JP2018181528A - 全固体電池及び全固体電池の製造方法 - Google Patents

全固体電池及び全固体電池の製造方法 Download PDF

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Abstract

【課題】短絡電流分散体と発電要素とが積層された全固体電池において、電池を拘束した場合に短絡電流分散体の接着材の割れ等を防止する。【解決手段】短絡電流分散体と発電要素とが積層され、拘束部材によって積層方向に拘束圧力が付与された全固体電池であって、前記短絡電流分散体において、前記積層方向に沿って、第１の集電体層と第２の集電体層と前記第１の集電体層及び前記第２の集電体層の間に設けられた絶縁層とが積層されるとともに接着材によって接着されており、前記発電要素において、前記積層方向に沿って、正極集電体層と正極材層と固体電解質層と負極材層と負極集電体層とが積層されており、前記第１の集電体層が前記正極集電体層と電気的に接続されており、前記第２の集電体層が前記負極集電体層と電気的に接続されており、前記短絡電流分散体において、前記接着材は、前記拘束部材による拘束圧力が付与されない領域に設けられている、全固体電池とする。【選択図】図４

Description

本発明は積層型の全固体電池及びその製造方法に関する。
特許文献１には、積層電極群（複数の発電要素）の外側に、絶縁体を介して２枚の金属板を配置してなる短絡形成兼放熱促進ユニットを備えた、積層型ポリマー電解質電池が開示されている。これにより、電池の釘刺し試験時等において電極同士が短絡した場合に、短絡形成兼放熱促進ユニットに短絡電流を流すことで発電要素の電圧を低減することができ、且つ、当該ユニット等にて発生した熱を外部へとスムーズに放熱することができるものと考えられる。特許文献２、３にも、電池の内部短絡による熱の発生を抑制するための種々の技術が開示されている。
一方、特許文献４に開示されているように、全固体電池においては、正極と負極と固体電解質層との積層体に対して拘束圧力を付与する場合がある。これにより活物質粒子と固体電解質との接触等が維持され、電池性能が向上する。特許文献５にも同様の構成が開示されており、全固体電池に対してネジ締め圧８Ｎと極めて高い拘束圧力を付与している。
特開２００１−０６８１５６号公報 特開２００１−０６８１５７号公報 特開２０１５−０１８７１０号公報 国際公開第２０１５／０９８５５１号 特開２０１６−１４９２３８号公報
全固体電池においては、発電要素とは別に、発電要素からの電流を分散させるための積層体（以下、「短絡電流分散体」という）を設けることで、釘刺し試験時における発電要素内の発熱を抑制できるものと考えられる。例えば、発電要素を複数積層しつつ電気的に並列に接続した全固体電池においては、釘刺し試験によって発電要素を短絡させると、一部の発電要素から他の発電要素へと電子が流れ込み（以下、これを「回り込み電流」という場合がある。）、一部の発電要素の温度が局所的に上昇し、電池材料が劣化してしまうという課題が生じるところ、発電要素とは別に短絡電流分散体を設け、釘刺し試験において一部の発電要素とともに短絡電流分散体も短絡させることで、他の発電要素からの回り込み電流を、一部の発電要素だけでなく、短絡抵抗が小さい短絡電流分散体へと分散させることができ、これにより、一部の発電要素の温度が局所的に上昇することを防止できるものと考えられる。
ここで、短絡電流分散体は、第１の集電体層と絶縁層と第２の集電体層とが積層されて構成され、電池組み立て時の取扱いを容易とする観点等から、第１の集電体層と絶縁層との間、及び、絶縁層と第２の集電体層との間を接着材によって接着することが好ましい。しかしながら、本発明者らが新たに知見したところによると、接着材によって接着された短絡電流分散体を用いて全固体電池を構成した場合、以下の新たな課題を生じる。
全固体電池に対して拘束圧力を付与する場合、発電要素だけでなく短絡電流分散体にも拘束圧力が付与されることとなる。この場合、拘束圧力によって短絡電流分散体の内部（例えば、集電体層と絶縁層との界面）に歪みが生じる。ここで、短絡電流分散体の集電体層と絶縁層との間が接着材によって接着されている場合、拘束圧力による歪みによって接着材の割れ等が生じる場合があり、短絡電流分散体の面内の性能がバラつく虞がある。
