JP2727726B2 - 二酸化ウラン粉末の製造方法 - Google Patents
二酸化ウラン粉末の製造方法Info
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- JP2727726B2 JP2727726B2 JP2061823A JP6182390A JP2727726B2 JP 2727726 B2 JP2727726 B2 JP 2727726B2 JP 2061823 A JP2061823 A JP 2061823A JP 6182390 A JP6182390 A JP 6182390A JP 2727726 B2 JP2727726 B2 JP 2727726B2
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- adu
- unh
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- crystals
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Description
【発明の詳細な説明】 「産業上の利用分野」 本発明は、硝酸ウラニルからADUを経由してUO2粉末を
製造するADU法において、特に流動性に優れたUO2粉末を
製造するための改良に関する。
製造するADU法において、特に流動性に優れたUO2粉末を
製造するための改良に関する。
「従来の技術」 UF6を原子炉用燃料ペレットの製造に適したUO2粉末に
変換する方法としては、ADU法が広く知られている。
変換する方法としては、ADU法が広く知られている。
このADU法には数種の変形があるが、UNH経由ADU法と
称される方法では、まずUF6ガスを脱Ｆ剤である硝酸溶
液中に吹き込んで加水分解し、硝酸ウラニル（UNH）に
転換するとともに、フッ素分はフッ化物沈澱として分離
する。次いで、生成した粗UNHを溶媒抽出法で精製し、
得られたUNH溶液にアンモニアガスあるいはアンモニア
水を反応させ、ウラン分をADUとして沈澱させる。さら
に、得られたADU沈澱を濾過および乾燥した後、焙焼・
還元してUO2粉末に転換する。
称される方法では、まずUF6ガスを脱Ｆ剤である硝酸溶
液中に吹き込んで加水分解し、硝酸ウラニル（UNH）に
転換するとともに、フッ素分はフッ化物沈澱として分離
する。次いで、生成した粗UNHを溶媒抽出法で精製し、
得られたUNH溶液にアンモニアガスあるいはアンモニア
水を反応させ、ウラン分をADUとして沈澱させる。さら
に、得られたADU沈澱を濾過および乾燥した後、焙焼・
還元してUO2粉末に転換する。
「発明が解決しようとする課題」 しかし、上記のUNH経由ADU法では、UNHとアンモニア
との反応で生じるADU沈澱が濾過しにくい微細な粉状で
あり、濾過過程での負担が大きく濾過効率が悪いうえ、
濾液に混入するウラン量が大きく、ウラン損失が大きい
という欠点を有していた。
との反応で生じるADU沈澱が濾過しにくい微細な粉状で
あり、濾過過程での負担が大きく濾過効率が悪いうえ、
濾液に混入するウラン量が大きく、ウラン損失が大きい
という欠点を有していた。
また、濾過および乾燥後のADU粉末、およびADU粉末を
焙焼・還元して得られたUO2粉末がいずれも微粉末状
で、流動性が悪いため、これら粉末の取り扱いに手間が
かかり、改善が求められていた。
焙焼・還元して得られたUO2粉末がいずれも微粉末状
で、流動性が悪いため、これら粉末の取り扱いに手間が
かかり、改善が求められていた。
本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、ADU濾過
工程での負担が軽減できるとともに、流動性が良く後続
工程での取り扱いが極めて容易な二酸化ウラン粉末の製
造方法を提供することを課題としている。
工程での負担が軽減できるとともに、流動性が良く後続
工程での取り扱いが極めて容易な二酸化ウラン粉末の製
造方法を提供することを課題としている。
「課題を解決する手段」 以下、本発明に係わる二酸化ウラン粉末の製造方法を
具体的に説明する。
具体的に説明する。
この方法の特徴は、硝酸ウラニルにアンモニアを反応
させてADUを生成させる過程において、粒状の硝酸ウラ
ニル結晶にアンモニア水を直接反応させ、粒子形状をほ
ぼ維持したままADU粒状結晶へ転換させる点にある。
させてADUを生成させる過程において、粒状の硝酸ウラ
ニル結晶にアンモニア水を直接反応させ、粒子形状をほ
ぼ維持したままADU粒状結晶へ転換させる点にある。
使用する硝酸ウラニル結晶の粒径は100〜1500μｍと
され、特に150〜1000μｍであることが望ましい。粒径1
00μｍ以下のUNH結晶は、アンモニア水と反応する際に
崩壊してADU微結晶となり、濾過性が悪化するととも
に、得られるUO2粉末の流動性が悪化する。一方、粒径1
500μｍ以上のUNH結晶では、速やかに結晶の内部までAD
U化が進行せず、原子燃料の原料として必要な活性度のU
O2粉末が得られない。
され、特に150〜1000μｍであることが望ましい。粒径1
00μｍ以下のUNH結晶は、アンモニア水と反応する際に
崩壊してADU微結晶となり、濾過性が悪化するととも
に、得られるUO2粉末の流動性が悪化する。一方、粒径1
500μｍ以上のUNH結晶では、速やかに結晶の内部までAD
U化が進行せず、原子燃料の原料として必要な活性度のU
