WO2014060573A1 - Elektrochemische zelle mit tubularem trägergitter - Google Patents

Elektrochemische zelle mit tubularem trägergitter Download PDF

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WO2014060573A1
WO2014060573A1 PCT/EP2013/071827 EP2013071827W WO2014060573A1 WO 2014060573 A1 WO2014060573 A1 WO 2014060573A1 EP 2013071827 W EP2013071827 W EP 2013071827W WO 2014060573 A1 WO2014060573 A1 WO 2014060573A1
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Birgit Thoben
Imke Heeren
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Robert Bosch Gmbh
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Definitions

  • the present invention relates to an electrochemical cell, a process for their preparation and an energy storage and / or - converter system equipped therewith.
  • fuel cells such as high-temperature fuel cells, which also as a fuel cell
  • Solid oxide fuel cell known.
  • Electrolysis cells such as high-temperature electrolysis cells, and metal-air cells, such as high-temperature metal-air cells are used.
  • Such electrochemical cells may have a tubular, that is tubular, or planar shape.
  • the document JP 2010-129542 A describes a method for
  • the present invention relates to an electrochemical cell, for example a fuel cell and / or electrolysis cell and / or metal-air cell, for example a high-temperature fuel cell and / or
  • High-temperature electrolysis cell and / or high-temperature metal-air cell which comprises a tubular functional layer system.
  • the cell can thus also be called a tubular cell.
  • the functional layer system comprises in particular two
  • Electrode layers and an electrolyte layer disposed between the electrode layers.
  • One of the two electrode layers may in particular be an oxygen electrode layer.
  • the electrochemical cell is a fuel cell and / or
  • Electrolytic cell is, the other electrode layer, a
  • the other electrode layer may be a storage electrode layer, for example made of a reversibly oxidizable and reducible
  • a tubular body can be understood in particular to mean a substantially hollow-cylindrical body, which basically has both a may have substantially round, for example circular or ovaloid (oval-shaped) as well as a polygonal base.
  • a tubular body may have a circular base.
  • the cell has at least one carrier web, which is formed at a distance from the tubular functional layer system.
  • the cell may be two or more tubular
  • Functional layer system have spaced formed carrier webs.
  • the carrier web or the carrier webs can be spaced apart from one another to form an electrode layer of the tubular functional layer system.
  • the carrier web or the carrier webs may be spaced to the outside or to the inside of the tubular
  • Electrode layer of the tubular functional layer system to be formed.
  • Function layer system can be improved.
  • the layers of the functional layer system can be thinner than conventionally at least 200 ⁇ m.
  • layer thicknesses of less than 50 ⁇ m, for example even 15 ⁇ m can be achieved in this way.
  • Such a thin layer thickness has an advantageous effect, in particular in the case of the electrolyte layer, on a lowering of the operating temperature and an increase in the efficiency of the cell.
  • a thinner configuration of the layers material costs can be saved.
  • the carrier web or webs are also spaced from the functional layer system or the corresponding electrode layer and thus between the carrier webs and the functional layer system, in particular the corresponding electrode layer, a space through which, for example, gas can flow through the support webs is neither the electrochemical active surface of the functional layer system or of the corresponding electrode layer also substantially reduces the gas diffusion to the section of the functional layer system or the electrode layer arranged therebelow.
  • a particularly good gas accessibility of the functional layer system or the electrode layer and thus a high performance of the cell can be achieved. This has an advantageous effect in particular at high current densities, in which otherwise an inhibition of the gas diffusion, for example the oxygen diffusion, can lead to a power breakdown of the cell.
  • a carrier web can in particular be understood to mean a self-supporting structure.
  • the electrochemical cell may have two end sections made of a gas-tight, in particular ceramic, material.
  • the gas-tight material may in particular be an electrochemically unreactive or inert material, in particular an electrochemically unreactive or inert ceramic material.
  • the end sections may each be at one end of the tubular
  • Function layer system or the cell may be formed.
  • the end portions may each be adjacent to one surrounding a tube opening of the tubular functional layer system
  • the electrochemical cell can be closed on one side as well as open on both sides.
  • one of the gases involved in the electrochemical reaction may be flowed into the interior through a gas supply lance inserted through the open end of the cell, which then exits the interior through the open end, the other participating in the electrochemical reaction Gas flows around the outside of the cell.
  • electrochemical reaction gases are passed from one end to the other end of the cell through the interior, wherein the other gas involved in the electrochemical reaction flows around the outside of the cell.
  • the one end section may be a cap section which closes one of the ends of the functional layer system or of the cell, in particular one of the tube openings of the tubular functional layer system.
  • the other end portion may in particular be a foot section or mounting section.
  • the cap portion and / or the foot portion and the one or more carrier webs may be formed from the same, in particular ceramic, material.
  • the cap portion, the or the carrier webs and the later explained carrier rib / n and optionally the foot portion may be formed from the same, in particular ceramic, material.
  • the cap portion and the foot portion that, in particular ceramic material is preferably gas-tight
  • Carrier webs can be made gas-tight or gas-permeable material independently. Since a gas-tight configuration of the carrier ribs explained later is accompanied by the advantage of protecting underlying sections of chemically sensitive materials and the gas permeability of the material of the carrier webs is substantially irrelevant due to the spacing of the carrier webs of the functional layer system, these can also, for example, to simplify the manufacturing process be designed gas-tight.
  • foot sections or mounting sections. At least one of the foot sections, possibly both foot sections, and the or
  • Carrier webs can be made of the same, in particular ceramic, material.
  • Foot sections where appropriate, both foot sections, and the or
  • Carrier web and the carrier rib / n explained later from the same, in particular ceramic, material may be formed.
  • material is preferably designed gas-tight.
  • the material for forming the support ribs and the later explained carrier webs independently gas-tight or gas-permeable, in particular gas-tight, be configured.
  • Carrier web with the two end portions in particular cohesively connected.
  • the at least one support web between the end portions in particular by a free space, spaced from the tubular functional layer system extend.
  • Functional layer system in particular on one of the electrode layers of the functional layer system, at least one carrier rib formed.
  • two or more carrier ribs may be formed on the functional layer system, in particular on one of the electrode layers.
  • the at least one support web can rest on the at least one support rib and in particular be connected thereto.
  • Carrier web can rest in particular on two or more support ribs and in particular be connected to these.
  • the at least one carrier web can in this case between a carrier rib, in particular on which it rests, and an end portion or between the
  • Support ribs in particular on which it rests, in particular by a free space, spaced from the functional layer system, in particular to the electrode layer on which the carrier rib / n are formed extend.
  • the at least one carrier web may rest on and be connected to two or more of the carrier ribs and thereby extend between the carrier ribs or between a carrier rib and an end section spaced from the functional layer system.
  • the support ribs advantageously the mechanical stability of the functional layer system can be improved.
  • the layers of the functional layer system can be thinner than conventionally at least 200 ⁇ m. For example, in this way layer thicknesses of less than 50 ⁇ m, for example even 15 ⁇ m, realizable.
  • Such a thin layer thickness has an advantageous effect, in particular in the case of the electrolyte layer, on a lowering of the operating temperature and an increase in the efficiency of the cell.
  • a thinner configuration of the layers material costs can be saved.
  • a highly gas-permeable grid structure can also be formed as a carrier, which at comparatively low
  • Material expenditure and weight has a high mechanical stability.
  • the low material cost and the low weight in turn have an advantageous effect on the manufacturing costs and the handling of the cell, especially in mobile applications from.
  • a compact, for example cuboid or hill-shaped, design of the support ribs has the advantage that the smallest possible surface area of the functional layer system is covered by the support ribs.
  • Sections of the functional layer system in particular one of
  • Electrode layers may be formed, which are electrochemically inactive and which, for example, electrochemically active portions of
  • Function layer system or the corresponding electrode layer is not reduced.
  • the lying under the support ribs sections are protected by the support ribs from external influences, which, for example, allows chemically unstable in these areas, for example
  • the electrode layers can each separate a plurality of, in particular electrically and ionically insulating, insulating sections from each other
  • Electrode sections and the electrolyte layer more by, in particular electrically conductive and ionically insulating, interconnector sections have separate electrolyte sections. It can each one
  • Electrode layer form an electrode-electrolyte unit.
  • the electrode-electrolyte units can, for example, by in the
  • a carrier web can rest on one or two or more carrier ribs.
  • two or more carrier webs may be formed, which in each case rest on two or more of the carrier ribs and thereby between the carrier ribs, in particular on which the carrier webs respectively rest, spaced apart from the functional layer system.
  • the cell may have a plurality of such carrier ribs and carrier webs.
  • a high mechanical stability can advantageously be achieved with low material and weight expenditure.
  • The, in particular tubular, carrier grid can be the
  • Support ribs and carrier webs or the carrier grid may be formed in particular on the oxygen or air side.
  • the one or more support webs are cohesively with the respective support rib or the respective
  • Carrier ribs connected This can be realized for example by the manufacturing method explained later.
  • the carrier ribs and / or carrier webs comprise at least one ceramic material.
  • the carrier ribs and / or carrier webs may be formed from one or more ceramic materials.
  • the support ribs and support webs may comprise or be formed from the same ceramic materials.
  • the carrier ribs and / or carrier webs may comprise or be formed from at least one ceramic material which is selected from the group consisting of magnesium silicates, in particular forsterite, zirconium dioxide, In particular, rare earth doped zirconia, for example, scandium and / or yttrium and / or cerium doped zirconia, and mixtures thereof, include or are formed therefrom.
  • the carrier ribs and / or carrier webs may comprise or be formed from at least one magnesium silicate, in particular forsterite.
  • Forsterite is based essentially on the general empirical formula Mg 2 Si0 4 and can advantageously by reaction sintering of
  • the carrier webs with respect to the longitudinal axis of the tubular functional layer system, extend in the
  • the corresponding structure extends along the longitudinal axis of the tubular functional layer system, whereby, for example, a configuration deviating from the longitudinal axis, for example by ⁇ 45 °, for example wave-shaped or helical, is possible.
  • the support ribs extend substantially laterally, in particular laterally, in the circumferential direction of the tubular functional layer system.
  • the corresponding structure extends along the circumferential direction of the tubular functional layer system, whereby, for example, one deviates from the circumferential direction, for example by ⁇ 45 °, for example wavy or helical , Design is possible.
  • the carrier ribs along the longitudinal axis of the tubular functional layer system for example, equidistant, distributed and / or the carrier webs, based on the circumference of the tubular functional layer system, circumferentially, for example, equidistant, distributed.
  • the support ribs with respect to the longitudinal axis of the tubular functional layer system, extend in the
  • the carrier webs may extend substantially laterally, in particular laterally, in the circumferential direction of the tubular functional layer system.
  • the support ribs based on the circumference of the tubular functional layer system, circumferentially, for example, equidistant, distributed and / or formed
  • Carrier web along the longitudinal axis of the tubular functional layer system for example, equidistant, distributed.
  • the support ribs are formed on the outside of the tubular functional layer system.
  • the support ribs are formed on the inside of the tubular functional layer system.
  • the electrolyte layer of the functional layer system can in particular be formed from an oxygen-ion-conducting material, for example with rare earths, in particular scandium, yttrium and / or cerium, doped zirconium dioxide (ZrO 2 ).
  • the electrolyte layer material is in particular, for example, after a sintering process in the context of the manufacturing process, gas-tight, so that the gas spaces for the electrochemical reaction by the
  • Another object of the present invention is a method for producing an electrochemical cell, in particular a
  • electrochemical cell which comprises the following
  • Process steps includes.
  • a functional layer system and an injection molding tool are provided.
