JP2019509237A - 金属又は金属ハイブリッド箔によって接合された厚膜ペースト介在セラミックス - Google Patents

金属又は金属ハイブリッド箔によって接合された厚膜ペースト介在セラミックス Download PDF

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Abstract

金属箔と接合されたセラミック基材を製造する方法が記載されている。さらに、厚膜層を有して設けられる金属−セラミック基材及びセラミック基材上に金属箔を接合するための厚膜ペーストの使用が記載されている。【選択図】なし

Description

本発明は厚膜層を介して金属箔によって接合されたセラミック基材の製造方法に関する。さらに、本発明はセラミック基材と金属箔の間に特定の厚膜層を設けた金属−セラミック基材、及びセラミック基材上に金属箔を接合するための厚膜ペーストに関する。
自動車、特に電気自動車又はハイブリッド自動車におけるパワーマイクロエレクトロニクスの応用の分野においては、高い電流容量及び高い耐久力を有する電子回路の使用は需要が高いものである。この目的のために、銅のような高い電流容量を有する高導電性材料が必要とされる。同時に、それぞれの材料は高い熱放散（除熱）の能力を持つ必要がある。さらに、それぞれの材料はボンドワイヤによって適宜結合可能であり、半田付け性を有し、そして無電流メッキによる酸化に対する保護の可能性を有することが必要である。
ＤＢＣ技術においては、銅箔が共晶溶融状態でセラミック基材に接合される。このプロセス技術は、大量の不良品、セラミック基材と銅箔の間のキャビティの発生、及び温度変化に対する低抵抗性（これは数回の熱サイクル後の層間剥離を引き起こす）等のいくつかの不利益を有している。それぞれの技術は、例えば、特許文献１に記載されており、そこでは金属とその金属の酸化物の混合物がセラミック基材に適用され、次いでその混合物はＤＣＢ方法を介して接合される。一方、厚物印刷技術に基づいて製造される基材もまた知られている。これらの基材は高い製造コスト及び焼結層の多孔性に起因する低い電子伝導性及び熱伝導性という不利益を有している。
ＤＥ１０２０１００２５３１３Ａ
このような従来技術の状況から出発して、本発明は上記した不利益を排除する金属−セラミック基材を提供することを目的とする。
第１の態様において、上記した目的は下記処理工程を含むことを特徴とする、構造化された金属−セラミック基材の製造方法によって達成される。
（１．１）セラミック基材上に厚膜ペーストを適用する工程；
・ 金属箔を上記セラミック基材の厚膜層に適用する工程；及び
（１．３）上記厚膜層を介して上記金属箔と上記セラミック基材を接合する工程。
本発明の第２の態様において、上記した根本的な目的は、
（ａ）セラミック基材と、その上に設けられる、
（ｂ）金属含有厚膜層と、その上に設けられる、
（ｃ）金属箔と、
を含むことを特徴とする金属−セラミック基材によって達成される。
本発明によれば、厚膜技術に基づいて、金属箔が金属の厚膜ペーストを介してセラミック基材（例えば、Ａｌ２Ｏ３セラミック、ＡｌＮセラミック又はＳｉ３Ｎ４セラミック）上に接合されるようにしたパワーエレクトロニクスの分野において使用される基材を提供することが可能である。得られる金属−セラミック基材は高い伝導性及び耐久性を有しそして低廉なコストで製造可能である。
まず、上記した構造化された金属−セラミック基材の製造方法を記載する。それによって、本発明による方法は２つの実施の形態によって実行することが可能である。
［特許請求の範囲に記載した方法の第１の実施の形態］
本発明の第１の実施の形態による方法では、上記第１の処理工程において厚膜ペーストがセラミック基材上に適用される。
第１の態様：上記厚膜ペーストの不連続的適用
