JP3297609B2 - 燃料電池スタックの製造方法 - Google Patents

燃料電池スタックの製造方法

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    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30Hydrogen technology
    • Y02E60/50Fuel cells

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池スタック
の製造方法に係わり、特に、複数の固体電解質燃料電池
セルを電気的に接続する際の導電部材を改良した燃料電
池スタックの製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】図1に従来の円筒型の固体電解質型燃料
電池セルを示すもので、円筒型燃料電池セル1は、例え
ば、LaMnO3 系空気極2の支持管にY2 3 安定化
ZrO2 からなる固体電解質3とLaCrO3 系よりな
るインターコネクタ5の緻密質な膜で覆われ、固体電解
質3の上部にNi−ジルコニア系の燃料極4が設けられ
ている。
【0003】そして、燃料電池セル1は、図2に示すよ
うに、上下方向の燃料電池セル1同士が導電部材10を
介して接続され、図2における左右方向の隣接する燃料
電池セル1の燃料極4同士が導電部材10により電気的
に接続されている。
【0004】即ち、図2における上下方向の燃料電池セ
ル1同士は、一方の燃料電池セル1の燃料極4と、他方
の燃料電池セル1のインターコネクタ5との間に、Ni
を主成分とする金属繊維の集合体からなる導電部材10
が配置され、この導電部材10により、一方の燃料電池
セル1の燃料極4と、他方の燃料電池セル1のインター
コネクタ5とが電気的に導通している。図示しないが、
集電材−インターコネクタ、集電材−燃料極もNi金属
繊維からなる導電部材10により接続されている。
【0005】導電部材10は、燃料電池セル1相互間の
電気的な導通と燃料電池セル1相互間の機械的な応力緩
和にある。このため、導電部材10は、ガスの透過性が
あり、弾力性のある金属繊維の集合体が用いられてい
る。また導電部材10の金属繊維の材料としては、雰囲
気が水素雰囲気から発電によって生じた水蒸気を含む酸
化雰囲気まで安定であるという理由から、Ni金属が利
用されている。
【0006】燃料電池は、図2に示すような燃料電池セ
ル1同士が電気的に接続されたスタックを作製し、これ
らを複数組合せるとともに、その集合体の両端(正極側
および負極側)に集電部材を配置して構成される。
【0007】燃料電池は、燃料電池セル1の空気極2側
に酸素を含有するガス、たとえば空気6を流し、燃料極
4側に燃料、例えば水素7を流しながら、1000℃近
傍の温度で発電する。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】導電部材のNi金属繊
維は、セル間の電気的な導通を行うことが一つの役割で
あるため、導電部材の電気抵抗による損失は小さい方が
よく、本来なら緻密質であることが望まれる。一方、発
電時においては燃料極に十分な水素ガスを効率よく供給
しなければならず、導電部材は水素ガスが十分に透過で
きるように、ポーラスであることが望まれる。このよう
に相反する要求のため、スタック化した場合には、燃料
電池セルの性能を十分に発揮できないという問題があっ
た。
【0009】また、導電部材は、インターコネクタ、燃
料極および集電材と接触する。これらの界面では圧接し
ただけなので、接触界面での電気的な導通が弱く、スタ
ック化した場合に燃料電池セルの性能を十分に発揮でき
ないという問題があった。
【0010】本発明は、導電部材の電気抵抗が小さく、
導電部材の燃料ガスの透過率が大きく、さらには導電部
材と燃料極等との電気的導通が良好な燃料電池スタック
の製造方法を提供することを目的とする。
【0011】
【課題を解決するための手段】本発明の燃料電池スタッ
クの製造方法は、円筒状の燃料電池セルを複数作製した
後、該燃料電池セル間に、還元雰囲気に晒される導電部
材を配置する燃料電池スタックの製造方法において、前
記導電部材が、Niを主成分とする金属繊維の集合体中
に、平均粒径10μm以下のNiを主成分とする金属粒
子を含有する未焼結体であるとともに、前記導電部材全
体の重量に対する金属粒子の重量比が40重量%以下で
あり、かつ、前記導電部材の嵩密度が0.44〜2.2
1g/cm3であることを特徴とする。