  • the functional layer system comprises two electrode layers and an electrolyte layer arranged between the electrode layers.
  • a further layer is applied to at least one of the electrode layers, which layer comprises at least one sacrificial material section.
  • Function layer system can be provided in process step a), for example in the form of a film or sleeve
  • the injection molding tool comprises a cavity-forming
  • Injection molding tool unit with a substantially cylindrical cavity and an insertable into the cavity of the injection molding tool unit, im
  • Injection molding tool unit and / or the injection molding tool core has at least one groove.
  • the injection mold core can thereby
  • Injection molding tool core have a tool core body and an attachable to the tool core body functional layer system carrier sleeve.
  • Process step c) are simplified.
  • the method further comprises method step b), in which the functional layer system is applied to the injection mold core and / or the cavity of the injection molding tool unit and the injection mold core is inserted into the injection mold unit such that at least one sacrificial material section forms a groove of the cavity of the injection tool unit and / or or the injection mold core limited.
  • the method comprises the method step c), in which a
  • Injection molded component is injected into the at least one groove.
  • the carrier webs are formed from the material injected into the at least one groove. In particular, it may be in the process step c)
  • process step c) can be carried out by means of ceramic injection molding (CIM: English: Ceramic Injection Molding), in particular by means of film injection molding or overmolding (IML: Inmould Labeling).
  • CIM Ceramic Injection Molding
  • IML Inmould Labeling
  • the method comprises the method step d) removing the
  • Process step d) take place in different ways.
  • the sacrificial material may inter alia be removed by decomposition and / or gasification and / or melting and / or dissolution in a solvent and / or by stripping.
  • the sacrificial material is removed in step d) by heating.
  • a sacrificial material in particular residue-free, combusting and / or gasifying and / or melting, can be used for this purpose.
  • a sacrificial material for example, paper, in particular filter paper, can be used.
  • a sacrificial material for example, paper, in particular filter paper, can be used.
  • burning sacrificial materials for example, organic binders can be used.
  • the sacrificial material is an organic binder or an organic binder mixture, for example
  • Sacrificial material or contain the same organic binder as the injection molding used in step c). In the context of another preferred embodiment takes place
  • Process step e) by a sintering process by a sintering process. This makes it possible not only to remove burning, gassing and / or melting sacrificial materials, but in the same process step the materials of the
  • Injection molding component in particular with the formation of the carrier webs, at the same time to sinter or to co-sinter. That's how it works
  • the production process is simplified, the production time is shortened and the number of pieces is increased.
  • the further layer used in method step a) has at least one carrier rib section adjoining a sacrificial material section.
  • Carrier rib portions of the further layer can in particular for
  • the further layer used in process step a) can be at least two, by a
  • Sacrificial material section have separate carrier rib sections.
  • such a functional layer system can in particular be applied to the injection mold core and / or the cavity of the
  • Injection molding tool unit applied and the injection mold core are introduced into the injection mold unit such that at least one support rib portion and in particular at least one Bradymaterialabrough a groove of the cavity of the injection molding tool unit and / or
  • Injection tool core limited.
  • at least two carrier rib sections for example at least two Carrier rib sections and a trained therebetween
  • the functional layer system is provided by printing, in particular screen printing, in method step a).
  • Carrier rib portions and the injection-molded component at least one ceramic material.
  • the carrier rib sections and the injection molding component may comprise the same ceramic materials and optionally also the same organic binders.
  • the carrier rib sections and the injection-molded component as ceramic material may comprise at least one magnesium silicate, for example forsterite.
  • the present invention relates to an energy storage and / or - converter, for example, a heat-coupled energy storage and / or -wandlerstrom, for example, for a photovoltaic system and / or a wind turbine, which comprises an electrochemical cell according to the invention.
  • an energy storage and / or - converter for example, a heat-coupled energy storage and / or -wandlerstrom, for example, for a photovoltaic system and / or a wind turbine, which comprises an electrochemical cell according to the invention.
  • Fig. 1 a is a schematic side view of a first embodiment
  • Fig. 1 b is a schematic longitudinal section through that shown in Fig. 1 a
  • Fig. 1 c shows a schematic cross section through the in Fig. 1 a and 1 b
  • Fig. 2a is a schematic side view of a second embodiment of a cell according to the invention.
  • Fig. 2b is a schematic longitudinal section through that shown in Fig. 2a
  • Fig. 2c is a schematic cross section through the in Figs. 2a and 2b
  • Fig. 3a is a schematic side view of a third embodiment
  • Fig. 3b is a schematic longitudinal section through that shown in Fig. 3a
  • Fig. 3c is a schematic cross section through the in Fig. 3a and 3b
  • FIG. 4 shows a schematic side view of a fourth embodiment of a cell according to the invention.
  • Fig. 5a is a schematic longitudinal section through a fifth
  • Fig. 5b shows a schematic cross section through that shown in Fig. 5a
  • Fig. 6a is a schematic longitudinal section through a sixth
  • Fig. 6b shows a schematic cross section through that shown in Fig. 6a
  • Fig. 10 is a schematic cross section through a special
  • Embodiment of a usable in a method according to the invention functional layer system with rib structure section sacrificial material section layer;
  • FIG. 11 a, 11 b are schematic cross sections to illustrate another
  • electrochemical cell 10 for example a fuel cell and / or electrolysis cell and / or metal-air cell, with a tubular
  • Functional layer system 11 which comprises two electrode layers lla.llb and an electrolyte layer 11c arranged between the electrode layers IIa, IIb.
  • FIGS. 1 a to 1 c additionally show that the electrochemical cell 10 has two end sections K, F made of a gas-tight material, the end sections K, F being respectively formed at one end of the tubular functional layer system 11.
  • one of the end sections K is a cap section which closes one end of the tubular functional layer system 11, the other end section being a foot section F (gas connection flange) for mounting the cell 10.
  • the functional layer system 11 is formed in an intermediate section Z between the cap section K and the foot section F.
  • the electrodes 1 1 a, 1 1 b of the functional layer system 11 may be located on the entire inner and outer tube surface of the functional layer system 11.
  • the cap portion K and the foot portion F are designed without electrodes in the embodiment shown.
  • FIGS. 1 a to 1 c illustrate that the cell 10 has carrier webs 13 which are formed at a distance d from the tubular functional layer system 11.
  • the carrier webs 13 are in particular formed spaced apart from the outside of the functional layer system 11 or to the outer electrode layer IIa.
  • the carrier webs 13 are connected on the one hand to the cap portion K and on the other hand to the foot portion F.
  • FIGS. 1 a to 1 c further show that the carrier webs 13 extend axially relative to the longitudinal axis of the tubular functional layer system 11 and are designed to be circumferentially equidistantly distributed relative to the circumference of the tubular functional layer system 11.
  • Foot section F can be formed from the same ceramic material.
  • the cap portion K, the foot portion F and the support ribs 12 are formed of a ceramic material, such as forsterite.
  • electrochemical cell 10 of the invention differs in
  • Functional layer system 11 in particular on the outer electrode layer IIa of the functional layer system, a plurality of carrier ribs 12 are formed, on which in turn rest the carrier webs 13, wherein the carrier webs 13 are connected to the carrier ribs 12 cohesively.
  • Carrier ribs 12 and between an end portion K, F and a support rib 12 are the carrier webs 13 spaced d to the
  • Support ribs 12 provided electrode layer IIa formed. Overall, the support ribs 12 and the carrier webs 13 form a tubular Carrier grid, which may be designed in particular as an inert portafilter and which surrounds the tubular functional layer system 11.
  • the carrier ribs 12 from the same
  • ceramic material for example, forsterite, such as the carrier webs 13 or the cap portion K and / or the foot portion F
  • FIGS. 2 a to 2 c furthermore show that the support ribs 12 extend laterally in the circumferential direction of the tubular functional layer system 11, wherein the support webs 13 extend with respect to the longitudinal axis of the tubular
  • Function layer system 11 are formed equidistantly distributed, wherein the carrier webs 13, based on the circumference of the tubular
  • electrochemical cell 10 of the invention differs in
  • Function layer system 11 are formed distributed equidistant.
  • FIG. 4 The fourth embodiment of an electrochemical cell 10 according to the invention shown in FIG. 4 essentially differs from the second embodiment shown in FIGS. 2 a to 3 c in that the FIGS
  • Carrier webs 13 are helically formed and, relative to the longitudinal axis of the tubular functional layer system 11, extend only substantially axially.
  • the carrier ribs 12 extend - analogously to that shown in FIGS. 2a to 2c first embodiment - laterally in the circumferential direction of the tubular
  • Function layer system 11 it is also possible to form the support ribs 12 only substantially laterally in the circumferential direction. Likewise, it is possible for the carrier ribs 12 and carrier webs 13 to be substantially diagonal, for example at an angle of approximately 45 ° C. to the longitudinal axis and / or
  • electrochemical cell 10 of the invention differs in
  • Carrier webs 13 extend within the tubular functional layer system 11.
  • FIGS. 6a and 6b differs in FIG.
  • the carrier ribs 12 are formed on the inside of the tubular functional layer system 11 and thus also the carrier webs 13 extend within the tubular functional layer system 11.
  • FIGS. 7a to 9e show schematic views for illustrating some embodiments of the method according to the invention.
  • FIGS. 7a to 7e each show functional layer systems 1 1 used in process steps a) and b), which, in addition to two electrode layers 11a, 11b and an electrolyte layer 11c arranged therebetween, comprises a further layer 12, 14, which sacrificial layer sections 14 and carrier rib sections 12 has.
  • the further layer 14, in particular completely made of the sacrificial material 14 can be formed or as
  • FIGS. 8a to 8e show the arrangements resulting after the injection molding in method step c) and FIGS. 9a to 9e show the electrochemical cells resulting after removal of the sacrificial material 14 in method step d).
  • Carrier rib portion sacrificial layer portion layer 12,14 provided
  • 7a, 8a and 9a respectively show cross sections in a first plane
  • FIGS. 7b, 8b and 9b respectively show cross sections in a second plane perpendicular to the first plane
  • FIGS. 7c, 8c and 9c respectively show plan views of those in FIGS. 7a, 7b or 8a, 8b or 9a, 9b shown items.
  • FIGS. 7d, 8d and 9d illustrate the method for producing the third embodiment shown in FIGS. 3a to 3c and FIGS. 7e, 8e and 9e illustrate the method for producing the sixth embodiment shown in FIGS. 6a and 6b.
  • FIGS. 7a to 7e show that in method step a) a
  • Functional layer system 11 which comprises two electrode layers lla.llb and one between the electrode layers lla.llb arranged electrolyte layer 11c.
  • a further layer 12,14 is applied to one of the two electrode layers IIa, which several, by
  • Sacrificial material sections 14 has separate carrier rib sections 12.
  • the brackets denoted by the reference X indicate that the carrier rib sections 12 are located on sections X of the
  • Function layer system 11 are formed, which are electrochemically inactive. This may be, for example, Interkonnektor- and / or
  • Isolation sections act, which serve to electrically interconnect electrochemically active sections or electrically and / or ionically isolate from each other.
  • FIGS. 8a to 8e show those shown in FIGS. 7a to 7e
  • an injection molding tool 20 was also provided in method step a), which a cavity-forming injection molding tool unit 21 with a substantially cylindrical cavity and a cavity-injectable, substantially cylindrical injection molding tool core 22 (shown in Figures IIa and IIb), wherein the cavity of the injection mold unit 21 (shown in Figures IIa and IIb) or the Injection molding tool core 22 (not shown) has a plurality of grooves 21 a.