特許請求の範囲に記載した第１の態様において、最終的な金属−セラミック基材の意図した電子回路に対応するセラミック基材の部分のみに厚膜ペーストが適用されるように前記厚膜ペーストが前記セラミック基材に不連続的に適用可能とされている。
この第１の態様において、その後、前記金属箔が前記セラミック基材の全体の厚膜層上に連続的に適用されることもある。続いて、前記金属箔は前記セラミック基材と接合され、そして次いで、例えば、エッチングによって構造化される。
この第１の態様において、また前記厚膜ペーストが適用されるセラミック基材の部分上のみの厚膜層の上に金属箔が不連続的に適用される場合もある。
第２の態様：上記厚膜ペーストの連続的適用
本発明に係る方法のさらなる第２の態様において、前記厚膜ペーストが前記セラミック基材上に連続的に適用される。
この第２の態様において、前記金属箔が前記セラミック基材の全体の厚膜層上に連続的に適用されることがあり、そして前記金属箔と前記厚膜層とが、例えば、接合後にエッチングによって構造化される。
この第２の態様において、最終的な金属−セラミック基材の意図した電子回路に対応するセラミック基材の部分のみに金属箔が不連続的に適用される場合もある。この場合、前記厚膜層は、例えば、接合後にエッチングによって構造化される。
前記厚膜ペーストを前記セラミック基材に適用した後、前記厚膜層上に前記金属箔を適用する前に前記厚膜ペーストは空気乾燥されることもある。
前記セラミック基材の上に前記厚膜ペーストを適用した後、また前記金属箔を適用する前に前記厚膜ペーストは焼結される場合もある。そのような焼結工程は１０２５℃未満の温度で実行可能である。好ましくは、前記焼結工程は３００℃〜１０２５℃の温度範囲、さらに好ましくは６００℃〜１０２５℃の温度範囲、さらに好ましくは９００℃〜１０２５℃の温度範囲、さらに好ましくは９００℃〜１０００℃の温度範囲で実行される。この焼結工程に対する温度は特にＤＣＢ法による厚膜ペーストとセラミック基材との接合を行うものではないが、既知の厚膜技術によるセラミック基材上へのほとんど連続的な塗膜形成を行う。従って、この焼結工程は本発明方法を、例えば、特許文献１に記載されている方法と区別する。特許文献１においては、金属と当該金属の酸化物との混合物がより高温でかつＤＣＢ条件の下でセラミック基材に接合される。そのようなＤＣＢ条件（特に必要とされる温度）は本発明方法における焼結工程の実行には適用されない。厚膜ペーストをセラミック基材に適用した後、当該厚膜ペーストを空気乾燥しかつ厚膜層に金属箔を適用する前に焼結することも可能である。当該焼結条件は上記に記載したとおりである。
適用された厚膜ペーストの焼結工程は通常は窒素雰囲気のような不活性雰囲気で行われる。
［特許請求の範囲に記載した方法の第２の実施の形態］
本発明の第２の実施の形態による構造化金属−セラミック基材の製造方法のさらに変更された方法において、当該変更された特許請求の範囲記載の方法は下記処理工程を含む。
（２．１）金属箔上に厚膜ペーストを適用する工程；
（２．２）前記金属箔の厚膜層上にセラミック基材を適用する工程；及び
（２．３）前記厚膜層を介して前記金属箔と前記セラミック基材を接合する工程。
この変更された方法において、厚膜ペーストはスクリーン印刷によって金属箔基材上に塗布することも可能である。
前記金属箔上に前記厚膜ペーストを適用した後、前記セラミック上に前記金属箔を適用する前に当該厚膜ペーストを空気乾燥することも可能である。
本発明による変更された方法において、厚膜層を介してセラミック基材上に金属箔を接合する前又は後に金属箔及び厚膜ペーストはエッチングによって構造化される。
［下記の説明は特許請求の範囲に記載した２つの実施の形態に対するものである。］