短絡電流分散体の集電体層と絶縁層との間が接着材によって接着されている場合、釘刺し試験時、集電体層が絶縁層とともに釘に追従するように変形する虞があり、第１の集電体層と第２の集電体層とを安定して接触させることができず、短絡電流分散体として機能させることができない虞がある。
本発明者らは、上記の課題を解決するために鋭意研究を進めたところ、以下の複数の知見を得た。
（１）釘刺し試験時、集電体層が絶縁層とともに釘に追従しないようにするために、釘刺し部分において、集電体層と絶縁層との間に接着材を設けないほうが良い。
（２）短絡電流分散体に拘束圧力が付与された場合に、集電体層と絶縁層とが互いに滑り合うことで、集電体層と絶縁層との界面の歪みを緩和することができる。すなわち、短絡電流分散体の拘束圧力が付与される部分において、集電体層と絶縁層との間に接着材を設けないほうが良い。
（３）釘刺し試験による釘刺し部分は、通常、拘束圧力が付与される領域内である。すなわち、短絡電流分散体の拘束圧力が付与される部分に接着材を設けなければ、必然的に、釘刺し部分に接着材が設けられないこととなる。
（４）上記（１）〜（３）に鑑みると、短絡電流分散体においては、電池の拘束圧力が付与されない領域に接着材を設けるとよい。
以上の知見に基づき、本願は上記課題を解決するための手段の一つとして、
短絡電流分散体と発電要素とが積層され、拘束部材によって積層方向に拘束圧力が付与された全固体電池であって、前記短絡電流分散体において、前記積層方向に沿って、第１の集電体層と第２の集電体層と前記第１の集電体層及び前記第２の集電体層の間に設けられた絶縁層とが積層されるとともに接着材によって接着されており、前記発電要素において、前記積層方向に沿って、正極集電体層と正極材層と固体電解質層と負極材層と負極集電体層とが積層されており、前記第１の集電体層が前記正極集電体層と電気的に接続されており、前記第２の集電体層が前記負極集電体層と電気的に接続されており、前記短絡電流分散体において、前記接着材は、前記拘束部材による拘束圧力が付与されない領域に設けられている、全固体電池
を開示する。
「前記拘束部材による拘束圧力が付与されない領域」とは、当然ではあるが「拘束部材による拘束圧力が付与される領域以外の領域」を言う。「拘束部材による拘束圧力が付与される領域」とは、短絡電流分散体と発電要素との積層方向において、第１の集電体層、絶縁層、第２の集電体層、正極集電体層、正極材層、固体電解質層、負極材層、負極集電体層の各層が連続的に連なり、且つ、拘束部材による面圧の範囲内の領域をいう。すなわち、短絡電流分散体と発電要素との積層方向において、上記の層のうちのいずれかの層が途切れている場合、隙間によって拘束圧力が遮断されることから、「前記拘束部材による拘束圧力が付与されない領域」となる。また、短絡電流分散体と発電要素との積層方向において、上記の層が連なった領域であったとしても、拘束部材による面圧が及ばない範囲であれば、「前記拘束部材による拘束圧力が付与されない領域」となる。
本開示の全固体電池は、前記積層方向視において、前記接着材が、前記正極材層、前記固体電解質層及び前記負極材層よりも外側に設けられることが好ましい。
本開示の全固体電池は、前記第１の集電体層及び前記第２の集電体層がそれぞれ集電タブを備えており、前記接着材が前記集電タブに設けられていることが好ましい。
本開示の全固体電池は、前記積層方向視において、前記集電タブを除いた前記第１の集電体層の面積が前記絶縁層の面積よりも小さく、前記集電タブを除いた前記第２の集電体層の面積が前記絶縁層の面積よりも小さく、前記接着材が前記絶縁層のうち前記第１の集電体層及び前記第２の集電体層の外縁よりも外側に突出した領域に設けられていることが好ましい。
本開示の全固体電池において、前記接着材が直線形状であることが好ましい。
本開示の全固体電池において、前記短絡電流分散体は、前記第１の集電体層と前記絶縁層と前記第２の集電体層と前記絶縁層と前記第１集電体層とがこの順に積層された５層構造を有することが好ましい。
本開示の全固体電池において、少なくとも一つの前記短絡電流分散体と複数の前記発電要素とが積層されており、複数の前記発電要素が電気的に並列に接続されていることが好ましい。
本願は上記課題を解決するための手段の一つとして、