  • process step b the functional layer system 11 was then applied to the injection molding tool core 22 (shown in FIGS. 11a and 11b).
  • an injection-molded component 13 was then injected into the grooves 21a (shown in FIGS. 11a and 11b).
  • FIGS. 8a to 8e show that elongated elevations 13 have been formed in the grooves 21a, which protrude both on the carrier ribs 12 and the sacrificial material 14.
  • FIGS. 9a to 9e show the arrangements 11, 12 shown in FIGS. 7a to 7e and 8a to 8e after removal of the sacrificial material layer 14 in method step d).
  • FIGS 9a to 9e illustrate that in the grooves 21a
  • Sacrificial material 14 carrier webs 13 form, which rest on the support ribs 12 and are connected thereto, but in the process between the support ribs 12 spaced from the functional layer system 11 and
  • Functional layer system 11 on which the support ribs 12 are formed extend.
  • the removal of the sacrificial material 14 in process step d) can in this case, for example, by heating. In particular, it can
  • Process step d) takes place by a sintering process, during which not only the sacrificial material 14, for example by burning, gasification and / or smelting removed, but also the materials of
  • Function layer system 11 and the support ribs 12 and the, the carrier webs 13 forming injection molding component 13 are co-sintered.
  • FIG. 10 shows an embodiment of the functional layer system 11 in which the carrier rib sections 12 are formed on sections X of the functional layer system 11 which are electrochemically inactive.
  • both electrode layers 11a, 12b respectively comprise a multiplicity of electrode sections IIa ', IIb', which are separated from each other within the respective electrode layer IIa, IIb by electrically and ionically insulating insulation sections IIa ", IIb".
  • a multiplicity of electrolyte sections 11c ' are formed which are separated from one another by electrically conductive and ionically insulating interconnector sections 11c ", for example made of lanthanum chromium oxide (LaCr0 3 ) in each case between insulating sections IIa ", IIb” of the two electrode layers lla.llb arranged, wherein the insulating sections IIa ", IIb” and interconnector sections 11c "are so slightly offset from each other that adjacent electrode electrolyte units IIa ', IIb', 11c ', which in each case by two electrode sections
  • electrically conductive and ionically insulating interconnector sections 11c " for example made of lanthanum chromium oxide (LaCr0 3 ) in each case between insulating sections IIa ", IIb” of the two electrode layers lla.llb arranged, wherein the insulating sections IIa ", IIb” and interconnector sections 11c "are so slightly offset from each other that adjacent
  • FIG. 10 illustrates that, in the embodiment shown, the carrier ribs 12 on the insulating sections IIa "of the electrode layer IIa or adjacent to the interconnector sections 11c" of FIG
  • Electrolyte layer IIb are formed.
  • the dashed lines illustrate that, depending on the configuration of the functional layer system, the support ribs 12 can also be formed in other positions, for example on an interconnector section 11c ", in particular exposed, Positioning of the carrier ribs 12 on or over this
  • Segmenting surface portions lends itself to, since by this measure, on the one hand, the electrochemically active surface is not reduced and on the other protected by the support ribs underlying sections, which allows, for example, to use oxidation-sensitive ceramic and / or metallic materials as an interconnector or insulator in the oxidizing atmosphere ,
  • FIGS. 11a and 11b show in highly schematic form an injection molding tool 20 which is suitable for carrying out an embodiment of the method according to the invention and which comprises a cavity-forming injection molding tool unit 21 with a substantially cylindrical cavity and a substantially cylindrical injection molding tool core 22 which can be introduced into the cavity Making complex geometries possible.
  • FIGS. 11a and 11b show that the cavity of the injection molding tool unit 21 has grooves 21a in the form of longitudinal grooves.
  • the injection molding tool core 22 is thereby positioned in the longitudinal central axis of the cavity of the injection molding tool unit 21.
  • the injection molding tool core 22 is shaped such that a film-like functional layer system 11, which may be supported on a plastic film or a sleeve, can be applied to it.
  • this functional layer system 1 1 is provided with support ribs 12 and sacrificial material sections 14 formed therebetween, wherein the support ribs 12 are preferably respectively positioned in zones in which 1 1 interconnector sections 1 1 c "and / or isolation sections 1 1 a", 1 1 b in the functional layer system (see Figure 10) are formed.
  • FIG. 11b illustrates that the injection-molding compound 13, for example ceramic, flows into the longitudinal grooves 21a during the injection process via a sprue 21b, which opens centrally into the region of the cavity of the injection molding tool unit 21 forming the later cap portion K.
  • the functional layer system 1 1 partially overflowed.
  • the space between the support ribs 12 is filled with a sacrificial material 14, which is completely burned out during sintering.
  • the materials of the functional layer system 1 1, including the electrode material 1 1 a and the carrier rib material 12 and the injection molding compound 13 with the carrier rib material 12 intimately connect. Due to the fact that the functional layer system directly adjoins the carrier ribs 12, which form a mechanically stable carrier grid with the carrier webs 13 formed from the injection-molded component, the advantage arises that the electrode layers and / or the
  • Electrolytic layer of the functional layer system significantly thin-walled, for example, about 50 ⁇ or less thin, can be performed because they have to fulfill any significant supporting function.
  • the inner electrode layer 11b of the functional layer system 11 can be designed, for example, as a fuel gas electrode layer and the outer electrode layer 11a of the functional layer system 11, for example of an oxygen-ion-conducting or mixed-conducting ceramic, as an oxygen electrode layer

Abstract

Die vorliegende Erfindung betriff eine elektrochemische Zelle (10), beispielsweise eine Brennstoff-, Elektrolyse- und/oder Metall-Luft-Zelle, welche ein tubulares Funktionsschichtsystem (11) aufweist, welches zwei Elektrodenschichten (11a,11b) und eine zwischen den Elektrodenschichten (11a,11b)angeordnete Elektrolytschicht (11c) umfasst. Um eine hohe mechanische Stabilität der Zelle (10) und gleichermaßen eine hohe Leistungsfähigkeit der Zelle (10) zu erzielen, weist die Zelle (10) mindestens einen Trägersteg (13) auf, welcher beabstandet (d) zu dem tubularen Funktionsschichtsystem (11) ausgebildet ist. Darüber hinaus betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung einer derartigen elektrochemischen Zellesowie eine damit ausgestattete Energiespeicher-und/oder –wandleranlage.

Description

Beschreibung Titel
Elektrochemische Zelle mit tubulärem Trägergitter
Die vorliegende Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle, ein Verfahren zu deren Herstellung sowie eine damit ausgestattete Energiespeicher- und/oder - wandleranlage.
Stand der Technik
Da Windenergie und Sonnenenergie aufgrund von Wetterschwankungen beziehungsweise dem Tag- Nacht- Rhythmus nicht ständig zur Verfügung stehen, sind Systeme zur Speicherung von elektrischer Energie ebenso wie Systeme zur Erzeugung von elektrischer Energie und Wärme von besonderem Interesse.
Zur Erzeugung von elektrischer Energie und Wärme sind Brennstoffzellen, beispielsweise Hochtemperatur-Brennstoffzellen, welche auch als
Festoxidbrennstoffzellen (SOFC, Englisch: solide oxide fuel cell) bezeichnet werden, bekannt.
Zur Umwandlung/Speicherung von elektrischer Energie können
Elektrolysezellen, beispielsweise Hochtemperatur- Elektrolysezellen, und Metall- Luft-Zellen, beispielsweise Hochtemperatur-Metall-Luft-Zellen, eingesetzt werden
Derartige elektrochemische Zellen können eine tubuläre, also rohrförmige, oder planare Form aufweisen. Die Druckschriften EP 1 079 453 Bl, DE 10 2012 001 988 AI und WO
2005/018018 A2 beschreiben tubuläre Brennstoffzellen.
Die Druckschrift JP 2010-129542 A beschreibt ein Verfahren zur
Brennstoffzellenherstellung.
Offenbarung der Erfindung Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist eine elektrochemische Zelle, beispielsweise eine Brennstoffzelle und/oder Elektrolysezelle und/oder Metall- Luft-Zelle, zum Beispiel eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle und/oder
Hochtemperatur- Elektrolysezelle und/oder Hochtemperatur- Metall- Luft-Zelle, welche ein tubuläres Funktionsschichtsystem umfasst. Die Zelle kann damit auch als tubuläre Zelle bezeichnet werden.
Unter Luft kann insbesondere ein sauerstoffhaltiges Gas, also sowohl ein sauerstoffhaltiges Gasgemisch als auch reiner Sauerstoff, verstanden werden. Das Funktionsschichtsystem umfasst dabei insbesondere zwei
Elektrodenschichten und eine zwischen den Elektrodenschichten angeordnete Elektrolytschicht.
Bei einer der beiden Elektrodenschichten kann es sich insbesondere um eine Sauerstoffelektrodenschicht handeln.
Insofern die elektrochemische Zelle eine Brennstoffzelle und/oder
Elektrolysezelle ist, kann die andere Elektrodenschicht eine
Brenngaselektrodenschicht sein. Insofern die elektrochemische Zelle eine Metall- Luft-Zelle ist, kann die andere Elektrodenschicht eine Speicherelektrodenschicht, beispielsweise aus einem reversibel oxidierbaren und reduzierbaren
Metall/Metalloxid-System sein.
Unter einem tubulären Körper kann insbesondere ein im Wesentlichen hohlzylindrischer Körper verstanden werden, welcher grundsätzlich sowohl eine im Wesentlichen runde, beispielsweise kreisförmige oder ovaloide (ovalförmige) als auch eine polygone Grundfläche aufweisen kann. Insbesondere kann ein tubulärer Körper eine kreisförmige Grundfläche aufweisen. Erfindungsgemäß weist die Zelle mindestens einen Trägersteg auf, welcher beabstandet zu dem tubulären Funktionsschichtsystem ausgebildet ist.
Beispielsweise kann die Zelle zwei oder mehr zu dem tubulären
Funktionsschichtsystem beabstandet ausgebildete Trägerstege aufweisen.
Insbesondere kann der Trägersteg beziehungsweise können die Trägerstege beabstandet zu einer Elektrodenschicht des tubulären Funktionsschichtsystems.
Zum Beispiel kann der Trägersteg beziehungsweise können die Trägerstege beabstandet zu der Außenseite oder zu der Innenseite des tubulären
Funktionsschichtsystems, insbesondere zu der äußeren oder inneren
Elektrodenschicht des tubulären Funktionsschichtsystems, ausgebildet sein.
Durch den oder die Trägerstege kann die mechanische Stabilität des
Funktionsschichtsystems verbessert werden. Dies bietet den Vorteil, dass die Schichten des Funktionsschichtsystems dünner als herkömmlicherweise minimal 200 μηη ausgestaltet werden können. Beispielsweise sind auf diese Weise Schichtdicken von weniger als 50 μηη, beispielsweise sogar von 15 μηη, realisierbar. Eine derartig dünne Schichtdicke wirkt sich insbesondere im Fall der Elektrolytschicht vorteilhaft auf eine Senkung der Betriebstemperatur und eine Steigerung der Leistungsfähigkeit der Zelle aus. Zudem können durch eine dünnere Ausgestaltung der Schichten Materialkosten eingespart werden.
