DE2746172B2 - Verbund von elektrochemischen Festelektrolytzellen - Google Patents

Verbund von elektrochemischen Festelektrolytzellen

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Description

Die Erfindung betrifft einen Verbund von elektrochemischen Festelektrolytzellen, insbesondere für Hochtempeaturelektrolyse, wobei zylinderförmige Teilstücke aus sauerstoffionenleitender Elektrolytkeramik, die an ihrer Bohrungsfläche und an ihrer Mantelfläche axial gegeneinander versetzte Elektroden tragen, miteinander verbunden sind, mitttels Verbirdungsmaterial, das die äußere Elektrode einer Einzelzelle mit der inneren Elektrode der benachbarten Einzelzelle leitend verbindet, so daß sich eine elektrische Serienschaltung ergibt.
Hochtemperaturbrennstoffzellen oder Hochtemperaturelektrolysezellen müssen zur wirtschaftlichen Stromerzeugung oder Wasserstoffgewinnung elektrisch in Serie geschaltet werden, da die an jeder Zelle anliegende Spannung nur ca. 0,7 bis 1,3 V beträgt.
Für Hochtemperaturbrennstoffzellen ist in der DE-OS 15 71 953 eine Zusammenschaltung von ebenen Einzelzellen beschrieben, die jedoch den Nachteil besitzt, daß zu jeder Einzelzelle eine separate Gaszuführung und Gasabführung erforderlich ist.
Dieser Nachteil wird bei hohlkörperförmiger Gestaltung der Einzelzeilen, z. B. als Hohlzylinder oder Hohlkegel umgangen, wobei die eine Elektrode auf der inneren Bohrungsfläche und die Gegenelektrode auf der Mantelseite des Hohlkörpers aufgebracht ist. Zur elektrischen Serienschaltung ist dann jeweils die außenliegende Elektrode mit der innenliegenden Gegenelektrode einer benachbarten Zelle elektrisch leitend verbunden.
Nach dieser Gestaltung wurden bisher sowohl trägergestützte Konstruktionen (Westinghouse, Final Report »Project Fuel Cell«, 1970) als auch selbsttragende, aus einzelnen gefertigten Zellen hergestellte Serienschaltungen verwirklicht (W. Fischer, H. Kleinschmager, F. J. Rohr, R. Steiner und H. H. Eysel, Che
mie-Ingenieur-Technik 44, Heft 11, Seite 726 (1972) oder T. L Markin »Power Sources« 4 Ed. d. H. Collins, Oriel Press 1973,583).
Integrierte Aufbauten auf poröse Trägerrohre, wie sie im Stand der Technik beschrieben sind, sind aus verschiedenen Gründen fertigungstechnisch sehr problematisch, obwohl sie Vorteile sowohl hinsichtlich der erzielbaren Leistungsdaten als auch ihrer Handhabbarkeit durch hohe mechanische Stabilität aufweisen.
Zellenverbunde aus einzeln hergestellten Elektrolytröhrchen sind fertigungstechnisch wesentlich einfacher zu beherrschen. Grund dafür ist u. a. die Verwendung konventioneller Preß- und Sintertechniken, z. B. Bei der Elektrolytherstellung.
Die mechanische Stabilität selbsttragender Zeilverbunde ist jedoch im allgemeinen geringer als die trägergestützter Konstruktionen, da einerseits die Elektrolytdicke im Interesse guter Leistungsdaten möglichst gering sein soll, und andererseits die Verbindungsstellen der Einzelzellen je nach konstruktiver Auslegung bezüglich ihrer mechanischen Eigenschaften Schwachstellen sind.
Die bisher bekannten Ausführungsformen selbsttragender Zellverbunde aus Einzelzellen gehen von konisch geformten, incinandergesteckten Einzelzellen aus, wie sich aus der o. a. Literaturstelle aus Chemie-Ingenieur-Technik ergibt. Im Überlappungsbereich berührt die Süßere Elektrode der einzelnen Zelle die innenliegende Gegenelektrode der anderen Zelle. Zur mechanischen und elektrischen Verbindung wird ein Verbindungsmaterial (ICM) in Form einer Aufschlämmung in die Verbindungsstelle eingebracht und eingesintert.