前記厚膜ペーストは前記基材又は前記金属箔上に多層印刷によって適用可能である。多層塗布の工程が適用されかつ前記厚膜ペーストが基材上に適用される場合、前記多層塗布の最初の塗布は接触に対して複数のラインで設けることが可能である。
構造化された金属−セラミック基材を製造するための２つの方法、即ち、通常方法及び変更された方法において、接合工程（１．３）又は（２．３）は焼成によって行われる。通常、当該焼成は７５０℃〜１１００℃、より好ましくは８００℃〜１０８５℃の間で行われる。これらの接合工程において、基本的に金属箔はＤＣＢ方法を用いることなく前記厚膜ペーストを介して前記基材に接合される。何故なら、当該金属箔は厚膜ペーストによって設けられた層と接触し、前記基材と接触するものではないからである。
本発明方法の２つの実施の形態において、前記金属箔は、前記厚膜層を介して前記セラミック基材に接合される前に酸化されることも可能である。本発明のもう一つの実施の形態において、前記金属箔は、前記厚膜層を介して前記セラミック基材に接合される前に酸化されることはない。
２つの実施の形態による特許請求の範囲記載の方法のさらなる変更された態様において、前記厚膜層は、前記セラミック基材への前記金属箔の接合前に酸化されることも可能である。本発明のもうひとつの実施の形態において、前記厚膜層は、前記セラミック基材への前記金属箔の接合前に酸化されることはない。
前記厚膜層が設けられた前記セラミック基材上に前記金属箔を接合する工程（１．３）及び／又は（２．３）は加圧化で行われることもある。
本発明の２つの実施の形態において前記金属箔は好ましくは銅箔である。
本発明のさらなる態様において、前記セラミックはＡｌ２Ｏ３セラミック、ＡｌＮセラミック及びＳｉ３Ｎ４セラミックからなる群から選択可能である。
［厚膜ペースト］
以下において、本発明の２つの実施の形態による方法において使用可能な厚膜ペーストについてより詳細に説明する。
本発明の方法（通常方法又は変更された方法にいずれにおいても）において使用される厚膜ペーストは金属として銅を含有することができ、そして任意にＢｉ２Ｏ３を含有することができる。
前記厚膜ペーストは、当該厚膜ペーストの全重量を基として、好ましくは４０〜９２重量％の銅、より好ましくは４０〜９２重量％未満の銅、さらに好ましくは７０〜９２重量％未満の銅、最も好ましくは７５〜９０重量％の銅を含有する。
前記厚膜ペーストは、当該厚膜ペーストの全重量を基として、好ましくは０〜５０重量％のＢｉ２Ｏ３、より好ましくは１〜２０重量％のＢｉ２Ｏ３、さらに好ましくは２〜１５重量％のＢｉ２Ｏ３を含有する。
前記厚膜ペーストにおいて用いられる銅粒子は、好ましくは０．１〜２０μｍ、より好ましくは１〜１０μｍ、最も好ましくは２〜７μｍの中位径（ｄ５０）を有している。
前記厚膜ペーストにおいて任意に用いられるＢｉ２Ｏ３粒子は、好ましくは１００μｍ未満、より好ましくは２０μｍ未満、最も好ましくは１０μｍ未満の中位径（ｄ５０）を有している。
本発明のさらなる実施の形態において、金属含有厚膜ペーストは銅及びガラス成分を含有ことができる。
ガラス成分と同時使用する場合の厚膜ペーストにおける銅の量は上記した量と同様に、当該厚膜ペーストの全重量を基として、好ましくは４０〜９２重量％の銅、より好ましくは４０〜９２重量％未満の銅、さらに好ましくは７０〜９２重量％未満の銅、最も好ましくは７５〜９０重量％の銅を含有することができる。
前記厚膜ペーストにおいてガラス成分を使用する場合、当該厚膜ペーストは、当該厚膜ペーストの全重量を基として、好ましくは０〜５０重量％、より好ましくは１〜２０重量％、最も好ましくは２〜１５重量％のガラス成分を含有する。
前記厚膜ペーストにおいてガラス成分を使用する場合、銅粒子は、上述したものと同様の中位径（ｄ５０）、即ち、好ましくは０．１〜２０μｍ、より好ましくは１〜１０μｍ、最も好ましくは２〜７μｍの中位径（ｄ５０）を有することが可能である。
