JP2019155640A - 積層吸音材 - Google Patents

Abstract

【課題】低周波数域から超高周波領域において優れた吸音性を示す吸音材を提供することを課題とする。【解決手段】少なくとも第１の繊維層と第２の繊維層と、前記第１の繊維層と第２の繊維層の間に存在する少なくとも１層の基材層とを含む積層吸音材であって、前記第１の繊維層は、平均流量細孔径が０．５〜１０μｍであり、目付けが０．１〜２００ｇ／ｍ２であり、前記第２の繊維層は、平均流量細孔径が０．５〜１０μｍであり、かつ、第１の繊維層の平均流量細孔径以下であり、目付けが０．１〜２００ｇ／ｍ２であり、前記基材層は、フラジール形法による通気度が４０ｃｃ／ｃｍ２・ｓ以上であり、目付けが１〜７００ｇ／ｍ２であり、前記第１の繊維層が音の入射側、前記第２の繊維層が音の透過側となるように配置される積層吸音材による。【選択図】図１

Description

本発明は、少なくとも２種類の繊維層が積層されてなる、積層構造の吸音材に関する。

吸音材とは音を吸収する機能を有する製品であって、建築分野や自動車分野において多用されている。吸音材を構成する材料として、不織布を用いることが公知である。例えば特許文献１には、メジアン直径が１μｍ未満のサブミクロン繊維と、メジアン直径が少なくとも１μｍであるマイクロファイバーとを含む複合不織布ウェブが開示されている。特許文献１の複合不織布ウェブは、サブミクロン繊維及びマイクロファイバーと称される２種類の異なるメジアン直径を有する繊維が混合されてなり、その混合比を変化させることによって、厚み方向に混合比の勾配を形成している。代表的な実施形態においては、マイクロファイバー流を形成し、また、サブミクロン繊維流を別個に形成してマイクロファイバー流に加えることによって、異なる繊維が混合されてなるウェブを形成できることが開示されている。

また特許文献２には、低周波及び高周波の音を吸収する積層吸音不織布であって、共振膜と、少なくとも１つの別の繊維材料層とを含み、共振膜は、直径６００ｎｍまでで表面重量（目付）０．１〜５ｇ／ｍ^２のナノ繊維層によって形成されるものが開示されている。ナノ繊維層は典型的には電界紡糸によって作り出され、一方、基材層は、直径１０μｍ〜４５μｍで目付け５〜１００ｇ／ｍ^２の繊維織物であり、さらに別の層が積層されてもよいことが開示されている。また、適切な厚さ及び目付けに到達するために、この積層体をさらに積層してもよいことが開示されている。

特許文献３には、２０００Ｈｚにおける吸音率が０．８５以上である積層吸音材として、（１）単繊維直径が１〜５００ｎｍの熱可塑性樹脂からなるナノファイバーから構成される層、及び、（２）単繊維直径がそれよりも大きな繊維により構成される層を含む不織布Ａと、特定の目付け及び繊維径を有する不織布Ｂとが積層されたものが開示されている。特許文献３の積層吸音材は、ナノファイバーで構成される極微細な空隙を有する層を、短繊維直径がそれよりも大きな層で支持することによって保形性や寸法安定性を付与した不織布Ａ（表層部）と、充分な通気度を有し、目付けが大きい不織布Ｂ（基盤部）とを貼り合わせて作製され、吸音性が高く断熱性も有することが開示されている。

特許文献４には、ナノ繊維による、吸音特性に優れる不織布構造体が開示されている。特許文献４の不織布構造体は、繊維径が１μｍ未満のナノ繊維を含む繊維体を含み、当該繊維体の厚みが１０ｍｍ以上であることを特徴とする。また、前記繊維体は支持体に支持されていてもよく、繊維体と支持体とが繰り返し積層された構造になっていてもよいことが開示されている。ナノ繊維は例えばメルトブローン法で形成され、実施例においては、支持体であるポリプロピレンスパンレース不織布の上に、繊維径０．５μｍ、目付け３５０ｇ／ｍ^２のナノ繊維体の層を形成することが開示されている。

特表２０１１−５０８１１３号公報 特表２００８−５３７７９８号公報 特開２０１５−３０２１８号公報 特開２０１６−１２１４２６号公報

上述のとおり、吸音材としてさまざまな構成の不織布積層体が検討されており、ナノ繊維やサブミクロン繊維と称される極細繊維を他の繊維と組み合わせて用いること、層の組み合わせや構成によって特徴的な吸音特性を示すことが知られている。
しかしながら、５００〜１０００Ｈｚの低周波数領域、８００〜２０００Ｈｚの中周波数領域だけでなく、さらに、２０００〜５０００Ｈｚの高周波数領域や５０００〜１１０００Ｈｚの超高周波数領域においても優れた吸音性能を示し、かつ、省スペース性に優れた吸音材が求められているが、未だ開発されていない。この状況に鑑み、本発明は、低周波数領域、中周波数領域、高周波数領域、および超高周波数領域の全ての領域において優れた吸音性を示す吸音材を提供することを課題とする。

発明者らは上述の課題を解決するために検討を重ねた。その結果、基材層と繊維層とを含む積層吸音材において、特定範囲の通気度（平均流量細孔径）を有する少なくとも２層の繊維層を含み、その間に特定範囲の空隙率及び密度を有する基材層を含む積層吸音材であって、２層の繊維層を特定の配置としたものが、低周波数領域から超高周波数領域において優れた吸音性を示し、省スペース性に優れることを見出し、本発明を完成した。

本発明は、以下の構成を有する。
［１］ 少なくとも第１の繊維層と第２の繊維層と、前記第１の繊維層と第２の繊維層の間に存在する少なくとも１層の基材層とを含む積層吸音材であって、
前記第１の繊維層は、平均流量細孔径が０．５〜１０μｍであり、目付けが０．１〜２００ｇ／ｍ^２であり、
前記第２の繊維層は、平均流量細孔径が０．５〜１０μｍであり、かつ、第１の繊維層の平均流量細孔径以下であり、目付けが０．１〜２００ｇ／ｍ^２であり、
前記基材層は、フラジール形法による通気度が４０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓ以上であり、目付けが１〜７００ｇ／ｍ^２であり、
前記第１の繊維層が音の入射側、前記第２の繊維層が音の透過側となるように配置される、積層吸音材。
［２］ 前記第１の繊維層、前記第２の繊維層、および前記基材層が独立して、不織布および織布からなる群より選ばれる少なくとも１つである、前記［１］に記載の積層吸音材。
［３］ 前記基材層が、ポリエチレンフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン、およびポリプロピレンからなる群から選ばれる少なくとも１種の繊維、または、少なくとも２種が複合化された繊維を含み、前記第１の繊維層および第２の繊維層が独立して、ポリフッ化ビニリデン、ナイロン６，６、ポリアクリロニトリル、ポリスチレン、ポリウレタン、ポリスルフォン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン、およびポリプロピレンからなる群から選ばれる少なくとも１種の繊維を含む、前記［１］または［２］に記載の積層吸音材。
［４］ 垂直入射吸音率測定法において、周波数が９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率の測定により、平均吸音率（α）を算出し、平均吸音率（α）の値が下記式を満たす範囲である、前記［１］〜［３］のいずれか１項に記載の積層吸音材。
１．００ ≧ α ≧ ０．２２
［５］ 垂直入射吸音率測定法において、周波数が２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの吸音率の測定により、吸音率の平均吸音率（β）を算出し、平均吸音率（β）の値が下記式を満たす範囲である、前記［１］〜［４］のいずれか１項に記載の積層吸音材。
１．００ ≧ β ≧ ０．６０
［６］ 垂直入射吸音率測定法において、周波数が４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの吸音率の測定により、吸音率の平均吸音率（γ）を算出し、平均吸音率（γ）の値が下記式を満たす範囲である［１］〜［５］のいずれか１項に記載の積層吸音材。
１．００ ≧ γ ≧ ０．９０
［７］ 垂直入射吸音率測定法において、周波数が９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの吸音率の測定により、吸音率の平均吸音率（η）を算出し、平均吸音率（η）の値が下記式を満たす範囲である、［１］〜［６］のいずれか１項に記載の積層吸音材。
１．００ ≧ η ≧ ０．８５

