DE4033284A1 - Anordnung von brennstoffzellen auf der basis eines hochtemperatur-feststoffelektrolyten - Google Patents
Anordnung von brennstoffzellen auf der basis eines hochtemperatur-feststoffelektrolytenInfo
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Description
Technisches Gebiet
Hochtemperatur-Brennstoffzellen zur Umwandlung von chemischer Energie in elektrische Energie. Die elektrochemische Energie umwandlung und die hierzu benötigten Vorrichtungen gewinnen dank ihres guten Wirkungsgrades gegenüber anderen Umwandlungs arten an Bedeutung.
Hochtemperatur-Brennstoffzellen zur Umwandlung von chemischer Energie in elektrische Energie. Die elektrochemische Energie umwandlung und die hierzu benötigten Vorrichtungen gewinnen dank ihres guten Wirkungsgrades gegenüber anderen Umwandlungs arten an Bedeutung.
Die Erfindung bezieht sich auf die Weiterentwicklung der elektro
chemischen Hochtemperatur-Zellen unter Verwendung von keramischen
Feststoffelektrolyten als Ionenleiter, wobei die Zellen
weitgehend unabhängig vom verwendeten Brennstoff sein sollen
und eine raumsparende Anordnung gewähren sollen.
Insbesondere betrifft sie eine Anordnung von Brennstoffzellen
auf der Basis eines Hochtemperatur-Feststoffelektrolyten aus
Zirkonoxyd zur Erzielung einer höheren Spannung auf kleinem
Raum.
Hochtemperatur-Brennstoffzellen mit keramischem Feststoff
elektrolyt sind aus zahlreichen Veröffentlichungen bekannt.
Die eigentlichen Elemente für derartige Zellen können die
verschiedensten Formen und Abmessungen aufweisen. Um die
ohmschen Spannungsverluste klein zu halten, wird allenthalben
versucht, die Dicke der Elektrolytschicht möglichst niedrig
zu halten. Form und Abmessungen der Elemente richten sich
zudem nach der Forderung der Möglichkeit der elektrischen
Serieschaltung einer Vielzahl von Zellen, um auf die nötige
Klemmenspannung zu kommen und die Ströme vergleichsweise
niedrig zu halten. Es gibt Elemente in Form von:
- - Zylindrischen Röhren (Westinghouse),
- - Konischen Röhren, ähnlich "Schachtelhalm" (Dornier)
- - Trapezförmigen Wellen (Argonne).
Bei der Entwicklung von Brennstoffzellen mit keramischem
Feststoffelektrolyt hat man sich bisher fast nur mit der Ver
besserung und Verbilligung der keramischen Bauteile in Form
von röhrenförmigen Brennstoffzellen-Elementen befaßt. Weber
geeignete Anordnungen zur möglichst optimalen Raumausnutzung
und der Erzielung hoher Spannungen durch geeignete, für die
Serieschaltung der einzelnen Zellen vorteilhafte Konfiguratio
nen finden sich praktisch keine Hinweise.
Zum Stand der Technik werden die nachfolgenden Druckschriften
genannt:
- - O. Antonsen, W.Baukal und W.Fischer, "Hochtemperatur-Brenn stoffbatterie mit keramischem Elektrolyten", Brown Boveri Mitteilungen Januar/Februar 1966, Seiten 21-30,
- - US-A-46 92 274
- - US-A-43 95 468
- - W. J. Dollard und W. G. Parker, "An overview of the Westinghouse Electric Corporation solid oxide fuel cell program", Extended Abstracts, Fuel Cell Technology and Applications, International Seminar, Den Haag, Niederlande, 26 bis 29. Oktober, 1987.
- - F. J. Rohr, High-Temperature Fuel Cells, Solid Electrolytes, 1978 by Academic Press, Inc., Seite 431 ff.
- - D. C. Fee et al., Monolithic Fuel Cell Development, Argonne National Laboratory, Paper presented at the 1986 Fuel Cell Seminar, Oct. 26-29, 1986, Tucson, AZ, U.S.Department of Energy, The University of Chicago.
Die bekannten, für Brennstoffzellen verwendeten Grundelemente
zeichnen sich meistens durch eine vergleichsweise komplizierte
Geometrie aus, die den Bau von kompakten, raumsparenden Anla
gen erschwert. Außerdem ist entsprechend den vorgeschlagenen
Formen eine rationelle Fertigung im großtechnischen Maß
stab kaum möglich. Insbesondere fehlt eine für eine optimale
Seieschaltung der Einzelzellen brauchbare Konfiguration, die
sich mit einfachen Fabrikationsmitteln realisieren läßt.