Da bei der Sinterung des Verbindungsmaterials notwendigerweise ein Sinterschwund erfolgt, ist es praktisch nicht möglich, mit dieser Technik ausreichend gasdichte Verbindungen herzustellen, so daß durch direkte Rekombination von Brenngas und Oxidalionsgas bzw. Wasserstoff und Sauerstoff ein Wirkungsgradverlust auftritt.
Eine andere bekannte Ausführungsform (F.). Rohr Extended Abstracts of Workshop on »High Temperature Solid Oxide Fuel Cells« May 5-6, 1977 Brookhaven National Laboratory) von selbsttragenden Zellverbunden geht von rotationszylindrischen Hohlkörpern aus. die an den Stirnseiten aneinandergesetzt sind, wobei der Stromtransport zwischen der außenliegenden Elektrode einer Zelle mit der innenliegenden Gegenelektrode einer benachbarten Zelle durch ein zwischen den Stirnflächen befindliches Verbindungsmaterial erfolgt. Dieses Verbindungsmaterial wird ebenfalls als Aufschlämmung eingebracht und eingesintert. Der mechanische Zusammenhalt muß während des Betriebs durch eine axiale Anpreßkraft erzeugt werden, und eine befriedigende Gasdichtigkeit wie wie im vorangegangenen Beispiel aufgrund des Sinterschwunds nicht möglich.
Eine ähnliche Ausführungsform wie im letztgenannten Beispiel ist aus der FR-PS 15 85 403 bekannt, die zum Gegenstand des Oberbegriffs des Hauptanspruchs gemacht worden ist. Hier werden als Verbindungsmatcrial Edelmetalle verwendet und die gesamte Anordnung muß auch während des Betriebs durch axiale Druckkräfte zusammengehalten werden.
In der DE-OS 20 23 489 ist die Serienschaltung von Festelektrolytzellen durch in Löcher oder Schlitze im Elektrolytrohr eingefüllte Materialien oder durch Imprägnierung von porösen Stellen des Elektrolytrohrs
oder durch geeignete Dotierung des Elektrolytmateriais im Bereich der Verbindungsstelle beschrieben. Die Verbindung von Rohrstücken aus Elektrolytmaterial ist nicht Gegenstand dieser Literaturstelle.
DE-OS 21 60 359 betrifft eine Serienschaltung von Festelektrolytzellen durch Aufstecken der Elektrolytrohre auf metallische Verbindungsringe, wobei Nichtmetalle nur dann eingesetzt werden können, wenn die anodische Sauerstoffatmosphäre durch lnertisie: ung (z. B. mit Co) im (VPartialdruck abgesenkt wird. Die Sauerstoff «tladung an der blockierenden Verbindungsstelle ist in dieser Literaturstelle nicht erwähnt.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen freitragenden Zellenverbund aus einzelnen zylinderförmigen Festelektrolytröhrchen zu schaffen, der mechanisch stabil und gasdicht ist.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das Verbindungsmaierial zwischen der Elektrolytkeramik aus zylinderförmigen Ringen gleicher radialer Abmessungen wie die Teilstücke aus Elekirolytkeramik besteht und an seinen Stirnseiten mit den Stirnseiten der Elektrolytkeramik verbunden ist.
Weitere Ausgestaltungen der Erfindung sind zum Gegenstand von Unteransprüchen gemacht worden.
Durch die erfindungsgemäße Gestaltung der Festelektrolytzellen für Hochtemperaturelektrolyse ergeben sich folgende Vorteile:
Die mechanische Verbindung der Einzelzelk ι erfolgt am Elektrolyt und nicht — wie z. B. bei Verwendung konischer Einzelzellen — über die (porösen) Elektroden. Dadurch erhält man mechanisch stabile Zellverbunde, deren Festigkeit im Idealfall tier des reinen Elcktrolylmaterials gleich ist.
Die Vermeidung poröser Zwischenschichten ermöglicht die gasdichte Verbindung von Einzelzellen, was für die Wirtschaftlichkeit bei der Stromerzeugung oder der Wasserdampfdektrolyse von besonderer Bedeutung ist.