前記厚膜ペーストにおいてガラス成分を使用する場合、当該ガラス成分粒子は、１００μｍ未満、より好ましくは２０μｍ未満、最も好ましくは１０μｍ未満の中位径（ｄ５０）を有していても良い。
好ましくは銅をベースとする金属含有厚膜ペーストは、ガラス成分とＢｉ２Ｏ３の他にも、ＰｂＯ，ＴｅＯ２，Ｂｉ２Ｏ３，ＺｎＯ，Ｂ２Ｏ３，Ａｌ２Ｏ３，ＴｉＯ２，ＣａＯ，Ｋ２Ｏ，ＭｇＯ，Ｎａ２Ｏ，ＺｒＯ２及びＬｉ２Ｏからなる群から選択されたさらなる成分を含有することが可能である。
前記セラミック基材上に又は前記金属箔上に前記厚膜ペーストを適用した後の層厚さは、好ましくは５〜１５０μｍ、さらに好ましくは２０〜１２５μｍ、最も好ましくは３０〜１００μｍである。
本発明の好ましい実施の形態において、前記厚膜ペースト中の酸化銅の量は、２重量％未満、より好ましくは１．９重量％未満、さらに好ましくは１．８重量％未満、最も好ましくは１．５重量％未満である。
［金属−セラミック基材］
さらなる態様において、本発明は、
（ａ）セラミック基材及び、その上に設けられた
（ｂ）金属含有厚膜層及び、その上に設けられた
（ｃ）金属箔
を含む金属−セラミック基材に関する。
前記金属箔及び／又は金属含有厚膜層は構造化されていても良い。
前記セラミック基材上に設けられた前記厚膜層は好ましくは金属として銅を含みそして任意にＢｉ２Ｏ３を含んでいる。
前記厚膜ペーストは、当該厚膜ペーストの全重量を基として、好ましくは４０〜９２重量％の銅、より好ましくは４０〜９２重量％未満の銅、さらに好ましくは７０〜９２重量％未満の銅、最も好ましくは７５〜９０重量％の銅を含有する。
前記厚膜ペーストは、当該厚膜ペーストの全重量を基として、好ましくは０〜５０重量％のＢｉ２Ｏ３、より好ましくは１〜２０重量％のＢｉ２Ｏ３、最も好ましくは２〜１５重量％のＢｉ２Ｏ３を含有する。
前記厚膜ペーストにおいて用いられる銅粒子は、好ましくは０．１〜２０μｍ、より好ましくは１〜１０μｍ、最も好ましくは２〜７μｍの中位径（ｄ５０）を有している。
前記厚膜ペーストにおいて任意に用いられるＢｉ２Ｏ３粒子は、好ましくは１００μｍ未満、より好ましくは２０μｍ未満、最も好ましくは１０μｍ未満の中位径（ｄ５０）を有している。
本発明のさらなる実施の形態において、金属含有厚膜ペーストは銅及びガラス成分を含有していても良い。
ガラス成分と同時使用する場合の厚膜ペーストにおける銅の量は上記した量と同様に、当該厚膜ペーストの全重量を基として、好ましくは４０〜９２重量％の銅、より好ましくは７０〜９２重量％の銅、最も好ましくは７５〜９０重量％の銅を含有することができる。
前記厚膜ペーストにおいてガラス成分を使用する場合、当該厚膜ペーストは、当該厚膜ペーストの全重量を基として、好ましくは０〜５０重量％、より好ましくは１〜２０重量％、最も好ましくは２〜１５重量％のガラス成分を含有する。
前記厚膜ペーストにおいてガラス成分を使用する場合、銅粒子は、上述したものと同様の中位径（ｄ５０）、即ち、好ましくは０．１〜２０μｍ、より好ましくは１〜１０μｍ、最も好ましくは２〜７μｍの中位径（ｄ５０）を有しても良い。
前記厚膜ペーストにおいてガラス成分を使用する場合、当該ガラス成分粒子は、１００μｍ未満、より好ましくは２０μｍ未満、最も好ましくは１０μｍ未満の中位径（ｄ５０）を有していても良い。
金属含有厚膜ペーストは、ガラス成分とＢｉ２Ｏ３の他にも、ＰｂＯ，ＴｅＯ２，Ｂｉ２Ｏ３，ＺｎＯ，Ｂ２Ｏ３，Ａｌ２Ｏ３，ＴｉＯ２，ＣａＯ，Ｋ２Ｏ，ＭｇＯ，Ｎａ２Ｏ，ＺｒＯ２及びＬｉ２Ｏからなる群から選択されたさらなる成分を含有しても良い。
前記厚膜ペーストの層厚さは好ましくは１０〜１５０μｍ、より好ましくは２０〜１２５μｍ、最も好ましくは３０〜１００μｍである。