Da der oder die Trägerstege dabei zudem von dem Funktionsschichtsystem beziehungsweise der entsprechenden Elektrodenschicht beabstandet sind und somit zwischen dem oder den Trägerstegen und dem Funktionsschichtsystem, insbesondere der entsprechenden Elektrodenschicht, ein Freiraum ist, durch welchen beispielsweise Gas strömen kann, wird durch die Trägerstege weder die elektrochemisch aktive Fläche des Funktionsschichtsystem beziehungsweise der entsprechenden Elektrodenschicht verringert noch die Gasdiffusion zu dem darunter angeordnete Abschnitt des Funktionsschichtsystems beziehungsweise der Elektrodenschicht wesentlich behindert. So kann vorteilhafterweise eine besonders gute Gaszugänglichkeit des Funktionsschichtsystems beziehungsweise der Elektrodenschicht und damit eine hohe Leistungsfähigkeit der Zelle erzielt werden. Dies wirkt sich insbesondere bei hohen Stromdichten vorteilhaft aus, bei denen ansonsten eine Hemmung der Gasdiffusion, beispielsweise der Sauerstoffdiffusion, zu einem Leistungseinbruch der Zelle führen kann.
Unter einem Trägersteg kann insbesondere eine selbsttragende Struktur verstanden werden.
Die elektrochemische Zelle kann insbesondere zwei Endabschnitte aus einem gasdichten, insbesondere keramischen, Material aufweisen. Das gasdichte Material kann insbesondere ein elektrochemisch unreaktives beziehungsweise inertes Material, insbesondere ein elektrochemisch unreaktives beziehungsweise inertes keramisches Material, sein.
Die Endabschnitte können jeweils an einem Ende des tubulären
Funktionsschichtsystems beziehungsweise der Zelle ausgebildet sein.
Beispielsweise können die Endabschnitte jeweils angrenzend an einen, eine Tubusöffnung des tubulären Funktionsschichtsystems umgebenden
Randabschnitt des Funktionsschichtsystems ausgebildet sein.
Grundsätzlich kann die elektrochemische Zelle sowohl einseitig geschlossen als auch beidseitig offen ausgestaltet sein. Bei einer einseitig geschlossenen Ausgestaltung kann eines der an der elektrochemischen Reaktion beteiligten Gase durch eine, durch das offene Ende der Zelle gesteckte Gaszufuhrlanze in den Innenraum eingeströmt werden, welches den Innenraum dann durch das offene Ende wieder verlässt, wobei das andere an der elektrochemischen Reaktion beteiligte Gas die Außenseite der Zelle umströmt.
Bei einer beidseitig offenen Ausgestaltung kann eines der an der
elektrochemischen Reaktion beteiligten Gase von einem Ende zum anderen Ende der Zelle durch deren Innenraum hindurch geleitet werden, wobei das andere an der elektrochemischen Reaktion beteiligte Gas die Außenseite der Zelle umströmt.
Bei einer einseitig geschlossenen Ausgestaltung kann der eine Endabschnitt ein Kappenabschnitt sein, welcher eines der Enden der Funktionsschichtsystems beziehungsweise der Zelle, insbesondere eine der Tubusöffnungen des tubulären Funktionsschichtsystems, verschließt. Der andere Endabschnitt kann dabei insbesondere ein Fußabschnitt beziehungsweise Montageabschnitt sein. Der Kappenabschnitt und/oder der Fußabschnitt und der oder die Trägerstege, können dabei aus dem gleichen, insbesondere keramischen, Material ausgebildet sein. Insbesondere können der Kappenabschnitt, der oder die Trägerstege und die später erläuterten Trägerrippe/n und gegebenenfalls der Fußabschnitt dabei aus dem gleichen, insbesondere keramischen, Material ausgebildet sein. Zur Ausbildung des Kappenabschnitt und des Fußabschnitts wird das, insbesondere keramische, Material vorzugsweise gasdicht
ausgestaltet. Zur Ausbildung der Trägerippen und der später erläuterten
Trägerstege kann das Material unabhängig voneinander gasdicht oder gasdurchlässig ausgestaltet sein. Da eine gasdichte Ausgestaltung der später erläuterten Trägerrippen mit dem Vorteil einhergeht darunterliegende Abschnitte aus chemisch empfindlichen Materialien zu schützen und die Gasdurchlässigkeit des Materials der Trägerstege aufgrund der Beabstandung der Trägerstege von dem Funktionsschichtsystem im Wesentlichen unerheblich ist, kann können auch diese, beispielsweise zur Vereinfachung des Herstellungsverfahrens, gasdicht ausgestaltet sein.
Bei einer beidseitig offenen Ausgestaltung können beide Endabschnitte
Fußabschnitte beziehungsweise Montageabschnitte sein. Zumindest einer der Fußabschnitte, gegebenenfalls beide Fußabschnitte, und der oder die
Trägerstege, können dabei aus dem gleichen, insbesondere keramischen, Material ausgebildet sein. Insbesondere können zumindest einer der
Fußabschnitte, gegebenenfalls beide Fußabschnitte, und der oder die
Trägerstege sowie die später erläuterten Trägerrippe/n aus dem gleichen, insbesondere keramischen, Material ausgebildet sein. Zur Ausbildung der Fußabschnitte wird das, insbesondere keramische, Material vorzugsweise gasdicht ausgestaltet. Wie bereits im Zusammenhang mit der einseitig geschlossenen Ausgestaltung analog erläutert, kann das Material zur Ausbildung der Trägerippen und der später erläuterten Trägerstege unabhängig voneinander gasdicht oder gasdurchlässig, insbesondere gasdicht, ausgestaltet sein. Im Rahmen einer bevorzugten Ausführungsform ist der mindestens eine
Trägersteg mit den beiden Endabschnitten, insbesondere stoffschlüssig, verbunden. Dabei kann sich der mindestens eine Trägersteg zwischen den Endabschnitten, insbesondere durch einen Freiraum, beabstandet zu dem tubulären Funktionsschichtsystem erstrecken.
Im Rahmen einer weiteren bevorzugten Ausführungsform ist auf dem
Funktionsschichtsystem, insbesondere auf einer der Elektrodenschichten des Funktionsschichtsystems, mindestens eine Trägerrippe ausgebildet.
Beispielsweise können auf dem Funktionsschichtsystem, insbesondere auf einer der Elektrodenschichten, zwei oder mehr Trägerrippen ausgebildet sein. Der mindestens eine Trägersteg kann dabei auf der mindestens einen Trägerrippe aufliegen und insbesondere damit verbunden sein. Der mindestens eine
Trägersteg kann dabei insbesondere auf zwei oder mehr Trägerrippen aufliegen und insbesondere mit diesen verbunden sein. Insbesondere kann sich der mindestens eine Trägersteg dabei zwischen einer Trägerrippe, insbesondere auf der er aufliegt, und einem Endabschnitt beziehungsweise zwischen den
Trägerrippen, insbesondere auf denen er aufliegt, insbesondere durch einen Freiraum, beabstandet zu dem Funktionsschichtsystem, insbesondere zu der Elektrodenschicht, auf der die Trägerrippe/n ausgebildet sind, erstrecken.
Zum Beispiel kann der mindestens eine Trägersteg auf zwei oder mehr der Trägerrippen aufliegen und mit diesen verbunden sein und sich dabei zwischen den Trägerrippen beziehungsweise zwischen einer Trägerrippe und einem Endabschnitt beabstandet zu dem Funktionsschichtsystem erstrecken.
Durch die Trägerrippen kann vorteilhafterweise die mechanische Stabilität des Funktionsschichtsystems verbessert werden. Dies bietet den Vorteil, dass die Schichten des Funktionsschichtsystems dünner als herkömmlicherweise minimal 200 μηη ausgestaltet werden können. Beispielsweise sind auf diese Weise Schichtdicken von weniger als 50 μηη, beispielsweise sogar von 15 μηη, realisierbar. Eine derartig dünne Schichtdicke wirkt sich insbesondere im Fall der Elektrolytschicht vorteilhaft auf eine Senkung der Betriebstemperatur und eine Steigerung der Leistungsfähigkeit der Zelle aus. Zudem können durch eine dünnere Ausgestaltung der Schichten Materialkosten eingespart werden.
Durch eine Kombination von einem oder mehreren Trägerstegen und einer oder mehreren Trägerrippen kann zudem ein hoch gasdurchlässiges Gittergefüge als Träger ausgebildet werden, welches bei vergleichsweise geringem
Materialaufwand und Gewicht eine hohe mechanische Stabilität aufweist. Der geringe Materialaufwand und das geringe Gewicht wirken sich dabei wiederum vorteilhaft auf die Herstellungskosten und die Handhabbarkeit der Zelle, insbesondere bei mobilen Anwendungen, aus.
Unter einer Trägerrippe kann insbesondere eine Erhebung beziehungsweise Materialverstärkung verstanden werden.
Eine kompakte, beispielsweise quaderförmige oder hügelförmige, Ausgestaltung der Trägerrippen hat den Vorteil, dass durch die Trägerrippen eine möglichst geringe Fläche des Funktionsschichtsystems abgedeckt wird.
Funktionsschichtsysteme von elektrochemischen Zellen weisen jedoch herkömmlicherweise neben elektrochemisch aktiven Flächenabschnitten, also an der eigentlichen elektrochemischen Reaktion der elektrochemischen Zelle beteiligten Flächenabschnitten, elektrochemisch inaktive Flächenabschnitte, welche beispielsweise zur Isolation oder elektrischen Kontaktierung dienen und die häufig eine längliche Form aufweisen. Durch eine Belegung von ohnehin elektrochemisch inaktiven Flächenabschnitten wird vorteilhafterweise die elektrochemisch aktive Fläche des Funktionsschichtsystems nicht verringert. Durch das Ausbilden von länglichen Trägerrippen auf derartigen elektrochemisch inaktiven Flächenabschnitten kann zudem die mechanische Stabilität verbessert werden, weswegen es vorteilhaft sein kann, die Trägerrippen länglich
auszugestalten.
Im Rahmen einer bevorzugten Ausführungsform ist die mindestens eine
Trägerrippe auf einem Abschnitt des Funktionsschichtsystems, insbesondere einer der Elektrodenschichten, ausgebildet, welcher zum Beispiel (selbst) elektrochemisch inaktiv ist und welcher beispielsweise zwei oder mehr elektrochemisch aktive Abschnitte des Funktionsschichtsystems, insbesondere der Elektrodenschicht, ionisch und elektrisch voneinander isoliert
(Isolationsabschnitt) und/oder elektrisch leitend miteinander verbindet
(Interkonnektorabschnitt). Beispielsweise können die Trägerrippen auf
Abschnitten des Funktionsschichtsystems, insbesondere einer der
Elektrodenschichten, ausgebildet sein, welche elektrochemisch inaktiv sind und welche beispielsweise elektrochemisch aktive Abschnitte des
Funktionsschichtsystems, insbesondere der Elektrodenschicht, ionisch und elektrisch voneinander isolieren (Isolationsabschnitte) und/oder elektrisch leitend miteinander verbinden (Interkonnektorabschnitte). So wird durch die
Trägerrippen vorteilhafterweise die elektrochemisch aktive Fläche des
Funktionsschichtsystem beziehungsweise der entsprechenden Elektrodenschicht nicht verringert. Zudem werden die unter den Trägerrippen liegenden Abschnitte durch die Trägerrippen vor äußeren Einflüssen geschützt, was es beispielsweise ermöglich in diesen Bereichen chemisch instabilere, beispielsweise
oxidationsempfindliche, Materialien einzusetzen.