Durch den Einsatz gesinterter Formteile aus Verbindungsmaterial erfolgt beim Zusammenfügen kein Sinterschwund, wie z. B. bei der Verbindung durch Streichschichten (Aufschlämmungen) aus Verbindungsmaierial. Dies führt ebenfalls zu verbesserter Gasdichtigkeit der Verbindungsstellen.
Das Verbindungsmaterial selbst erhält durch Preü- und Sintertechniken eine höhere Gasdichtigkeit als gesinterte Streichschichten.
Die Verbindung der Elektrolytröhren vor dem Aufbringen von Elektroden erlaubt die Anwendung von Diffusionsschweißtemperaturen, die nicht durch die Temperaturbeständigkeit der Elektroden begrenzt sind.
Diesen zahlreichen Vorteilen steht lediglich die Schwierigkeit gegenüber, daß für die Innenbeschichtung der Elektrolyserohre mit der Elektrode spezielle Maskierungs-Beschichtungsverfahren verwei.det werden müssen.
Ausführungsbeispiele der Erfindung werden anhand von Figuren nachfolgend beschrieben. Es zeigt
F i g. 1 einen erfindungsgemäßen Verbund von elektrochemischen Festelektrolytzellen für Hochtemperaturelektrolyse,
F i g. 2 eine vergrößerte Darstellung eines Ausschnitts aus Fig. 1 und
F i g. 3 und 4 die Verwendung einer oder mehrerer Isolierschichten bei der Verbindung von Feststoffelektrolytzellen.
F i g. 1 zeigt einen Verbund von elektrochemischen Festelektrolytzellen 2, wobei zylinderförmige Teilstücke aus sauerstoffionenleitender Elektrolytkeramik 4 an ihrer Bohrungsfläche 6 und an ihrer Mantelfläche 8 jeweils axial gegeneinander versetzte elektroden 10,12 tragen. Die äußere Elektrode 12 ist dabei jeweils mit der axial zum nächsten Teilstück der Elektrolytkeramik 4 gehörenden Elektrode 10' über tin Verbindungsmaterial 14 verbunden. Das Verbindungsmaterial 14 besteht aus zylinderförmigen Ringen gleicher radialer Abmessungen wie die Teilstücke aus Elektrolytkeramik 4, und ist an seinen Stirnseiten 16, 18 (Fig.2) mit den Stirnseiten 20,22der Elektrolytkeramik4 befestigt.
Die gasdichte Verbindung mit Elekfolytröhrchen 2 durch elektronisch leitfähiges Verbindungsmaterial 14 bewirkt, daß das Verbindungsmaterial 14 an der Grenzfläche zum Elektrolytmaterial 14 als blockierende Elektrode wirkt, da ein Gasaustausch mit den umgebenden Gasräumen nicht möglich ist.
Im Elektrolysebetrieb entsteht durch diese Blockierung des Gasaustausches an der einen Grenzfläche 18, 22 zwischen Verbindungsmaterial 14 und Elektrolyt 4 eine Sauerstoffverarmung und an der anderen Grenzfläche 16, 20 durch Entladung von Sauersloffionen und Bildung von molekularem Sauerstoff ein Sauerstoff-Überdruck.
In F i g. 2 ist der Querschnitt einer Verbindungsstelle vergrößert dargestellt. Die lonenstromflüsse sind für Elektrolysebetrieb eingezeichnet.
Die Problematik der Sauerstoffanreicherung bzw. Sauerstoffverarmung an den Verbindungsstellen 18. 22; 16, 20 existiert für jede Ausführungsform von seriengestalteten Elektrolysezellen mit sauerstoffionenleitenden Elektrolyten, sofern ein elektronisch leitfähiges Verbindungsmaterial in direktem Kontakt mit dem Elektrolyten eine gasundurchlässige »Elektrode« darstellt.
Die Sauerstoffanreicherung führt zu einer Druckerhöhung an der Grenzfläche 16, 2O über den Gasdruck des Sauerstoff- bzw. Wasserdampf-Gasraums hinaus, wodurch sich die Verbindung lösen kann. Der theoretisch mögliche OvParitaldruek an der Grenzfläehe 16, 20 bei völlig gasdichter Verbindung und Vernachlässigung von Sauerstoffdiffusion ergibt sich aus der angelegten Elektrolysespannung, die sich aus der Nernstschen Spannung für die Sauerstoffkonzentrationskette und den Überspannungen bei Strombelastung (ohmsche Anteile und Polarisationsanteile) zusammensetzt.