Es besteht daher ein großes Bedürfnis nach Weiterentwicklung,
Vereinfachung und Rationalisierung des Aufbaus und der Her
stellung von Grund-Bauelementen und deren optimale gegenseitige
Anordnung basierend auf keramischen Hochtemperatur-Brennstoff
zellen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine raumsparende An
ordnung von Brennstoffzellen auf der Basis eines Hochtemperatur-
Feststoffelektrolyten aus dotiertem, stabilisierten ZrO2 anzuge
ben, welche die Erzielung einer hohen Klemmenspannung dank Serie
schaltung einer Vielzahl von einzelnen Brennstoffelementen mit
einfachsten Mitteln unter Gewährleistung eines einwandfreien
Stromübergangs von Element zu Element bei geringstmöglichen Ver
lusten gewährleistet. Die Anordnung der Brennstoffzellen soll
eine einfache Montage und Demontage sowie eine einwandfreie War
tung der gesamten Batterie von Brennstoffzellen ermöglichen und
eine strömungstechnisch und thermodynamisch optimale Führung der
gasförmigen Medien im Betrieb gewährleisten. Der Aufbau der An
ordnung der Brennstoffzellen soll eine einfache und kostengün
stige Fertigung im großtechnischen Maßstab ermöglichen.
Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß in der eingangs erwähn
ten Anordnung von Brennstoffzellen mehrere je aus einem ebenen,
flachen Band oder Blatt bestehende aktive Bauelemente für
Brennstoffzellen dachziegelartig überlappend aneinandergereiht
sind, dergestalt, daß jeweils der stirnseitige Teil der positi
ven Sauerstoff-Elektrode eines Bauelements den stirnseitigen
Teil der negativen Brennstoff-Elektrode des nächstfolgenden Bau
elements berührt und mit ihm mittels gemeinsamer Sinterung mit
oder ohne leitender Zwischenschicht verbunden ist, derart, daß
eine Folge von dachziegelartig angeordneten Bauelementen vor
liegt.
Die Erfindung wird anhand der nachfolgenden, durch Figuren näher
erläuterten Ausführungsbeispiele beschrieben.
Dabei zeigt
Fig. 1 einen Schnitt (Aufriß) durch eine dachziegelartige Anord
nung von ebenen flachen Brennstoffzellen,
Fig. 2 einen Schnitt (Aufriß) durch eine Anordnung von ebenen,
flachgepreßten, sich überlappenden Brennstoffzellen,
Fig. 3 einen Schnitt durch eine einzelne Brennstoffzelle entspre
chend Anordnung der Fig. 2,
Fig. 4 einen Schnitt (Aufriß) durch eine Anordnung von ebenen,
flachgepreßten, mit einer leitenden Zwischenschicht ver
bundenen Brennstoffzellen,
Fig. 5 einen Schnitt durch eine einzelne Brennstoffzelle entspre
chend Anordnung der Fig. 4,
Fig. 6 einen Schnitt (Aufriß) durch eine Anordnung von ebenen
flachen Brennstoffzellen auf einer Seite einer Träger
platte,
Fig. 7 einen Schnitt (Aufriß) durch eine Anordnung von ebenen
flachen Brennstoffzellen im Innern einer Trägerplatte,
Fig. 8 einen Schnitt (Aufriß) durch eine Anordnung von ebenen
flachen Brennstoffzellen auf beiden Seiten einer hohlen
Trägerplatte.
In Fig. 1 ist der Schnitt (Aufriß) durch eine dachziegelartige
Anordnung von ebenen flachen Brennstoffzellen dargestellt. 1 ist
ein keramischer Feststoffelektrolyt aus dotiertem, stabilisier
tem ZrO2×2 ist eine poröse Sauerstoff-Elektrode aus einem La/Mn-
Perowskit. Sie stellt den positiven Pol der Brennstoffzelle dar.
Den negativen Pol bildet eine poröse Brennstoff-Elektrode aus
einem Ni/ZrO2-Cermet. Die einzelnen Brennstoffelemente sind
dachziegelartig aufeinandergeschichtet, derart, daß sich die
Enden geringfügig überlappen. Die Sauerstoffelektrode 2 des
einen Brennstoffelements berührt die Brennstoff-Elektrode 3 des
nächstfolgenden Brennstoffelements. Auf diese Weise ist für
einen idealen galvanischen Kontakt der ganzen Kette gesorgt und
die Serieschaltung zwecks Erhöhung der Klemmenspannung gewähr
leistet.
Fig. 2 stellt einen Schnitt (Aufriß) durch eine Anordnung von
ebenen, flachgepreßten, sich überlappenden Brennstoffzellen dar.
