JP2947557B2 - 高温固体電解質燃料電池発電装置 - Google Patents

高温固体電解質燃料電池発電装置

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JP2947557B2 JP63252879A JP25287988A JP2947557B2 JP 2947557 B2 JP2947557 B2 JP 2947557B2 JP 63252879 A JP63252879 A JP 63252879A JP 25287988 A JP25287988 A JP 25287988A JP 2947557 B2 JP2947557 B2 JP 2947557B2
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、複数の電気化学的電池結合構造を弾性的に
積重ねた高温固体電解質燃料電池発電装置に関する。
高温固体酸化物電解質燃料電池及び燃料電池発電装置
は当該技術分野で周知であり、アイセンバーグ（Isenbe
rg）の米国特許第4,395,468号明細書に開示されてい
る。かかる燃料電池装置は、細長い、ほぼ管状の、それ
ぞれ別個に支持された環状セルが複数個直列及び並列に
接続されたものである。各電池はその軸方向長さ全体に
亘って延びる細い電池接続手段により一つの列の隣接す
る電池へ電子伝導関係に直列接続されている。このよう
な接続を行なうと、一つの電池の空気電極が伝導性セラ
ミック相互接続材料及び金属繊維フェルトストリップを
介して隣接する電池の燃料電極と接触する。例えば、ニ
ッケル繊維で作られた単一のフェルトストリップが接触
点で融着され電池間を軸方向に延びる。好ましい実施例
では電池の内部を空気が流れるとともに燃料ガスが外側
を流れる。
アッカーマン等（Ackerman et al）の米国特許第4,47
6,198号明細書では、一体的に配列の固体酸化物電解質
燃料電池要素が開示されている。この特許では、周りを
電極及び固体電解質で囲まれた三角形の空気及び燃料通
路が一体的に融着されて剛性セラミックマトリックスを
構成する。複数のプレートを積重ね、それらの間にセラ
ミックの相互接続材料を配して、全体が単一の剛性構造
を形成するよう融着される。融着されたこの三角形要素
よりなる構造体は、非常にコンパクトで体積に対する表
面積の割合が高く、不活性物質を含まず、別個の支持構
造を必要としないという点において有利な特徴を持つ
が、もろく、製造及び動作時熱勾配或いは要素の収縮に
対する余裕がほとんどないという点で問題がある。ま
た、製造時或いは動作時の劣化により故障が局部的に発
生すると一体的構造全体を取替える必要がある。アッカ
ーマン等の発電装置の構成は、アイセンバーク（Isenbe
rg）と同様、酸化剤予熱部と燃料入口部の間に燃料電池
より成る発電部を備える。
上述の構成はいづれも、大型の電池で高い電力密度を
実現する平板状で修理可能な設計を有し、始動時及び動
作時の熱勾配及び熱応力に影響されない燃料電池弾性配
列構造を提供するものでない。
従って、本発明の主要目的は可撓性、電子伝導性、非
セラミックの金属繊維集電材料を大面積にわたって用
い、電池を多数組み合わせて構成した発電装置の動作時
熱応力を消散させる平板状固体酸化物電解質電気化学的
電池構造を提供することにある。
上述の目的に鑑みて、本発明は、複数の電気化学的電
池結合構造を弾性的に積重ねた高温固体電解質燃料電池
発電装置であって、各結合構造は、断面形状が全体とし
て扁平で、頂面、横断面及び複数の軸方向に延びるガス
供給チェンバを備えた多孔性内部電極と、内部電極の頂
面の主要部分を除き内部電極に接触する固体電解質と、
固体電解質を覆って接触する外側電極と、内部電極に接
触し固体電解質に覆われていない内部電極の頂面部分を
覆う電子伝導性相互接続材料とより成り、各結合構造
が、電子伝導性相互接続材料の主要部分及び隣接する結
合構造の外側電極の主要部分と接触する、電子伝導性、
可撓性及び多孔性の少なくとも一つの金属繊維ストリッ
プ材料により相互接続され、この金属繊維ストリップ材
料が、発電装置の運転時、可撓性を保持し、隣接する結
合構造間で緩衝手段として作用し、結合構造の構成成分
間の熱的及び機械的な応力を除去することを特徴とする
高温固体電解質燃料電池発電装置を提供する。