上述の構成を有する本発明によれば、低周波数領域から超高周波数領域における吸音特性に特に優れた吸音材が得られる。本発明の積層吸音材は、吸音特性のピークが従来の吸音材よりも高い領域にあり、特に５００Ｈｚ以上の領域における吸音性能に優れる。自動車分野では、ハイブリッド自動車や電気自動車の増加に伴って、モーター音への対策が課題となるところ、モーター音は、回転速度により低周波数領域から超高周波数領域の音が発生するため、これらの周波数域の対策が必要と言われている。また、風切り音の音域は１，０００〜３，０００Ｈｚ程度であると言われている。本発明の積層吸音材は、このような騒音の対策に有用である。また、本発明の積層吸音材は、多孔質材料やガラス繊維等からなる吸音材と比較して軽量、かつ厚みを薄くできるため、部材の軽量化と省スペース化が可能であり、この点は特に自動車分野向けの吸音材として有用である。

本発明の実施例（実施例１）及び比較例（比較例１）の吸音特性を示すグラフである。

以下、本発明を詳細に説明する。

（積層吸音材の構造）
本発明の積層吸音材は、それぞれ特定範囲の平均流量細孔径又は通気度を有し、特定範囲の目付けである基材層と繊維層とを含んでなる。積層吸音材の中に、繊維層は２層以上含まれ、繊維層の間に基材層が介在する。
平均流量細孔径及び通気度はいずれも、層の疎密の度合いを示す尺度である。本発明の積層吸音材は、大略的には、緻密な繊維層が疎らな基材層を挟む構造であり、かつ、繊維層は互いに特定の緻密度（平均流量細孔径）をもち、平均流量細孔径（入射側）≧平均流量細孔径（透過側）の関係を満たすように配置された構造を有する。

本発明の積層吸音材は、少なくとも第１の繊維層と第２の繊維層を含むが、繊維層はさらに２層〜６層を含まれていてもよい。第１の繊維層および第２の繊維層は、それぞれ１つの繊維構造体からなってもよく、１層の繊維層の中に複数の繊維構造体が重ねられた形態であってもよい。
また、第１の繊維層と第２の繊維層の間には、少なくとも１層の基材層が介在する。基材層は、１つの基材からなってもよく、１層の基材層の中に複数の基材層が重ねられてなる形態であってもよい。積層吸音材が、第１の繊維層と第２の繊維層の２層の繊維層を含む場合、積層吸音材は、第１の繊維層／基材層／第２の繊維層という構成を有する。積層吸音材が、第１の繊維層、第２の繊維層に加え、さらに第３の繊維層を加えた３層である場合、積層吸音材は、第１の繊維層／基材層／第３の繊維層／基材層／第２の繊維層という構成を有し、第３の繊維層の平均流量細孔径は、第１の繊維層の平均流量細孔径≧第３の平均流量細孔径≧第２の平均流量細孔径とすることが好ましい。

積層吸音材に含まれる繊維層及び基材層は、本発明の効果を損なわない限り、繊維層及び基材層以外の構成が含まれていてもよく、例えば、本発明に規定する範囲外のさらなる層（例えば保護層。１層でも２層以上でもよい）、印刷層、発泡体、箔、メッシュ、織布等が含まれていてもよい。また、各層間を連結するための接着剤層、クリップ、縫合糸等を含んでいてもよい。

積層吸音材の各層の間は、通気度を著しく低下させなければ、物理的及び／又は化学的に接着されていてもよいし、接着されていなくてもよい。積層吸音材の複数の層間のうちの一部が接着され、一部は接着されていない形態であってもよい。接着は、例えば、繊維層の形成工程において、または後工程として加熱を行い、繊維層を構成する繊維の一部を融解し、繊維層を基材層に融着させることによって繊維層と基材層とを接着してもよい。また、基材層ないし繊維層の層間に接着剤を付与して層間を接着することも好ましい。

積層吸音材の厚みは、本発明の効果が得られる限り特に制限されないが、例えば、１〜５０ｍｍとすることができ、３〜３０ｍｍとすることが好ましく、３〜２０ｍｍとすることが、省スペース性の観点からより好ましい。なお、積層吸音材の厚みとは、典型的には繊維層及び基材層の厚みの合計のことを意味し、保護層などの他の層が含まれている場合には、他の層を含む厚みのことを意味する。カートリッジや蓋等の外装体が取り付けられている場合、その部分の厚みは含まないものとする。

積層吸音材に用いられる第１の繊維層、第２の繊維層の平均流量細孔径は、所望の吸音性能が得られる限り特に制限されるものではないが、第１の繊維層としては、０．５〜１０μｍの範囲を用いることができ、第２の繊維層としては、０．５〜１０μｍの範囲を用いることができ、第２の繊維層の平均流量細孔径は第１の繊維層の平均流量細孔径以下であり、第２の繊維層の平均流量細孔径は第１の繊維層の平均流量細孔径よりも小さいことが好ましい。従来、吸音性能とともに遮音性能を期待されていた吸音材では、平均流量細孔径が低いほど音が通過しにくく、遮音性に有効であると考えられていたが、本発明の積層吸音材は、基材層の両側に配置される繊維層の平均流量細孔径をそれぞれ制御することによって音の反射を低減し、さらに吸音性に優れた層構成を採用することによって高い吸音性を得たものである。

積層吸音材は、基材層が、第１の繊維層と、第１の繊維層以上に緻密な第２の繊維層との間に挟まれた積層構造となっている。このような形態であるとき、第１の繊維層と第２の繊維層との間の距離（基材層の厚み、層間距離とも称する）は、２．５〜３０ｍｍであることが好ましく、３〜１５ｍｍであることがより好ましい。層間距離が２．５ｍｍ以上であれば、低周波数領域から超高周波数領域の吸音性能が良好となり、また、層間距離が３０ｍｍ以下であれば、吸音材としての厚みが大きくなり過ぎることがなく、省スペース性に適している。

基材層の通気度は、所望の吸音性能が得られる限り特に制限されるものではないが、フラジール形法による通気度において、４０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓ以上であり、４０〜２５０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓが好ましく、４０〜１５０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓがより好ましい。従来、吸音性能とともに遮音性能を期待されていた吸音材では、通気性が低いほど音が通過しにくく、すなわち遮音性に有効であると考えられていたが、本発明の積層吸音材は、高い通気性を有することによって音の反射を低減し、さらに吸音性に優れた層構成を採用することによって高い吸音性が得られるものである。なお、通気度の測定は公知の方法によることができ、例えば、ガーレ試験機法やフラジール試験機法で測定できる。

（各層の構成：繊維層）
本発明の積層吸音材に含まれる第１の繊維層および第２の繊維層は、空隙率が８５％以上９６％以下であり、かつ、密度が０．０４ｇ／ｃｍ^３以上０．５ｇ／ｃｍ^３以下であることが好ましい。空隙率が８５％以上であれば外層となる素材の剛性を抑えることで、反射波の増加を抑え音波を吸音材内部に導くことができる点で好ましい。空隙率が９６％以下であれば、繊維層と基材層との密度差による流れ抵抗を制御することで、外層と内層の密度差により、吸音材内部での音が反射を繰り返し、吸音材内部での音を減衰させることができるため、好ましい。また、密度が０．０４ｇ／ｃｍ^３以上であれば、一定の層間距離を維持できる剛性を有する点で好ましく０．５ｇ／ｃｍ^３以下であれば、吸音材として軽量化を維持できる点で好ましい。