Die Bezugszeichen 1 bis 3 sind die gleichen wie in Fig. 1. Durch
das Zusammenpressen in noch plastischem Zustand während der
Fertigung wird bewirkt, daß alle Elemente in eine Ebene zu
liegen kommen. Vor dem Zusammenpressen wird jedoch jeder einzel
nen Brennstoffzelle ein derartiges Profil gegeben, daß die Sau
erstoff-Elektrode 2 jeweils gegenüber dem Feststoffelektrolyten
1 verschoben ist, dergestalt, daß sie auf der einen Seite über
letzteren vorkragt, während sie auf der anderen Seite zurück
steht. Demgegenüber weist die Brennstoff-Elektrode 3 annähernd
die gleiche Breite wie der Feststoffelektrolyt 1 auf. Durch das
Zusammenpressen wird ein besonders inniger Kontakt zwischen den
ungleichnamigen Elektroden benachbarter Zellen gewährleistet.
Fig. 3 bezieht sich auf einen Schnitt durch eine einzelne Brenn
stoffzelle entsprechend der Anordnung der Fig. 2. Die Bezugszei
chen entsprechen denjenigen der Fig. 2. Die Fig. 3 bedarf keiner
weiteren Erklärung.
In Fig. 4 ist ein Schnitt (Aufriß) durch eine Anordnung von
ebenen, flachgepreßten, mit einer leitenden Zwischenschicht
verbundenen Brennstoffzellen dargestellt. Die Anordnung ist
derjenigen der Fig. 2 ähnlich. Alle Brennstoffzellen liegen in
einer Ebene.
Die Ausbildung der Profile des Feststoffelektrolyten 1 ist prak
tisch die gleiche wie bei Fig. 2. Die Elektroden 2 und 3 sind et
was weniger breit ausgeführt, so daß beim Überlappen von zwei
benachbarten Brennstoffzellen eine Rinne gebildet wird, die mit
dem Material der elektrisch leitenden Zwischenschicht 4 in Form
eines Saums ausgefüllt ist.
Fig. 5 zeigt einen Schnitt durch eine einzelne Brennstoffzelle
entsprechend der Anordnung der Fig. 4. Die Figur bedarf keiner
weiteren Beschreibung.
Fig. 6 bezieht sich auf einen Schnitt (Aufriß) durch eine Anord
nung von ebenen, flachen Brennstoffzellen auf einer Seite einer
Trägerplatte. Die einzelnen Elemente entsprechen im Aufbau ge
nau denjenigen gemäß Fig. 1, d. h. es handelt sich um eine dach
ziegelartige Aneinanderreihung flacher Einzelzellen mit ent
sprechenden Überlappungen. Die aus dem Feststoffelektrolyten
1 und den Elektroden 2 und 3 bestehenden Brennstoffzellen sind
einseitig in einer porösen keramischen Trägerplatte 5 eingebettet
bzw. aufgeklebt. Dadurch erhält die ganze Kette einen besseren
Halt und die einzelnen Elemente müssen nicht zusätzlich an den
Enden abgestützt werden. Die poröse Trägerplatte 5 ist für gas
förmige Medien (im vorliegenden Fall Sauerstoff oder Luft)
durchlässig.
In Fig. 7 ist ein Schnitt (Aufriß) durch eine Anordnung von ebe
nen flachen Brennstoffzellen im Innern einer Trägerplatte darge
stellt. Brennstoffelemente und Anordnung entsprechen denjenigen
der Fig. 1 und 6, mit dem Unterschied, daß die dachziegel
artige Reihe von Elementen hier allseitig in der porösen kerami
schen gasdurchlässigen Trägerplatte 5 eingebettet ist. Dadurch
sind die Brennstoffzellen auf beiden Seiten fixiert und geschützt.
Fig. 8 zeigt einen Schnitt (Aufriß) durch eine Anordnung von ebe
nen, flachen Brennstoffzellen auf beiden Seiten einer hohlen Trä
gerplatte. Es handelt sich im wesentlichen um eine axensymmetri
sche Verdoppelung der Anordnung gemäß Fig. 6, jedoch mit einer
zentralen, hohlen porösen keramischen Trägerplatte 5, welche in
ihrer Mittelebene Kanäle 6 für den gasförmigen Sauerstoffträger
aufweist. Die beiden Reihen der Brennstoffelemente sind genau
spiegelbildlich angeordnet und ergeben zusammen mit den für die
Luftführung vorgesehenen Kanälen 6 eine optimalen Raumausnutzung
und günstige Strömungsverhältnisse für die gasförmigen Medien.
Siehe Fig. 1!
Zunächst wurde ein aus 3 Schichten bestehendes aktives Bauelement hergestellt. Das Grundprinzip besteht in der Herstellung einer aus mindestens einer Schicht bestehenden, im ungesinterten Zu stand organisch gebundenen, biegsamen und plastisch verformbaren Folie aus keramischem Material. Dabei kann grundsätzlich von einer zähflüssigen gießbaren Masse (Bandgießen) oder von einer knetbaren Masse (Walzen) ausgegangen werden.