本発明はまた、かかる電気化学的電池結合構造を複数
個それぞれ隣接配置し、金属繊維フェルトを介してこれ
らを直列接続して電気化学的電池集合体を構成する技術
に関する。この集合体をハウジング内に配置して第１の
ガス状反応剤を空気電極へ供給し該電極と接触させると
ともに、第２のガス状反応剤を燃料電極へ供給して該電
極と接触させる。この集合体では中央の電気化学的電池
の燃料電極はその下の電池の空気電極と直列電子伝導接
触関係にある。またその電気化学的電池の空気電極はそ
の上の電池の燃料電極と直列に電子伝導接続されてい
る。
空気電極は好ましくは自己支持性であり、電子伝導
性、非多孔性のセラミック相互接続材料を介して可撓性
及び、多孔性の金属繊維フェルトと電子伝導接続されて
いる。電池は扁平な構成で、内部ガス通路の形状として
は円形、正方形、三角形或いは他の幾何学形状が考えら
える。この構造の電池では、電池の幅にほぼ等しい大面
積頂面をそれらの軸方向長さ全体に沿って高度に可撓性
の金属繊維フェルトにより相互接続することが可能とな
り、燃料電池発電装置の動作時応力が除去されるととも
に電池積重ね構造全体が非剛性的で損傷を受けにくくな
る。電池を全体として扁平にしたため、電流通路の長さ
が短くなるとともに空気電極の壁が薄くなり、このため
ガス拡散抵抗及び電気抵抗が低下する。幅広の相互接続
用金属繊維フェルトを用いるため、熱及び機械的ショッ
クによる損傷の惧れのない経済的で大型の燃料電池層を
形成することができる。多孔性金属繊維フェルト製のス
トリップは緩衝剤としてだけでなく電子伝導及び集電手
段として働く。
以下、添付図面を参照して本発明の実施例を詳細に説
明する。
第１図は、断面形状が全体として扁平な電気化学的電
池結合構造１を示す。この扁平な電池は軸方向に長く延
びて、多孔性で好ましくは自己支持性の空気電極２を有
し、この空気電極にはその軸線に平行に横断面を貫通す
る複数のガス供給チェンバ３が形成されている。空気電
極の頂面はこの実施例では平坦なものとして示されてい
る。ガス供給チェンバはオプションとしてガス供給管４
を内部に具するが、この場合ガス供給チェンバ３の一端
は閉じられている。ガス供給管からガス供給チェンバ３
の閉じた端部へ流れ出たガスは、電池の長さ方向に沿っ
て流れガス供給チェンバの開放端で排出される。好まし
くは、空気電極の横断面の厚さと参照番号７で示した非
多孔性相互接続材料６の横断面の幅との比率は約１対４
〜１対50である。空気電極は、LaMnO3、CaMnO3、LaNiO3
及びLaCrO3を含む化学的に変成された酸化物或いは酸化
物の混合物より形成出来る好ましい材料はストロンチュ
ームをドープしたLaMnO3である。
厚さが約20マイクロメータ乃至約100マイクロメータ
で、典型的にはカルシウム、ストロンチューム或いはマ
グネシウムをドープしたランタンクロマイトで形成した
相互接続部材６は、空気電極の頂面を画定する空気電極
頂部に沿う幅広の主要部分７を連続的に覆い、空気電極
の軸方向に沿って延びる。非多孔性のセラミックである
相互接続材料６の幅を空気電極の幅と同程度にすること
が出来、燃料電極の不連続部分を構成する。相互接続材
料がこの空気電極頂面を覆う程度は、空気電極の横断面
の幅の約60％乃至約100％、好ましくは約75％乃至95％
である。相互接続材料６は電気伝導性であるとともに酸
素及び燃料雰囲気中において化学的に安定である必要が
ある。
多孔性空気電極の表面の残りの部分は、典型的にはイ
ットリアで安定化したジルコニアより成る気密で非多孔
性の固体電解質５（厚さ約20マイクロメータ乃至100マ
イクロメータ）で覆われ、この電解質は第１図で示すよ
うに相互接続材料６の端面をも覆ってガス封止能力を高
めている。多孔性の燃料電極であるアノード８は電解質
と接触してそのほとんど全部分を覆う。典型的なアノー
ドの厚さは約30マイクロメータ乃至300マイクロメータ
である。アノードと同じ組成の材料（図示せず）を相互
接続材料６上に付着させてもよい。この材料は典型的に
はニッケル・ジルコニア或いはコバルト・ジルコニア・
サーメットでありその厚さはアノードと同じである。
第２図は第１図の電池結合構造の変形例であり、この
例では頂部及び底面はフラットでない。これらの表面は
図示のごとく腕曲しているが、他の形状でもよい。かか