第１の繊維層および第２の繊維層を構成する繊維は、繊維径が１０μｍ未満である繊維であることが好ましい。繊維径が１０μｍ未満であるとは、平均繊維径がこの数値範囲内であることを意味する。繊維径が１０μｍ未満であれば、空隙率が低く密度が高い、緻密で薄い膜を得られるため好ましく、１μｍ未満であれば、より空隙率が低く密度が高い、緻密で薄い膜を得られるためさらに好ましい。繊維径の測定は、公知の方法によることができる。例えば、繊維層表面の拡大写真から測定ないし算出することによって得られる値であり、詳細な測定方法は実施例に詳述される。

第１の繊維層および第２の繊維層は不織布であることが好ましく、平均流量細孔径が１０μｍ未満であることが好ましい。平均流量細孔径が１０μｍ未満であれば、繊維層と基材層との流れ抵抗を制御することができ、吸音材内部での音が反射を繰り返すため、吸音材内部での音を減衰させることができ良好である。

本発明の積層吸音材に含まれる第１の繊維層および第２の繊維層は、１層の繊維層が一つの繊維構造体からなっていてもよく、また、１層の繊維層中に複数の繊維集合体を含み、繊維集合体の層が重ね合わされたものが１層の繊維層を形成していてもよい。なお、本明細書において、繊維集合体とは、一つの連続体となった繊維集合体のことを意味している。

第１の繊維層の平均流量細孔径は０．５〜１０μｍであり、０．９〜１０μｍが好ましい。また、第１の繊維層の目付けは、０．１〜２００ｇ／ｍ^２であり、０．３〜１００ｇ／ｍ^２であることが好ましい。目付けが０．１ｇ／ｍ^２以上であれば、緻密な膜としての隔壁を形成させることで共鳴空間を形成することができ、吸音性を向上させることができる。２００ｇ／ｍ^２未満であれば、膜の剛性を高くすることなく、音の反射を抑制することができ、吸音率を高めることができる。第１の繊維層の平均流量細孔径は、第２の繊維層の平均流量細孔径以上である

第２の繊維層の平均流量細孔径は、０．５〜１０μｍであり、０．５〜５．０μｍが好ましく、０．５〜３．０μｍが特に好ましい。また、第２の繊維層の目付けは、０．１〜２００ｇ／ｍ^２であり、０．３〜１００ｇ／ｍ^２であることが好ましい。目付けが０．１ｇ／ｍ^２以上であれば、綿密な膜としての隔壁を形成させることで共鳴空間を形成することができ、吸音性を向上させることができ、２００ｇ／ｍ^２未満であれば、膜の剛性を高くすることなく、音の反射を抑制することができ、吸音率を高めることができる。

また、本発明の積層吸音材は、第１の繊維層が音の入射側に配置され、基材層を挟んで、前記第２の繊維層が音の透過側となるように配置されるという特徴を有する。前述のとおり、第２の繊維層は第１の繊維層以上に緻密な層である。特定の理論に拘束されるものではないが、本発明では、第１の繊維層を通じて積層吸音材の内部に音を取り込み、取り込まれた音は緻密な第２の繊維層で一部反射し、反射した音が吸音材内部の基材層部分にあたる閉鎖空間内で共鳴、反射、干渉を生じ、基材層の繊維の振動から熱への変換によるエネルギー消失が生じることによって、優れた吸音性能が実現されるものと考えられている。

第１の繊維層および第２の繊維層を構成する繊維構造体は、好ましくは不織布であり、第１の繊維層および第２の繊維層が前記の範囲の平均流量細孔径及び目付けを有している限り特に制限されないが、例えば、メルトブローン不織布、電界紡糸法によって形成される不織布等であることが好ましい。電界紡糸法ないしメルトブローン法によれば、極細繊維を基材上に効率よく積層させることができ、所望の範囲の空隙率及び密度を有する層が得られる。電界紡糸法の詳細は製造方法に詳述する。

第１の繊維層および第２の繊維層を構成する繊維の原料樹脂としては、発明の効果を得られる限り特に制限されないが、例えば、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン、ポリ乳酸、アクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレート等のポリエステル類、ナイロン６、ナイロン６，６、ナイロン１，２等のナイロン（アミド樹脂）類、ポリフェニレンスルフィド、ポリビニルアルコール、ポリスチレン、ポリスルフォン、液晶ポリマー類、ポリエチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリアクリロニトリル、ポリフッ化ビニリデン、ポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン等が挙げられる。ポリオレフィン系樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレンが例示できる。ポリエチレンとしては、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）等を挙げることができ、ポリプロピレンとしては、プロピレンの単独重合体や、プロピレンと他の単量体、エチレンやブテン等が重合した共重合ポリプロピレン等を挙げることができる。繊維集合体は、前記の樹脂の１種を含むことが好ましく、２種類以上を含んでいてもよい。

第１の繊維層および第２の繊維層が電界紡糸法によって形成される不織布である場合、前記の中でも、ポリフッ化ビニリデン、ナイロン６，６、ポリアクリロニトリル、ポリスチレン、ポリウレタン、ポリスルフォンおよびポリビニルアルコールが、電界紡糸法においては、各種溶剤に可溶である観点から、より好ましい。また、第１繊維層および第２の繊維層がメルトブローン不織布である場合、前記の中でも、ポリプロピレンが好ましい。繊維層は、前記の樹脂の１種を含むことが好ましく、２種類以上を含んでいてもよい。

また、前記の繊維には、樹脂以外の各種の添加剤を含んでもよい。樹脂に添加されうる添加剤としては例えば、充填剤、安定化剤、可塑剤、粘着剤、接着促進剤（例えば、シランおよびチタン酸塩）、シリカ、ガラス、粘土、タルク、顔料、着色剤、酸化防止剤、蛍光増白剤、抗菌剤、界面活性剤、難燃剤、およびフッ化ポリマーが挙げられる。前記添加物のうち１つ以上を用いて、得られる繊維および層の重量および／またはコストを軽減してもよく、粘度を調整してもよく、または繊維の熱的特性を変性してもよく、あるいは電気特性、光学特性、密度に関する特性、液体バリアもしくは粘着性に関する特性を包含する、添加物の特性に由来する様々な物理特性を付与してもよい。

（各層の構成：基材層）
積層吸音材における基材層は、主な吸音性を担うとともに、繊維層を支持して吸音材全体の形状を保持する機能も有している。本発明の積層吸音材は、第１の繊維層と第２の繊維層の間に、空隙率が高く密度が低い基材層が挟み込まれた形態を有し、音源側（入射側）の平均流量細孔径を制御することで積層吸音材の内部へ音を導入することができ、吸音材の内部で反射を繰り返すことで吸音させることができる。基材層は、空隙率が高く密度が低いという特徴を有する一方で、繊維層を支持し、一定の層間距離を維持できる剛性を有することが好ましい。

具体的には、基材層は、空隙率が９３％以上１００％未満であり、かつ、密度が０．００８〜０．０５ｇ／ｃｍ^３であることが好ましい。空隙率が９５％以上であると、繊維層と基材層との密度差による流れ抵抗を制御することで、外層と内層に密度差により、吸音材内部での音が反射を繰り返すため、吸音材内部での音を減衰させることができる点で吸音性が向上する。また空隙率を１００％未満とすることで、繊維層を支持し、積層吸音材の形態を保持することができる。また、密度が０．００８ｇ／ｍ^３以上であれば吸音材として繊維層を支持し、一定の層間距離を維持できる剛性を有する点で好ましく、０．０５ｇ／ｍ^２以下であれば、吸音材として軽量化を維持できる点で好ましい。

基材層は、１層の基材層からなってもよく、または、複数の基材層が重ねられてなる形態であってもよい。基材層を構成する材料は、その少なくとも一方の表面上に繊維層を積層できるものであれば特に制限されず、不織布、ガラス繊維、紙、織布、フォーム（発泡体層）、メッシュ等を用いることができる。特に、不織布、織布のいずれか１種以上であることが好ましく、不織布であることがより好ましい。積層吸音材に含まれる基材は、１種であってもよく、２種以上であってもよい。