前記金属箔は好ましくは銅箔である。
本発明のさらなる態様において、前記セラミックはＡｌ２Ｏ３セラミック、ＡｌＮセラミック及びＳｉ３Ｎ４セラミックからなる群から選択可能である。
本発明の金属−セラミック基材は好ましくは上記した方法によって製造可能である。
さらなる態様において、本発明はセラミック基材と金属箔の間の中間層として金属−セラミック基材を製造するための上記した厚膜ペーストの使用に関する。上記した厚膜は熱サイクルによる操業中に基材と金属箔の最終的に得られる構造体の層間剥離を避けるために用いられる。
前記セラミック基材上に設けられる厚膜ペーストは金属として銅を含有することができ、そして任意にＢｉ２Ｏ３を含有することができる。
前記厚膜ペーストは、当該厚膜ペーストの全重量を基として、好ましくは４０〜９２重量％の銅、より好ましくは４０〜９２重量％未満の銅、より好ましくは７０〜９２重量％未満の銅、最も好ましくは７５〜９０重量％の銅を含有する。
前記厚膜ペーストは、当該厚膜ペーストの全重量を基として、好ましくは０〜５０重量％のＢｉ２Ｏ３、より好ましくは１〜２０重量％のＢｉ２Ｏ３、最も好ましくは２〜１５重量％のＢｉ２Ｏ３を含有する。
前記厚膜ペーストにおいて用いられる銅粒子は、好ましくは０．１〜２０μｍ、より好ましくは１〜１０μｍ、最も好ましくは２〜７μｍの間の中位径（ｄ５０）を有している。
前記厚膜ペーストにおいて任意に用いられるＢｉ２Ｏ３粒子は、好ましくは１００μｍ未満、より好ましくは２０μｍ未満、最も好ましくは１０μｍ未満の中位径（ｄ５０）を有している。
本発明のさらなる実施の形態において、金属含有厚膜ペーストは銅及びガラス成分を含有ことができる。
ガラス成分と同時使用する場合の厚膜ペーストにおける銅の量は上記した量と同様に、当該厚膜ペーストの全重量を基として、好ましくは４０〜９２重量％の銅、より好ましくは７０〜９２重量％の銅、最も好ましくは７５〜９０重量％の銅を含有することができる。
前記厚膜ペーストにおいてガラス成分を使用する場合、当該厚膜ペーストは、当該厚膜ペーストの全重量を基として、好ましくは０〜５０重量％、より好ましくは１〜２０重量％未満、最も好ましくは２〜１５重量％のガラス成分を含有する。
前記厚膜ペーストにおいてガラス成分を使用する場合、銅粒子は、上述したものと同様の中位径（ｄ５０）、即ち、好ましくは０．１〜２０μｍ、より好ましくは１〜１０μｍ、最も好ましくは２〜７μｍの中位径（ｄ５０）を有しても良い。
前記厚膜ペーストにおいてガラス成分を使用する場合、当該ガラス成分粒子は、好ましくは１００μｍ未満、より好ましくは２０μｍ未満、最も好ましくは１０μｍ未満の中位径（ｄ５０）を有している。
金属含有厚膜ペーストは、ガラス成分とＢｉ２Ｏ３の他にも、ＰｂＯ，ＴｅＯ２，Ｂｉ２Ｏ３，ＺｎＯ，Ｂ２Ｏ３，Ａｌ２Ｏ３，ＴｉＯ２，ＣａＯ，Ｋ２Ｏ，ＭｇＯ，Ｎａ２Ｏ，ＺｒＯ２及びＬｉ２Ｏからなる群から選択されたさらなる成分を含有しても良い。
前記厚膜ペーストの層厚さは、好ましくは１０〜１５０μｍ、より好ましくは２０〜１２５μｍ、最も好ましくは３０〜１００μｍである。
前記金属箔は好ましくは銅箔である。
本発明は下記する実施例によってより詳細に説明される。
厚膜ペーストは次のガラス成分（重量％）から製造される。
Figure 2019509237
Figure 2019509237
Figure 2019509237
これらのペースト組成から出発して、４０μｍの厚さのＡｌ２Ｏ３セラミック基材上に前記ペーストを印刷することによってセラミック金属基材を製造した。３００μｍの厚さの銅箔が乾燥されたペースト上に適用される前に、ペーストを１１０℃で１０分間炉中で乾燥し且つ９５０℃で１０分間焼結し、そして得られた複合物を１０４０℃で１５０分間炉中で焼成した。