【0012】ここで、金属繊維の平均径が5〜80μm
であることが望ましい。
【0013】
【作用】燃料電池セルをスタック化する上で最も重要な
ことはセル間を電気的な損失がなく接合することであ
る。そのために導電部材にはそれ自身の電気抵抗が小さ
いことと接合の界面において接触抵抗が小さいことが要
求される。それ自身の電気抵抗を小さくするためには、
抵抗率の小さい緻密質な部材を用いるべきである。しか
しながら燃料電池セルでは燃料ガスがその性能を大きく
左右するのでそのガスを遮断してはならない。また、セ
ル間の応力緩和のために弾力性を有していなければなら
ない。そのため、導電部材としてNiを主成分とする金
属繊維が用いられる。
【0014】本発明の燃料電池では、導電部材がNiを
主成分とする金属繊維の集合体からなり、かつ、導電部
材の嵩密度が0.44〜2.21g/cm3 と従来より
も大きいため、導電部材自体の電気抵抗を小さくするこ
とができ、かつ、導電部材が金属繊維の集合体からなる
ためセル間に生じる応力を緩和することができ、導電部
材の電気抵抗による出力低下とガスの不透過による出力
低下を最小に押さえることができる。
【0015】また、本発明では、導電部材の金属繊維の
平均径を5〜80μmと小さくすることにより、導電部
材と燃料電池セルとの接触抵抗を低減でき、導通を良好
とすることができる。また、導電部材を、Niを主成分
とする金属繊維の集合体中に、平均粒径10μm以下の
Ni金属を主成分とする金属粒子を40重量%以下含有
することにより、導電部材と燃料電池セルとの接触抵抗
を低減できる。従って、金属繊維の平均径が80μmよ
りも大きい場合であっても、平均粒径10μm以下のN
i金属を主成分とする金属粒子を含有することにより、
導電部材と燃料電池セルとの接触抵抗を低減できるので
ある。
【0016】これは、導電部材が1000℃程度の還元
雰囲気下(発電時)に曝されるため、この温度下で金属
が、セラミックでの焼結に似た機構により、異種間の部
材同士、即ち、Niを主成分とする金属繊維および/ま
たは金属粒子と、インターコネクタ、燃料極、集電部材
とが強固に接合し、電気的な接合を良好にしていると思
われる。
【0017】
【発明の実施の形態】本発明の燃料電池は、図2に示す
ように、複数の燃料電池セル1が電気的に導通して構成
されている。燃料電池セル1は、図1に示すように、円
筒状の固体電解質3の内面に空気極2が、外面に燃料極
4が形成されており、空気極2に電気的に接続されたイ
ンターコネクタ5が、燃料極4と導通せずに、外部に露
出して構成されている。
【0018】そして、図2における上下方向の燃料電池
セル1同士は、導電部材10を介して接続され、図2に
おける左右方向の隣接する燃料電池セル1同士は、その
燃料極4同士が導電部材10により電気的に接続されて
いる。
【0019】即ち、図2における上下方向の燃料電池セ
ル1同士は、一方の燃料電池セル1の燃料極4と、他方
の燃料電池セル1のインターコネクタ5との間に、Ni
を主成分とする金属繊維の集合体からなり、かつ、嵩密
度が0.44〜2.21g/cm3 である導電部材10
が配置され、この導電部材10により、一方の燃料電池
セル1の燃料極4と、他方の燃料電池セル1のインター
コネクタ5とが電気的に導通している。
【0020】このように、Niを主成分とする金属繊維
の集合体からなる導電部材の嵩密度を0.44〜2.2
1g/cm3 としたのは、嵩密度が0.44g/cm3
よりも小さい場合には導電部材の電気抵抗が大きく、燃
料電池セルをスタック化した場合に十分な出力が得られ
ない。嵩密度が2.21g/cm3 を越えると燃料ガス
の透過性が悪くなり、接触している燃料極に燃料ガスを
供給できず、十分な発電性能が得られない。また、弾力
性も低下し、セル間の応力を吸収することができなくな
る。導電部材の嵩密度は、導電部材の電気抵抗を小さく
し、燃料ガスの透過性を向上するという観点から、導電
部材の嵩密度は0.44〜1.33g/cm3 であるこ
とが望ましい。
【0021】ここで、導電部材の嵩密度は0.44〜
2.21g/cm3 である場合には、導電部材がNi金
属である場合の比重の5〜25%である。つまり、導電
部材がNi金属の塊からなる場合の比重をρ1 、導電部
材が金属繊維の集合体からなる場合の嵩密度をρ2 とし
た時、ρ2 /ρ1 が5〜25%であることを意味する。
導電部材の嵩密度を0.44〜2.21g/cm3 と高
くするためには、Ni金属繊維の集合体(フェルト等)
をプレス機により所定圧力により押圧することにより達
成できる。ちなみに、Ni金属である場合の比重は8.
