JP2666244B2 - ポリエーテルアミドシリコン重合体の製造法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、新規なポリエーテルアミドシリコン重合体
製造法に関する。 従来の技術 特開昭54−21397号公報には、芳香族エーテルジアミ
ン及び芳香族ジカルボン酸又はその反応性酸誘導体を縮
重合させることにより耐熱性及び成形加工法に優れた芳
香族ポリエーテルアミド重合体を製造する方法が開示さ
れている。 これらの芳香族ポリエーテルアミド重合体は、耐熱
性、可撓性及び透明性の優れた樹脂として、電気絶縁材
料等に用いられている。 発明が解決しようとする問題点 しかし、これらの芳香族ポリエーテルアミド重合体
は、基板との接着性が悪く、特にガラス基板等との接着
性は、はなはだ悪く、これらを改良するために、ある種
カップリング剤等が添加されて用いられるが、その利用
範囲は大きく制限されている。 本発明は、前記の問題点を解消し、特に耐熱接着剤、
耐摩耗性、耐熱性、可撓性及び透明性に優れており、電
気絶縁材料、各種成形材料、被覆材料、含浸材料等とし
て有用な樹脂及びその中間体を提供することを目的とし
てなされたものである。 問題点を解決するための手段及びその作用 本発明は、芳香族ジカルボン酸又はその反応性酸誘導
体と、一般式（Ｉ） 〔式中R₁、R₂、R₃及びR₄はそれぞれ独立に水素、炭素原
子数１から４のアルキル基、炭素原子数１から４のアル
コキシ基又はハロゲンを表し、R₅及びR₆はそれぞれ独立
に水素、炭素原子数１から４のアルキル基、トリフルオ
ロメチル基又はトリクロロメチル基を表す〕で表される
芳香族ジアミン及びジアミノシロキサンを重縮合させる
ことを特徴とするポリエーテルアミドシリコン重合体の
製造法に関する。 本発明において、ジアミンの総量に対して、芳香族ジ
カルボン酸又はその反応性酸誘導体を90〜130モル％使
用するのが好ましく、特に、約100モル％使用するのが
好ましい。 上記ジアミンとしては、上記芳香族ジアミン及びジア
ノシロキサン以外に、必要に応じて他のジアミンを更に
使用することができる。 前記の一般式（Ｉ）で表されるエーテル結合を有する
芳香族ジアミンとしては、2,2−ビス〔４−（４−アミ
ノフェノキシ）フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔３−
メチル−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロ
パン、2,2−ビス〔３−クロロ−４−（４−アミノフェ
ノキシ）フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔３−ブロモ
−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、
2,2−ビス〔３−エチル−４−（４−アミノフェノキ
シ）フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔３−プロピル−
４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、2,
2−ビス〔３−イソプロピル−４−（４−アミノフェノ
キシ）フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔３−ブチル−
４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、2,
2−ビス〔３−sec−ブチル−４−（４−アミノフェノキ
シ）フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔３−メトキシ−
４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、2,
2−ビス〔３−エトキシ−４−（４−アミノフェノキ
シ）フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔3,5−ジメチル−
４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、2,
2−ビス〔3,5−ジクロロ−４−（４−アミノフェノキ
シ）フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔3,5−ジブロモ−