基材層が不織布である場合、不織布の種類は、メルトブロー不織布、スパンレース不織布、スパンボンド不織布、スルーエア不織布、サーマルボンド不織布、ニードルパンチ不織布等を用いることができ、所望の物性や機能によって適宜選択できる。

基材層の不織布の繊維を構成する樹脂としては、熱可塑性樹脂を用いることができ、例えば、ポリオレフィン系樹脂、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂が例示できる。ポリオレフィン系樹脂としては、エチレン、プロピレン、ブテン−１、若しくは４−メチルペンテン−１等の単独重合体、及びこれらと他のα−オレフィン、即ち、エチレン、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１あるいは４−メチルペンテン−１などのうちの１種以上とのランダム若しくはブロック共重合体あるいはこれらを組み合わせた共重合体のことであり、またはこれらの混合物などを挙げることができる。ポリアミド系樹脂としてはナイロン４、ナイロン６、ナイロン７、ナイロン１，１、ナイロン１，２、ナイロン６，６、ナイロン６，１０、ポリメタキシリデンアジパミド、ポリパラキシリデンデカンアミド、ポリビスシクロヘキシルメタンデカンアミドもしくはこれらのコポリアミド等を挙げることができる。ポリエステル系樹脂としては、ポリエチレンテレフタレートの他、ポリテトラメチレンテレフタレート、ポリブチルテレフタレート、ポリエチレンオキシベンゾエート、ポリ（１，４−ジメチルシクロヘキサンテレフタレート）若しくはこれらの共重合体を挙げることができる。これらの中でも、汎用性が高く熱融着できるとの観点から、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン及びポリプロピレンの１種、又は２種以上を組み合わせて用いることが好ましい。
基材層が、織布やメッシュである場合にも同様の樹脂を用いることができる。

また、基材層の不織布を構成する繊維としては、単成分からなる繊維を使用することもできるが、繊維同士の交点の融着の効果を考慮すると、低融点樹脂と高融点樹脂の複合成分からなる繊維、すなわち、融点が異なる２成分以上からなる複合繊維を用いることが好ましい。複合形態は例えば鞘芯型、偏心鞘芯型、並列型を挙げることができる。また、基材層の不織布を構成する繊維として、融点が異なる２成分以上の混繊繊維を用いることも好ましい。なお、混繊繊維とは、高融点樹脂からなる繊維と低融点樹脂からなる繊維とが独立して存在し、混合されてなる繊維を意味している。

基材層の不織布を構成する繊維の平均繊維径は、特に制限されるものではないが、平均繊維径が１０μｍ〜１ｍｍである繊維からなるものを用いることができる。平均繊維径が１０μｍ以上であれば、繊維層と基材層との密度差による流れ抵抗を制御することができ、１ｍｍ以下であれば、汎用性が失われることがなく、また入手も容易となる。繊維径は、１０〜１００μｍであればより好ましい。繊維径の測定は、繊維層の繊維径の測定と同様の方法で行うことができる。

基材層は、第１の繊維層と第２の繊維層との間に介在する。また、第１の繊維層と第２の繊維層との間に介在するのに加えて、積層吸音材において最外面に位置する層として含まれてもよい。基材層は、１層のみで基材層を構成してもよく、２層以上が連続して配置されて１層の基材層を構成していることも好ましい。基材層を２層以上連続して配置することで、基材層の厚みによって、繊維層の層間距離を制御できるという利点がある。

基材層の通気度は、フラジール形法による通気度において、４０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓ以上であり、４０〜２５０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓが好ましく、４０〜１５０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓがより好ましい。従来、吸音性能とともに遮音性能を期待されていた吸音材では、通気性が低いほど音が通過しにくく、すなわち遮音性に有効であると考えられていたが、本発明の積層吸音材は、基材層が高い通気性を有することによって音の反射を低減し、さらに吸音性に優れた層構成を採用することによって高い吸音性が得られると考えられている。

また、基材層の目付けは、１〜７００ｇ／ｍ^２であり、１５〜５００ｇ／ｍ^２であることが好ましい。基材層の目付けが１ｇ／ｍ^２以上であれば、吸音材として必要な強度を得ることができる。

本発明において、基材層は２．５ｍｍ以上の厚みを有することが好ましい。基材層の厚みの上限は特に制限されるものではないが、省スペース性の観点から、厚みの範囲は２．５〜２５ｍｍであることが好ましく、３〜２０ｍｍであることがより好ましい。
また、基材層を構成する不織布などの材料１枚あたりの厚みは、例えば、２．５〜１５ｍｍとすることができ、３〜１０ｍｍとすることがより好ましい。基材の１枚あたりの厚みが２．５ｍ以上であれば、皺の発生がなく取り扱いが容易で、生産性が良好である。また、基材層の厚みが１５ｍｍ以下であれば、省スペース性を妨げる恐れがない。

基材層には、本発明の効果を妨げない範囲内で、各種の添加剤、例えば、着色剤、酸化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、中和剤、造核剤、滑剤、抗菌剤、難燃剤、可塑剤及び他の熱可塑性樹脂等が添加されていてもよい。また、表面が各種の仕上げ剤で処理されていてもよく、これによって撥水性、制電性、表面平滑性、耐摩耗性などの機能が付与されていてもよい。

（積層吸音材の吸音特性）
本発明の積層吸音材は、低周波数領域（１０００Ｈｚの周波領域）や中周波数領域（３０００Ｈｚ）、高周波数領域（５０００Ｈｚ）、超高周波数領域（１００００Ｈｚ）における吸音性が優れることを特徴としている。特定の理論に拘束されるものではないが、本発明の積層吸音材は、制御された平均流量細孔径をもつ繊維層の間に低密度の基材層を挟み込む構成とすることで、繊維層に挟まれた閉鎖空間が作り出され、当該閉鎖空間の中で反射が繰り返し発生して音の吸収が高効率化されるものと考えられている。さらに、特定範囲の平均流量細孔径の繊維層及び基材層を用いることによって、音の反射を防ぎながら第１の繊維層を透過させ、第２の繊維層で音を反射させることで、基材層でより効率的に吸収することが可能となるため、厚みが薄く、かつ高い吸音性を有する吸音材が得られるものと考えられている。
吸音性の評価方法は、実施例に詳述される。

（積層吸音材の製造方法）
積層吸音材の製造方法は特に制限されないが、例えば、１層の基材層に１層の繊維層を形成した繊維積層体（つまり、基材層／繊維層の積層体）、又は、保護層上に１層の繊維層を形成した繊維積層体（つまり、保護層／繊維層の積層体）を作成する工程、及び、複数の繊維積層体を所定の順番及び枚数で重ね合わせて一体化する工程、を含む製造方法によって得ることができる。繊維積層体が保護層と繊維層からなる場合、繊維層と繊維層の間に基材層を挟み込むように積層して一体化することができる。なお、繊維積層体を重ね合わせる工程において、繊維積層体以外のさらなる層、例えばさらなる基材層を加えて積層することも好ましい。

基材層として不織布を用いる場合、公知の方法で不織布を製造して用いてもよいし、市販の不織布を選択して用いることもできる。基材層ないし保護層上に繊維層を形成する工程は、電界紡糸法やメルトブロー法を用いることが好ましい。

電界紡糸法は、紡糸溶液を吐出させるとともに、電界を作用させて、吐出された紡糸溶液を繊維化し、コレクター上に繊維を得る方法である。例えば、紡糸溶液をノズルから押し出すとともに電界を作用させて紡糸する方法、紡糸溶液を泡立たせるとともに電界を作用させて紡糸する方法、円筒状電極の表面に紡糸溶液を導くとともに電界を作用させて紡糸する方法などを挙げることができる。本発明においては、コレクター上に基材層（又は保護層）となる不織布等を挿入し、その上に繊維を集積させることができる。紡糸溶液としては、曳糸性を有するものであれば特に限定されないが、樹脂を溶媒に分散させたもの、樹脂を溶媒に溶解させたもの、樹脂を熱やレーザー照射によって溶融させたものなどを用いることができる。