Zunächst wurde ein aus 3 Schichten bestehendes aktives Bauelement hergestellt. Das Grundprinzip besteht in der Herstellung einer aus mindestens einer Schicht bestehenden, im ungesinterten Zu stand organisch gebundenen, biegsamen und plastisch verformbaren Folie aus keramischem Material. Dabei kann grundsätzlich von einer zähflüssigen gießbaren Masse (Bandgießen) oder von einer knetbaren Masse (Walzen) ausgegangen werden.
Zuerst wurde mit Y2O3 dotiertes, stabilisiertes ZrO2-Pulver der
Partikelgröße 0,5 bis 5 µm mit einem Plastizitätsmittel und
einem organischen Binder versetzt und eine zähflüssige Masse
hergestellt. Diese wurde nach der Methode des Bandgießens zu
einem 100 mm breiten, 0,070 mm dicken Band vergossen. Durch
nachfolgendes Erhitzen wurde das organische Lösungsmittel ver
dampft. Auf diese Weise entstand eine biegsame grüne Folie aus
organisch gebundenem keramischen Material von etwa 0.050 mm Dicke.
Nun wurde das rohe Folienband vor der Sinterung im grünen Zustand
auf die gewünschte Größe zugeschnitten. Im vorliegenden Fall
betrug die Breite 50 mm, die Länge 200 mm. Die auf diese Weise
hergestellte grüne Folie wurde getrocknet und gesintert, wobei
die Plastizitäts- und Bindemittel vollständig ausgetrieben bzw.
verbrannt wurden. Diese gesinterte Elektrolytfolie wurde auf einer
Seite mit einer viskosen Suspension des Elektrodenmaterials der
Sauerstoff-Seite, welches aus einem La/Mn-Perowskit bestand, be
pinselt. Nach leichtem Antrocknen wurde das Ganze umgedreht und
auf der anderen Seite mit einer ebensolchen Suspension des Elek
trodenmaterials der Brennstoff-Seite (Ni/ZrO2-Cermet) bepinselt.
10 derartige, noch etwas feuchte, klebrige Streifen wurden mit
ihren Längsseiten um 3 mm überlappend derart aufeinandergelegt,
daß eine dachziegelartige Anordnung gebildet wurde. Nach leich
tem Aneinanderdrücken der auf diese Weise verklebten Flächen
wurde das Ganze während 3 h bei 1400°C in einem Ofen wärmebehan
delt, wobei die aktiven Elektrodenschichten 2 und 3 fest auf den
Feststoffelektrolyten 1 aufgesintert wurden. Die Dicke d2 der
Sauerstoff-Elektrode 2 betrug 0,050 mm, die Dicke d3 der Brenn
stoff-Elektrode 3 0,030 mm, diejenige (d1) des Feststoffelektro
lyten 1 0,0201mm.
Siehe Fig. 2 und 3!
Mit Y2O3 stabilisiertes ZrO2-Pulver der Partikelgröße 0,5 bis 5 µm wurde mit einem Plastizitätsmittel und einem organischen Bin der in einem Lösungsmittel versetzt und eine zähflüssige Masse erzeugt. Diese wurde zu einem 200 mm breiten, 0,060 mm dicken Band vergossen. Dieses Band wurde nach dem Abdampfen des Lösungs mittels in Streifen von 50×200 mm geschnitten und auf einer Seite mit einer 0,050 mm dicken Schicht von Ni/ZrO2-Cermet-Pul ver beschichtet, das in einer einen organischen Binder enthalten den organischen Flüssigkeit aufgeschlämmt war. Dabei wurde ein ca. 2 mm breiter Rand auf der Längsseite des Feststoffelektroly ten 1 freigelassen, so daß die Kante der Brennstoff-Elektrode 3 um diesen Betrag zurückversetzt war. Nach dem Trocknen (Abdamp fen des Lösungsmittels) lag eine verfestigte, grüne, flexible, plastisch verformbare Zweischichtfolie bestehend aus Elektrolyt 1 und Brennstoff-Elektrode 3 vor. Nun wurde auf die Elektrolytseite eine 0,080 mm dicke Schicht von La/Mn-Perowskit-Pulver der Auf schlämmung in organischer Flüssigkeit aufgetragen (Sauerstoff- Elektrode 2), wobei darauf geachtet wurde, daß ein ca. 2 mm breiter Rand auf einer Längsseite nicht beschichtet wurde. Nach leichtem Antrocknen wurden 12 Streifen mit ihrer Längsseite um 3 mm überlappend dachziegelartig aneinandergereiht und an den Rän dern leicht aufeinandergepreßt. Dann wurde das Ganze getrock net und während 3 h bei 1400°C gesintert. Die endgültigen Schicht dicken ergaben sich wie folgt:
Mit Y2O3 stabilisiertes ZrO2-Pulver der Partikelgröße 0,5 bis 5 µm wurde mit einem Plastizitätsmittel und einem organischen Bin der in einem Lösungsmittel versetzt und eine zähflüssige Masse erzeugt. Diese wurde zu einem 200 mm breiten, 0,060 mm dicken Band vergossen. Dieses Band wurde nach dem Abdampfen des Lösungs mittels in Streifen von 50×200 mm geschnitten und auf einer Seite mit einer 0,050 mm dicken Schicht von Ni/ZrO2-Cermet-Pul ver beschichtet, das in einer einen organischen Binder enthalten den organischen Flüssigkeit aufgeschlämmt war. Dabei wurde ein ca. 2 mm breiter Rand auf der Längsseite des Feststoffelektroly ten 1 freigelassen, so daß die Kante der Brennstoff-Elektrode 3 um diesen Betrag zurückversetzt war. Nach dem Trocknen (Abdamp fen des Lösungsmittels) lag eine verfestigte, grüne, flexible, plastisch verformbare Zweischichtfolie bestehend aus Elektrolyt 1 und Brennstoff-Elektrode 3 vor. Nun wurde auf die Elektrolytseite eine 0,080 mm dicke Schicht von La/Mn-Perowskit-Pulver der Auf schlämmung in organischer Flüssigkeit aufgetragen (Sauerstoff- Elektrode 2), wobei darauf geachtet wurde, daß ein ca. 2 mm breiter Rand auf einer Längsseite nicht beschichtet wurde. Nach leichtem Antrocknen wurden 12 Streifen mit ihrer Längsseite um 3 mm überlappend dachziegelartig aneinandergereiht und an den Rän dern leicht aufeinandergepreßt. Dann wurde das Ganze getrock net und während 3 h bei 1400°C gesintert. Die endgültigen Schicht dicken ergaben sich wie folgt:
Elektrolyt (Y₂O₃-stabilisiertes ZrO₂) 1: | |
d₁ = 0 ,040 mm | |
Sauerstoff-Elektrode (La/Mn-Perowskit) 2: | d₂ = 0,070 mm |
Brennstoff-Elektrode (Ni/ZrO₂-Cermet) 3: | d₃ = 0,040 mm |
Siehe Fig. 4 und 5!
Gemäß Beispiel 2 wurde eine flexible Zweischichtfolie hergestellt und auf der Elektrolytseite zusätzlich mit der Sauerstoff-Elektro de 2 beschichtet. Bevor diese letzte Schicht ganz trocken war, wurden 10 Streifen dachziegelartig überlappend aneinandergereiht und an den überlappenden Längsseiten leicht aufeinandergepreßt. Auf der Seite der Brennstoff-Elektrode 3 wurden an den Stoßstel len überdies ca. 1 mm breite Rinnen eingedrückt, in die eine vis kose Masse aus hochnickelhaltigem Ni/ZrO2-Cermet-Pulver mit orga nischem Binder als leitende Zwischenschicht 4 eingepreßt wurde. Dann wurde das Ganze getrocknet und während 3 Stunden bei 1400°C gesintert. Die endgültigen Schichtdicken ergaben sich wie folgt:
Gemäß Beispiel 2 wurde eine flexible Zweischichtfolie hergestellt und auf der Elektrolytseite zusätzlich mit der Sauerstoff-Elektro de 2 beschichtet. Bevor diese letzte Schicht ganz trocken war, wurden 10 Streifen dachziegelartig überlappend aneinandergereiht und an den überlappenden Längsseiten leicht aufeinandergepreßt. Auf der Seite der Brennstoff-Elektrode 3 wurden an den Stoßstel len überdies ca. 1 mm breite Rinnen eingedrückt, in die eine vis kose Masse aus hochnickelhaltigem Ni/ZrO2-Cermet-Pulver mit orga nischem Binder als leitende Zwischenschicht 4 eingepreßt wurde. Dann wurde das Ganze getrocknet und während 3 Stunden bei 1400°C gesintert. Die endgültigen Schichtdicken ergaben sich wie folgt:
Elektrolyt (Y₂O₃-stabilisiertes ZrO₂) 1: | |
d₁ = 0 ,040 mm | |
Sauerstoff-Elektrode (La/Mn-Perowskit) 2: | d₂ = 0,070 mm |
Brennstoff-Elektrode (Ni/ZrO₂-Cermet) 3: | d₃ = 0,040 mm |
Siehe Fig. 6!
