JP3010950B2 - アルカリ蓄電池およびその製造方法 - Google Patents
アルカリ蓄電池およびその製造方法Info
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
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- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、水素を可逆的に吸蔵・
放出する水素吸蔵合金または水素化物からなる電極、す
なわち水素吸蔵電極を負極とし、金属酸化物電極を正極
とするアルカリ蓄電池およびその製造方法に関するもの
である。
放出する水素吸蔵合金または水素化物からなる電極、す
なわち水素吸蔵電極を負極とし、金属酸化物電極を正極
とするアルカリ蓄電池およびその製造方法に関するもの
である。
【０００２】
【従来の技術】水素吸蔵電極を負極に用いたアルカリ蓄
電池は従来の二次電池であるニッケル・カドミウム蓄電
池、鉛蓄電池に比べて、エネルギー密度が大きく又クリ
ーンなイメージとして、近年注目されている。この種の
水素吸蔵電極を負極とするアルカリ蓄電池では充・放電
サイクルの繰り返しにより、負極を構成する水素吸蔵合
金または水素化物が酸化され性能が劣化する。通常、過
充電サイクル時正極より発生する酸素ガスが水素吸蔵合
金等の酸化を早める。そのために水素吸蔵合金等の充電
受け入れ性が低下し充電中に水素圧が上昇し電池内部圧
力の上昇、弁動作を引き起こし、電解液を損失し、電池
内部抵抗が増大し充放電サイクルに伴い放電容量の低下
をきたす。この酸化を制御するために、炭素質により被
覆した水素吸蔵合金等の粉末を用いて電極を構成する負
極や、メッキ法や蒸着法等により、上記粉末の表面を、
銅、ニッケル等の金属で被覆する方法が提案されてい
る。
電池は従来の二次電池であるニッケル・カドミウム蓄電
池、鉛蓄電池に比べて、エネルギー密度が大きく又クリ
ーンなイメージとして、近年注目されている。この種の
水素吸蔵電極を負極とするアルカリ蓄電池では充・放電
サイクルの繰り返しにより、負極を構成する水素吸蔵合
金または水素化物が酸化され性能が劣化する。通常、過
充電サイクル時正極より発生する酸素ガスが水素吸蔵合
金等の酸化を早める。そのために水素吸蔵合金等の充電
受け入れ性が低下し充電中に水素圧が上昇し電池内部圧
力の上昇、弁動作を引き起こし、電解液を損失し、電池
内部抵抗が増大し充放電サイクルに伴い放電容量の低下
をきたす。この酸化を制御するために、炭素質により被
覆した水素吸蔵合金等の粉末を用いて電極を構成する負
極や、メッキ法や蒸着法等により、上記粉末の表面を、
銅、ニッケル等の金属で被覆する方法が提案されてい
る。
【０００３】前記の炭素質や銅、ニッケルを被覆した水
素吸蔵合金等の粉末からなる負極を用いると電極自体の
耐酸化性は向上し水素吸蔵合金等の酸化を抑制し電極寿
命の向上に役立つ。
素吸蔵合金等の粉末からなる負極を用いると電極自体の
耐酸化性は向上し水素吸蔵合金等の酸化を抑制し電極寿
命の向上に役立つ。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前記の
ごとく粉体表面を炭素質や銅、ニッケルで被覆する方法
では、充放電を繰り返すことにより水素吸蔵合金等の粉
体にクラックが生じて新たな活性面が生じ、その活性面
が酸化され水素吸蔵合金等の水素吸蔵能力が低下し、酸
化を抑制する効果が十分とはいえなかった。
ごとく粉体表面を炭素質や銅、ニッケルで被覆する方法
では、充放電を繰り返すことにより水素吸蔵合金等の粉
体にクラックが生じて新たな活性面が生じ、その活性面
が酸化され水素吸蔵合金等の水素吸蔵能力が低下し、酸
化を抑制する効果が十分とはいえなかった。
【０００５】そこで本発明は、電池の製造工程を複雑に
することなく、また電池の製造コストを高騰させること
なく、負極の酸化を抑制し充放電サイクル特性の伸長を
図ることを目的とするものである。
することなく、また電池の製造コストを高騰させること
なく、負極の酸化を抑制し充放電サイクル特性の伸長を
図ることを目的とするものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】この課題を解決するため
に本発明のアルカリ蓄電池は、金属酸化物正極と、水素
吸蔵合金または水素化物からなる電極用材料粉体で構成
される負極と、セパレータおよびアルカリ電解液を備
え、前記負極がイットリウムおよびイットリウム化合物
の少なくとも一種である添加物を含有することを特徴と
する。上記添加物は、負極用材料粉体の表面に塗布され
ているか、負極の内部に添加され、あるいは負極の外表