比較のために、実験として同様にペーストを用い同一のセラミック基材及び同一の銅箔から出発するが、１０６３℃の接合温度で２４０分間の条件で標準ＤＣＢ法を使用してセラミック金属基材を製造した。
完成した金属セラミック基材を熱サイクル（−４０℃で１５分間、移送時間１５秒、＋１５０℃で１５分間）にかけた。試験結果を次の表に示す。
Figure 2019509237

Claims (15)

  1. 下記処理工程を含むことを特徴とする構造化された金属−セラミック基材の製造方法：
    （１．１）セラミック基材上に厚膜ペーストを適用する工程；
    （１．２）金属箔を前記セラミック基材の厚膜層に適用する工程；及び
    （１．３）前記厚膜層を介して前記金属箔と前記セラミック基材を接合する工程。
  2. 下記処理工程を含むことを特徴とする構造化された金属−セラミック基材の製造方法：
    （２．１）金属箔上に厚膜ペーストを適用する工程；
    （２．２）セラミック基材を前記金属箔の厚膜層に適用する工程；及び
    （２．３）前記厚膜層を介して前記金属箔と前記セラミック基材を接合する工程。
  3. 前記厚膜ペーストが連続的又は不連続的に適用されることを特徴とする請求項１又は２記載の方法。
  4. 前記金属箔が連続的又は不連続的に適用されることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項記載の方法。
  5. 前記厚膜ペーストが前記金属箔又は前記セラミック基材上にスクリーン印刷によって被覆されることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項記載の方法。
  6. 前記金属箔及び／又は前記厚膜層が、前記セラミック基材に接合される前に、酸化されることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項記載の方法。
  7. 前記厚膜ペーストが前記基材又は金属箔上に多層印刷によって適用されることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項記載の方法。
  8. 前記厚膜ペーストが前記基材上に多層塗布によって適用されかつ当該多層塗布の最初の塗布が接触に対して複数のラインで設けられることを特徴とする請求項１及び３〜７のいずれか１項記載の方法。
  9. 前記厚膜ペーストが金属として銅を含みかつ任意にＢｉ２Ｏ３を含むことを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項記載の方法。
  10. 前記厚膜ペーストが金属として銅を含みかつ任意にガラス材料を含むことを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項記載の方法。
  11. 前記厚膜ペーストは、当該厚膜ペーストの全重量を基として、４０〜９２重量％、より好ましくは７０〜９２重量％、最も好ましくは７５〜９０重量％の量の銅を含むことを特徴とする請求項９又は１０記載の方法。
  12. （ａ）セラミック基材と、その上に設けられる、
    （ｂ）金属含有厚膜層と、その上に設けられる、
    （ｃ）金属箔と、
    を含むことを特徴とする金属−セラミック基材。
  13. 前記厚膜層及び／又は前記金属箔が構造化されていることを特徴とする請求項１２記載の金属−セラミック基材。
  14. セラミック基材と金属箔の間の中間層として金属−セラミック基材を製造するための厚膜ペーストの使用。
  15. 前記厚膜ペーストが金属として銅を含みかつ任意にＢｉ２Ｏ３を含むことを特徴とする請求項１４記載の使用。
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