Die Sauerstoffverarmung an der Grenzfläche 18, 22 kann zu einer Teilreduktion des Elektrolytmaterials führen, die einerseits elektronische Leitfähigkeitsanteile hervorruft und andererseits zur Reaktion mit Verbindungs- und Elektrodenmaterialien Anlaß gibt. Dieses Verhalten von Elektrolytkeramik unter dem Einfluß hoher kathodischer Überspannungen wird verschiedentlich in der Literatur beschrieben (B. C. H. Steele in »Electrode Processes in Solid State Ionics« 1976, D. Reidel Publishing Company).
In der erfindungsgemäßen Ausführung der Zellenverbundschaltungen wird die Sauerstoffanreicherung bzw. Sauerstoffverarmung dadurch verhindert, daß zwischen dem elektronisch leitenden Verbindungsmaterial und der Elektrolytkeramik ein elektrisch nicht leitfähiges Material 24 (Fig. 3 und 4) eingebracht wird, dessen Ausdehnungskoffizient an den Ausdehnungskoffizienten der Elektrolytkeramik angepaßt ist.
F i g. 3 zeigt eine erfindungsgemäße Verbundschaltung in Schnittdarstellung, wobei das isolierende Material 24 nur an der Verbindungsstelle eingebracht wurde, an der eine Sauerstoffanreicherung erfolgt.
Fig.4 zeigt eine erfindungsgemäße Verbundschaltung, wobei das Isoliermaterial 24 zu beiden Seiten des Verbindungsmaterials 14 eingebracht wurde.
Ausführungsbeispiel
Der Außendurchmesser der Elektrolyseröhrchen beträgt 15 mm.
Die Wandstärke der Elektrolyseröhrchen beträgt 0,3-1 mm. Die Länge der Elektrolyseröhrchen beträgt 10 mm.
Es werden 60 Elektrolyseröhrchen hintereinandergeschaltet. Die Betriebstemperatur der Röhrchen liegt zwischen 7000C und 10000C.
Die Herstellung der Röhrchen erfolgt durch Kai pressen und Sintern bei Temperaturen zwischen 1400° und 16000C.
Werkstoffe:
Elektrolytkeramik: ZrO2 oder CeO2
Elektroden: Nickelcermet, Mischoxyd auf der Bas von LaMnOj
Verbindungsmaterial: oxydischer Halbleiter, Misci in oxyd
Isoliermaterial: Mischoxyd.
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verbund von elektrochemischen Festelektrolytzeilen, insbesondere für Hochtemperaturelektrolyse, wobei zylinderförmige Teilstücke aus sauerstoffionenleitender Elektrolytkeramik, die an ihrer Bohrungsfläche und an ihrer Mantelfläche axial gegeneinander versetzte Elektroden tragen, miteinander verbunden sind, mittels Verbindungsmaterial, das die äußere Elektrode einer Einzelzelle mit der inneren Elektrode der benachbarten Einzelzelle elektrisch leitend verbindet, dadurch geker.η zeich net, daß das Verbindungsmaterial (14) aus zylinderförmigen Ringen gleicher radialer Abmessungen wie die Teilstücke aus Elektrolytkeramik (4) besteht und an seinen Stirnseiten (16, 18) mit den Stirnseiten (20, 22) der Elektrolytkeramik (4) befestigt isi.
Ί. Verbund von elektrochemischen Festelektrolytzellen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sich an mindestens einer Stoßstelle (16, 20; 18, 22) Isoliermaterial (24) zwischen Elektrolytkeramik (4) und Verbundmaterial (14) befindet.
3. Verbund von elektrochemischen Festelektrolytzellen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Formteile aus Elektrolytkeramik und/oder Verbindungsmaterial und/oder Isolationsmaterial eine formschlüssige Gestaltung zur radialen Zentrierung bei der Verbundherstellung erhalten.
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