紡糸の安定性や繊維形成性を向上させる目的で、紡糸溶液にさらに界面活性剤を含有させてもよい。界面活性剤は、例えば、ドデシル硫酸ナトリウムなどの陰イオン性界面活性剤、臭化テトラブチルアンモニウムなどの陽イオン界面活性剤、ポリオキシエチレンソルビタモンモノラウレートなどの非イオン性界面活性剤などを挙げることができる。界面活性剤の濃度は、紡糸溶液に対して５重量％以下の範囲であることが好ましい。５重量％以下であれば、使用に見合う効果の向上が得られるため好ましい。また、本発明の効果を著しく損なわない範囲であれば、上記以外の成分も紡糸溶液の成分として含んでもよい。

メルトブロー法は、基材層の上に繊維層となる樹脂をノズルから溶融状態で押し出し、加熱圧縮空気によって吹き付けることで不織布を形成する方法である。例えば、スクリュー、加熱体及びギアポンプを有する２機の押出機、混繊用紡糸口金、圧縮空気発生装置及び空気加熱機、ポリエステル製ネットを備えた捕集コンベアー、及び巻取り機からなる不織布製造装置を用いて不織布を製造することができる。基材層を搬送するコンベアーの速度を調整することによって任意に目付けを設定できる。紡糸に用いる樹脂としては、熱可塑性を有しており、曳糸性を有するものであれば特に限定されない。

前記によって得られた繊維積層体を、複数枚重ね合わせて一体化する方法は、特に限定されるわけではなく、接着を行わず重ね合わせるだけでもよく、また、各種の接着方法、つまり、加熱したフラットロールやエンボスロールによる熱圧着、ホットメルト剤や化学接着剤による接着、循環熱風もしくは輻射熱による熱接着などを採用することもできる。繊維層の物性低下を抑制するという観点では、なかでも循環熱風もしくは輻射熱による熱処理が好ましい。フラットロールやエンボスロールによる熱圧着の場合、繊維層が溶融してフィルム化したり、エンボス点周辺部分に破れが発生したりする等のダメージを受け、安定的な製造が困難となる可能性があるほか、吸音特性が低下等の性能低下を生じやすい。また、ホットメルト剤や化学接着剤による接着の場合には、該成分によって繊維層の繊維間空隙が埋められ、性能低下を生じやすい場合がある。一方で、循環熱風もしくは輻射熱による熱処理で一体化した場合には、繊維層へのダメージが少なく、かつ十分な層間剥離強度で一体化できるので好ましい。循環熱風もしくは輻射熱による熱処理によって一体化する場合には、特に限定されるものではないが、熱融着性複合繊維からなる不織布および積層体を使用することが好ましい。

以下、実施例によって本発明をより詳細に説明するが、以下の実施例は例示を目的としたものに過ぎない。本発明の範囲は、本実施例に限定されない。

実施例中に示した物性値の測定方法と定義を以下に示す。
＜平均繊維径＞
株式会社日立ハイテクノロジーズ製の走査型電子顕微鏡ＳＵ８０２０を使用して、繊維構造体（不織布）を観察し、画像解析ソフトを用いて繊維５０本の直径を測定した。繊維５０本の繊維径の平均値を平均繊維径とした。

＜平均流量細孔径＞
ＰＯＲＯＵＳ ＭＡＴＥＲＩＡＬ社製Ｃａｐｉｌｌａｒｙ ＦｌｏｗＰｏｒｏｍｅｔｅｒ（ＣＦＰ−１２００−Ａ）を使用して、平均流量細孔径を測定（ＪＩＳ Ｋ ３８２２）した。

＜通気度＞
（フラジール形法）：東洋精機株式会社製 織布通気度試験機（フラジール形法：Ａ法）を使用して、通気度を測定（ＪＩＳ L １０９６）した。
（ガーレ形法）：東洋精機株式会社製 ＧＵＲＬＥＹ ＴＹＰＥ ＤＥＮＳＯＭＥＴＥＲ（ガーレ形法：Ｂ法）を使用して、通気度を測定（ＪＩＳ L １０９６）した。

＜吸音率測定＞
吸音率測定は、各条件の積層をした、各繊維積層体より直径１６．６ｍｍのサンプルを採取し、垂直入射吸音率測定装置「日本音響エンジニアリング社製ＷｉｎＺａｃＭＴＸ」を用いＡＳＴＭ Ｅ １０５０に準拠し、周波数５００〜５０００Ｈｚにおける試験片に平面音波が垂直に入射するときの垂直入射吸音率を測定した。
＜低周波数領域の吸音性＞
周波数が９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を５６点（３．９Ｈｚ間隔）で測定し得られた曲線をｆ（ｘ）としたとき、下記（式１）により平均吸音率（α）を算出した。

平均吸音率（α）は９００〜１１２０Ｈｚの周波数領域の吸音性能を示し、数値が高ければ、吸音性が高いと判断される。αが０．２２以上の場合、低周波数領域の吸音性を良好と評価し、０．２２未満の場合、吸音性を不良と評価した。

＜中周波数領域の吸音性＞
周波数が２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの吸音率を１９０点（３．９Ｈｚ間隔）で測定し得られた曲線をｆ（ｘ）としたとき、下記（式２）により平均吸音率（β）を算出した。
平均吸音率（β）は２８００〜３５５０Ｈｚの周波数領域の吸音性能を示し、数値が高ければ、吸音性が高いと判断される。βが０．６０以上の場合、中周波数領域の吸音性を良好と評価し、０．６０未満の場合、吸音性を不良と評価した。

＜高周波数領域の吸音性＞
周波数が４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの吸音率を２８２点（３．９Ｈｚ間隔）で測定し得られた曲線をｆ（ｘ）としたとき、下記（式３）により平均吸音率（γ）を算出した。
平均吸音率（γ）は４５００〜５６００Ｈｚの周波数領域の吸音性能を示し、数値が高ければ、吸音性が高いと判断される。γが０．９０以上の場合、高周波数領域の吸音性を良好と評価し、０．９０未満の場合、吸音性を不良と評価した。

＜超高周波数領域の吸音性＞
周波数が９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの吸音率を５６４点（３．９Ｈｚ間隔）で測定し得られた曲線をｆ（ｘ）としたとき、下記（式４）により平均吸音率（η）を算出した。
平均吸音率（η）は９０００〜１１２００Ｈｚの周波数領域の吸音性能を示し、数値が高ければ、吸音性が高いと判断される。ηが０．８５以上の場合、高周波数領域の吸音性を良好と評価し、０．８５未満の場合、吸音性を不良と評価した。

＜基材層の準備＞
高密度ポリエチレンとして、京葉ポリエチレン製の高密度ポリエチレン「Ｍ６９００」（ＭＦＲ１７ｇ／１０分）を用い、ポリプロピレンとして、日本ポリプロ製のポリプロピレンホモポリマー「ＳＡ３Ａ」（ＭＦＲ＝１１ｇ／１０分）を用いて、熱溶融紡糸法により、繊維径１６μｍの鞘成分が高密度ポリエチレン、芯成分がポリプロピレンからなる鞘芯型熱融着性複合繊維を作製した。得られた鞘芯型熱融着性複合繊維を用いて、目付けが２００ｇ／ｍ^２、厚み５ｍｍ、幅が１０００ｍｍのカード法スルーエア不織布を作製した。カード法スルーエア不織布を、商研株式会社製一軸式粉砕機（ＥＳ３２８０）にて約６ｍｍ程度に粉砕した。
この粉砕した不織布をエアレイド試験機にて、設定温度１４２℃で加熱し、目付け２５０ｇ／ｍ^２、通気度９５ｃｃ／ｃｍ^２・ｓ、厚み５ｍｍである基材層Ｐ、目付け３７３ｇ／ｍ^２、通気度７０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓ、厚み５ｍｍである基材層Ｍ、目付け５００ｇ／ｍ^２、通気度７８ｃｃ／ｃｍ^２・ｓ、厚み１０ｍｍである基材層Ｑ、目付け４２３ｇ／ｍ^２、通気度８３ｃｃ／ｃｍ^２・ｓ、厚み１０ｍｍである基材層Ｎを得た。

