JP2019003789A - リチウムイオン二次電池素子およびリチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト系複合酸化物NCM523と、導電助剤としてカーボンブラック粉末(CB)と、バインダ樹脂としてPVDF(クレハ製、#7200)とを、固形分質量比で複合酸化物:CB:PVDFが90:5:5の割合となるように混合し、溶媒であるN−メチルピロリドン(NMP)に添加した。この混合物に有機系水分捕捉剤として無水シュウ酸(分子量90)を、上記混合物からNMPを除いた固形分100質量部に対して0.03質量部添加した上で遊星方式の分散混合を30分間実施することで、これらの材料を均一に分散させてスラリーを作製した。得られたスラリーを、正極集電体となる厚み20μmの矩形のアルミニウム箔の両面上にドクターブレード法にて塗布した。この際、矩形の正極集電体の一辺の部分だけスラリーを塗布しないようにして、正極活物質混合物の塗布部のサイズが20cm×20cmとなるようにした。また、このように設けた正極活物質未塗布部と正極活物質塗布部との境界部に幅20mmの正極活物質層薄肉部を設けた。次いで、100℃にて乾燥し、NMPを蒸発させることにより正極活物質層を形成した。さらに、得られた電極をロールプレスして正極活物質層を設けた。上記のように設けた幅20mmの正極活物質層薄肉部のうち5mmの幅を覆うように、厚さ30μm、幅10mmの絶縁テープ(ポリプロピレンシートに接着性樹脂を塗布した粘着テープ)を貼った。なお、以下に説明する負極の負極活物質層の厚さを所定のものとして、この負極の充電容量から計算して所定の充電容量比(表1に記載)となるように正極活物質の塗布量を計算し、充電容量の異なる正極を複数作製した。
負極活物質として、天然黒鉛粉末を用いた。この炭素材料粉末と、バインダ樹脂であるスチレンブタジエンラバー(SBR)とカルボキシメチルセルロース(CMC)と、導電助剤としてカーボンブラック粉末(CB)とを、黒鉛粉末:SBR:CMC:CB=91:2:2:5の割合となるように均一に混合し、溶媒である純水に添加してスラリーを作製した。得られたスラリーを、負極集電体となる厚さ10μmの矩形の銅箔の両面上に乾燥後重量が片面あたり10mg/cm2となるようにドクターブレード法にて塗布した。この際、矩形の負極集電体の一辺の部分だけスラリーを塗布しないようにして、負極活物質混合物の塗布部のサイズが21cm×21cmとなるようにした。次いで、100℃にて乾燥し、得られた電極をロールプレスして、負極活物質層を設けた。
空孔率60%、厚さ25μm、サイズ22cm×22cmのポリプロピレンセパレータを用意した。
エチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)とを、EC:DEC=70:30の体積比で混合し、ビニレンカーボネート(VC)を1重量%混合した非水溶媒を用意した。この混合非水溶媒に電解質塩としての六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を濃度が1モル/リットルとなるように溶解させたものを電解液として用いた。
外装体用ラミネートフィルムとして、厚さ25μmのナイロン、厚さ40μmの軟質アルミニウム、厚さ40μmのポリプロピレンを積層した積層フィルムを用いた。
上記のように作製した正極ならびに負極を、セパレータを隔てて重なるように配置して電池素子を得た。この際、正極活物質の未塗布部と負極活物質の未塗布部とが同一の辺に配置される、すなわちセパレータを介して対向するようにそれぞれ向きを揃えて積層した。これは、各電極タブを矩形の電池の1辺から導出させるためである。負極、セパレータ、正極、セパレータの順に、負極が11枚になるまで積層した。正極タブとなるアルミニウム板と正極10枚の正極活物質層未塗布部とを一括して超音波溶接した。同様に負極タブとなるニッケルめっきした銅板と負極11枚の負極活物質層未塗布部とを一括して超音波溶接した。そして、負極板の負極集電体延長部に対し負極端子の内側端(一端部)を接合した。2枚の矩形のラミネートフィルムの間に積層体を挟み、3辺を封止し、内部に電解液を100g注入して、残りの1辺を封止することにより積層型リチウムイオン電池を完成させた。この積層型リチウムイオン電池の初充電(0.2Cで4.2Vまで)を行い、次いで0.2Cで2.5Vまで放電することで評価用のリチウムイオン電池を得た。