Die Elektrodenschichten können jeweils mehrere durch, insbesondere elektrisch und ionisch isolierende, Isolationsabschnitte voneinander getrennte
Elektrodenabschnitte und die Elektrolytschicht mehrere durch, insbesondere elektrisch leitende und ionisch isolierende, Interkonnektorabschnitte voneinander getrennte Elektrolytabschnitte aufweisen. Dabei kann jeweils ein
Elektrodenabschnitt der einen Elektrodenschicht mit einem Elektrolytabschnitt der Elektrolytschicht und einem Elektrodenabschnitt der anderen
Elektrodenschicht eine Elektroden- Elektrolyt- Einheit bilden. Die Elektroden- Elektrolyt- Einheiten können dabei beispielsweise durch die in der
Elektrolytschicht ausgebildeten Interkonnektorabschnitte seriell und/oder parallel, insbesondere seriell, verschaltet sein.
Beispielsweise kann ein Trägersteg auf einer oder zwei oder mehr Trägerrippen aufliegen. Insbesondere können zwei oder mehr Trägerstege ausgebildet sein, welche jeweils auf zwei oder mehr der Trägerrippen aufliegen und sich dabei zwischen den Trägerrippen, insbesondere auf denen die Trägerstege jeweils aufliegen, beabstandet zu dem Funktionsschichtsystem erstrecken.
Beispielsweise kann die Zelle eine Vielzahl von derartigen Trägerrippen und Trägerstegen aufweisen. Im Rahmen einer weiteren bevorzugten Ausführungsform bilden beispielsweise der oder die Trägerstege und die Trägerrippe/n und ein, beispielsweise siebartiges, insbesondere tubuläres, Trägergitter aus. So kann vorteilhafterweise mit geringem Material- und Gewichtsaufwand eine hohe mechanische Stabilität erzielt werden. Das, insbesondere tubuläre, Trägergitter kann dabei das
Funktionsschichtsystem umgeben oder von dem Funktionsschichtsystem umgeben sein. Bei Brennstoff- und/oder Elektrolysezellen können die
Trägerrippen und Trägerstege beziehungsweise das Trägergitter auf der Sauerstoff- beziehungsweise Luftseite oder auf der Brenngasseite oder gegebenenfalls sowohl auf der Sauerstoff- beziehungsweise Luftseite als auch auf der Brenngasseite ausgebildet sein. Bei Metall-Luft-Zellen können die
Trägerrippen und Trägerstege beziehungsweise das Trägergitter insbesondere auf der Sauerstoff- beziehungsweise Luftseite ausgebildet sein.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform sind der oder die Trägerstege stoffschlüssig mit der jeweiligen Trägerrippe beziehungsweise den jeweiligen
Trägerrippen verbunden. Dies kann beispielsweise durch das später erläuterte Herstellungsverfahren realisiert werden.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform umfassen die Trägerrippen und/oder Trägerstege mindestens ein keramisches Material. Beispielsweise können die Trägerrippen und/oder Trägerstege aus einem oder mehreren keramischen Materialien ausgebildet sein. Zum Beispiel können die Trägerrippen und Trägerstege das beziehungsweise die gleiche keramischen Materialien umfassen beziehungsweise daraus ausgebildet sein. So kann vorteilhafterweise eine stabile Verbindung sowie, beispielsweise aufgrund von ähnlichen beziehungsweise gleichen Ausdehnungskoeffizienten, eine hohe Stabilität unter Temperaturwechselbelastungen erzielt werden. Beispielsweise können die Trägerrippen und/oder Trägerstege mindestens ein keramisches Material umfassen oder daraus ausgebildet sein, welches ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Magnesiumsilikaten, insbesondere Forsterit, Zirkoniumdioxid, insbesondere seltenerddotiertes Zirkoniumdioxid, beispielsweise Scandium und/oder Yttrium und/oder Cer dotiertes Zirkoniumdioxid, und Mischungen davon, umfassen oder daraus ausgebildet sind.
Insbesondere können die Trägerrippen und/oder Trägerstege mindestens ein Magnesiumsilikat, insbesondere Forsterit, umfassen oder daraus ausgebildet sein. Forsterit basiert im Wesentlichen auf der allgemeinen Summenformel Mg2Si04 und kann vorteilhafterweise durch Reaktionssintern von
kostengünstigen Rohstoffen, wie Talk und Magnesiumoxid, hergestellt werden. Zudem weist Forsterit gute Sintereigenschaften und einen zu gängigen
Funktionsschichtsystemmaterialien ähnlichen Ausdehnungskoeffizienten auf, was sich vorteilhaft auf eine gleichzeitige Sinterung (Co-Sinterung) des
Funktionsschichtsystems, der Trägerrippen und der Trägerstege auswirkt.
Im Rahmen einer bevorzugten Ausführungsform erstrecken sich die Trägerstege, bezogen auf die Längsachse des tubulären Funktionsschichtsystems, im
Wesentlichen axial, insbesondere axial.
Unter einer im Wesentlichen axialen Erstreckung kann insbesondere verstanden werden, dass sich die entsprechende Struktur entlang der Längsachse des tubulären Funktionsschichtsystems erstreckt, wobei beispielsweise auch eine von der Längsachse, beispielsweise um ± 45 °, abweichende, zum Beispiel wellenförmige oder helikale, Ausgestaltung möglich ist.
Im Rahmen einer bevorzugten Ausführungsform erstrecken sich die Trägerrippen im Wesentlichen lateral, insbesondere lateral, in Umfangsrichtung des tubulären Funktionsschichtsystems.
Unter einer im Wesentlichen lateralen Erstreckung in Umfangsrichtung des tubulären Funktionsschichtsystems kann insbesondere verstanden werden, dass sich die entsprechende Struktur entlang der Umfangsrichtung des tubulären Funktionsschichtsystems erstreckt, wobei beispielsweise auch eine von der Umfangsrichtung, beispielsweise um ± 45 °, abweichende, zum Beispiel wellenförmige oder helikale, Ausgestaltung möglich ist. Im Rahmen einer speziellen Ausgestaltung dieser Ausführungsform sind die Trägerrippen entlang der Längsachse des tubulären Funktionsschichtsystems, beispielsweise äquidistant, verteilt ausgebildet und/oder die Trägerstege, bezogen auf den Umfang des tubulären Funktionsschichtsystems, umfänglich, beispielsweise äquidistant, verteilt ausgebildet.
Im Rahmen einer anderen Ausführungsform erstrecken sich die Trägerrippen, bezogen auf die Längsachse des tubulären Funktionsschichtsystems, im
Wesentlichen axial, insbesondere axial. Die Trägerstege können sich dabei im Wesentlichen lateral, insbesondere lateral, in Umfangsrichtung des tubulären Funktionsschichtsystems erstrecken.
Im Rahmen einer speziellen Ausgestaltung dieser Ausführungsform sind die Trägerrippen, bezogen auf den Umfang des tubulären Funktionsschichtsystems, umfänglich, beispielsweise äquidistant, verteilt ausgebildet und/oder die
Trägerstege entlang der Längsachse des tubulären Funktionsschichtsystems, beispielsweise äquidistant, verteilt ausgebildet.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform sind die Trägerrippen auf der Außenseite des tubulären Funktionsschichtsystems ausgebildet.
Im Rahmen einer anderen weiteren Ausführungsform sind die Trägerrippen auf der Innenseite des tubulären Funktionsschichtsystems ausgebildet.
Die Elektrolytschicht des Funktionsschichtsystems kann insbesondere aus einem sauerstoffionenleitenden Material, beispielsweise mit seltenen Erden, insbesondere Scandium, Yttrium und/oder Cer, dotiertem Zirkoniumdioxid (Zr02) ausgebildet sein. Das Elektrolytschichtmaterial ist insbesondere, beispielsweise nach einem Sinterprozess im Rahmen des Herstellungsverfahrens, gasdicht, so dass die Gasräume für die elektrochemische Reaktion durch das
Funktionsschichtsystem getrennt bleiben.
Hinsichtlich weiterer technischer Merkmale und Vorteile der erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren, der erfindungsgemäßen Anlage sowie auf die Figuren und die Figurenbeschreibung verwiesen.
Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung einer elektrochemischen Zelle, insbesondere einer
erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle, welches die folgenden
Verfahrenschritte umfasst.
In einem Verfahrensschritt a) werden dabei ein Funktionsschichtsystem und ein Spritzgusswerkzeug bereitgestellt.
Das Funktionsschichtsystem umfasst dabei zwei Elektrodenschichten und eine zwischen den Elektrodenschichten angeordnete Elektrolytschicht. Dabei ist auf zumindest einer der Elektrodenschichten eine weitere Schicht aufgebrachte, welche mindestens einen Opfermaterialabschnitt umfasst. Das
Funktionsschichtsystem kann in Verfahrensschritt a) beispielsweise in Form einer Folie oder Hülse bereitgestellt werden
Das Spritzgusswerkzeug umfasst eine kavitätsbildende
Spritzgusswerkzeugeinheit mit einer im Wesentlichen zylindrischen Kavität und einen in die Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit einbringbaren, im
Wesentlichen zylindrischen Spritzgusswerkzeugkern. Die Kavität der
Spritzgusswerkzeugeinheit und/oder der Spritzgusswerkzeugkern weist dabei mindestens eine Nut auf. Der Spritzgusswerkzeugkern kann dabei
gegebenenfalls mehrteilig ausgeführt sein. Beispielsweise kann der
Spritzgusswerkzeugkern einen Werkzeugkerngrundkörper und eine auf den Werkzeugkerngrundkörper aufsteckbare Funktionsschichtsystemträgerhülse aufweisen. Durch eine derartige Ausgestaltung kann vorteilhafterweise das
Anbringen und Positionieren des Funktionsschichtsystems auf dem
Spritzgusswerkzeugkern in dem später erläuterten Verfahrensschritt b) sowie das Entfernen des Spritzgusswerkzeugkerns aus der Spritzgusswerkzeugeinheit nach dem Einspritzen der Spritzgusskomponente im später erläuterten
Verfahrensschritt c) vereinfacht werden. Wie bereits erläutert umfasst das Verfahren weiterhin den Verfahrensschritt b), in dem das Funktionsschichtsystem derart auf den Spritzgusswerkzeugkern und/oder die Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit aufgebracht und der Spritzgusswerkzeugkern derart in die Spritzgusswerkzeugeinheit eingebracht wird, dass mindestens ein Opfermaterialabschnitt eine Nut der Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit und/oder des Spritzgusswerkzeugkerns begrenzt.
Weiterhin umfasst das Verfahren den Verfahrensschritt c), in dem eine
Spritzgusskomponente in die mindestens eine Nut eingespritzt wird. Aus dem in die mindestens eine Nut eingespritzten Material werden dabei die Trägerstege ausgebildet. Insbesondere kann es sich bei der in Verfahrenschritt c)
eingesetzten Spritzgusskomponente um eine Keramikspritzgusskomponente handeln. Dementsprechend kann Verfahrenschritt c) mittels Keramikspritzguss (CIM: englisch: Ceramic Injection Moulding), insbesondere mittel Folien- Hinterspritzung beziehungsweise -Überspritzung (IML: englisch: Inmould Labeling) erfolgen.
Ferner umfasst das Verfahren den Verfahrensschritt d) Entfernen des
Opfermaterials.
Je nach Beschaffenheit des Opfermaterials kann dessen Entfernen in
Verfahrensschritt d) auf unterschiedliche Arten und Weisen erfolgen.
Beispielsweise kann das Opfermaterial unter Anderem durch Zersetzen und/oder Vergasen und/oder Ausschmelzen und/oder Lösen in einem Lösungsmittel und/oder durch Abziehen entfernt werden kann.
Im Rahmen einer bevorzugten Ausführungsform wird das Opfermaterial in Verfahrensschritt d) durch Erhitzen entfernt. Beispielsweise kann dafür ein, insbesondere rückstandslos, verbrennendes und/oder vergasendes und/oder schmelzendes Opfermaterial eingesetzt werden.