第１の集電体層と絶縁層と第２の集電体層とを積層し、接着材で接着することにより、短絡電流分散体を作製する第１工程、正極集電体層と正極材層と固体電解質層と負極材層と負極集電体層とを積層することにより、発電要素を作製する第２工程、前記短絡電流分散体と前記発電要素とを各層の積層方向に沿って積層する第３工程、及び、積層された前記短絡電流分散体と前記発電要素とを拘束部材によって拘束しつつ、前記積層方向に沿って拘束圧力を付与する第４工程、を備え、前記第４工程において前記拘束部材による拘束圧力が付与されない領域に前記接着材が配置されるように、前記第１工程において前記短絡電流分散体に設けられる前記接着材の位置が決定される、全固体電池の製造方法
を開示する。
本開示の製造方法は、前記積層方向視において、前記接着材が、前記正極材層、前記固体電解質層及び前記負極材層よりも外側に設けられるように、前記第１工程において、前記短絡電流分散体における接着材の位置が決定されることが好ましい。
本開示の製造方法において、前記第１の集電体層及び前記第２の集電体層がそれぞれ集電タブを備えており、前記第１工程において、前記接着材を介して前記集電タブと前記絶縁層とを接着することが好ましい。
本開示の製造方法は、前記積層方向視において、前記集電タブを除いた前記第１の集電体層の面積が前記絶縁層の面積よりも小さく、前記集電タブを除いた前記第２の集電体層の面積が前記絶縁層の面積よりも小さく、前記第１工程において、前記接着材を、前記絶縁層のうち前記第１の集電体層及び前記第２の集電体層の外縁よりも外側に突出した領域に設けることが好ましい。
本開示の製造方法において、前記接着材を直線形状とすることが好ましい。
本開示の製造方法は、前記第１工程において、前記第１の集電体層と前記絶縁層と前記第２の集電体層と前記絶縁層と前記第１集電体層とをこの順に積層することが好ましい。
本開示の製造方法は、少なくとも一つの前記短絡電流分散体と複数の発電要素とを積層し、前記短絡電流分散体と前記発電要素とを電気的に接続するとともに、複数の前記発電要素を電気的に並列に接続することが好ましい。
本開示の製造方法は、前記第１工程において、帯状の絶縁層の一面の一部と他面の一部とに、該帯状の絶縁層の長手方向に沿って、接着材を直線状に設ける工程、前記接着材が設けられた前記帯状の絶縁層を複数の矩形状に切断する工程、及び、前記接着材が設けられた前記絶縁層の一面に、前記接着材を介して第１の集電体層を積層して接着し、前記接着材が設けられた前記絶縁層の他面に、前記接着材を介して第２の集電体層を積層して接着する工程によって、前記短絡電流分散体を作製することが好ましい。
本開示の全固体電池においては、短絡電流分散体における接着材が、拘束圧力が付与される領域に配置されていない。すなわち、拘束圧力が付与された場合でも、短絡電流分散体における接着材の割れ等を抑制でき、短絡電流分散体の面内の性能のバラつきを抑制できる。また、釘刺し試験時、第１の集電体層と第２の集電体層とをより安定して接触させることができる。
全固体電池１００の層構成を説明するための概略図である。 短絡電流分散体１０の層構成を説明するための概略図である。（Ａ）が外観斜視図であり、（Ｂ）がＩＩＢ−ＩＩＢ断面図である。 発電要素２０の層構成を説明するための概略図である。（Ａ）が外観斜視図であり、（Ｂ）がＩＩＩＢ−ＩＩＩＢ断面図である。 全固体電池１００における拘束圧力の向き、拘束圧力が付与される領域、接着材１４の位置を説明するための概略図である。 接着材１４の位置の具体例について説明するための概略図である。 短絡電流分散体１０の好ましい例について説明するための概略図である。（Ａ）が完成図、（Ｂ）が分解図である。 全固体電池１００の製造方法の流れの一例を説明するための図である。 短絡電流分散体１０の好ましい製造方法の流れを説明するための図である。 短絡電流分散体１０の好ましい製造方法の流れを説明するための上面概略図である。（Ａ）が工程Ｓ１ａに、（Ｂ）が工程Ｓ１ｂに、（Ｃ）が工程Ｓ１ｃに、（Ｄ）が工程Ｓ１ｄに相当する。 短絡電流分散体１０の好ましい製造方法の流れを説明するための側面概略図である。（Ａ）が工程Ｓ１ａに、（Ｂ）が工程Ｓ１ｂに、（Ｃ）が工程Ｓ１ｃに、（Ｄ）が工程Ｓ１ｄに相当する。
１．全固体電池
図１に、全固体電池１００の層構成を概略的に示す。図１においては、説明の便宜上、集電体層同士（集電タブ同士）の接続部分や、電池ケース等を省略して示している。図２に、全固体電池１００を構成する短絡電流分散体１０の層構成を概略的に示す。図２（Ａ）が外観斜視図、図２（Ｂ）がＩＩＢ−ＩＩＢ断面図である。図３に、全固体電池１００を構成する発電要素２０の層構成を概略的に示す。図３（Ａ）が外観斜視図、図３（Ｂ）がＩＩＩＢ−ＩＩＩＢ断面図、である。図４に、全固体電池１００において拘束圧力の向き、拘束圧力が付与される領域と接着材との位置関係を概略的に示す。