Die Grundlage bildete wieder ein aktives Bauelement in Band- oder Streifenform, bestehend aus der Elektrolyt- und aus beiden Elek trodenschichten. Bei der Herstellung eines aktiven Bauelements wurde zunächst ähnlich Beispiel 1 vorgegangen. Die gesinterte, aus dem Feststoffelektroyten 1 bestehende Folie wurde auf einer Seite mit einer Brennstoff-Elektrode 3 (Ni/ZrO2-Cermet) von 0,050 mm Dicke (d3) bis auf einen freien Rand von 2 mm Breite beschich tet, und die ganze Zweischicht-Folie während 3 h bei 1400°C ge sintert. Dann wurde auf eine aus porösem Al2O3 bestehende, auf einer Seite mit einem gestuften Profil versehenen, keramische Trägerplatte 5 (Substrat) eine Schicht von La/Mn-Perowskit als Sauerstoff-Elektrode 2 in Streifenmanier gepinselt und je ein Streifen gesinterter Zweischicht-Folie mit ihrer Elektrolytsei te gegen die Trägerplatte gerichtet, dachziegelartig mit je 0,5 mm Überlappung auf die noch feuchte Perowskitschicht aufgelegt und Leicht angepreßt. Dann wurde das Ganze während 3 h bei ei ner Temperatur von 1400°C zusammengesintert.
Die Grundlage bildete wieder ein aktives Bauelement in Band- oder Streifenform, bestehend aus der Elektrolyt- und aus beiden Elek trodenschichten. Bei der Herstellung eines aktiven Bauelements wurde zunächst ähnlich Beispiel 1 vorgegangen. Die gesinterte, aus dem Feststoffelektroyten 1 bestehende Folie wurde auf einer Seite mit einer Brennstoff-Elektrode 3 (Ni/ZrO2-Cermet) von 0,050 mm Dicke (d3) bis auf einen freien Rand von 2 mm Breite beschich tet, und die ganze Zweischicht-Folie während 3 h bei 1400°C ge sintert. Dann wurde auf eine aus porösem Al2O3 bestehende, auf einer Seite mit einem gestuften Profil versehenen, keramische Trägerplatte 5 (Substrat) eine Schicht von La/Mn-Perowskit als Sauerstoff-Elektrode 2 in Streifenmanier gepinselt und je ein Streifen gesinterter Zweischicht-Folie mit ihrer Elektrolytsei te gegen die Trägerplatte gerichtet, dachziegelartig mit je 0,5 mm Überlappung auf die noch feuchte Perowskitschicht aufgelegt und Leicht angepreßt. Dann wurde das Ganze während 3 h bei ei ner Temperatur von 1400°C zusammengesintert.
Siehe Fig. 7!
Nach dem im Beispiel 1 beschriebenen Bandgießverfahren wurde je ein Band und daraus durch Abdampfen des Lösungsmittels je eine grüne Folie unterschiedlicher Dicke für den Feststoffelektroly ten 1, die Sauerstoff-Elektrode 2 und die Brennstoff-Elektrode 3 hergestellt. Die Folie des Elektrolyten 1 wurde in 50 mm breite, die beiden Folien der Elektroden 2 und 3 in 48 mm breite Streifen geschnitten. Je zwei benachbarte Folien wurden mit einem einen organischen Binder enthaltenden Lösungsmittel benetzt und die drei Folien derart aufeinandergeschichtet, dass die Folie des Elektro lyten 1 über die beiden anderen um 2 mm vorkragte. Die Folien wurden durch leichtes Anpressen bzw. Walzen miteinander in inni gen Kontakt gebracht, mit 2 mm Überlappung dachziegelartig an einandergereiht, das Lösungsmittel durch Verdampfen ausgetrie ben und der organische Binder durch weiteres Erhitzen zersetzt. Schließlich wurden die Folienpakete durch Glühen während 3 h bei 1300°C zu einem monolithischen Verbund vorgesintert. Dann wurde das Ganze in einer porösen keramischen Trägerplatte 5 aus Al2O3 allseitig eingebettet. Zu diesem Zweck wurde mit MgO dotier tes Al2O3-Pulver in ca. 7 mm Schichtdicke auf den Boden einer ebe nen, flachen Form gelegt, der Verbund aktiver Bauelemente darauf gelegt und wiederum mit einer Schicht Al2O3 von 7 mm Höhe abgedeckt. Nun wurde unter einem allseitigen Druck von ca. 1000 bar bei ei ner Temperatur von 1400°C während 10 h fertig gesintert. Dabei wurde ein poröser monolithischer Keramikkörper gebildet.
