寿命となっていることが
認められる。したがって、負極中のリチウム−アルミニ
ウム合金層の割合は54〜74重量％であるのが好ましいこ
とが伺える。
池では400サイクル以上にならないとサイクル寿命にな
らないのに対して、比較例の（X1）電池〜（X7）電池で
は全て400サイクル以下で電池寿命となっていることが
認められる。したがって、負極中のリチウム−アルミニ
ウム合金層の割合は54〜74重量％であるのが好ましいこ
とが伺える。
これはリチウム−アルミニウム合金層の比率が高くな
りすぎると電極強度が低下する一方、アルミニウム層の
比率が高くなると充放電容量が不足するということに起
因するものと考えられる。また、リチウム−アルミニウ
ム合金層の割合が上記の割合であれば、リチウム−アル
ミニウム合金層がβ相リチウム−アルミニウム合金とな
るので、充放電特性が向上する。
りすぎると電極強度が低下する一方、アルミニウム層の
比率が高くなると充放電容量が不足するということに起
因するものと考えられる。また、リチウム−アルミニウ
ム合金層の割合が上記の割合であれば、リチウム−アル
ミニウム合金層がβ相リチウム−アルミニウム合金とな
るので、充放電特性が向上する。
第２実施例 本発明の第２実施例を、第４図〜第６図に基づいて、
以下に説明する。
以下に説明する。
第４図は円筒型電池の断面図であり、上記第１実施例
と同様にして作製した正極11と、負極12と、これら正負
両極11・12間に介挿されたセパレータ13とから成る電極
群14は渦巻状に巻回されている。この電極群14は負極端
子兼用の電池缶15内に収納され、この電池缶15と上記負
極12とは負極リード16をスポット溶接することによって
接続されている。一方、上記電池缶15の上部開口にはパ
ッキング19を介して正極キャップ17が装着されており、
この正極キャップ17の内部にはコイルスプリング18が設
けられている。このコイルスプリング18は電池内部の内
圧が異常上昇したときに矢印Ａ方向に押圧されて内部の
ガスが大気中に開放されるように構成されている。ま
た、上記正極キャップ17と前記正極11とは正極用導電タ
ブ20にて接続されている。
と同様にして作製した正極11と、負極12と、これら正負
両極11・12間に介挿されたセパレータ13とから成る電極
群14は渦巻状に巻回されている。この電極群14は負極端
子兼用の電池缶15内に収納され、この電池缶15と上記負
極12とは負極リード16をスポット溶接することによって
接続されている。一方、上記電池缶15の上部開口にはパ
ッキング19を介して正極キャップ17が装着されており、
この正極キャップ17の内部にはコイルスプリング18が設
けられている。このコイルスプリング18は電池内部の内
圧が異常上昇したときに矢印Ａ方向に押圧されて内部の
ガスが大気中に開放されるように構成されている。ま
た、上記正極キャップ17と前記正極11とは正極用導電タ
ブ20にて接続されている。
ここで、前記負極12は第５図に示すように、アルミニ
ウム層12aの両面にリチウム−アルミニウム合金層12bが
形成されている。このような負極の作製は、前記第１実
施例の実施例Ｉと同様の電解液を用いた。但し、第１実
施例の実施例Ｉと異なり、リチウムとアルミニウムとの
重量比は87:13となるように配置すると共に、アルミニ
ウムの両面から合金化を行った。
ウム層12aの両面にリチウム−アルミニウム合金層12bが
形成されている。このような負極の作製は、前記第１実
施例の実施例Ｉと同様の電解液を用いた。但し、第１実
施例の実施例Ｉと異なり、リチウムとアルミニウムとの
重量比は87:13となるように配置すると共に、アルミニ
ウムの両面から合金化を行った。
このようにして作製した電池を、以下（B1）電池と称
する。
する。
負極作成時におけるアルミニウムとリチウムとの重量
比を、下記第４表に示す割合とする他は、上記実施例Ｉ
と同様にして電池を作製した。
比を、下記第４表に示す割合とする他は、上記実施例Ｉ
と同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下（B2）電池、
（B3）電池と称する。
（B3）電池と称する。
〔比施例Ｉ〜VII〕 負極作成時におけるアルミニウムとリチウムとの重量
比を、下記第５表に示す割合とする他は、上記実施例Ｉ
と同様にして電池を作製した。
比を、下記第５表に示す割合とする他は、上記実施例Ｉ
と同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下（Y1）電池〜
（Y4）電池と称する。
（Y4）電池と称する。
ここで、上記条件で作製した本発明の（B1）電池〜
（B3）電池及び比較例（Y1）電池〜（Y4）電池の負極に
おけるリチウム−アルミニウム合金層とアルミニウム層
との比率を下記第６表に示す。
（B3）電池及び比較例（Y1）電池〜（Y4）電池の負極に
おけるリチウム−アルミニウム合金層とアルミニウム層
との比率を下記第６表に示す。
〔実験〕 前記本発明の（B1）電池〜（B3）電池と比較例の
（Y1）電池〜（Y4）電池とのサイクル特性を調べたの
で、その結果を第６図に示す。尚、充放電条件は、充電
電流50mAで６時間充電した後、放電電流50mAで６時間放
電し、放電時間内に電池電圧が2Vに達した時点で電池寿
命とした。
（Y1）電池〜（Y4）電池とのサイクル特性を調べたの
で、その結果を第６図に示す。尚、充放電条件は、充電
電流50mAで６時間充電した後、放電電流50mAで６時間放
電し、放電時間内に電池電圧が2Vに達した時点で電池寿
命とした。
第６図に示すように、本発明の（B1）電池〜（B3）電
池では100サイクル以上にならないとサイクル寿命にな
らないのに対して、比較例の（Y1）電池〜（Y4）電池で
は全て100サイクル以下で電池寿命となっていることが
認められる。したがって、負極中のリチウム−アルミニ
ウム合金層の割合は54〜74重量％であるのが好ましいこ
とが伺える。
池では100サイクル以上にならないとサイクル寿命にな