845であり、通常のNiフェルトの嵩密度は0.35
g/cm3 であり、導電部材の嵩密度は、導電部材がN
i金属である場合の比重の4%程度である。
【0022】金属繊維は、Niを主成分とし、Fe、C
oおよびCrのうち少なくとも一種を含有しても良い。
【0023】なお、本発明の導電部材は、上述した導電
部材自身の電気的な問題以外にインターコネクタや燃料
極、集電材との接触界面の抵抗を減少させるため、Ni
からなる金属繊維の線径が5〜80μmであることも重
要である。Niを主成分とする金属繊維の線径が5μm
小さいと導電部材自身が発電時に収縮し、接触界面から
剥離し易く、電気抵抗が増大する傾向にある。この値が
80μmより大きいと界面での接触面積が小さいことや
表面エネルギーの減少によって界面での接触が悪くな
る。Niからなる金属繊維の線径は、接触抵抗の低下と
いう観点から20〜30μmの範囲が良い。
【0024】また、上述した導電部材と他の部材との接
触界面の電気抵抗を減少させる別の方法として、Niを
主成分とする金属繊維中に平均粒径10μm以下のNi
金属を主成分とする金属粒子を重量比40%以下含むこ
とも重要である。Ni金属粒子の平均粒径が10μmよ
り大きいと界面の接触抵抗を低減する効果がなく、40
%より多いと導電部材自身が収縮し、接触抵抗が増大
し、電気抵抗が増大する。Niを主成分とする金属繊維
の平均粒径、重量比は、接触抵抗を低下し電気抵抗を低
下するという観点から、平均粒径が1〜3μmであり、
重量比は5〜30%であることが望ましい。ここで、重
量比とは、導電部材全体の重量に対する金属粒子の重量
比である。金属粒子としては、Niあるいは、Niと他
のFe、Co、Crとの合金の粒子、あるいは金属粒子
のコンポジットがある。
【0025】
【実施例】参考例 先ず、La0.9Sr0.1MnO3からなる空気極の外面
に、純度が99.9%以上で平均粒径が0.5μmのZ
rO2(10モル%Y23含有)を有するペーストを塗
布し、1500℃で3時間焼成して固体電解質を形成し
た。この固体電解質表面を研磨し、内部の空気極を露出
させ、この露出部分に0.5μmのLa0.9Sr0.1Cr
3からなる溶液を塗布した後、乾燥し、大気中180
0℃で10時間熱処理してインターコネクタを作製し
た。そして、固体電解質の表面に、インターコネクタと
電気的に導通しないように、Ni80重量%とZrO2
20重量%とからなる溶液をスクリーン印刷法より塗布
した後、乾燥し大気中1200℃で2時間熱処理して燃
料極を作製し、図1に示したような燃料電池セルを作製
した。
【0026】このようにして作製された燃料電池セルの
空気極側に酸素を、燃料極側に燃料利用率60%になる
ように水素を流しながら1000℃で発電を行い、24
時間後の出力を測定したところ、50Wであり、実質的
に発電する部分の面積、即ち、空気極と燃料極で挟んだ
部分の単位面積当たりの出力は、0.3W/cm2 であ
った。
【0027】また、複数の上記した燃料電池セルを、そ
のインターコネクタと隣接する燃料電池セルの燃料極と
の間の距離、および燃料極同士の距離を5mmとし、こ
の間に、表1に示すように、平均径5〜80μm、断面
形状が円形、方形、ドーナツ形の金属繊維を用い、プレ
ス機にて嵩密度を0.35〜2.65g/cm3 にし
た、幅10mm、長さ50cm、厚み5mmの導電部材
を配置し、図2に示すような9個の燃料電池セルからな
るスタックを作製し、これらのスタックを4つ組み合わ
せて36個の燃料電池セルからなる燃料電池を作製し
た。尚、導電部材の金属繊維の径とは、円形、方形、ド
ーナツ形の金属繊維の最大の径をいう。
【0028】この燃料電池の発電出力を測定した。その
後、この燃料電池の単位面積当たりの出力を燃料電池セ
ル一本の単位面積当たりの出力と比較し、性能の評価を
行った。燃料電池の単位面積当たりの出力が、燃料電池
セルの単位面積当たりの出力の90%以上である場合