O2粉末が得られない。
なお、UNH結晶の粒径は、前述したUNH経由ADU法にお
いて、溶媒抽出法で精製したUNHを水相に逆抽出し、晶
析法でUNH結晶を析出させる際の条件を調整する等の方
法により、容易にコントロールできる。ただし、本発明
はUNH経由ADU法に限らず、他の経路から得られたUNH結
晶も勿論使用可能である。
いて、溶媒抽出法で精製したUNHを水相に逆抽出し、晶
析法でUNH結晶を析出させる際の条件を調整する等の方
法により、容易にコントロールできる。ただし、本発明
はUNH経由ADU法に限らず、他の経路から得られたUNH結
晶も勿論使用可能である。
アンモニア水としては10wt％以上、より好ましくは20
wt％以上の濃度のものが使用される。アンモニア濃度が
10wt％未満であると、UNH結晶の溶解速度が、そのADU化
速度を上回り、UNH結晶の粒状を受け継いだADU結晶が得
られない。
wt％以上の濃度のものが使用される。アンモニア濃度が
10wt％未満であると、UNH結晶の溶解速度が、そのADU化
速度を上回り、UNH結晶の粒状を受け継いだADU結晶が得
られない。
また、ADUの生成時のNH3/Uモル比は３以上、好ましく
は４〜８とされる。NH3/Uモル比が３未満であると、ADU
化速度が小さく、生成したADU粒子の中心部に未反応のU
NHが残るおそれがある。一方、粒状のADUを得るために
は、基本的には前記モル比の上限はないが、廃液発生量
の観点からNH3/Uモル比は８程度までとされることが望
ましい。
は４〜８とされる。NH3/Uモル比が３未満であると、ADU
化速度が小さく、生成したADU粒子の中心部に未反応のU
NHが残るおそれがある。一方、粒状のADUを得るために
は、基本的には前記モル比の上限はないが、廃液発生量
の観点からNH3/Uモル比は８程度までとされることが望
ましい。
また、UNH結晶に直接アンモニア水を作用させるた
め、廃液の発生量は、UNH溶液に作用されていた従来法
に比して、ウラン濃度を考慮すると少なくとも1/2以下
になる。
め、廃液の発生量は、UNH溶液に作用されていた従来法
に比して、ウラン濃度を考慮すると少なくとも1/2以下
になる。
上記の条件でUNH結晶とアンモニア水を反応させる
と、UNH結晶の表面側から中心部に向けてADU化が進行す
ると同時に、結晶が膨潤していき、速やかに結晶の全域
がADUに転換される。そして反応後にも元のUNH結晶の粒
子形状がほぼ維持されるため、このADU粒子の濾過は極
めて容易に行なえる。なお上記の反応は、バッチ法およ
び連続法のいずれによっても可能である。
と、UNH結晶の表面側から中心部に向けてADU化が進行す
ると同時に、結晶が膨潤していき、速やかに結晶の全域
がADUに転換される。そして反応後にも元のUNH結晶の粒
子形状がほぼ維持されるため、このADU粒子の濾過は極
めて容易に行なえる。なお上記の反応は、バッチ法およ
び連続法のいずれによっても可能である。
次に、濾別したADU粒子を乾燥させ、さらに焙焼・還
元を経てUO2粉末に転換する。これらの過程は従来法と
同様なので、ここでは条件等の説明を省く。こうして得
られたUO2粉末は、従来法で微細なADU粉末から得られた
UO2粉末と異なり、比較的粒径が大きく流動性に優れて
いるにも拘わらず、比表面積の点では遜色なく、核燃料
ペレットを成形するうえで十分な活性（比表面積2m2/g
以上）を有するものとなる。
元を経てUO2粉末に転換する。これらの過程は従来法と
同様なので、ここでは条件等の説明を省く。こうして得
られたUO2粉末は、従来法で微細なADU粉末から得られた
UO2粉末と異なり、比較的粒径が大きく流動性に優れて
いるにも拘わらず、比表面積の点では遜色なく、核燃料
ペレットを成形するうえで十分な活性（比表面積2m2/g
以上）を有するものとなる。
「実施例」 100μｍ未満、100〜150μｍ、150〜1000μｍ、1000〜
1500μｍ、1500μｍ以上の、５種の粒径を有するUNH結
晶を、析出条件を調整することにより作製した。
1500μｍ、1500μｍ以上の、５種の粒径を有するUNH結
晶を、析出条件を調整することにより作製した。
これら３種のUNH結晶を100gづつ分取し、7,10,28wt％
のアンモニウム水をそれぞれ添加して、ADUに転換させ
た。このADUを濾過および乾燥した後、水素雰囲気中で6
50℃×２時間の焙焼・還元を行ない、UO2粉末に変換し
た。
のアンモニウム水をそれぞれ添加して、ADUに転換させ
た。このADUを濾過および乾燥した後、水素雰囲気中で6
50℃×２時間の焙焼・還元を行ない、UO2粉末に変換し
た。
一方、比較として、従来法と同様にUNH結晶100gを溶
解した溶液に、28wt％のアンモニウム水を添加してADU
に転換させ、さらに上記と同一の条件でUO2粉末に変換
した。
解した溶液に、28wt％のアンモニウム水を添加してADU
に転換させ、さらに上記と同一の条件でUO2粉末に変換
した。
これらUO2粉末の比表面積をBET法で測定し、さらに流
動圧の指標となる暗色角の測定を注入法で行なった。ま
た、これら粉末を4t/cm2の圧力で成形し、水素雰囲気中
で1750℃×４時間の条件で焼結してペレットを作製し
た。
動圧の指標となる暗色角の測定を注入法で行なった。ま
た、これら粉末を4t/cm2の圧力で成形し、水素雰囲気中
で1750℃×４時間の条件で焼結してペレットを作製し
た。
表１は、ADU化条件、UO2粉末の比表面積、UO2粉末の