＜保護層の準備＞
保護層として、市販のポリエチレンテレフタレート製カード法スルーエア不織布（目付け１８ｇ／ｍ^２、厚み６０μｍ）を準備した。

＜繊維層の準備＞
１）繊維層Ａ
ディーアイシーバイエルポリマー製のポリウレタン（グレード名：Ｔ１１９０）を、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミドとアセトンの共溶媒（６０／４０（ｗ／ｗ））に１５質量％の濃度で溶解し、電界紡糸溶液を調製した。保護層を準備し、この上に前記ポリウレタン溶液を電界紡糸して、保護層とポリウレタン極細繊維との２層からなる繊維積層体を作製した。電界紡糸の条件は、２７Ｇニードルを使用し、単孔溶液供給量は２．５ｍＬ／ｈ、印加電圧は４７ｋＶ、紡糸距離は２０ｃｍとした。
繊維積層体におけるポリウレタン極細繊維については、その層の目付は０．５ｇ／ｍ^２であり、平均繊維径は４７０ｎｍであり、融解温度は１７５℃であった。これを繊維層Ａとした。平均流量細孔径を評価したところ８．９μｍであった。

２）繊維層Ｂ
Ａｒｋｅｍａ製のポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン（以下、「ＰＶＤＦ−ＨＦＰ」と略記する。）であるＫｙｎａｒ（商品名）３１２０を、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミドとアセトンの共溶媒（６０／４０（ｗ／ｗ））に１５質量％の濃度で溶解し、電界紡糸溶液を調製し、導電助剤として０．０１質量％を添加した。保護層を準備し、この上に前記ＰＶＤＦ−ＨＦＰ溶液を電界紡糸して、保護層とＰＶＤＦ−ＨＦＰ極細繊維との２層からなる繊維積層体を作製した。電界紡糸の条件は、２４Ｇニードルを使用し、単孔溶液供給量は３．０ｍＬ／ｈ、印加電圧は３５ｋＶ、紡糸距離は１７．５ｃｍとした。
繊維積層体におけるＰＶＤＦ−ＨＦＰ極細繊維については、その層の目付けは３．０ｇ／ｍ^２であり、平均繊維径は８０ｎｍであり、融解温度は１６８℃であった。これを繊維層Ｂとした。平均流量細孔径を評価したところ０．７μｍであった。

３）繊維層Ｃ
Ａｒｋｅｍａ製のポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン（以下、「ＰＶＤＦ−ＨＦＰ」と略記する。）であるＫｙｎａｒ（商品名）３１２０を、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミドとアセトンの共溶媒（６０／４０（ｗ／ｗ））に１５質量％の濃度で溶解し、電界紡糸溶液を調製した。
保護層を準備し、この上に前記ＰＶＤＦ−ＨＦＰ溶液を電界紡糸して、保護層とＰＶＤＦ−ＨＦＰ極細繊維との２層からなる繊維積層体を作製した。電界紡糸の条件は、２４Ｇニードルを使用し、単孔溶液供給量は３．０ｍＬ／ｈ、印加電圧は３５ｋＶ、紡糸距離は１７．５ｃｍとした。繊維積層体におけるＰＶＤＦ−ＨＦＰ極細繊維については、その層の目付けは１ｇ／ｍ^２であり、平均繊維径は２００ｎｍであった。これを繊維層Ｃとした。平均流量細孔径を評価したところ２．４μｍであった。

・繊維層Ｄ
Ａｒｋｅｍａ製のポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン（以下、「ＰＶＤＦ−ＨＦＰ」と略記する。）であるＫｙｎａｒ（商品名）３１２０を、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミドとアセトンの共溶媒（６０／４０（ｗ／ｗ））に２０質量％の濃度で溶解し、電界紡糸溶液を調製した。
保護層を準備し、この上に前記ＰＶＤＦ−ＨＦＰ溶液を電界紡糸して、保護層とＰＶＤＦ−ＨＦＰ極細繊維との２層からなる繊維積層体を作製した。電界紡糸の条件は、２４Ｇニードルを使用し、単孔溶液供給量は３．０ｍＬ／ｈ、印加電圧は３５ｋＶ、紡糸距離は１７．５ｃｍとした。繊維積層体におけるＰＶＤＦ−ＨＦＰ極細繊維については、その層の目付けは２ｇ／ｍ^２であり、平均繊維径は４００ｎｍであった。これを繊維層Ｄとした。平均流量細孔径を評価したところ２．２μｍであった。

・繊維層Ｅ
Ａｒｋｅｍａ製のポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン（以下、「ＰＶＤＦ−ＨＦＰ」と略記する。）であるＫｙｎａｒ（商品名）３１２０を、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミドとアセトンの共溶媒（６０／４０（ｗ／ｗ））に１５質量％の濃度で溶解し、電界紡糸溶液を調製した。
保護層を準備し、この上に前記ＰＶＤＦ−ＨＦＰ溶液を電界紡糸して、保護層とＰＶＤＦ−ＨＦＰ極細繊維との２層からなる繊維積層体を作製した。電界紡糸の条件は、２４Ｇニードルを使用し、単孔溶液供給量は３．０ｍＬ／ｈ、印加電圧は３５ｋＶ、紡糸距離は１７．５ｃｍとした。繊維積層体におけるＰＶＤＦ−ＨＦＰ極細繊維については、その層の目付けは２．２ｇ／ｍ^２であり、平均繊維径は２００ｎｍであった。これを繊維層Ｅとした。平均流量細孔径を評価したところ１．５μｍであった。

・繊維層Ｆ
ディーアイシーバイエルポリマー製のポリウレタン（グレード名：Ｔ１１９０）を、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミドとアセトンの共溶媒（６０／４０（ｗ／ｗ））に１２．５質量％の濃度で溶解し、電界紡糸溶液を調製した。保護層を準備し、この上に前記ポリウレタン溶液を電界紡糸して、保護層とポリウレタン極細繊維との２層からなる繊維積層体を作製した。電界紡糸の条件は、２７Ｇニードルを使用し、単孔溶液供給量は２．０ｍＬ／ｈ、印加電圧は４７ｋＶ、紡糸距離は２０ｃｍとした。
繊維積層体におけるポリウレタン極細繊維については、その層の目付は０．５ｇ／ｍ^２であり、平均繊維径は２６０ｎｍであった。これを繊維層Ｆとした。平均流量細孔径を評価したところ２．８μｍであった。

・繊維層Ｇ
ディーアイシーバイエルポリマー製のポリウレタン（グレード名：Ｔ１１９０）を、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミドとアセトンの共溶媒（６０／４０（ｗ／ｗ））に１２．５質量％の濃度で溶解し、電界紡糸溶液を調製した。保護層を準備し、この上に前記ポリウレタン溶液を電界紡糸して、保護層とポリウレタン極細繊維との２層からなる繊維積層体を作製した。電界紡糸の条件は、２７Ｇニードルを使用し、単孔溶液供給量は２．０ｍＬ／ｈ、印加電圧は４７ｋＶ、紡糸距離は２０ｃｍとした。
繊維積層体におけるポリウレタン極細繊維については、その層の目付は３ｇ／ｍ^２であり、平均繊維径は２７０ｎｍであった。これを繊維層Ｇとした。平均流量細孔径を評価したところ０．９μｍであった。