が、導電部材での性能劣化がないものと判断した。この
結果を表1に示す。
【0029】
【表1】
【0030】この表1から、Ni金属を主成分とする金
属繊維からなり、嵩密度が0.44〜2.21g/cm
3 である場合には、性能比が90%以上であり、導電部
材における劣化は少なかった。一方、嵩密度が0.35
g/cm3 の場合や、2.65g/cm3 の場合には、
導電部材における性能劣化が大きいことが判る。
【0031】実施例 断面形状が円形、方形、ドーナツ形で、平均径が100
μmの金属繊維を、表2に示すように平均粒径0.5〜
10μmのNi金属を主成分(Niを主成分とする合
金、あるいはNiの金属粒子と他の金属粒子との混合の
場合はNiのモル比が多いこと)とする金属粒子を分散
した溶液中に浸し、溶液を蒸発させた後、プレス機で嵩
密度を変化させたものを用いて、燃料電池スタックを作
成し、発電出力を測定した。その後、単位面積当たりの
出力を燃料電池セル一本の単位面積当たりの出力と比較
し、性能の評価を行った。この比率が90%以上のもの
が導電部材での性能劣化がないものと判断した。この結
果を表2に示す。
【0032】
【表2】
【0033】この表2より、Ni金属を主成分とする金
属繊維からなり、嵩密度が0.44〜2.21g/cm
3 であり、かつ平均粒径10μm以下のNi金属を主成
分とする金属粒子を金属繊維に対して重量比40%以下
含むものが単位面積当たりの性能比が90%以上であっ
た。従って、導電部材の金属繊維の平均径が80μmよ
りも大きい場合であっても、上記のような金属粒子を含
有することにより、出力を向上できる。
【0034】
【発明の効果】本発明の燃料電池スタックの製造方法で
は、導電部材自体の電気抵抗を小さくすることができ、
かつ、導電部材が金属繊維の集合体からなるためセル間
に生じる応力を緩和するこができ、導電部材の電気抵抗
による出力低下とガスの不透過による出力低下を最小に
押さえることができる。
【0035】また、本発明では、導電部材の金属繊維の
平均径を5〜80μmと小さくしたので、導電部材と燃
料電池セルとの接触抵抗を低減でき、導通を良好とする
ことができる。また、導電部材を、Niを主成分とする
金属繊維の集合体中に、平均粒径10μm以下のNi金
属を主成分とする金属粒子を40重量%以下含有して構
成しても、導電部材と燃料電池セルとの接触抵抗を低減
できる。よって、本発明の燃料電池では、燃料電池セル
の性能を十分発揮させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】円筒型燃料電池セルを説明するための斜視図で
ある。
【図2】燃料電池セルを9個接続したスタックを示す説
明図である。
【符号の説明】
1・・・燃料電池セル 2・・・空気極 3・・・固体電解質 4・・・燃料極 5・・・インイターコネクタ 10・・・導電部材

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】円筒状の燃料電池セルを複数作製した後、
    該燃料電池セル間に、還元雰囲気に晒される導電部材を
    配置する燃料電池スタックの製造方法において、前記導
    電部材が、Niを主成分とする金属繊維の集合体中に、
    平均粒径10μm以下のNiを主成分とする金属粒子を
    含有する未焼結体であるとともに、前記導電部材全体の
    重量に対する金属粒子の重量比が40重量%以下であ
    り、かつ、前記導電部材の嵩密度が0.44〜2.21
    g/cm3であることを特徴とする燃料電池スタックの
    製造方法。
  2. 【請求項2】金属繊維の平均径が5〜80μmであるこ
    とを特徴とする請求項1記載の燃料電極スタックの製造
    方法。
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