作成したリチウムイオン電池を0.2Cで4.2Vまで充電し、満充電状態にした。0.2Cで2.5Vまで放電することで各電池の充電容量を測定した。実施例1の電池の充電容量を100として、他の電池の充電容量を規格化した。次いで各電池について1Cで4.2VまでCC/CV充電し、1Cで2.5VまでCC放電することを500回繰り返し、第1回目放電の放電容量と第500回目放電の放電容量とを比較して放電容量維持率を求めた。
11 正極集電体
12 正極活物質層
111 正極活物質塗布部
112 正極活物質未塗布部
13 絶縁部材
20 セパレータ
30 負極
31 負極集電体
32 負極活物質層
15 正極活物質層
113 正極タブ
313 負極タブ
40 外装体
Claims (9)
- 正極集電体の少なくとも一部に正極活物質が塗布された正極であって、
該正極集電体は、該正極活物質が塗布された正極活物質層と、該正極活物質が塗布されていない正極活物質未塗布部とを有し、
該正極活物質層は、該正極活物質塗布部と該正極活物質未塗布部との境界部に向かって該正極活物質層の厚さが小さくなった正極活物質層薄肉部と、正極活物質層平坦部とから構成され、該正極活物質層薄肉部の少なくとも一部と該正極活物質未塗布部の少なくとも一部とを覆う絶縁部材とを有する、該正極と、
セパレータと、
負極集電体の少なくとも一部に負極活物質が塗布された負極であって、
該負極集電体は、該負極活物質が塗布された負極活物質塗布部と、該負極活物質が塗布されていない負極活物質未塗布部とを有する、該負極と、
が、この順で、該正極活物質未塗布部と該負極活物質未塗布部とがセパレータを介して対向するように積層された、リチウムイオン二次電池素子であって、
該正極において、該正極活物質層薄肉部のうち該絶縁部材で覆われていない部分の初充電時正極充電容量をCEとし、当該正極活物質層部分に該セパレータを介して対向する該負極の初充電時負極充電容量をAEとし、当該部分の充電容量比AE/CEが1.10を超え1.34未満の範囲の値であり、
該正極活物質層平坦部の初充電時正極充電容量をCCとし、当該正極活物質層部分に該セパレータを介して対向する該負極の初充電時負極充電容量をACとし、当該部分の充電容量比AC/CCが1.05を超え1.20未満の範囲の値であり、
充電容量比AE/CEの値が充電容量比AC/CCの値よりも大きい、
前記リチウムイオン二次電池素子。 - 該充電容量比AE/CEが1.15を超え1.34未満の範囲の値であり、該充電容量比AC/CCが1.05を超え1.10未満の範囲の値である、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池素子。
- 該充電容量比AE/CEが1.17以上1.32以下の範囲の値であり、該充電容量比AC/CCが1.07以上1.09以下の範囲の値である、請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池素子。
- 該負極活物質塗布部と負極活物質未塗布部との境界部が、該正極活物質層と正極活物質未塗布部との境界部より外側にある、請求項1〜3のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池素子。
- 該負極活物質層は、該負極活物質塗布部と該負極活物質未塗布部との境界部に向かって該負極活物質層の厚さが小さくなった負極活物質層薄肉部と、負極活物質層平坦部とから構成されている、請求項1〜4のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池素子。
- 該負極活物質層薄肉部の開始端が、該正極活物質層薄肉部の開始端と該セパレータを介して対向している、請求項5に記載のリチウムイオン二次電池素子。
- 該負極活物質層薄肉部の開始端が、該正極活物質層薄肉部と該セパレータを介して対向している、請求項5に記載のリチウムイオン二次電池素子。
- 該負極活物質層の全面において、該負極活物質層の厚さが、該セパレータを介して対向する該正極活物質層の厚さよりも大きい、請求項1〜7のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池素子。
- 請求項1〜8のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池素子と、
電解液と、
を含む発電要素を、外装体内部に含むリチウムイオン二次電池。
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