安色角、ペレット焼結密度をまとめたものである。
安色角、ペレット焼結密度をまとめたものである。
この結果から、UNH粒度が100μｍ未満であると、得ら
れるADU粉末が微細化し、UO2粉末の安息角も高い値とな
り、流動性が悪化することが判る。
れるADU粉末が微細化し、UO2粉末の安息角も高い値とな
り、流動性が悪化することが判る。
また、アンモニア水濃度が7wt％であると、UNH結晶の
溶解が優先するため、やはりADU粉末が微細化して安息
角も大きくなる。
溶解が優先するため、やはりADU粉末が微細化して安息
角も大きくなる。
また、NH3/U比が2.5であると、UNH粒子内までADU化が
進行せず、UO2粉末のBET値が1.2m2/gと活性度の小さい
粉末になる。
進行せず、UO2粉末のBET値が1.2m2/gと活性度の小さい
粉末になる。
さらに、UNH結晶の粒径が1500μｍ以上であると、や
はり内部までADU化が進行せず、UO2粉末の活性度も低下
する。
はり内部までADU化が進行せず、UO2粉末の活性度も低下
する。
なお、表１から明らかなように、本発明で得られたUO
2粉末の比表面積およびペレットの焼結密度は、従来法
によりUNH溶液から得られたUO2粉末の比表面積、および
ペレット焼結密度と比べて特に物性に差異はみられず、
核燃料原料として要求される基準を充分満足させてい
る。
2粉末の比表面積およびペレットの焼結密度は、従来法
によりUNH溶液から得られたUO2粉末の比表面積、および
ペレット焼結密度と比べて特に物性に差異はみられず、
核燃料原料として要求される基準を充分満足させてい
る。
「発明の効果」 以上説明したように、本発明に係わる二酸化ウラン粉
末の製造方法によれば、次のような優れた効果が得られ
る。
末の製造方法によれば、次のような優れた効果が得られ
る。
微細なADU沈澱ではなく、粒状のADU粒子が生成する
ため、ADU結晶の濾過が極めて容易で、濾過作業の負担
が軽減される。また、濾液へのウラン混入量が減るた
め、ウラン損失量が少なくなる。
ため、ADU結晶の濾過が極めて容易で、濾過作業の負担
が軽減される。また、濾液へのウラン混入量が減るた
め、ウラン損失量が少なくなる。
UNH結晶に直接アンモニア水を作用させるため、UNH
溶液を使用する従来法に比べ廃液量が少なくなる。
溶液を使用する従来法に比べ廃液量が少なくなる。
ADU粒子およびUO2粉末の流動性が向上するため、後
続工程でのこれらの取り扱いが容易になる。
続工程でのこれらの取り扱いが容易になる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 田中 皓 茨城県那珂郡那珂町大字向山字六人頭 1002―14 三菱金属株式会社那珂原子力 開発センター内 (56)参考文献 特開 平３−23223（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】100〜1500μｍの粒径を有する硝酸ウラニ
ル（UNH）の粒状結晶に、10wt％以上のアンモニア水をN
H3/Uモル比が３以上となるように加えて反応させ、前記
粒状結晶を重ウラン酸アンモニウム（ADU）に転換した
後、このADU粒状結晶を濾過および乾燥し、焙焼・還元
を経て二酸化ウラン（UO2）粉末を製造することを特徴
とする二酸化ウラン粉末の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2061823A JP2727726B2 (ja) | 1990-03-13 | 1990-03-13 | 二酸化ウラン粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2061823A JP2727726B2 (ja) | 1990-03-13 | 1990-03-13 | 二酸化ウラン粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03261622A JPH03261622A (ja) | 1991-11-21 |
| JP2727726B2 true JP2727726B2 (ja) | 1998-03-18 |
Family
ID=13182193
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2061823A Expired - Lifetime JP2727726B2 (ja) | 1990-03-13 | 1990-03-13 | 二酸化ウラン粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2727726B2 (ja) |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0323223A (ja) * | 1989-06-16 | 1991-01-31 | Sumitomo Metal Mining Co Ltd | 二酸化ウラン粉末の製造方法 |
-
1990
- 1990-03-13 JP JP2061823A patent/JP2727726B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03261622A (ja) | 1991-11-21 |
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