Nach dem im Beispiel 1 beschriebenen Bandgießverfahren wurde je ein Band und daraus durch Abdampfen des Lösungsmittels je eine grüne Folie unterschiedlicher Dicke für den Feststoffelektroly ten 1, die Sauerstoff-Elektrode 2 und die Brennstoff-Elektrode 3 hergestellt. Die Folie des Elektrolyten 1 wurde in 50 mm breite, die beiden Folien der Elektroden 2 und 3 in 48 mm breite Streifen geschnitten. Je zwei benachbarte Folien wurden mit einem einen organischen Binder enthaltenden Lösungsmittel benetzt und die drei Folien derart aufeinandergeschichtet, dass die Folie des Elektro lyten 1 über die beiden anderen um 2 mm vorkragte. Die Folien wurden durch leichtes Anpressen bzw. Walzen miteinander in inni gen Kontakt gebracht, mit 2 mm Überlappung dachziegelartig an einandergereiht, das Lösungsmittel durch Verdampfen ausgetrie ben und der organische Binder durch weiteres Erhitzen zersetzt. Schließlich wurden die Folienpakete durch Glühen während 3 h bei 1300°C zu einem monolithischen Verbund vorgesintert. Dann wurde das Ganze in einer porösen keramischen Trägerplatte 5 aus Al2O3 allseitig eingebettet. Zu diesem Zweck wurde mit MgO dotier tes Al2O3-Pulver in ca. 7 mm Schichtdicke auf den Boden einer ebe nen, flachen Form gelegt, der Verbund aktiver Bauelemente darauf gelegt und wiederum mit einer Schicht Al2O3 von 7 mm Höhe abgedeckt. Nun wurde unter einem allseitigen Druck von ca. 1000 bar bei ei ner Temperatur von 1400°C während 10 h fertig gesintert. Dabei wurde ein poröser monolithischer Keramikkörper gebildet.
Siehe Fig. 8!
Bei der Herstellung der aktiven Bauelemente und der Fertigung der ganzen Verbundkörper wurde grundsätzlich gleich wie unter Bei spiel 4 verfahren. Die gesinterte, aus dem Feststoffelektrolyten 1 und der Brennstoff-Elektrode 3 bestehende Zweischicht-Folie wurde in Form von 50 mm breiten und 200 mm langen Streifen in dachziegelartiger, überlappter Anordnung auf beide Seiten einer porösen keramischen Trägerplatte 5 aufgebracht. Die Trägerplatte 5 bestand aus gesintertem Al2O3 mit durchgehenden Poren. Das Poren volumen betrug ca. 20%. In der Mittelebene waren parallel verlau fende, rechteckförmige Kanäle mit abgerundeten Schmalseiten vor handen. Sie dienten der Zufuhr des gasförmigen Sauerstoffträgers zu den dachziegelartig angeordneten Brennstoffzellen. Die mit ab gesetztem Profil ausgeführte Trägerplatte 5 wurde auf beiden Seiten mit einer Schicht aus in Lösungsmittel mit Binder aufge schlämmtem La/Mn-Perowskit-Pulver versehen (durch Bepinseln, Tau chen etc.), und die aktiven Bauelemente in Streifenform in die noch feuchte Masse der Sauerstoff-Elektrode 2 gepreßt. Dabei wurde durch 2 mm Überlappung benachbarter Streifen eine dach ziegelartige Anordnung erreicht. Das Ganze wurde nun während 3 h bei einer Temperatur von 1400°C zu einem monolithischen Sinter körper gebrannt.
Bei der Herstellung der aktiven Bauelemente und der Fertigung der ganzen Verbundkörper wurde grundsätzlich gleich wie unter Bei spiel 4 verfahren. Die gesinterte, aus dem Feststoffelektrolyten 1 und der Brennstoff-Elektrode 3 bestehende Zweischicht-Folie wurde in Form von 50 mm breiten und 200 mm langen Streifen in dachziegelartiger, überlappter Anordnung auf beide Seiten einer porösen keramischen Trägerplatte 5 aufgebracht. Die Trägerplatte 5 bestand aus gesintertem Al2O3 mit durchgehenden Poren. Das Poren volumen betrug ca. 20%. In der Mittelebene waren parallel verlau fende, rechteckförmige Kanäle mit abgerundeten Schmalseiten vor handen. Sie dienten der Zufuhr des gasförmigen Sauerstoffträgers zu den dachziegelartig angeordneten Brennstoffzellen. Die mit ab gesetztem Profil ausgeführte Trägerplatte 5 wurde auf beiden Seiten mit einer Schicht aus in Lösungsmittel mit Binder aufge schlämmtem La/Mn-Perowskit-Pulver versehen (durch Bepinseln, Tau chen etc.), und die aktiven Bauelemente in Streifenform in die noch feuchte Masse der Sauerstoff-Elektrode 2 gepreßt. Dabei wurde durch 2 mm Überlappung benachbarter Streifen eine dach ziegelartige Anordnung erreicht. Das Ganze wurde nun während 3 h bei einer Temperatur von 1400°C zu einem monolithischen Sinter körper gebrannt.
Die Erfindung ist nicht auf die Ausführungsbeispiele beschränkt.