る腕曲した表面の装置は、特に図示のようにガス供給チ
ェンバの各々について金属繊維マットを用いる場合燃料
ガスを燃料電極へ容易にアクセスさせることが出来る。
第２図はまた、第１図の場合よりも相互接続材料６が空
気電極横断面幅の大きい部分を覆っている例を示す。
この装置の動作について説明すると、従来技術の例と
同じように水素或いは一酸化炭素のような燃料ガスが燃
料電極へ、また酸素を含んだ気体が空気電極へ供給され
る。酸素源は電極−電解質の界面において酸素イオンを
形成し、このイオンは電解質の材料中をアノードの方へ
移動する。一方電子はカソードにより供給され、このた
め外部の負荷回路に電流が流れる。多数の燃料電池結合
構造を直列接続するには、一つの電池の非多孔性相互接
続材料６ともう一つの電池のアノードとを、相互接続材
料６の主要部分を覆うものとして図示した軸方向に延び
る、電子伝導性、可撓性、多孔性の金属繊維接続用フェ
ルト９を介して接触させる。
金属繊維フェルトのストリップ９は高温で安定であ
る。“高温で安定”とは、繊維ストリップが1000℃乃至
1200℃のプロセス温度よりも高い融点を有する繊維或い
は他の物質を含むことを意味する。これらのストリップ
は通常、燃料電池と接触する二つの側面を有し、これら
の側面に保護被膜を施してはならない。ストリップ９の
多孔度は80％乃至97％（理論密度３％乃至20％）、好ま
しくは90％乃至97％である。フェルトは電子伝導性で、
燃料電池発電装置の動作時弾性を比較的保持して振動に
対する緩衝手段として作用するだけでなく、動作時及び
熱サイクル時燃料電池のセラミック部分間の応力を除去
するとともにそれらの間において小さい変位を許容する
必要がある。可撓性で多孔性の金属繊維フェルト接続手
段はニッケルより成る融着繊維であり、ニッケル及びコ
バルトの繊維、好ましくはニッケル繊維より成る群から
選択した被覆金属繊維及び被覆されていない金属繊維よ
り成る群から選択される。
これらの金属繊維の長さは約0.38cm乃至1.27cmであ
り、直径は約0.0013cm乃至0.025cmである。ニッケル或
いはコバルト繊維は周知の技術で製造可能である。電池
の間で圧縮された後の金属繊維フェルトのストリップの
最終的な厚みは約0.16cmである。方向がランダムになる
ように繊維を混合すると繊維間の接触が良好となり、好
ましい。フェルトは好ましくは全てのニッケル繊維を含
む。繊維を集めたものを軽く圧縮して繊維相互の接触性
を増し、その後好ましくは水素、アルゴンガスのような
不活性雰囲気中において拡散結合させることも可能であ
る。拡散結合した繊維の固まりは、容易に取扱うことが
できると共に必要な強度及び構造的一体性を持つ。
第３図は隣接する燃料電池結合構造を直列に電気接続
した本発明の構成を示す。図示の如く垂直方向に並べた
燃料電池１は、一つの電池の内部空気電極を多孔性の金
属繊維フェルト９を介して隣接電池の外側燃料電極と接
続することにより電気的に直列に接続されている。その
燃料電池の配列に沿って電圧が漸増する。第３図では、
空気は内部ガス供給チェンバ３を介して供給されるが、
燃料ガスは各電池の外側であって燃料電池相互間に供給
され燃料電極８と接触する。金属繊維フェルトの多孔度
は80乃至97％であるため、第１及び２図で示した幅広の
相互接続材料７の主要部分、即ち約20％乃至100％を覆
っていても、燃料はフェルトを浸透して燃料電極と接触
できる。第１図を見ると、フェルトが相互接続材料の実
質的な部分を覆っている。
燃料電池結合構造の長さ方向における温度の均等化及
び電池が発生する電位の均等化を得るために、ガス供給
チェンバ３内の空気の流れの方向を各電池結合構造内の
供給チェンバにおいて交互に反対になるようにするか、
或いは一つの電池結合構造では同一方向であり電池結合
構造ごとに交互に方向を逆にすることができる。また、
ガス供給チェンバを流れる空気の流れ方向を直交させる
ために電池結合構造の層を交互に90゜向きを変えてもよ
い。電池を積重ねたものを断熱パッケージ内に収納し、
それにガス供給及び排出用のダクトと電力を取り出すた
めのリード線を設ける。
第４図は本発明の電気化学的電池集合体のもう一つの
変形例である。本例において、空気及び燃料ガスはそれ
ぞれ一つ置きのガス供給チェンバを介して供給できる。