Als Opfermaterial kann zum Beispiel Papier, insbesondere Filterpapier, eingesetzt werden. Als, insbesondere rückstandslos, verbrennende Opfermaterialien können zum Beispiel organische Bindemittel eingesetzt werden.
Im Rahmen einer bevorzugten Ausführungsform ist das Opfermaterial ein organisches Bindemittel oder eine organisches Bindemittelgemisch, zum Beispiel
Polyvinylbutyrat und/oder Polyethylenglykol. Insbesondere kann das
Opfermaterial das beziehungsweise die gleichen organischen Bindemittel wie die in Verfahrensschritt c) eingesetzte Spritzgusskomponente enthalten. Im Rahmen einer weiteren bevorzugten Ausführungsform erfolgt
Verfahrensschritt e) durch einen Sinterprozess. Dies ermöglicht es nicht nur verbrennende, vergasende und/oder schmelzende Opfermaterialien zu entfernen, sonder im gleichen Prozessschritt die Materialien des
Funktionsschichtsystems und der Trägerrippenabschnitte sowie die
Spritzgusskomponente, insbesondere unter Ausbildung der Trägerstege, gleichzeitig zu sintern beziehungsweise zu co-sintern. So kann das
Herstellungsverfahren vorteilhafterweise vereinfacht, die Herstellungsdauer verkürzt und die Stückzahlrate erhöht werden. Im Rahmen einer speziellen Ausführungsform weist die in Verfahrenschritt a) eingesetzte weitere Schicht mindestens einen an einen Opfermaterialabschnitt angrenzenden Trägerrippenabschnitt auf. Der beziehungsweise die
Trägerrippenabschnitte der weiteren Schicht können insbesondere zur
Ausbildung von Trägerrippen dienen. Insbesondere kann die in Verfahrenschritt a) eingesetzte weitere Schicht mindestens zwei, durch einen
Opfermaterialabschnitt voneinander getrennte Trägerrippenabschnitte aufweisen.
In Verfahrensschritt b) kann ein derartiges Funktionsschichtsystem insbesondere derart auf den Spritzgusswerkzeugkern und/oder die Kavität der
Spritzgusswerkzeugeinheit aufgebracht und der Spritzgusswerkzeugkern derart in die Spritzgusswerkzeugeinheit eingebracht werden, dass mindestens ein Trägerrippenabschnitt und insbesondere mindestens ein Opfermaterialabschnitt eine Nut der Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit und/oder des
Spritzgusswerkzeugkerns begrenzt. Insbesondere können dabei jeweils mindestens zwei Trägerrippenabschnitte, beispielsweise mindestens zwei Trägerrippenabschnitte und ein dazwischen ausgebildeter
Opfermaterialabschnitt, eine Nut der Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit und/oder des Spritzgusswerkzeugkerns begrenzen.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform wird in Verfahrensschritt a) das Funktionsschichtsystem durch Drucken, insbesondere Siebdruck, bereitgestellt.
Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform umfassen die
Trägerrippenabschnitte und die Spritzgusskomponente mindestens ein keramisches Material. Insbesondere können die Trägerrippenabschnitte und die Spritzgusskomponente die gleichen keramischen Materialien und gegebenenfalls auch die gleichen organischen Bindemittel umfassen. Beispielsweise können die Trägerrippenabschnitte und die Spritzgusskomponente als keramisches Material mindestens ein Magnesiumsilikat, beispielsweise Forsterit, umfassen.
Hinsichtlich weiterer technischer Merkmale und Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit der erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle, der erfindungsgemäßen Anlage sowie auf die Figuren und die Figurenbeschreibung verwiesen.
Ferner betrifft die vorliegende Erfindung ein Energiespeicher- und/oder - wandleranlage, beispielsweise eine kraftwärmegekoppelte Energiespeicherund/oder -wandleranlage, zum Beispiel für eine Photovoltaikanlage und/oder eine Windkraftanlage, welche eine erfindungsgemäße elektrochemische Zelle umfasst.
Hinsichtlich weiterer technischer Merkmale und Vorteile der erfindungsgemäßen Anlage wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit der erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle, dem erfindungsgemäßen
Verfahren sowie auf die Figuren und die Figurenbeschreibung verwiesen.
Zeichnungen Weitere Vorteile und vorteilhafte Ausgestaltungen der erfindungsgemäßen Gegenstände werden durch die Zeichnungen veranschaulicht und in der nachfolgenden Beschreibung erläutert. Dabei ist zu beachten, dass die Zeichnungen nur beschreibenden Charakter haben und nicht dazu gedacht sind, die Erfindung in irgendeiner Form einzuschränken. Es zeigen
Fig. 1 a eine schematische Seitenansicht einer ersten Ausführungsform
einer erfindungsgemäßen Zelle;
Fig. 1 b einen schematischen Längsschnitt durch die in Fig. 1 a gezeigte
Ausführungsform;
Fig. 1 c einen schematischen Querschnitt durch die in Fig. 1 a und 1 b
gezeigte Ausführungsform;
Fig. 2a eine schematische Seitenansicht einer zweiten Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Zelle;
Fig. 2b einen schematischen Längsschnitt durch die in Fig. 2a gezeigte
Ausführungsform;
Fig. 2c einen schematischen Querschnitt durch die in Fig. 2a und 2b
gezeigte Ausführungsform;
Fig. 3a eine schematische Seitenansicht einer dritten Ausführungsform
einer erfindungsgemäßen Zelle;
Fig. 3b einen schematischen Längsschnitt durch die in Fig. 3a gezeigte
Ausführungsform;
Fig. 3c einen schematischen Querschnitt durch die in Fig. 3a und 3b
gezeigte Ausführungsform;
Fig. 4 eine schematische Seitenansicht einer vierten Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Zelle;
Fig. 5a einen schematischen Längsschnitt durch eine fünfte
Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Zelle;
Fig. 5b einen schematischen Querschnitt durch die in Fig. 5a gezeigte
Ausführungsform;
Fig. 6a einen schematischen Längsschnitt durch eine sechste
Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Zelle;
Fig. 6b einen schematischen Querschnitt durch die in Fig. 6a gezeigte
Ausführungsform; Fig. 7a-9e schematische Ansichten zur Veranschaulichung einiger
Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Verfahrens;
Fig. 10 einen schematischen Querschnitt durch eine spezielle
Ausführungsform eines in einem erfindungsgemäßen Verfahren einsetzbaren Funktionsschichtsystem mit Rippenstrukturabschnitt- Opfermaterialabschnitt-Schicht; und
Fig. 11 a,11 b schematische Querschnitte zur Veranschaulichung einer weiteren
Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens.
Die Figuren la bis lc zeigen eine erste Ausführungsform einer
elektrochemischen Zelle 10, beispielsweise eine Brennstoffzelle und/oder Elektrolysezelle und/oder Metall- Luft-Zelle, mit einem tubulären
Funktionsschichtsystem 11, welches zwei Elektrodenschichten lla.llb und eine zwischen den Elektrodenschichten IIa, IIb angeordnete Elektrolytschicht 11c umfasst.
Die Figuren la bis lc zeigen zudem, dass die elektrochemische Zelle 10 zwei Endabschnitte K;F aus einem gasdichten Material aufweist, wobei die Endabschnitte K,F jeweils an einem Ende des tubulären Funktionsschichtsystems 11 ausgebildet sind. Dabei ist einer der Endabschnitte K ein Kappenabschnitt, welcher ein Ende des tubulären Funktionsschichtsystems 11 verschließt, wobei der andere Endabschnitt ein Fußabschnitt F (Gasanschlussflansch) zur Montage der Zelle 10 ist. Das Funktionsschichtsystem 11 ist dabei in einem Zwischenabschnitt Z zwischen dem Kappenabschnitt K und dem Fußabschnitt F ausgebildet. Die Elektroden 1 1a, 1 1 b des Funktionsschichtsystems 11 können sich dabei auf der gesamten inneren und äußeren Rohrfläche des Funktionsschichtsystems 11 befinden. Der Kappenabschnitt K und der Fußabschnitt F sind in der gezeigten Ausführungsform elektrodenfrei ausgestaltet.
Der Fußabschnitt F kann gegebenenfalls mit einem präzisen Planschliff versehen sein, welcher es ermöglicht den Fußabschnitt F mit einem ebenso präzise plan geschliffenen Gegenflansch einer Gaszuleitung - ohne den Einsatz einer Dichtung, beispielsweise aus einem glasartigen Material - gasdicht zu verbinden. Die Figuren la bis lc veranschaulichen, dass die Zelle 10 Trägerstege 13 aufweist, welcher beabstandet d zu dem tubulären Funktionsschichtsystem 11 ausgebildet sind. Die Trägerstege 13 sind dabei insbesondere zu der Außenseite des Funktionsschichtsystems 11 beziehungsweise zu der äußeren Elektrodenschicht IIa beabstandet d ausgebildet. Dabei sind die Trägerstege 13 einerseits mit dem Kappenabschnitt K und andererseits mit dem Fußabschnitt F verbunden. Durch die aus der Beabstandung d resultierenden Freiräume zwischen den Trägerstegen 13 und der Außenseite des Funktionsschichtsystems 1 1 , insbesondere der äußeren Elektrodenschicht IIa, kann vorteilhafterweise der Elektrodenschicht IIa, insbesondere ungehindert, Gas zugeführt werden.
Die Figuren la bis lc zeigen weiterhin, dass sich die Trägerstege 13, bezogen auf die Längsachse des tubulären Funktionsschichtsystems 11, axial erstrecken und bezogen auf den Umfang des tubulären Funktionsschichtsystems 11 umfänglich äquidistant verteilt ausgebildet sind.
Der Kappenabschnitt K, die Trägerstege 13, und gegebenenfalls der
Fußabschnitt F können dabei aus dem gleichen keramischen Material ausgebildet sein. In der gezeigten Ausführungsform sind der Kappenabschnitt K, der Fußabschnitt F und die Trägerrippen 12 aus einem keramischen Material, beispielsweise Forsterit, ausgebildet.
Die in den Figuren 2a bis 2c gezeigte zweite Ausführungsform einer
erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle 10 unterscheidet sich im
Wesentlichen dadurch von der in den Figuren la bis lc gezeigten ersten
Ausführungsform, dass zusätzlich auf der Außenseite des
Funktionsschichtsystem 11, insbesondere auf der äußeren Elektrodenschicht IIa des Funktionsschichtsystems, mehrere Trägerrippen 12 ausgebildet sind, auf welchen wiederum die Trägerstege 13 aufliegen, wobei die Trägerstege 13 mit den Trägerrippen 12 stoffschlüssig verbunden sind. Zwischen den
Trägerrippen 12 beziehungsweise zwischen einem Endabschnitt K, F und einer Trägerrippe 12 sind die Trägerstege 13 beabstandet d zu dem
Funktionsschichtsystem 11, insbesondere beabstandet d zu der mit den
Trägerrippen 12 versehenen Elektrodenschicht IIa ausgebildet. Insgesamt bilden die Trägerrippen 12 und die Trägerstege 13 dabei ein tubuläres Trägergitter aus, welches insbesondere auch als inerter Siebträger ausgestaltet sein kann und welches das tubuläre Funktionsschichtsystem 11 umgibt.
Gegebenenfalls können auch die Trägerrippen 12 aus dem gleichen
keramischen Material, beispielsweise Forsterit, wie die Trägerstege 13 beziehungsweise der Kappenabschnitt K und/oder der Fußabschnitt F
ausgebildet sein.