・繊維層Ｈ
ディーアイシーバイエルポリマー製のポリウレタン（グレード名：Ｔ１１９０）を、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミドとアセトンの共溶媒（６０／４０（ｗ／ｗ））に１０質量％の濃度で溶解し、電界紡糸溶液を調製した。保護層を準備し、この上に前記ポリウレタン溶液を電界紡糸して、保護層とポリウレタン極細繊維との２層からなる繊維積層体を作製した。電界紡糸の条件は、２７Ｇニードルを使用し、単孔溶液供給量は２．０ｍＬ／ｈ、印加電圧は４５ｋＶ、紡糸距離は２０ｃｍとした。
繊維積層体におけるポリウレタン極細繊維については、その層の目付は３ｇ／ｍ^２であり、平均繊維径は９０ｎｍであった。これを繊維層Ｈとした。平均流量細孔径を評価したところ０．８μｍであった。

・繊維層Ｉ
ディーアイシーバイエルポリマー製のポリウレタン（グレード名：Ｔ１１９０）を、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミドとアセトンの共溶媒（６０／４０（ｗ／ｗ））に１２．５質量％の濃度で溶解し、電界紡糸溶液を調製した。保護層を準備し、この上に前記ポリウレタン溶液を電界紡糸して、保護層とポリウレタン極細繊維との２層からなる繊維積層体を作製した。電界紡糸の条件は、２７Ｇニードルを使用し、単孔溶液供給量は２．０ｍＬ／ｈ、印加電圧は４７ｋＶ、紡糸距離は２０ｃｍとした。
繊維積層体におけるポリウレタン極細繊維については、その層の目付は２ｇ／ｍ^２であり、平均繊維径は２７０ｎｍであった。これを繊維層Ｉとした。平均流量細孔径を評価したところ１．０μｍであった。

・繊維層Ｊ
繊維層の形成には、スクリュー（５０ｍｍ径）、加熱体及びギアポンプを有する２機の押出機、混繊用紡糸口金（孔径０．３ｍｍ、２機の押出機より交互に樹脂が吐出される孔数５０１ホールが一列に並んだ、有効幅５００ｍｍ）、圧縮空気発生装置及び空気加熱機、ポリエステル製ネットを備えた捕集コンベアー、及び巻取り機からなる不織布製造装置を用いた。
原料のポリプロピレンとして、ポリプロピレンホモポリマー１（ＭＦＲ＝８２ｇ／１０分）と、ポリプロピレンホモポリマー２（ＬＯＴＴＥ ＣＨＥＭＩＣＡＬ社製「ＦＲ−１８５」（ＭＦＲ＝１４００ｇ／１０分））を用い、不織布製造装置の２機の押出機に前記２種類のポリプロピレンを投入し、押出機を２４０℃で加熱溶融させ、ギアポンプの質量比が５０／５０になる様に設定し、紡糸口金から単孔あたり０．３ｇ／ｍｉｎの紡糸速度で溶融樹脂を吐出させた。吐出した繊維を４００℃に加熱した９８ｋＰａ（ゲージ圧）の圧縮空気によって紡糸口金から６０ｃｍの距離で、捕集コンベアー上に吹き付け、繊維層を形成した。捕集コンベアーの速度を調整することによって、目付を８０ｇ／ｍ^２に設定した。平均繊維径は、１．３μｍであり、これを繊維層Ｊとした。平均流量細孔径を評価したところ９．４μｍであった。

・繊維層Ｌ
繊維層の形成には、スクリュー（５０ｍｍ径）、加熱体及びギアポンプを有する２機の押出機、混繊用紡糸口金（孔径０．３ｍｍ、２機の押出機より交互に樹脂が吐出される孔数５０１ホールが一列に並んだ、有効幅５００ｍｍ）、圧縮空気発生装置及び空気加熱機、ポリエステル製ネットを備えた捕集コンベアー、及び巻取り機からなる不織布製造装置を用いた。
原料のポリプロピレンとして、ポリプロピレンホモポリマー１（ＭＦＲ＝８２ｇ／１０分）と、ポリプロピレンホモポリマー２（ＬＯＴＴＥ ＣＨＥＭＩＣＡＬ社製「ＦＲ−１８５」（ＭＦＲ＝１４００ｇ／１０分））を用い、不織布製造装置の２機の押出機に前記２種類のポリプロピレンを投入し、押出機を２４０℃で加熱溶融させ、ギアポンプの質量比が５０／５０になる様に設定し、紡糸口金から単孔あたり０．３ｇ／ｍｉｎの紡糸速度で溶融樹脂を吐出させた。吐出した繊維を４００℃に加熱した６３ｋＰａ（ゲージ圧）の圧縮空気によって紡糸口金から６０ｃｍの距離で、捕集コンベアー上に吹き付け、繊維層を形成した。捕集コンベアーの速度を調整することによって、目付を８０ｇ／ｍ^２に設定した。平均繊維径は、１．９μｍであり、これを繊維層Ｌとした。平均流量細孔径を評価したところ１２．６μｍであった。

［実施例１］
第１の繊維層（繊維層Ａ）と、第２の繊維層（繊維層Ｂ）との間に、基材層Ｍを挟み、最外層が保護層となるように第１の繊維層／基材層Ｍ／第２の繊維層となるよう重ね合わせた。得られたサンプルを吸音率測定用サンプルとした。繊維層が２層あるため、繊維層の層数「２」とした。これを直径１６．６ｍｍの円形に打ち抜き、吸音率測定用サンプルとした。
得られたサンプルの第１の繊維層側から音を入射し、垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．４２であり良好であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．９８であり良好であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．９８であり良好であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．９７であり良好であった。
なお、測定に際しては、測定試料の背後に５ｍｍの空気層を設け測定した（比較例３，４を除く）。

［実施例２］
第１の繊維層（繊維層Ｃ）と、第２の繊維層（繊維層Ｂ）との間に、基材層Ｍを挟み、第１の繊維層Ｃ／基材層Ｍ／第２の繊維層Ｂとなるよう重ね合わせ、実施例１と同様に吸音率測定用サンプルとした。
得られたサンプルの第１の繊維層側から音を入射し、垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．２７であり良好であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．９６であり良好であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．９８であり良好であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．９６であり良好であった。

［実施例３］
第１の繊維層（繊維層Ｄ）と、第２の繊維層（繊維層Ｂ）との間に、基材層Ｍを挟み、第１の繊維層Ｄ／基材層Ｍ／第２の繊維層Ｂとなるよう重ね合わせ、実施例１と同様に吸音率測定用サンプルとした。
得られたサンプルの第１の繊維層側から音を入射し、垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．３５であり良好であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．９７であり良好であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．９４であり良好であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．９２であり良好であった。

［実施例４］
第１の繊維層（繊維層Ｅ）と、第２の繊維層（繊維層Ｂ）との間に、基材層Ｍを挟み、第１の繊維層Ｅ／基材層Ｍ／第２の繊維層Ｂとなるよう重ね合わせ、実施例１と同様に吸音率測定用サンプルとした。
得られたサンプルの第１の繊維層側から音を入射し、垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．３６であり良好であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．９８であり良好であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．９４であり良好であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．８９であり良好であった。

［実施例５］
第１の繊維層（繊維層Ｅ）と、第２の繊維層（繊維層Ｅ）との間に、基材層Ｍを挟み、第１の繊維層Ｅ／基材層Ｍ／第２の繊維層Ｅとなるよう重ね合わせ、実施例１と同様に吸音率測定用サンプルとした。
得られたサンプルの第１の繊維層側から音を入射し、垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．３５であり良好であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．９８であり良好であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．９３であり良好であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．９４であり良好であった。

［実施例６］
第１の繊維層（繊維層Ｃ）と、第２の繊維層（繊維層Ｃ）との間に、基材層Ｍを挟み、第１の繊維層Ｃ／基材層Ｍ／第２の繊維層Ｃとなるよう重ね合わせ、実施例１と同様に吸音率測定用サンプルとした。
得られたサンプルの第１の繊維層側から音を入射し、垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．２９であり良好であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．９５であり良好であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．９８であり良好であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．８９であり良好であった。