らないのに対して、比較例の（Y1）電池〜（Y4）電池で
は全て100サイクル以下で電池寿命となっていることが
認められる。したがって、負極中のリチウム−アルミニ
ウム合金層の割合は54〜74重量％であるのが好ましいこ
とが伺える。
これは、前記第１実施例の実験で示す理由と同様の理
由によるものと考えられる。
由によるものと考えられる。
尚、上記実施例では非水電解質二次電池を例にとって
説明したが、本発明は固体電解質二次電池に応用するこ
とも可能である。
説明したが、本発明は固体電解質二次電池に応用するこ
とも可能である。
また、リチウム−アルミニウム合金層のアルミニウム
に、マンガン、クロム、鉄、シリコン、ジルコニウム、
銅、ビスマス、スズ、或いは亜鉛から成る群のうち少な
くとも１つを含んでいれば、電極の崩れを防止しうるの
で、サイクル特性を一層向上させることができる。
に、マンガン、クロム、鉄、シリコン、ジルコニウム、
銅、ビスマス、スズ、或いは亜鉛から成る群のうち少な
くとも１つを含んでいれば、電極の崩れを防止しうるの
で、サイクル特性を一層向上させることができる。
発明の効果 以上説明したように本発明によれば、負極のリチウム
−アルミニウム合金層とアルミニウム層との割合が適切
な割合であるので、電極強度を低下させることなく十分
な充放電容量を得ることができる。この結果、二次電池
のサイクル特性を飛躍的に向上させることができるとい
う効果を奏する。
−アルミニウム合金層とアルミニウム層との割合が適切
な割合であるので、電極強度を低下させることなく十分
な充放電容量を得ることができる。この結果、二次電池
のサイクル特性を飛躍的に向上させることができるとい
う効果を奏する。
第１図は第１実施例の扁平型電池の半断面図、第２図は
第１図の電池における負極の断面図、第３図はリチウム
−アルミニウム合金層の比率とサイクル特性との関係を
示すグラフ、第４図は第２実施例の円筒型電池の半断面
図、第５図は第４図の電池における負極の斜視図、第６
図はリチウム−アルミニウム合金層の比率とサイクル特
性との関係を示すグラフである。 １……正極、２……負極、2a……アルミニウム層、2b…
…リチウム−アルミニウム合金層、11……正極、12……
負極、12a……アルミニウム層、12b……リチウム−アル
ミニウム合金層。
第１図の電池における負極の断面図、第３図はリチウム
−アルミニウム合金層の比率とサイクル特性との関係を
示すグラフ、第４図は第２実施例の円筒型電池の半断面
図、第５図は第４図の電池における負極の斜視図、第６
図はリチウム−アルミニウム合金層の比率とサイクル特
性との関係を示すグラフである。 １……正極、２……負極、2a……アルミニウム層、2b…
…リチウム−アルミニウム合金層、11……正極、12……
負極、12a……アルミニウム層、12b……リチウム−アル
ミニウム合金層。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 古川 修弘 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (56)参考文献 特開 昭63−261674（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】リチウムを活物質とする負極と、正極とを
備えた二次電池において、 前記負極は、 46〜26重量％のアルミニウム層と、54〜74重量％のリチ
ウム−アルミニウム合金層とから成ることを特徴とする
二次電池。 - 【請求項２】前記リチウム−アルミニウム合金層におい
て、リチウムが負極全体の重量に対して11〜15重量％含
有されていることを特徴とする請求項１記載の二次電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1040800A JP3025692B2 (ja) | 1989-02-20 | 1989-02-20 | 二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1040800A JP3025692B2 (ja) | 1989-02-20 | 1989-02-20 | 二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02220352A JPH02220352A (ja) | 1990-09-03 |
| JP3025692B2 true JP3025692B2 (ja) | 2000-03-27 |
Family
ID=12590707
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1040800A Expired - Lifetime JP3025692B2 (ja) | 1989-02-20 | 1989-02-20 | 二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3025692B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2673836B2 (ja) * | 1990-08-29 | 1997-11-05 | セイコーインスツルメンツ株式会社 | 非水電解質二次電池 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63261674A (ja) * | 1987-04-17 | 1988-10-28 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水電解液二次電池 |
-
1989
- 1989-02-20 JP JP1040800A patent/JP3025692B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02220352A (ja) | 1990-09-03 |
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