図１〜４に示すように、全固体電池１００は、短絡電流分散体１０と発電要素２０とが積層され、拘束部材３０によって積層方向に拘束圧力が付与されている。全固体電池１００は、短絡電流分散体１０において、積層方向に沿って、第１の集電体層１１と第２の集電体層１２と第１の集電体層１１及び第２の集電体層１２の間に設けられた絶縁層１３とが積層されるとともに接着材１４によって接着されており、発電要素２０において、積層方向に沿って、正極集電体層２１と正極材層２２と固体電解質層２３と負極材層２４と負極集電体層２５とが積層されている。全固体電池１００においては、第１の集電体層１１が正極集電体層２１と電気的に接続されており、第２の集電体層１２が負極集電体層２５と電気的に接続されている。ここで、全固体電池１００は、短絡電流分散体１０において、接着材１４が、拘束部材３０による拘束圧力が付与されない領域に設けられている点に一つの特徴がある。
１．１．短絡電流分散体１０
図２に示すように、短絡電流分散体１０は、第１の集電体層１１と、第２の集電体層１２と、第１の集電体層１１及び第２の集電体層１２の間に設けられる絶縁層１３と、を備える。このような構成を備えた短絡電流分散体１０は、電池の通常使用時において第１の集電体層１１と第２の集電体層１２とが絶縁層１３によって適切に絶縁される一方で、釘刺しによる短絡時には第１の集電体層１１と第２の集電体層１２とが接触して電気抵抗が小さくなる。
１．１．１．第１の集電体層１１及び第２の集電体層１２
第１の集電体層１１及び第２の集電体層１２は、金属箔や金属メッシュ等により構成すればよい。特に金属箔が好ましい。集電体層１１、１２を構成する金属としては、Ｃｕ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｚｎ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ａｕ、Ｐｔ、ステンレス鋼等が挙げられる。集電体層１１や集電体層１２は、その表面に、接触抵抗を調整するための何らかのコート層を有していてもよい。例えば、炭素からなるコート層である。
第１の集電体層１１及び第２の集電体層１２の厚みは特に限定されるものではない。例えば０．１μｍ以上１ｍｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上１００μｍ以下であることがより好ましい。集電体層１１、１２の厚みをこのような範囲とした場合、釘刺し試験時、集電体層１１、１２を互いにより適切に接触させることができ、短絡電流分散体１０をより適切に短絡させることができる。
図２に示すように、第１の集電体層１１は集電タブ１１ａを備えており、当該集電タブ１１ａを介して発電要素２０の正極集電体層２１に電気的に接続されている。一方、第２の集電体層１２は集電タブ１２ａを備えており、当該集電タブ１２ａを介して発電要素２０の負極集電体層２５に電気的に接続されている。集電タブ１１ａは第１の集電体層１１と同じ材質であってもよいし、異なる材質であってもよい。集電タブ１２ａは第２の集電体層１２と同じ材質であってもよいし、異なる材質であってもよい。尚、釘刺し試験時、短絡電流分散体１０へとより多くの回り込み電流を流す観点から、集電タブ１１ａ及び集電タブ１２ａにおける電気抵抗は、後述の正極集電タブ２１ａ及び負極集電タブ２５ａにおける電気抵抗よりも小さいことが好ましい。
１．１．２．絶縁層１３
全固体電池１００において、絶縁層１３は、電池の通常使用時において、第１の集電体層１１と第２の集電体層１２とを絶縁するものであればよい。絶縁層１３は、有機材料からなる絶縁層であっても、無機材料からなる絶縁層であっても、有機材料と無機材料とが混在する絶縁層であってもよい。特に、有機材料からなる絶縁層が好ましい。通常使用時に割れによる短絡発生確率が低いという観点から有利だからである。