Die Figuren 2a bis 2c zeigen weiterhin, dass sich die Trägerrippen 12 lateral in Umfangsrichtung des tubulären Funktionsschichtsystems 11 erstrecken, wobei sich die Trägerstege 13, bezogen auf die Längsachse des tubulären
Funktionsschichtsystems 11, axial erstrecken. Die Figuren 2a bis 2c illustrieren, dass dabei die Trägerrippen 12 entlang der Längsachse des tubulären
Funktionsschichtsystems 11 äquidistant verteilt ausgebildet sind, wobei die Trägerstege 13, bezogen auf den Umfang des tubulären
Funktionsschichtsystems 11, umfänglich äquidistant verteilt ausgebildet sind.
Die in den Figuren 3a bis 3c gezeigte dritte Ausführungsform einer
erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle 10 unterscheidet sich im
Wesentlichen dadurch von der in den Figuren 2a bis 2c gezeigten zweiten
Ausführungsform, dass sich die Trägerrippen 12, bezogen auf die Längsachse des tubulären Funktionsschichtsystems 11, axial und die Trägerstege 13 lateral in Umfangsrichtung des tubulären Funktionsschichtsystems 11 erstrecken. Dabei sind die Trägerrippen 12, bezogen auf den Umfang des tubulären
Funktionsschichtsystems 11, umfänglich äquidistant verteilt ausgebildet sind, wobei die Trägerstege 13 entlang der Längsachse des tubulären
Funktionsschichtsystems 11 äquidistant verteilt ausgebildet sind.
Die in Figur 4 gezeigte vierte Ausführungsform einer erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle 10 unterscheidet sich im Wesentlichen dadurch von der in den Figuren 2a bis 3c gezeigten zweiten Ausführungsform, dass die
Trägerstege 13 helikal ausgebildet sind und sich, bezogen auf die Längsachse des tubulären Funktionsschichtsystems 11, nur im Wesentlichen axial erstrecken. Im Rahmen der in Figur 4 gezeigten vierten Ausführungsform erstrecken sich dabei die Trägerrippen 12 - analog zu der in den Figuren 2a bis 2c gezeigten ersten Ausführungsform - lateral in Umfangsrichtung des tubulären
Funktionsschichtsystems 11. Es ist jedoch ebenso möglich, die Trägerrippen 12 nur im Wesentlichen lateral in Umfangsrichtung auszubilden. Ebenso ist es möglich die Trägerrippen 12 und Trägerstege 13 im Wesentlichen diagonal, zum Beispiel in einen Winkel von um die 45 °C zur Längsachse und/oder
Umfangsrichtung, auszubilden.
Die in den Figuren 5a und 5b gezeigte fünfte Ausführungsform einer
erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle 10 unterscheidet sich im
Wesentlichen dadurch von der in den Figuren 2a bis 2c gezeigten zweiten Ausführungsform, dass die Trägerrippen 12 auf der Innenseite des tubulären Funktionsschichtsystems 11 ausgebildet sind und sich damit auch die
Trägerstege 13 innerhalb des tubulären Funktionsschichtsystems 11 erstrecken.
Die in den Figuren 6a und 6b gezeigte sechste Ausführungsform einer erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle 10 unterscheidet sich im
Wesentlichen ebenfalls dadurch von der in den Figuren 3a bis 3c gezeigten dritten Ausführungsform, dass die Trägerrippen 12 auf der Innenseite des tubulären Funktionsschichtsystems 11 ausgebildet sind und sich damit auch die Trägerstege 13 innerhalb des tubulären Funktionsschichtsystems 11 erstrecken.
Die Figuren 7a bis 9e zeigen schematische Ansichten zur Veranschaulichung einiger Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Verfahrens. Dabei zeigen die Figuren 7a bis 7e jeweils in den Verfahrenschritten a) und b) verwendete Funktionsschichtsysteme 1 1 , welches neben zwei Elektrodenschichten 1 1 a,1 1 b und einer dazwischen angeordneten Elektrolytschicht 1 1 c eine weitere Schicht 12,14 umfasst, welche Opferschichtabschnitte 14 und Trägerrippenabschnitte 12 aufweist. Zur Ausbildung einer Zelle 10, welche Trägerstege 13 jedoch keine Trägerrippen 12 umfasst, kann die weitere Schicht 14, insbesondere vollständig aus dem Opfermaterial 14 ausgebildet sein beziehungsweise als
Opfermaterialschicht 14 bezeichnet werden. Die Figuren 8a bis 8e zeigen die nach dem Spritzgießen in Verfahrensschritt c) resultierenden Anordnungen und die Figuren 9a bis 9e zeigen die nach dem Entfernen des Opfermaterials 14 in Verfahrensschritt d) resultierenden elektrochemischen Zellen. Zum besseren Verständnis des Grundkonzepts sind die mit einer
Trägerrippenabschnitt-Opferschichtabschnitt-Schicht 12,14 versehene
Funktionsschichtsysteme 1 1 in den Figuren 7a-c, 8a-c und 9a-c nicht tubulär, sondern planar projiziert dargestellt. Dabei zeigen die Figuren 7a, 8a und 9a jeweils Querschnitte in einer ersten Ebene, die Figuren 7b, 8b und 9b jeweils Querschnitte in einer zweiten zur ersten senkrechten Ebene, die Figuren 7c, 8c und 9c jeweils Draufsichten auf die in den Figuren 7a, 7b beziehungsweise 8a, 8b beziehungsweise 9a, 9b gezeigten Gegenstände.
In den Figuren 7d, 8e, 8d, 8e, 9d und 9e sind zu den in den Figuren 7a-c, 8a-c und 9a-c planar projizierten Darstellungen korrespondierende tubuläre
Darstellungen gezeigt, wobei die Figuren 7d, 8d und 9d das Verfahren zur Herstellung der in den Figuren 3a bis 3c gezeigten dritten Ausführungsform und die Figuren 7e, 8e und 9e das Verfahren zur Herstellung der in den Figuren 6a und 6b gezeigten sechsten Ausführungsform veranschaulichen.
Die Figuren 7a bis 7e zeigen, dass in Verfahrensschritt a) ein
Funktionsschichtsystem 11 bereitgestellt wird, welches zwei Elektrodenschichten lla.llb und eine zwischen den Elektrodenschichten lla.llb angeordnete Elektrolytschicht 11c umfasst. Auf einer der beiden Elektrodenschichten IIa ist dabei eine weitere Schicht 12,14 aufgebrachte, welche mehrere, durch
Opfermaterialabschnitte 14 voneinander getrennte Trägerrippenabschnitte 12 aufweist. Die mit dem Bezugszeichen X gekennzeichneten Klammern deuten an, dass dabei die Trägerrippenabschnitte 12 auf Abschnitten X des
Funktionsschichtsystems 11 ausgebildet sind, welche elektrochemisch inaktiv sind. Hierbei kann es sich beispielsweise um Interkonnektor- und/oder
Isolationsabschnitte handeln, welches dazu dienen, elektrochemisch aktive Abschnitte miteinander elektrisch zu verschalten beziehungsweise elektrisch und/oder ionisch voneinander zu isolieren.
Die Figuren 8a bis 8e zeigen, die in den Figuren 7a bis 7e gezeigten
Anordnungen 11,12,14 nach den Verfahrensschritten a), b) und c).
Neben den in den Figuren 7a bis 7e gezeigten Anordnungen 11,12,14 wurde in Verfahrenschritt a) auch noch ein Spritzgusswerkzeug 20 bereitgestellt, welches eine kavitätsbildende Spritzgusswerkzeugeinheit 21 mit einer im Wesentlichen zylindrischen Kavität und einen in die Kavität einbringbaren, im Wesentlichen zylindrischen Spritzgusswerkzeugkern 22 umfasst (dargestellt in den Figuren IIa und IIb), wobei die Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit 21 (dargestellt in den Figuren IIa und IIb) oder der Spritzgusswerkzeugkern 22 (nicht dargestellt) mehrere Nuten 21a aufweist.
In Verfahrensschritt b) wurde dann das Funktionsschichtsystem 11 derart auf den Spritzgusswerkzeugkern 22 (dargestellt in den Figuren IIa und IIb)
beziehungsweise die Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit 21 (nicht dargestellt) aufgebracht und der Spritzgusswerkzeugkern 22 in die Kavität der
Spritzgusswerkzeugeinheit 21 eingebracht, dass jeweils mehrere
Trägerrippenabschnitte 12 des Funktionsschichtsystems 11 eine Nut 21a der Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit 21 (dargestellt in den Figuren IIa und IIb) oder des Spritzgusswerkzeugkerns 22 (nicht dargestellt) begrenzen.
In Verfahrensschritt c) wurde dann eine Spritzgusskomponente 13 in die Nuten 21a (dargestellt in den Figuren IIa und IIb) eingespritzt.
Die Figuren 8a bis 8e zeigen, dass dabei in den Nuten 21a längliche Erhebungen 13 ausgebildet wurden, welche sowohl auf den Trägerrippen 12 als auch dem Opfermaterial 14 aufliegen.
Die Figuren 9a bis 9e zeigen, die in den Figuren 7a bis 7e und 8a bis 8e gezeigten Anordnungen 11,12 nach dem Entfernen der Opfermaterialschicht 14 in Verfahrensschritt d).
Die Figuren 9a bis 9e veranschaulichen, dass die in den Nuten 21a
ausgebildeten länglichen Erhebungen 13 nach dem Entfernen des
Opfermaterials 14 Trägerstege 13 ausbilden, welche auf den Trägerrippen 12 aufliegen und mit diesen verbunden sind, sich dabei jedoch zwischen den Trägerrippen 12 beabstandet zu dem Funktionsschichtsystem 11 und
insbesondere beabstandet zu der Elektrodenschicht IIa des
Funktionsschichtsystems 11, auf der die Trägerrippen 12 ausgebildet sind, erstrecken. Das Entfernen des Opfermaterials 14 in Verfahrensschritt d) kann dabei beispielsweise durch Erhitzen erfolgen. Insbesondere kann dabei
Verfahrensschritt d) durch einen Sinterprozess erfolgt, während dessen nicht nur das Opfermaterial 14, beispielsweise durch Verbrennen, Vergasen und/oder Ausschmelzen, entfernt, sondern auch die Materialien des
Funktionsschichtsystems 11 und der Trägerrippen 12 sowie die, die Trägerstege 13 ausbildende Spritzgusskomponente 13 co-gesintert werden.
Figur 10 zeigt eine Ausführungsform des Funktionsschichtsystems 11, in dem die Trägerrippenabschnitte 12 auf Abschnitten X des Funktionsschichtsystems 11 ausgebildet sind, welche elektrochemisch inaktiv sind. Im Rahmen der gezeigten Ausführungsform umfassen beide Elektrodenschichten lla.llb jeweils eine Vielzahl von Elektrodenabschnitten IIa', IIb', welche jeweils innerhalb der jeweiligen Elektrodenschicht IIa, IIb durch elektrisch und ionisch isolierende Isolationsabschnitt IIa", IIb" voneinander getrennt sind. In der zwischen den beiden Elektrodenschichten IIa, IIb ausgebildeten Elektrolytschicht 11c sind eine Vielzahl von Elektrolytabschnitten 11c' ausgebildet, welche jeweils durch elektrisch leitende und ionisch isolierende Interkonnektorabschnitte 11c", beispielsweise aus Lanthanchromoxid (LaCr03), voneinander getrennt sind. Die Interkonnektorabschnitte 11c" sind dabei jeweils zwischen Isolationsabschnitten IIa", IIb" der beiden Elektrodenschichten lla.llb angeordnet, wobei die Isolationsabschnitte IIa", IIb" und Interkonnektorabschnitte 11c" derart leicht versetzt zueinander angeordnet sind, dass benachbarte Elektroden- Elektrolyt- Einheiten IIa', IIb', 11c', welche jeweils durch zwei Elektrodenabschnitte
IIa', IIb' unterschiedlicher Elektrodenschichten IIa, IIb und einen dazwischen angeordneten Elektroyltabschnitt 11c' der Elektrolytschicht 11c ausgebildet werden; in Reihe geschaltet werden.