４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、2,
2−ビス〔3,5−ジメトキシ−４−（４−アミノフェノキ
シ）フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔３−クロロ−４
−（４−アミノフェノキシ）−５−メチルフェニル〕プ
ロパン、1,1−ビス〔４−（４−アミノフェノキシ）フ
ェニル〕エタン、1,1−ビス〔３−メチル−４−（４−
アミノフェノキシ）フェニル〕エタン、1,1−ビス〔３
−クロロ−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕エ
タン、1,1−ビス〔３−ブロモ−４−（４−アミノフェ
ノキシ）フェニル〕エタン、1,1−ビス〔３−エチル−
４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕エタン、1,1
−ビス〔３−プロピル−４−（４−アミノフェノキシ）
フェニル〕エタン、1,1−ビス〔３−イソプロピル−４
−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕エタン、1,1−
ビス〔３−ブチル−４−（４−アミノフェノキシ）フェ
ニル〕エタン、1,1−ビス〔３−sec−ブチル−４−（４
−アミノフェノキシ）フェニル〕エタン、1,1−ビス
〔３−メトキシ−４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル〕エタン、1,1−ビス〔３−エトキシ−４−（４−ア
ミノフェノキシ）フェニル〕エタン、1,1−ビス〔3,5−
ジメチル−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕エ
タン、1,1−ビス〔3,5−ジクロロ−４−（４−アミノフ
ェノキシ）フェニル〕エタン、1,1−ビス〔3,5−ジブロ
モ−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕エタン、
1,1−ビス〔3,5−ジメトキシ−４−（４−アミノフェノ
キシ）フェニル〕エタン、ビス〔４−（４−アミノフェ
ノキシ）フェニル〕メタン、ビス〔３−メチル−４−
（４−アミノフェノキシ）フェニル〕メタン、ビス〔３
−クロロ−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕メ
タン、ビス〔３−ブロモ−４−（４−アミノフェノキ
シ）フェニル〕メタン、ビス〔３−エチル−４−（４−
アミノフェノキシ）フェニル〕メタン、ビス〔３−プロ
ピル−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕メタ
ン、ビス〔３−イソプロピル−４−（４−アミノフェノ
キシ）フェニル〕メタン、ビス〔３−ブチル−４−（４
−アミノフェノキシ）フェニル〕メタン、ビス〔３−se
c−ブチル−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕
メタン、ビス〔３−メトキシ−４−（４−アミノフェノ
キシ）フェニル〕メタン、ビス〔３−エトキシ−４−
（４−アミノフェノキシ）フェニル〕メタン、ビス〔3,
5−ジメチル−４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル〕メタン、ビス〔3,5−ジクロロ−４−（４−アミノ
フェノキシ）フェニル〕メタン、ビス〔3,5−ジブロモ
−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕メタン、ビ
ス〔3,5−ジメトキシ−４−（４−アミノフェノキシ）
フェニル〕メタン、ビス〔３−クロロ−４−（４−アミ
ノフェノキシ）−５−メチルフェニル〕メタン1,1,1,3,
3,3−ヘキサフルオロ−2,2−ビス〔４−（４−アミノフ
ェノキシ）フェニル〕プロパン、1,1,1,3,3,3−ヘキサ
クロロ−2,2−ビス〔４−（４−アミノフェノキシ）フ
ェニル〕プロパン、3,3−ビス〔４−（４−アミノフェ
ノキシ）フェニル〕ペンタン、1,1−ビス〔４−（４−
アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、1,1,1,3,3,3
−ヘキサフルオロ−2,2−ビス〔3,5−ジメチル−４−
（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、1,1,1,