絶縁層１３を構成し得る有機材料としては各種樹脂が挙げられる。例えば、各種熱可塑性樹脂や各種熱硬化性樹脂である。特にポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンサルファイド等のスーパーエンジニアリングプラスチックが好ましい。通常、熱硬化性樹脂は、熱可塑性樹脂よりも熱安定性が高く、且つ、硬質で脆い。すなわち、熱硬化性樹脂により絶縁層１３を構成した場合において、短絡電流分散体１０の釘刺しを行った場合、絶縁層１３が容易に破断し、第１の集電体層１１や第２の集電体層１２の変形に対して絶縁層１３が追従することを抑制でき、第１の集電体層１１と第２の集電体層１２とをより容易に接触させることができる。また、絶縁層１３の温度が上昇したとしても熱分解を抑制できる。
絶縁層１３を構成し得る無機材料としては各種セラミックが挙げられる。例えば、無機酸化物である。尚、表面に酸化物被膜を有する金属箔によって絶縁層１３を構成してもよい。例えば、アルマイト処理によって、アルミニウム箔の表面に陽極酸化皮膜を形成することで、表面に酸化アルミニウム被膜を有するアルミニウム箔が得られる。この場合、酸化皮膜の厚みは０．０１μｍ以上５μｍ以下であることが好ましい。下限がより好ましくは０．１μｍ以上であり、上限がより好ましくは１μｍ以下である。
絶縁層１３の厚みは特に限定されるものではない。例えば０．１μｍ以上１ｍｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上１００μｍ以下であることがより好ましい。絶縁層１３の厚みをこのような範囲とした場合、電池の通常使用時、第１の集電体層１１と第２の集電体層１２とをより適切に絶縁することができるとともに、釘刺し等の外部応力による変形によって第１の集電体層１１と第２の集電体層１２とをより適切に導通させて、内部短絡させることができる。
１．１．４．接着材１４
図２に示すように、短絡電流分散体１０において、第１の集電体層１１と絶縁層１３との間、及び、第２の集電体層１２と絶縁層１３との間には接着材１４が設けられている。接着材１４を構成する接着成分は特に限定されるものではない。接着材１４は、塗布型の接着材であってもよいし、接着テープ等であってもよい。例えば、溶媒にバインダーを溶解させたバインダー溶液を集電体層１１、１２と絶縁層１３との間となる位置に塗布し、乾燥させることによって接着材１４を設けることができる。この場合、溶媒としては全固体電池の作製時に使用可能な溶媒を用いることが好ましい。溶媒が残留した場合においても、電池内部で溶媒と全固体電池の材料（固体電解質等）とが反応することを防止できるためである。例えばヘプタンや酪酸ブチル等が好ましい。バインダーとしては溶媒に溶解するものであればよく、例えば水添変性された各種ポリマーを用いることができる。接着材１４は、集電体層１１、１２及び／又は絶縁層１３から容易に剥がすことができ、剥がした後においても粘着力を維持する（再粘着性を有する）ものが好ましい。これにより、集電体層１１、１２と絶縁層１３との接着作業が容易となる。短絡電流分散体１０における接着材１４の位置について、詳しくは後述する。
１．２．発電要素２０
発電要素２０は、正極集電体層２１と正極材層２２と固体電解質層２３と負極材層２４と負極集電体層２５とが積層されてなる。すなわち、発電要素２０は単電池として機能し得る。
１．２．１．正極集電体層２１
正極集電体層２１は、金属箔や金属メッシュ等により構成すればよい。特に金属箔が好ましい。正極集電体層２１を構成する金属としては、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｚｎ、ステンレス鋼等が挙げられる。正極集電体層２１は、その表面に、接触抵抗を調整するための何らかのコート層を有していてもよい。例えば、炭素コート等である。正極集電体層２１の厚みは特に限定されるものではない。例えば０．１μｍ以上１ｍｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上１００μｍ以下であることがより好ましい。
図３に示すように、正極集電体層２１は外縁の一部に正極集電タブ２１ａを備える。タブ２１ａにより、第１の集電体層１１と正極集電体層２１とを容易に電気的に接続することができるとともに、正極集電体層２１同士を容易に電気的に並列に接続することができる。
１．２．２．正極材層２２