Figur 10 veranschaulicht, dass dabei in der gezeigten Ausführungsform die Trägerrippen 12 auf den Isolationsabschnitten IIa" der Elektrodenschicht IIa beziehungsweise benachbart zu den Interkonnektorabschnitten 11c" der
Elektrolytschicht 11c und zu den Isolationsabschnitten IIb" der anderen
Elektrolytschicht IIb ausgebildet sind. Die gestrichelten Linien veranschaulichen, dass je nach Ausgestaltung des Funktionsschichtsystems die Trägerrippen 12 auch in anderen Positionen, zum Beispiel auf einem, insbesondere offen liegenden, Interkonnektorabschnitt llc"ausgebildet sein können. Eine Positionierung der Trägerrippen 12 auf beziehungsweise über diesen
segmentierenden Flächenabschnitten bietet sich an, da durch diese Maßnahme zum Einen die elektrochemisch aktive Fläche nicht verringert wird und zum Anderen durch die Trägerrippen darunter liegende Abschnitte geschützt, was es ermöglicht beispielsweise oxidationsempfindliche keramische und/oder metallische Materialien als Interkonnektor beziehungsweise Isolator in der oxidierender Atmosphäre einzusetzen.
Die Figuren 1 1 a und 1 1 b zeigen stark schematisiert ein zur Durchführung einer Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignetes Spritzgusswerkzeugs 20, welches eine kavitätsbildende Spritzgusswerkzeugeinheit 21 mit einer im Wesentlichen zylindrischen Kavität und einen in die Kavität einbringbaren, im Wesentlichen zylindrischen Spritzgusswerkzeugkern 22 umfasst und die Herstellung komplexer Geometrien ermöglicht. Die Figuren 1 1 a und 1 1 b zeigen, dass die Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit 21 Nuten 21 a in Form von Längsnuten aufweist. Der Spritzgusswerkzeugkern 22 wird dabei in der Längsmittelachse der Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit 21 positioniert. Der Spritzgusswerkzeugkern 22 ist so geformt, dass an ihn 22 ein gegebenenfalls auf einer Kunststofffolie oder Hülse geträgertes folienartiges Funktionsschichtsystem 1 1 angelegt werden kann. Zusätzlich ist dieses Funktionsschichtsystem 1 1 mit Trägerrippen 12 und dazwischen ausgebildeten Opfermaterialabschnitten 14versehen, wobei die Trägerrippen 12 vorzugsweise jeweils in Zonen positioniert sind, in denen in dem Funktionsschichtsystem 1 1 Interkonnektorabschnitte 1 1 c" und/oder Isolationsabschnitten 1 1 a", 1 1 b" (siehe Figur 10) ausgebildet sind.
Figur 1 1 b veranschaulicht, dass die, beispielsweise keramische, Spritzgussmasse 13 beim Spritzvorgang über einen Angusskanal 21 b, welcher zentral in den, den späteren Kappenabschnitt K ausbildenden Bereich der Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit 21 mündet, in die Längsnuten 21 a einströmt und dabei das Funktionsschichtsystem 1 1 teilweise überströmt. Damit dies gewährleistet ist, ist der Raum zwischen den Trägerrippen 12 mit einem Opfermaterial 14 verfüllt, welches während der Sinterung vollständig ausgebrannt wird. Während der Sinterung können sich auch die Materialien des Funktionsschichtsystems 1 1 , unter anderem auch das Elektrodenmaterial 1 1 a und das Trägerrippenmaterial 12 sowie die Spritzgussmasse 13 mit dem Trägerrippenmaterial 12 innig verbinden. Dadurch, dass Funktionsschichtsystem direkt an die Trägerrippen 12 angrenzt, welche mit den aus der Spritzgusskomponente ausgebildeten Trägerstegen 13 ein mechanisch stabiles Trägergitter ausbilden, entsteht der Vorteil, die Elektrodenschichten und/oder die
Elektrolytschicht des Funktionsschichtsystems deutlich dünnwandiger, beispielsweise ca. 50 μηη oder weniger dünn, ausgeführt werden können, weil sie keine wesentliche tragende Funktion zu erfüllen haben. Die innere Elektrodenschicht 1 1 b des Funktionsschichtsystems 1 1 kann beispielsweise als Brenngaselektrodenschicht und die äußere Elektrodenschicht 1 1 a des Funktionsschichtsystems 1 1 , beispielsweise aus einer sauerstoffionenleitenden oder mischleitenden Keramik, als Sauerstoffelektrodenschicht ausgelegt sein

Claims

Ansprüche
1. Elektrochemische Zelle (10), insbesondere Brennstoffzelle und/oder
Elektrolysezelle und/oder Metall- Luft-Zelle, mit einem tubulären
Funktionsschichtsystem (11),
wobei das Funktionsschichtsystem (1) zwei Elektrodenschichten (IIa, IIb) und eine zwischen den Elektrodenschichten (IIa, IIb) angeordnete Elektrolytschicht (11c) umfasst,
wobei die Zelle (10) mindestens einen Trägersteg (13) aufweist, welcher beabstandet (d) zu dem tubulären Funktionsschichtsystem (11) ausgebildet ist.
2. Elektrochemische Zelle (10) nach Anspruch 1 , wobei die elektrochemische Zelle (10) zwei Endabschnitte (K;F) aus einem gasdichten Material aufweist, wobei die Endabschnitte (K,F) jeweils an einem Ende des tubulären Funktionsschichtsystems (11) ausgebildet sind,
wobei der mindestens eine Trägersteg (13) mit den beiden Endabschnitten (K,F) verbunden ist.
3. Elektrochemische Zelle (10) nach Anspruch 1 oder 2, wobei auf dem
Funktionsschichtsystem (11) mindestens eine Trägerrippe (12) ausgebildet ist, wobei der mindestens eine Trägersteg (13) auf der mindestens einen Trägerrippe (12) aufliegt und damit verbunden ist.
4. Elektrochemische Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die mindestens eine Trägerrippe (12) auf einem Abschnitt des
Funktionsschichtsystems (11) ausgebildet ist, welcher elektrochemisch inaktiv ist. Elektrochemische Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei der oder die Trägerstege (13) und die Trägerrippe/n (12) ein, insbesondere siebartiges, Trägergitter ausbilden.
Elektrochemische Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei der oder die Trägerstege (13) stoffschlüssig mit der jeweiligen Trägerrippe (12) oder den jeweiligen Trägerrippen (12) verbunden sind.
Elektrochemische Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei die Trägerrippen (12) und/oder Trägerstege (13) mindestens ein keramisches Material, insbesondere mindestens ein Magnesiumsilikat, umfassen.
Elektrochemische Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei sich die Trägerstege (13), bezogen auf die Längsachse des tubulären
Funktionsschichtsystems (11), im Wesentlichen axial erstrecken, insbesondere wobei die Trägerstege (13), bezogen auf den Umfang des tubulären Funktionsschichtsystems (11), umfänglich verteilt ausgebildet sind; und/oder
wobei sich die Trägerrippen (12) im Wesentlichen lateral in
Umfangsrichtung des tubulären Funktionsschichtsystems (11) erstrecken, insbesondere wobei die Trägerrippen (12) entlang der Längsachse des tubulären Funktionsschichtsystems (11) verteilt ausgebildet sind, und/oder oder
wobei sich die Trägerrippen (12) bezogen auf die Längsachse des tubulären Funktionsschichtsystems (11), im Wesentlichen axial erstrecken, insbesondere wobei die Trägerrippen (12), bezogen auf den Umfang des tubulären Funktionsschichtsystems (11), umfänglich verteilt ausgebildet sind, und
wobei sich die Trägerstege (13), im Wesentlichen lateral in
Umfangsrichtung des tubulären Funktionsschichtsystems (11) erstrecken, insbesondere wobei die Trägerstege (13) entlang der Längsachse des tubulären Funktionsschichtsystems (11) verteilt ausgebildet sind. Elektrochemische Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei die Trägerrippen (12) auf der Außenseite des tubulären
Funktionsschichtsystems (11) ausgebildet sind; oder
wobei die Trägerrippen (12) auf der Innenseite des tubulären
Funktionsschichtsystems (11) ausgebildet sind.
Elektrochemische Zelle (10) nach einem der Ansprüche 1 bis 9, wobei ein Endabschnitt ein Kappenabschnitt (K) ist, weicher eines der Enden der tubulären Funktionsschichtsystems (11) verschließt,
insbesondere wobei der Kappenabschnitt (K), die Trägerrippen (12) und die Trägerstege (13) aus dem gleichen keramischen Material ausgebildet sind.
Verfahren zur Herstellung einer elektrochemischen Zelle (10),
insbesondere nach einem der Ansprüche I bis 10, umfassend die
Verfahren schritte:
a) Bereitstellen eines Funktionsschichtsystems, welches zwei Elektrodenschichten (IIa, IIb) und eine zwischen den Elektrodenschichten (IIa, IIb) angeordnete Elektrolytschicht (11c) umfasst, wobei auf zumindest einer der Elektrodenschichten (IIa) eine weitere Schicht (12,14) aufgebrachte ist, welche mindestens einen Opfermaterialabschnitt (14) aufweist; und
Bereitstellen eines Spritzgusswerkzeugs (20), welches eine kavitätsbildende Spritzgusswerkzeugeinheit (21 ) mit einer im Wesentlichen zylindrischen Kavität und einen in die Kavität einbringbaren, im Wesentlichen zylindrischen Spritzgusswerkzeugkern (22) umfasst, wobei die Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit (21 ) und/oder der Spritzgusswerkzeugkern (22) mindestens eine Nut (21a) aufweist,
b) Aufbringen des Funktionsschichtsystems (1 1 ) auf den Spritzgusswerkzeugkern (22) und/oder die Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit (21 ) und Einbringen des Spritzgusswerkzeugkerns (22) in die Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit (21 ) derart, dass mindestens eine Opfermaterialabschnitt (14) eine Nut (21 a) der Kavität der Spritzgusswerkzeugeinheit (21 ) und/oder des Spritzgusswerkzeugkerns (22) begrenzt;
c) Einspritzen einer Spritzgusskomponente (13) in die mindestens eine Nut (21 a); und
d) Entfernen des Opfermaterials (14), insbesondere durch Erhitzen.
12. Verfahren nach Anspruch 1 1 , wobei das Opfermaterial ein organisches Bindemittel oder eine organisches Bindemittelgemisch ist.
13. Verfahren nach Anspruch 1 1 oder 12, wobei Verfahrensschritt d) durch einen Sinterprozess erfolgt, insbesondere wobei die Materialien des Funktionsschichtsystems (1 1 ) und der Trägerrippenabschnitte (12) sowie die Spritzgusskomponente (13) gleichzeitig gesintert werden.
14. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 1 bis 13, wobei in Verfahrensschritt a) das Funktionsschichtsystem (1 1 ) durch Drucken, insbesondere
Siebdruck, bereitgestellt wird.
15. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 1 bis 14, wobei die
Trägerrippenabschnitte (12) und die Spritzgusskomponente (13) mindestens ein keramisches Material, insbesondere die gleichen keramischen Materialien umfassen.
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