3,3,3−ヘキサクロロ−2,2−ビス〔3,5−ジメチル−４
−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、3,3
−ビス〔3,5−ジメチル−４−（４−アミノフェノキ
シ）フェニル〕ペンタン、1,1−ビス〔3,5−ジメチル−
４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、1,
1,1,3,3,3−ヘキサフルオロ−2,2−ビス〔3,5−ジブロ
モ−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパ
ン、1,1,1,3,3,3−ヘキサクロロ−2,2−ビス〔3,5−ジ
ブロモ−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロ
パン、3,3−ビス〔3,5−ジブロモ−４−（４−アミノフ
ェノキシ）フェニル〕ペンタン、1,1−ビス〔3,5−ジブ
ロモ−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパ
ン、2,2−ビス〔〔４−（４−アミノフェノキシ）フェ
ニル〕ブタン、2,2−ビス〔３−メチル−４−（４−ア
ミノフェノキシ）フェニル〕ブタン、2,2−ビス〔3,5−
ジメチル−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕ブ
タン、2,2−ビス〔3,5−ジブロモ−４−（４−アミノフ
ェノキシ）フェニル〕ブタン、1,1,1,3,3,3−ヘキサフ
ルオロ−2,2−ビス〔３−メチル−４−（４−アミノフ
ェノキシ）フェニル〕プロパン等がある。これらのうち
では、2,2−ビス〔４−（４−アミノフェノキシ）フェ
ニル〕プロパンが代表的である。必要に応じて、上記の
ジアミンの混合物を用いることもできる。 一般式（Ｉ）で表される化合物は、ジアミンの総量に
対して好ましくは15〜99.9モル％、特に好ましくは70〜
99.9モル％使用される。この化合物の使用量が少なすぎ
ると、耐熱性が低下のする傾向がある。 本発明において、用いられるジアミノシロキサンは、
例えば一般式（II）： 〔式中R₇は二価の炭化水素基を表し、R₈は一価の炭化水
素基を表し、ｍは１以上の整数である〕で表される化合
物である。R₇は、好ましくは炭素原子数１〜５のアルキ
レン基、フェニレン基、アルキル置換フェニレン基であ
り、R₈は好ましくは炭素原子数１〜５のアルキル基若し
くはアルコキシ基、フェニル基又はアルキル置換フェニ
ル基である。一般式（II）中、ｍは100以下が好まし
い。ｍが大きすぎると、得られる重合体中のアミド結合
が低下し、耐熱性が低下しやすくなる。 例えば、 等の化合物が挙げられる。ただし、上記式中ｍ′は１〜
100の範囲の数である。ジアミノシロキサンのうち上記
式（ａ）中、ｍ′が１のもの、平均20のもの及び平均50
のものは、各々、LP−7100、Ｘ−22−161A及びＸ−22−
161C（いずれも信越化学工業（株）商品名）として市販
されている。これらのジアミノシロキサンを１種又は２
種以上用いることができる。 ジアミノシロキサンは、例えば米国特許第3185719号
明細書に示される方法によって合成される。ジアミノシ
ロキサンは、ジアミンの総量に対して0.1〜30モル％と
して用いられる。30モル％を越えて用いると、分子量の
低下及び耐熱性の低下の原因となり、好ましくない。ま
た、0.1モル％未満では、接着性等の特性が向上しな
い。傾向がある。 接着性、耐熱性、透明性、生成化合物の分子量の点か
らジアミノシロキサンを、ジアミンの総量に対して0.2
〜15モル％使用するのが好ましい。 更に、他のジアミンとしては、上記一般式（Ｉ）で表
される化合物以外の既知の芳香族ジアミン、例えば4,
4′−ジアミノジフェニルエーテル、4,4′−ジアミノジ
フェニルメタン、4,4′−ジアミノジフェニルスルホ
ン、メタフェニレンジアミン、4,4′−ジ（４−アミノ
フェノキシ）フェニルスルホン、パラフェニレンジアミ
ン、4,4′−ジ（３−アミノフェノキシ）フェニルスル
ホン、3,3′−ジアミノジフェニルスルホン等があり、
その他、脂肪族ジアミンがある。 他のジアミンは、ジアハンの総量に対して、０〜75モ
ル％使用される。このジアミンが多すぎると、本発明に
より得られる芳香族ポリエーテルアミドシリコン重合体
の特徴が発揮されない。好ましくは、他のジアミンは、
０〜30モル％使用される。特に、脂肪族ジアミンはジア