面に施されていることが望ましい。
に本発明のアルカリ蓄電池は、金属酸化物正極と、水素
吸蔵合金または水素化物からなる電極用材料粉体で構成
される負極と、セパレータおよびアルカリ電解液を備
え、前記負極がイットリウムおよびイットリウム化合物
の少なくとも一種である添加物を含有することを特徴と
する。上記添加物は、負極用材料粉体の表面に塗布され
ているか、負極の内部に添加され、あるいは負極の外表
面に施されていることが望ましい。
【０００７】
【作用】イットリウムおよびイットリウム化合物の少な
くとも一種である添加物、水素吸蔵合金等の表面に塗布
あるいは水素吸蔵合金負極に添加されることにより、水
素吸蔵合金等の表面がイットリウム、イットリウム化合
物により被覆され、過充電時における負極の酸化が抑制
される。さらに充放電を繰り返すことにより水素吸蔵合
金等にクラックが生じて新たな活性面が生じた場合で
も、イットリウムおよびイットリウム化合物がアルカリ
溶液中に溶解し新たな活性面に析出し負極表面を被覆す
ることにより、負極の酸化を抑制することができ、電池
内部圧力上昇抑制、内部抵抗の上昇を抑制し充放電サイ
クル特性が伸長する。
くとも一種である添加物、水素吸蔵合金等の表面に塗布
あるいは水素吸蔵合金負極に添加されることにより、水
素吸蔵合金等の表面がイットリウム、イットリウム化合
物により被覆され、過充電時における負極の酸化が抑制
される。さらに充放電を繰り返すことにより水素吸蔵合
金等にクラックが生じて新たな活性面が生じた場合で
も、イットリウムおよびイットリウム化合物がアルカリ
溶液中に溶解し新たな活性面に析出し負極表面を被覆す
ることにより、負極の酸化を抑制することができ、電池
内部圧力上昇抑制、内部抵抗の上昇を抑制し充放電サイ
クル特性が伸長する。
【０００８】負極中に含有されるイットリウムおよびイ
ットリウム化合物量は、水素吸蔵合金粉末１００重量部
に対して０．１〜１０重量部とすることが好ましい。
０．１重量部未満にすると充放電サイクル特性伸長効果
がなく、一方、１０重量部を越えると負極の単位体積当
りの水素吸蔵合金粉末量が減少して大容量が得られない
からである。
ットリウム化合物量は、水素吸蔵合金粉末１００重量部
に対して０．１〜１０重量部とすることが好ましい。
０．１重量部未満にすると充放電サイクル特性伸長効果
がなく、一方、１０重量部を越えると負極の単位体積当
りの水素吸蔵合金粉末量が減少して大容量が得られない
からである。
【０００９】
【実施例】以下、本発明の実施例を詳述する。
【００１０】（実施例１）市販のＭｍ（ミッシュメタ
ル）、Ｎｉ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｍｎから構成される試料を一
定の組成比に秤量、混合し、アーク溶解法より加熱溶解
させ、ＣａＣｕ5 型の結晶構成を有し、合金組成がＭｍ
Ｎｉ3.5 Ｃｏ0.75Ａｌ0.3 Ｍｎ0.4 の負極用の水素吸蔵
合金とした。この合金をボールミルにより粉砕し平均粒
径２０μｍ程度とした。この合金に、酸化イットリウム
を水素吸蔵合金粉末に対して１重量部の割合で添加し
た。さらにカルボキシルメチルセルロースの１ｗｔ％水
溶液を加えてペースト状にし、これを多孔度約９５％の
発泡状ニッケル多孔体内に充填した。これを乾燥後所定
の厚みにプレスして、水素吸蔵合金電極とした。この電
極を負極とし、容量が１０００ｍＡｈの公知の発泡メタ
ル式ニッケル正極と、ポリプロピレン不織布をスルフォ
ン化したセパレータと電極群を構成して、金属ケースに
挿入して水酸化カリウム水溶液を注液した後、封口しＡ
Ａサイズの電池を作製した。これを実施例１とした。
ル）、Ｎｉ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｍｎから構成される試料を一
定の組成比に秤量、混合し、アーク溶解法より加熱溶解
させ、ＣａＣｕ5 型の結晶構成を有し、合金組成がＭｍ
Ｎｉ3.5 Ｃｏ0.75Ａｌ0.3 Ｍｎ0.4 の負極用の水素吸蔵
合金とした。この合金をボールミルにより粉砕し平均粒
径２０μｍ程度とした。この合金に、酸化イットリウム
を水素吸蔵合金粉末に対して１重量部の割合で添加し
た。さらにカルボキシルメチルセルロースの１ｗｔ％水
溶液を加えてペースト状にし、これを多孔度約９５％の
発泡状ニッケル多孔体内に充填した。これを乾燥後所定
の厚みにプレスして、水素吸蔵合金電極とした。この電
極を負極とし、容量が１０００ｍＡｈの公知の発泡メタ
ル式ニッケル正極と、ポリプロピレン不織布をスルフォ
ン化したセパレータと電極群を構成して、金属ケースに
挿入して水酸化カリウム水溶液を注液した後、封口しＡ