例えば、燃料ガスは複数の電池結合構造の間に形成した
もう一つのガス供給チェンバ30を介して、また空気は燃
料電池集合体により形成した内部ガス供給チェンバ31を
介して供給できる。この例において、空気は高密度の電
解質５と非多孔性の相互接続材料６の間に閉じ込められ
る。多孔質で可撓性を有する金属繊維フェルト９は燃料
ガスと接触する。燃料ガスは高密度の電解質５及び非多
孔性の相互接続材料６により実質的に隔離されている。
本発明に用いる、軸方向に延びた、可撓性で、多孔質、
圧縮可能及び伸張可能な金属繊維フェルトのストリップ
９より成る幅広の層は、電池のセラミック部分間の熱的
及び機械的な応力を除去するのに重要な役割を果たし、
また緩衝手段として働き非一体的構造を提供する。
【図面の簡単な説明】
第１図は扁平な非多孔性、電子伝導性の相互接続材料
と、それに固着した可撓性、多孔質の金属繊維フェルト
を示す、平板型電気化学的電池結合構造の断面図であ
る。 第２図は第１図の電池結合構造の変形例であり、頂面が
複数の腕曲した面より成る例を示す。 第３図は三つの平板型電気化学的電池結合構造の断面図
であり、各電池の幅の主要部分に沿って電池相互が可撓
性材料により弾性的に直列接続されている例を示す。 第４図は平板型電気化学的電池結合構造のもう一つの例
の断面図であり、各電池の幅全体に沿って設けた可撓
性、多孔質の直列接続材料を示す。 １は電気化学的電池結合構造、２は空気電極、３はガス
供給チェンバ、４はガス供給管、５は電解質、６は相互
接続材料、８は燃料電極、９は金属繊維フェルトのスト
リップである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H01M 8/00 - 8/24 H01M 4/86 - 4/98 ＷＰＩ／Ｌ ＳＴＮ

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】複数の電気化学的電池結合構造を弾性的に
    積重ねた高温固体電解質燃料電池発電装置であって、各
    結合構造は、断面形状が全体として扁平で、頂面、横断
    面及び複数の軸方向に延びるガス供給チェンバを備えた
    多孔性内部電極と、内部電極の頂面の主要部分を除き内
    部電極に接触する固体電解質と、固体電解質を覆って接
    触する外側電極と、内部電極に接触し固体電解質に覆わ
    れていない内部電極の頂面部分を覆う電子伝導性相互接
    続材料とより成り、各結合構造が、電子伝導性相互接続
    材料の主要部分及び隣接する結合構造の外側電極の主要
    部分と接触する、電子伝導性、可撓性及び多孔性の少な
    くとも一つの金属繊維ストリップ材料により相互接続さ
    れ、この金属繊維ストリップ材料が、発電装置の運転
    時、可撓性を保持し、隣接する結合構造間で緩衝手段と
    して作用し、結合構造の構成成分間の熱的及び機械的な
    応力を除去することを特徴とする高温固体電解質燃料電
    池発電装置。
  2. 【請求項２】可撓性の金属繊維ストリップ材料はニッケ
    ル繊維及びコバルト繊維よりなる群から選択される繊維
    により構成されることを特徴とする請求項１に記載した
    高温固体電解質燃料電池発電装置。
  3. 【請求項３】内部電極は空気電極、外側電極は燃料電極
    であり、可撓性の金属繊維ストリップ材料の多孔度は80
    ％乃至97％であり、電子伝導性相互接続材料が内部電極
    の頂面部分を覆う範囲は空気電極の横断面の幅の60％乃
    至100％であることを特徴とする請求項１に記載した高
    温固体電解質燃料電池発電装置。
  4. 【請求項４】固体電解質はイットリアで安定化したジル
    コニア、空気電極はLaMn03であり、燃料電極はニッケル
    ・ジルコニア・サーメット及びコバルト・ジルコニア・
    サーメットよりなる群から選択されることを特徴とする
    請求項１に記載した高温固体電解質燃料電池発電装置。
JP63252879A 1987-12-10 1988-10-06 高温固体電解質燃料電池発電装置 Expired - Lifetime JP2947557B2 (ja)

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