ミンの総量に対して０〜30モル％にするのが好ましい。
脂肪族ジアミンが多すぎると、耐熱性が低下する。 これらのジアミンは、総量が100モル％になるように
使用される。 また、ジアミン成分の一部をビスフェノールＡ等のビ
スフェノールで０〜30モル％置換することができる。ビ
スフェノールの使用は、密着性改善のために好ましい。 本発明における芳香族ジカルボン酸としては、例えば
テレフタル酸、イソフタル酸、ジフェニルエーテルジカ
ルボン酸−4,4′、ジフェニルスルホンジカルボン酸−
4,4′、ジフェニルジカルボン酸−4,4′、及びナフタレ
ンジカルボン酸酸−1,5等を挙げることができるが、テ
レフタル酸及びイソフタル酸が一般に製造されているの
で好適に使用することができる。特に、テレフタル酸と
イソフタル酸との混合物は、生成する重合体の溶解性の
点から望ましい。なお、本発明における芳香族ジカルボ
ン酸の反応性誘導体とは、前記芳香族ジカルボン酸のジ
クロライド・ジブロマイド・ジエステル等を意味する。 本発明において、テレフタル酸とイソフタル酸との混
合物を使用する場合には、ベンゼン核のメタ位にカルボ
キシル基を有するイソフタル酸とベンゼン核のパラ位に
カルボキシル基を有するテレフタル酸の配合割合は、前
者20〜80％に対して、後者80〜20％の範囲内とすること
が、特に溶解性の点で望ましい。 本発明において、反応方法は、既に公知のアミンと酸
又はその反応性誘導体の反応に用いられる方法を採用で
き、諸条件についても、特に限定されるものではない。
例えば、界面重縮合法、溶液重合法、溶液重合法等によ
って達成することができる。界面縮合反応に際しては、
後述の公知の水溶性中和剤が用いられる。また、溶液重
合法の場合には、トリエチルアミン、ピリジン、トリブ
チルアミン、ピリジン等の公知の第三級アミンからなる
中和剤が使用される。界面重縮合法及び溶液重合法にお
いては、反応溶媒が用いられるが、この溶媒としてはジ
アミン又は芳香族ジカルボン酸又はその反応性誘導体の
うち、少なくともいずれか一方をなるべくは両方を溶解
しうるものでなければならない。本発明において使用す
る特に有効な反応溶媒の代表例としては、シクロヘキサ
ノンがある。その他に使用しうる溶媒を幾つか例示する
と、塩化メチレン、トリクレン、パークレン、二塩化エ
タン、ニトロベンゼン、クロロホルム、四塩化炭素、ジ
イソブチルケトン、アセトフェノン、ｐ−メチルアセト
フェノン、N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジメチル
アセトアミド、N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジエ
チルアセトアミド、N,N−ジメチルメトキシアセトアミ
ド、ジメチルスルホキシド、Ｎ−メチル−２−ピロリド
ン、ピリジン、ジメチルスルホン、ヘキサメチルホスホ
ルアミド、テトラメチレンスルホン、ジメチルテトラメ
チレンスルホン等が挙げられる。反応溶媒は、溶解操作
を容易にする等、必要に応じて２種以上混合して使用す
ることもできる。また、可及的に高分子量のものを得た
い場合には、芳香族ジカルボン酸又はその反応性酸誘導
体を溶解する溶媒により高度に脱水したものを用いると
よい。特に、N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジメチ
ルアセトアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリドン等の極性
溶媒を用いて溶液重縮合する場合、助溶剤として、５〜
10重量％の塩化リチウム、塩化カルシウム、ロダンカル
シウム等を加えて合成すると、著しく溶解性が増し、好
都合である。助溶剤としては、これ以外にも後述のよう
な他の公知の助溶剤のすべてが有効である。 また、次のような方法によって反応させることもでき
る。 即ち、通常の界面重縮合法のように、アルカリ水溶液
にジアミンを溶解する方法とは異なり、ジアミンをアル
カリ水溶液に分散させ、これに芳香族ジカルボン酸ジハ
ライドを有機溶媒に溶かした溶液を加えて反応させる方
法である。この方法で重合させることにより、生成した
ハロゲン化水素は中和剤で中和され、水とハロゲン化金
属となり、水に溶解し、有機相からポリマーを沈澱させ
た場合、ポリマーに塩酸や中和剤が残存しないため、ポ
リマーの諸特性に好ましい結果を与えるものである。こ
の場合、アルカリの使用量は、芳香族ジカルボン酸ジハ