Ａサイズの電池を作製した。これを実施例１とした。
【００１１】（実施例２）上記実施例１で作製した水素
吸蔵合金粉末に、カルボキシルメチルセルロースの１ｗ
ｔ％水溶液を加えてペースト状にし、これを多孔度約９
５％の発泡状ニッケル多孔体内に充填した。これを乾燥
後所定の厚みにしてプレスして、水素吸蔵合金電極とし
た。この水素吸蔵合金電極を１ｍｏｌ／ｌの硫酸イット
リウム水溶液中に約１分間含浸した後、１００℃で３０
分乾燥した。その後アルカリ溶液中に浸漬、水洗、乾燥
後、電極を得た。この電極を負極として用い、他を実施
例１と同様にして密閉型アルカリ蓄電池を作製した。こ
れを実施例２とした。
吸蔵合金粉末に、カルボキシルメチルセルロースの１ｗ
ｔ％水溶液を加えてペースト状にし、これを多孔度約９
５％の発泡状ニッケル多孔体内に充填した。これを乾燥
後所定の厚みにしてプレスして、水素吸蔵合金電極とし
た。この水素吸蔵合金電極を１ｍｏｌ／ｌの硫酸イット
リウム水溶液中に約１分間含浸した後、１００℃で３０
分乾燥した。その後アルカリ溶液中に浸漬、水洗、乾燥
後、電極を得た。この電極を負極として用い、他を実施
例１と同様にして密閉型アルカリ蓄電池を作製した。こ
れを実施例２とした。
【００１２】（実施例３）上記実施例１で作製した水素
吸蔵合金粉末を、１ｍｏｌ／ｌの硫酸イットリウム水溶
液中に約１分間含浸した後、１００℃で３０分乾燥し
た。その後アルカリ溶液中に浸漬、水洗、乾燥後、水素
吸蔵合金を得た。この水素吸蔵合金に、カルボキシルメ
チルセルロースの１ｗｔ％水溶液を加えてペースト状に
し、これを多孔度約９５％の発泡状ニッケル多孔体内に
充填した。これを乾燥後所定の厚みにプレスして、水素
吸蔵合金電極とした。この電極を負極として用い、他を
実施例１と同様にして密閉型アルカリ蓄電池を作製し
た。これを実施例３とした。
吸蔵合金粉末を、１ｍｏｌ／ｌの硫酸イットリウム水溶
液中に約１分間含浸した後、１００℃で３０分乾燥し
た。その後アルカリ溶液中に浸漬、水洗、乾燥後、水素
吸蔵合金を得た。この水素吸蔵合金に、カルボキシルメ
チルセルロースの１ｗｔ％水溶液を加えてペースト状に
し、これを多孔度約９５％の発泡状ニッケル多孔体内に
充填した。これを乾燥後所定の厚みにプレスして、水素
吸蔵合金電極とした。この電極を負極として用い、他を
実施例１と同様にして密閉型アルカリ蓄電池を作製し
た。これを実施例３とした。
【００１３】（実施例４）上記実施例１で作製した水素
吸蔵合金を１ｍｏｌ／ｌの硫酸イットリウム水溶液中に
約１分間含浸した後、真空中で５００℃で熱分解した。
この水素吸蔵合金粉末に、カルボキシルメチルセルロー
スの１ｗｔ％水溶液を加えてペースト状にし、これを多
孔度約９５％の発泡状ニッケル多孔体内に充填した。こ
れを乾燥後所定の厚みにプレスして、水素吸蔵合金電極
とした。この電極を負極として用い、他を実施例１と同
様にして密閉型アルカリ蓄電池を作製した。これを実施
例４とした。
吸蔵合金を１ｍｏｌ／ｌの硫酸イットリウム水溶液中に
約１分間含浸した後、真空中で５００℃で熱分解した。
この水素吸蔵合金粉末に、カルボキシルメチルセルロー
スの１ｗｔ％水溶液を加えてペースト状にし、これを多
孔度約９５％の発泡状ニッケル多孔体内に充填した。こ
れを乾燥後所定の厚みにプレスして、水素吸蔵合金電極
とした。この電極を負極として用い、他を実施例１と同
様にして密閉型アルカリ蓄電池を作製した。これを実施
例４とした。
【００１４】（比較例）比較のために、実施例１で作製
した水素吸蔵合金を用い、イットリウムおよびイットリ
ウム化合物を含有しない水素吸蔵合金負極を用い、他を
実施例１と同様にして密閉アルカリ蓄電池も作製した。
これを比較例１とした。前記電池について充放電サイク
ル試験を行った。
した水素吸蔵合金を用い、イットリウムおよびイットリ
ウム化合物を含有しない水素吸蔵合金負極を用い、他を
実施例１と同様にして密閉アルカリ蓄電池も作製した。
これを比較例１とした。前記電池について充放電サイク
ル試験を行った。
【００１５】サイクル特性は２０℃で１／３Ｃ相当の電
流で４．５時間充電した後、１Ｃ相当の電流で完全放電
を行うサイクルを繰り返し、サイクルによる容量変化を
評価した。
流で４．５時間充電した後、１Ｃ相当の電流で完全放電
を行うサイクルを繰り返し、サイクルによる容量変化を
評価した。
【００１６】図１は、１サイクル目の容量を１００とし
た場合の容量維持率と、充放電サイクル数との関係を示
す図である。Ａは実施例１の電池、Ｂは実施例２の電
池、Ｃは実施例３の電池、Ｄは実施例４の電池、Ｅは比
較例の電池をそれぞれ示す。この図から明らかなよう
に、本発明のイットリウムおよびイットリウム化合物を