実施例１〜６について、積層吸音材の構成と吸音特性をまとめて表１に示す。また、各層の構成についてもまとめて示す。

実施例７〜２１として、上記の実施例と同様に、様々な繊維層及び基材層を用いて積層吸音材を作製し、垂直入射吸音率を測定した。表２に積層吸音材の構成と吸音率をまとめる。また、各層の構成についてもまとめて示す。

［比較例１］（実施例２の逆配置）
実施例２で得られたサンプルの第２の繊維層側から音を入射し、垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．３９であり良好であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．９７であり良好であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．９０であり良好であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．７３であり不良であった。
細孔径が細かくなることで、超高周波数領域での音の反射が強く影響し吸音特性が低下したためと考えられる。

［比較例２］（基材層（基材層Ｍ）のみ）
エアレイド試験機にて、作成した３７３ｇ／ｍ^２、厚み５ｍｍの基材層Ｍを直径１６．６ｍｍの円形に打ち抜き、吸音率測定用サンプルとした。このサンプルの垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．１１であり不良であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．２８であり不良であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．４１であり不良であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．８０であり不良であった。

［比較例３］（市販品ポリプロピレン製不織布）
市販されているポリプロピレン製不織布（３Ｍ社製シンサレートＴＡＩ１５９０、繊維径０．７〜４．０μｍ、厚み１３ｍｍ）を直径１６．６ｍｍの円形に打ち抜き、吸音率測定用サンプルとした。このサンプルの垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．１２であり不良であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．４７であり不良であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．６９であり不良であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．８８であり良好であった。

［比較例４］（市販品ポリプロピレン製不織布）
市販されているポリプロピレン製不織布（３Ｍ社製シンサレートＴＣ３３０３、繊維径０．７〜４．０μｍ、厚み４１ｍｍ）を直径１６．６ｍｍの円形に打ち抜き、吸音率測定用サンプルとした。このサンプルの垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．２１であり不良であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．７４であり不良であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．９４であり良好であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．８８であり良好であった。

［比較例５］（実施例８の逆配置）
実施例８で得られたサンプルの第２の繊維層側から音を入射し、垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．５２であり良好であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．９２であり良好であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．８１であり不良であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．６７であり不良であった。

［比較例６］（基材層（基材層Ｎ）のみ）
エアレイド試験機にて、作成した４２３ｇ／ｍ^２、厚み１０ｍｍの基材層Ｎを直径１６．６ｍｍの円形に打ち抜き、吸音率測定用サンプルとした。このサンプルの垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．１６であり不良であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．４２であり不良であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．６４であり不良であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．８４であり不良であった。

［比較例７］（基材層（基材層Ｐ）のみ）
エアレイド試験機にて、作成した２５０ｇ／ｍ^２、厚み５ｍｍの基材層Ｐを直径１６．６ｍｍの円形に打ち抜き、吸音率測定用サンプルとした。このサンプルの垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．０６であり不良であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．１７であり不良であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．２６であり不良であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．６４であり不良であった。

［比較例８］（基材層（基材層Ｑ）のみ）
エアレイド試験機にて、作成した５００ｇ／ｍ^２、厚み１０ｍｍの基材層Ｑを直径１６．６ｍｍの円形に打ち抜き、吸音率測定用サンプルとした。このサンプルの垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ、０．１４であり不良であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．４４であり不良であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．６８であり不良であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．８８であり良好であった。

［比較例９］（第１の繊維層の平均流量細孔径が上限以上）
第１の繊維層（繊維層Ｌ）と、第２の繊維層（繊維層Ｂ）との間に、基材層Ｐを挟み、第１の繊維層Ｌ／基材層Ｐ／第２の繊維層Ｂとなるよう重ね合わせ、実施例１と同様に吸音率測定用サンプルとした。
得られたサンプルの第１の繊維層側から音を入射し、垂直入射吸音率を測定し、低周波数領域の吸音性として９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率を測定し平均吸音率（α）を評価したところ０．３０であり良好であった。垂直入射吸音率を測定し、中周波数領域の吸音性として２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの平均吸音率（β）を評価したところ、０．９７であり良好であった。高周波数領域の吸音性として４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの平均吸音率（γ）を評価したところ、０．８７であり不良であった。超高周波数領域の吸音性として９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの平均吸音率（η）を評価したところ、０．８７であり良好であった。

比較例１〜９について、積層吸音材の構成と吸音特性をまとめて表３に示す。また、各層の構成についてもまとめて示す。

本発明の積層吸音材は、低周波数〜超高周波数領域の吸音性に優れ、特に高周波数領域の吸音性に優れるため、音の侵入が問題になる分野における吸音材として利用されうる。具体的には住宅の天井、壁、床等に用いられる吸音材、高速道路や鉄道路線等の防音壁、家電製品の防音材、鉄道や自動車等の車両の各部に配置される吸音材等として用いられうる。

Claims (7)

1. 少なくとも第１の繊維層と第２の繊維層と、前記第１の繊維層と第２の繊維層の間に存在する少なくとも１層の基材層とを含む積層吸音材であって、
   前記第１の繊維層は、平均流量細孔径が０．５〜１０μｍであり、目付けが０．１〜２００ｇ／ｍ^２であり、
   前記第２の繊維層は、平均流量細孔径が０．５〜１０μｍであり、かつ、第１の繊維層の平均流量細孔径以下であり、目付けが０．１〜２００ｇ／ｍ^２であり、
   前記基材層は、フラジール形法による通気度が４０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓ以上であり、目付けが１〜７００ｇ／ｍ^２であり、
   前記第１の繊維層が音の入射側、前記第２の繊維層が音の透過側となるように配置される、積層吸音材。
2. 前記第１の繊維層、前記第２の繊維層、および前記基材層が独立して、不織布および織布からなる群より選ばれる少なくとも１つである、請求項１に記載の積層吸音材。
3. 前記基材層が、ポリエチレンフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン、およびポリプロピレンからなる群から選ばれる少なくとも１種、または、少なくとも２種が複合化された繊維を含み、前記第１の繊維層および第２の繊維層が独立して、ポリフッ化ビニリデン、ナイロン６，６、ポリアクリロニトリル、ポリスチレン、ポリウレタン、ポリスルフォン、およびポリビニルアルコール、ポリエチレンフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン、およびポリプロピレンからなる群から選ばれる少なくとも１種の繊維を含む、請求項１または２に記載の積層吸音材。
4. 垂直入射吸音率測定法において、周波数が９００Ｈｚから１１２０Ｈｚまでの吸音率の測定により、吸音率の平均吸音率（α）を算出し、平均吸音率（α）の値が下記式を満たす範囲である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の積層吸音材。
   １．００ ≧ α ≧ ０．２２
5. 垂直入射吸音率測定法において、周波数が２８００Ｈｚから３５５０Ｈｚまでの吸音率の測定により、吸音率の平均吸音率（β）を算出し、平均吸音率（β）の値が下記式を満たす範囲である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の積層吸音材。
   １．００ ≧ β ≧ ０．６０
6. 垂直入射吸音率測定法において、周波数が４５００Ｈｚから５６００Ｈｚまでの吸音率の測定により、吸音率の平均吸音率（γ）を算出し、平均吸音率（γ）の値が下記式を満たす範囲である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の積層吸音材。
   １．００ ≧ γ ≧ ０．９０
7. 垂直入射吸音率測定法において、周波数が９０００Ｈｚから１１２００Ｈｚまでの吸音率の測定により、吸音率の平均吸音率（η）を算出し、平均吸音率（η）の値が下記式を満たす範囲である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の積層吸音材。
   １．００ ≧ η ≧ ０．８５