Zur Erzielung einer höheren Spannung auf kleinem Raum sind die
Brennstoffzellen auf der Basis eines Hochtemperatur-Feststoff
elektrolyten derart angeordnet, daß mehrere je aus einem ebenen,
flachen Band oder Blatt bestehende aktive Bauelemente für Brenn
stoffzellen dachziegelartig überlappend aneinandergereiht sind,
dergestalt, daß jeweils der stirnseitige Teil der positiven
Sauerstoff-Elektrode 2 eines Bauelementes den stirnseitigen Teil
der negativen Brennstoff-Elektrode 3 des nächstfolgenden Bauele
mentes berührt und mit ihm mittels gemeinsamer Sinterung mit oder
ohne leitender Zwischenschicht 4 verbunden ist, derart, daß eine
Folge von dachziegelartig angeordneten Bauelementen vorliegt.
In vorteilhafter Weise ist die Folge von einzelnen aktiven Bau
elementen einseitig auf einer porösen, gasdurchlässigen kerami
schen Trägerplatte 5 aufgesintert. Eine weitere Anordnung von
Brennstoffzellen besteht darin, daß die Folge von einzelnen ak
tiven Bauelementen beidseitig in einer porösen, für die gasför
migen Medien des Betriebs wenigstens teilweise durchlässigen ke
ramischen Trägerplatte 5 durch Sinterung fest eingebettet ist.
In einer speziellen Ausführung der Brennstoffzellen ist je eine
Folge von einzelnen aktiven Bauelementen auf jeder der beiden
Seiten einer hohlen, im zentralen Teil mit Kanälen 6 für ein
gasförmiges Medium ausgerüsteten porösen, gasdurchlässigen kera
mischen Trägerplatte 5 aufgesintert.
Die Vorteile der dachziegelartigen Anordnung von Einzel-Brenn
stoffzellen sind folgende:
- - Erzielung beliebig hoher Spannungen durch Serieschaltung einer beliebigen Anzahl von Brennstoffzellen.
- - Fortfall von Verbindungsleitungen und Stromkollektoren zwischen benachbarten, in Serie geschalteten Zellen.
- - Sehr kompakte, raumsparende Bauweise.
- - Einfachste Form der Einzelzellen (ebene Platte).
- - Sehr einfache, nicht aufwendige und kostengünstige Herstellung, bestens geeignet für großtechnische Massenfertigung.
Claims (4)
1. Anordnung von Brennstoffzellen auf der Basis eines Hochtempe
ratur-Feststoffelektrolyten aus Zirkonoxyd zur Erzielung ei
ner höheren Spannung auf kleinem Raum, dadurch gekennzeichnet,
daß mehrere je aus einem ebenen, flachen Band oder Blatt be
stehende aktive Bauelemente für Brennstoffzellen dachziegel
artig überlappend aneinandergereiht sind, dergestalt, daß
jeweils der stirnseitige Teil der positiven Sauerstoff-Elek
trode (2) eines Bauelementes den stirnseitigen Teil der nega
tiven Brennstoff-Elektrode (3) des nächstfolgenden Bauelements
berührt und mit ihm mittels gemeinsamer Sinterung mit oder
ohne leitender Zwischenschicht (4) verbunden ist, derart, daß
eine Folge von dachziegelartig angeordneten Bauelementen vor
liegt.
2. Anordnung von Brennstoffzellen nach Anspruch 1, dadurch ge
kennzeichnet, daß die Folge von einzelnen aktiven Bauelemen
ten einseitig auf einer porösen, gasdurchlässigen keramischen
Trägerplatte (5) aufgesintert ist.
3. Anordnung von Brennstoffzellen nach Anspruch 1, dadurch ge
kennzeichnet, daß die Folge von einzelnen aktiven Bauelemen
ten beidseitig in einer porösen, für die gasförmigen Medien
des Betriebs wenigstens teilweise durchlässigen keramischen
Trägerplatte (5) durch Sinterung fest eingebettet ist.
4. Anordnung von Brennstoffzellen nach Anspruch 1, dadurch ge
kennzeichnet, daß je eine Folge von einzelnen aktiven Bauele
menten auf jeder der beiden Seiten einer hohlen, im zentralen
Teil mit Kanälen für ein gasförmiges Medium ausgerüsteten porö
sen, gasdurchlässigen keramischen Trägerplatte (5) aufgesin
tert ist.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE4033284A DE4033284A1 (de) | 1990-10-19 | 1990-10-19 | Anordnung von brennstoffzellen auf der basis eines hochtemperatur-feststoffelektrolyten |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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DE4033284A DE4033284A1 (de) | 1990-10-19 | 1990-10-19 | Anordnung von brennstoffzellen auf der basis eines hochtemperatur-feststoffelektrolyten |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE4033284A1 true DE4033284A1 (de) | 1991-02-14 |
Family
ID=6416663
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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DE4033284A Withdrawn DE4033284A1 (de) | 1990-10-19 | 1990-10-19 | Anordnung von brennstoffzellen auf der basis eines hochtemperatur-feststoffelektrolyten |
Country Status (1)
Country | Link |
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