含有した水素吸蔵合金負極を用いた電池Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ
は、比較例であるイットリウムおよびイットリウム化合
物が存在しない水素吸蔵合金負極を用いた電池Ｅに比
べ、大幅に充放電サイクル特性が向上している。
た場合の容量維持率と、充放電サイクル数との関係を示
す図である。Ａは実施例１の電池、Ｂは実施例２の電
池、Ｃは実施例３の電池、Ｄは実施例４の電池、Ｅは比
較例の電池をそれぞれ示す。この図から明らかなよう
に、本発明のイットリウムおよびイットリウム化合物を
含有した水素吸蔵合金負極を用いた電池Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ
は、比較例であるイットリウムおよびイットリウム化合
物が存在しない水素吸蔵合金負極を用いた電池Ｅに比
べ、大幅に充放電サイクル特性が向上している。
【００１７】本実施例では負極への添加物として、酸化
イットリウムを用いたが、他のイットリウム化合物およ
びイットリウム単体を用いても、それらを混合したもの
を用いても同様の効果が得られる。
イットリウムを用いたが、他のイットリウム化合物およ
びイットリウム単体を用いても、それらを混合したもの
を用いても同様の効果が得られる。
【００１８】また本発明ではイットリウム塩として硫酸
イットリウムを用いたが、塩化イットリウム、硝酸イッ
トリウム等のイットリウム塩を用いても同様の効果が得
られる。更に、本実施の熱分解処理雰囲気として、真空
中で行ったが不活性雰囲気、還元雰囲気中でも同様の効
果が得られる。更にまた、水素吸蔵合金の代わりに、水
素化物を用いても同様の効果が得られる。
イットリウムを用いたが、塩化イットリウム、硝酸イッ
トリウム等のイットリウム塩を用いても同様の効果が得
られる。更に、本実施の熱分解処理雰囲気として、真空
中で行ったが不活性雰囲気、還元雰囲気中でも同様の効
果が得られる。更にまた、水素吸蔵合金の代わりに、水
素化物を用いても同様の効果が得られる。
【００１９】
【発明の効果】以上のように本発明は、水素吸蔵合金負
極に、イットリウムおよびイットリウム化合物のいずれ
か一方または両者を含有することにより、充放電サイク
ル特性の優れたアルカリ蓄電池を得ることができる。
極に、イットリウムおよびイットリウム化合物のいずれ
か一方または両者を含有することにより、充放電サイク
ル特性の優れたアルカリ蓄電池を得ることができる。
【図１】電池の充放電サイクル特性を示す図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 阿久津 徳勝 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電 器産業株式会社内 (56)参考文献 特開 平３−173062（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−211862（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/24,4/26 H01M 4/38,4/62
Claims (6)
- 【請求項１】 金属酸化物正極と、水素吸蔵合金または
水素化物からなる負極用材料粉体で構成される負極と、
セパレータと、アルカリ電解液とを備え、前記負極が、
イットリウムおよびイットリウム化合物の少なくとも一
種である添加物を含有していることを特徴とするアルカ
リ蓄電池。 - 【請求項２】 前記添加物が、前記負極用材料粉体の表
面に塗布されているか、負極の内部へ添加され、あるい
は負極の外表面に施されている請求項１に記載のアルカ
リ蓄電池。 - 【請求項３】 水素吸蔵合金または水素化物からなる負
極用材料粉体に、イットリウおよびイットリウム化合物
の少なくとも一種である添加物を添加し混練して電極用
ペーストを作製し、この電極用ペーストを負極の導電基
体に塗着あるいは充填することにより負極を作製するこ
とを特徴とするアルカリ蓄電池の製造方法。 - 【請求項４】 負極をイットリウム塩を含む溶液に含浸
し、その後、この負極を、乾燥、アルカリ水溶液浸漬、
水洗い、および乾燥の順に処理することを特徴とするア
ルカリ蓄電池の製造方法。 - 【請求項５】 水素吸蔵合金または水素化物からなる負
極用材料粉体をイットリウム塩を含む溶液に含浸し、そ
の後、この負極用材料粉体を、乾燥、アルカリ水溶液浸
漬、水洗い、および乾燥の順に処理し、このように処理
された負極用材料粉体を用いて電極用ペーストを作製
し、この電極用ペーストを負極の導電基体に塗着あるい
は充填することにより負極を作製することを特徴とする
アルカリ蓄電池の製造方法。 - 【請求項６】 水素吸蔵合金または水素化物からなる負