ライドと当量以上、1.3当量以下であり、好ましくは1.0
〜1.1等量である。ここで、使用される中和剤として
は、水に溶解する水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、
炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム等が例示される
が、これに限定されるものではない。また、水の量は上
記の中和剤が室温で充分に溶解する程度であれば充分で
ある。勿論それ以上使用しても、反応にはさしつかえな
い。また、反応温度は水が液体である状態、即ち、０〜
100℃、好ましくは５〜60℃の範囲である。 上記重縮合方法は、例えば、次のような手順によって
遂行することができる。まず、中和剤を適当量の水に溶
解し、これにジアミンを加える。更に、有機溶剤に芳香
族ジカルボン酸ハライドを溶かした溶液を加え、反応さ
せる。この際、好ましくは、撹拌してジアミンをアルカ
リ水溶液に分散させた状態で反応させるのがよい。次い
で、有機相のみを分離し、ポリマーを溶解しない、且つ
反応溶剤と相溶性の有機溶媒に投入し、ポリマーを沈澱
させる。これに濾取することにより、芳香族ポリエーテ
ルアミドシリコン樹脂を得る。本発明では、前述の各種
芳香族ジアミン及び脂肪族ジアミンを中和剤として作用
させることができる。この場合、１当量以下の割合（反
応に関与しない量）で増量すればよい。 本発明により得られる芳香族ポリエーテルアミドシリ
コン重合体は、ジメチルホルムアミド0.2重量％溶液に
おける30℃での還元粘度が0.5〜2.0dl/gであるのが好ま
しい。この還元粘度が小さすぎると、耐熱性、耐溶剤性
が低下し、大きすぎると、極性溶剤への溶解性が低下し
やすくなる。また、該重合体は、その成膜時には、例え
ば、極性溶媒に溶解させる。 極性溶媒としては、アセトアミド、N,N−ジメチルホ
ルムアミド、N,N−ジメチルアセトアミド、N,N−ジエチ
ルホルムアミド、N,N−ジエチルアセトアミド、Ｎ−メ
チル−２−ピロリドン、ジメチルスルホキシド、ニトロ
ベンゼン、グリコールカーボネート、シクロヘキサノン
等があり、これらは単独又は２種以上併用して使用され
る。極性溶媒は吸湿性でもよい。極性溶媒だけでは、成
膜時に白濁化しやすいので、吸湿性の小さい溶媒を使用
するのが好ましい。吸湿性の小さい溶媒としては、メチ
ルセロソルブアセテート、エチルセロソルブアセテー
ト、ブチルセロソルブアセテート、キシレン、酢酸２−
エチルヘキシル、乳酸ｎ−ブチル、アセトフェノン、２
−エチルヘキシルアルコール、エチルｎ−アミルケトン
等がある。このような溶媒は、吸湿性が小さければよ
く、特に制限はない。なお、この溶媒は、上記芳香族ポ
リエーテルアミドシリコン重合体を溶解しなくてもよ
い。 また、上記の芳香族ポリエーテルアミドシリコン重合
体は、耐熱性及び耐溶剤性に優れているため、このよう
な特性が要求される分野への応用に有利である。耐溶剤
性については、ガソリン、灯油、ベンゼン、トルエン、
脂肪族アルコール、アセトン、メチルエチルケトン、各
種エステル系溶剤等の溶剤に対して不溶性である。 実施例 次に、本発明を実施例に基づいて説明するが、本発明
はこれらによりなんら限定されるものではない。 実施例１ 1000mlのフラスコに撹拌棒、温度計及び滴下ロートを
セットし、水酸化ナトリウム17.2gを水80mlに溶解して
フラスコに入れる。次に、2,2−ビス〔４−（４−アミ
ノフェノキシ）フェニル〕プロパン63.5gと1,3−ビス
（アミノプロピル）テトラメチルジシロキサン2.0gをシ
クロヘキサノン340gに溶解し、上記フラスコ中に注入
し、−２℃まで冷却した。一方、テレフタル酸ジクロラ
イド18.2g及びイソフタル酸ジクロライド18.2gをシクロ
ヘキサノン240gに溶解し、この酸クロライド溶液を滴下
ロートからフラスコ中に注入し、この際反応温度が10℃
を越えないようにして３時間反応させた。 反応液をメタノール中に投入して重合体を単離させ
た。これを乾燥した後、再びジメチルホルムアミドに溶
解し、これをメタノール中に投入して芳香族ポリエーテ
ルアミドシリコン重合対を精製した。 この重合体の還元粘度（ηsp/c）（ジメチルホルムア
ミド0.2重量％溶液、30℃で測定、以下同様）は、1.0dl
/gであった。 この重合体5gをＮ−メチルピロリドンとブチルセロソ
ルブアセテートとの4:6混合物95gに溶解し、５重量％ワ
ニスを作製した。 こうして得た重合体ワニスの色相は、ガードナーNo.
で１であった。（色相はJIS K 5400−４−１−２に準拠
したものである。以下同様）。 実施例２ 実施例１における1,3−ビス（アミノプロピル）テト
ラメチルジシロキサン2.0gの代わりに1,3−ビス（アミ
ノプロピル）テトラフェニルジシロキサン4.0gを使用す
る以外は、実施例１と同様に操作し、還元粘度（ηsp/
c）1.3dl/gの重合体を得た。 この重合体を用いて実施例１と同様にして重合体ワニ
スを製造したところ、その色相はガードナーNo.で１で
あった。 実施例３ 実施例１における1,3−ビス（アミノプロピル）テト
ラメチルジシロキサン2.0gの代わりに1,3−ビス（アミ
ノプロピル）ヘキサメチルトリシロキサン2.6gを使用し
た以外は、実施例１と同様に操作し、還元粘度（ηsp/
c）1.2dl/gの重合体を得た。 この重合体を用いて実施例１と同様にして重合体ワニ
スを製造したところ、その色相はガードナーNo.で１で
あった。 実施例４ 実施例１における1,3−ビス（アミノプロピル）テト
ラメチルジシロキサン2.0gの代わりにジアミノシロキサ
ン（Ｘ−22−161C、平均分子量3880）13.5gを使用した
以外は、実施例１と同様にして重合体を得た。この重合
体の還元粘度（ηsp/c）1.6dl/gの重合体であった。 この重合体を用いて実施例１と同様にして重合体ワニ
スを製造したところ、その色相はガードナーNo.で３で
あった。 比較例 実施例１における2,2−ビス〔４−（４−アミノフェ
ノキシ）フェニル〕プロパンを73.9g使用し、1,3−ビス
（アミノプロピル）テトラメチルジシロキサンを省いた
以外は、実施例１と同様に操作し、還元粘度（（ηsp/
c）1.4dl/gの芳香族ポリエーテルアミド重合体を得た。 この重合体を用いて実施例１と同様にして重合体ワニ
スを製造したところ、その色相はガードナーNo.で３で
あった。 試験例 ガラス板との接着性を下記の方法で評価した。即ち、
実施例及び比較例で得られたワニスを5cm角のガラス板
上にスピンナーで塗布（4000rpm、45秒）し、180℃で１
時間乾燥した後、該ガラス板をJISD 0202のごばん目試
験方法に準拠してセロハン粘着テープによるピールテス
トを行った結果を第１表に示す。 数値はサンプル個数ｎ＝10の平均値を示す。 発明の効果 以上の結果から明らかなとおり、本発明により得られ
るポリエーテルアミドシリコン重合体は、ガラス基板等
との密着性に非常に優れており、透明性、耐熱性、可撓
性においても優れていることにより半導体分野でのコー
ティング材料、あるいは液晶表示素子の配向制御膜等の
用途に有用である。

フロントページの続き (72)発明者 高亀 寿 市原市五井南海岸14番地 日立化成工業 株式会社五井工場内 (72)発明者 山根 敏英 市原市五井南海岸14番地 日立化成工業 株式会社五井工場内 (72)発明者 大島 外代次 市原市五井南海岸14番地 日立化成工業 株式会社五井工場内 (56)参考文献 特開 昭61−200176（ＪＰ，Ａ) 特開 昭56−88427（ＪＰ，Ａ) 特開 昭53−104696（ＪＰ，Ａ) 特開 昭53−104697（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−161744（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−246658（ＪＰ，Ａ)

Claims (1)

1. (57)【特許請求の範囲】 １．芳香族ジカルボン酸又はその反応性酸誘導体と一般
   式（Ｉ） 〔式中R₁、R₂、R₃及びR₄はそれぞれ独立に水素、炭素原
   子数１から４のアルキル基、炭素原子数１から４のアル
   コキシ基又はハロゲンを表し、R₅及びR₆はそれぞれ独立
   に水素、炭素原子数１から４のアルキル基、トリフルオ
   ロメチル基又はトリクロロメチル基を表す〕で表される
   芳香族ジアミン及びジアミノシロキサンを重縮合させる
   ことを特徴とするポリエーテルアミドシリコン重合体の
   製造法。 ２．ジアミノシロキサンが一般式（II）： 〔式中R₇は二価の炭化水素基を表し、R₈は一価の炭化水
   素を表し、ｍは１以上の整数を表す〕で表されるもので
   ある特許請求の範囲第１項記載の重合体の製造法。 ３．ジアミノシロキサンを芳香族ジアミンとジアミノシ
   ロキサンの総量に対して0.1〜30モル％反応させる特許
   請求の範囲第１項記載の重合体の製造法。