極用材料粉体をイットリウム塩を含む溶液に含浸し、そ
の後、この負極用材料粉体を、熱分解処理を行い、この
ように処理された負極用材料粉体を用いて電極用ペース
トを作成し、この電極用ペーストを負極の導電基体に塗
着あるいは充填することにより負極を作成することを特
徴とするアルカリ蓄電池の製造方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5005591A JP3010950B2 (ja) | 1993-01-18 | 1993-01-18 | アルカリ蓄電池およびその製造方法 |
| DE69422204T DE69422204T2 (de) | 1993-01-18 | 1994-01-05 | Alkalische Speicherbatterie und Verfahren zur Herstellung derselben |
| EP94100128A EP0607806B1 (en) | 1993-01-18 | 1994-01-05 | Alkaline storage battery and method for producing the same |
| US08/348,085 US5547784A (en) | 1993-01-18 | 1994-11-25 | Alkaline storage battery and method for producing the same |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5005591A JP3010950B2 (ja) | 1993-01-18 | 1993-01-18 | アルカリ蓄電池およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06215765A JPH06215765A (ja) | 1994-08-05 |
| JP3010950B2 true JP3010950B2 (ja) | 2000-02-21 |
Family
ID=11615485
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5005591A Expired - Lifetime JP3010950B2 (ja) | 1993-01-18 | 1993-01-18 | アルカリ蓄電池およびその製造方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0607806B1 (ja) |
| JP (1) | JP3010950B2 (ja) |
| DE (1) | DE69422204T2 (ja) |
Families Citing this family (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1995027315A1 (en) * | 1994-03-31 | 1995-10-12 | Motorola, Inc. | Improved metal hydride hydrogen storage electrodes |
| JP3490799B2 (ja) * | 1995-05-31 | 2004-01-26 | 三洋電機株式会社 | 水素吸蔵合金電極、その製造方法及びアルカリ蓄電池 |
| KR19980033322A (ko) * | 1996-10-31 | 1998-07-25 | 가나가와지히로 | 수소흡장 합금 함유 조성물 및 그를 사용한 전극 |
| JP4010630B2 (ja) | 1998-03-09 | 2007-11-21 | 松下電器産業株式会社 | 水素吸蔵合金電極 |
| JP3561646B2 (ja) * | 1998-11-20 | 2004-09-02 | 三洋電機株式会社 | アルカリ蓄電池用ペースト式水素吸蔵合金電極 |
| JP3579273B2 (ja) | 1998-12-16 | 2004-10-20 | 三洋電機株式会社 | 水素吸蔵合金電極 |
| JP2001143745A (ja) * | 1999-11-12 | 2001-05-25 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | ニッケル水素蓄電池 |
| KR100345036B1 (ko) * | 1999-11-19 | 2002-07-24 | 한국과학기술원 | 판상형 Ｎｉ을 이용한 Ｎｉ/ＭＨ 2차 전지용수소저장합금의 표면 개량방법 |
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