正極材層２２は、少なくとも活物質を含み、さらに任意に固体電解質、バインダー及び導電助剤を含む。活物質は公知の活物質を用いればよい。公知の活物質のうち、所定のイオンを吸蔵放出する電位（充放電電位）の異なる２つの物質を選択し、貴な電位を示す物質を正極活物質とし、卑な電位を示す物質を後述の負極活物質として、それぞれ用いることができる。例えば、リチウムイオン電池を構成する場合は、正極活物質としてコバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２、マンガン酸リチウム、スピネル系リチウム化合物等の各種のリチウム含有複合酸化物を用いることができる。正極活物質は表面がニオブ酸リチウム層やチタン酸リチウム層やリン酸リチウム層等の酸化物層で被覆されていてもよい。固体電解質は無機固体電解質が好ましい。有機ポリマー電解質と比較してイオン伝導度が高いためである。また、有機ポリマー電解質と比較して、耐熱性に優れるためである。さらに、有機ポリマー電解質と比較して、釘刺し試験時に発電要素２０に加わる圧力が高圧となり、本開示の全固体電池１００による効果が顕著とためである。例えば、ランタンジルコン酸リチウム等の酸化物固体電解質やＬｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５等の硫化物固体電解質が挙げられる。特に、Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５を含む硫化物固体電解質が好ましく、Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５を５０モル％以上含む硫化物固体電解質がより好ましい。バインダーはブタジエンゴム（ＢＲ）、アクリレートブタジエンゴム（ＡＢＲ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等の種々のバインダーを用いることができる。導電助剤としてはアセチレンブラックやケッチェンブラック等の炭素材料やニッケル、アルミニウム、ステンレス鋼等の金属材料を用いることができる。正極材層２２における各成分の含有量は従来と同様とすればよい。正極材層２２の形状も従来と同様とすればよい。特に、全固体電池１００を容易に構成できる観点から、シート状の正極材層２２が好ましい。この場合、正極材層２２の厚みは、例えば０．１μｍ以上１ｍｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上１５０μｍ以下であることがより好ましい。
１．２．３．固体電解質層２３
固体電解質層２３は、固体電解質と任意にバインダーとを含む。固体電解質は上述した無機固体電解質が好ましい。バインダーは正極材層２２に用いられるバインダーと同様のものを適宜選択して用いることができる。固体電解質層２３における各成分の含有量は従来と同様とすればよい。固体電解質層２３の形状も従来と同様とすればよい。特に、全固体電池１００を容易に構成できる観点から、シート状の固体電解質層２３が好ましい。この場合、固体電解質層２３の厚みは、例えば０．１μｍ以上１ｍｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上１５０μｍ以下であることがより好ましい。
１．２．４．負極材層２４
負極材層２４は、少なくとも活物質を含み、さらに任意に固体電解質、バインダー及び導電助剤を含む。活物質は公知の活物質を用いればよい。公知の活物質のうち、所定のイオンを吸蔵放出する電位（充放電電位）の異なる２つの物質を選択し、貴な電位を示す物質を上述の正極活物質とし、卑な電位を示す物質を負極活物質として、それぞれ用いることができる。例えば、リチウムイオン電池を構成する場合は、負極活物質としてグラファイトやハードカーボン等の炭素材料や、チタン酸リチウム等の各種酸化物、ＳｉやＳｉ合金、或いは、金属リチウムやリチウム合金を用いることができる。固体電解質、バインダー及び導電助剤は正極材層２２に用いられる固体電解質と同様のものを適宜選択して用いることができる。負極材層２４における各成分の含有量は従来と同様とすればよい。負極材層２４の形状も従来と同様とすればよい。特に、積層型全固体電池１００を容易に構成できる観点から、シート状の負極材層２４が好ましい。この場合、負極材層２４の厚みは、例えば０．１μｍ以上１ｍｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上１００μｍ以下であることがより好ましい。ただし、負極の容量が正極の容量よりも大きくなるように、負極材層２４の厚みを決定することが好ましい。
１．２．５．負極集電体層２５
負極集電体層２５は、金属箔や金属メッシュ等により構成すればよい。特に金属箔が好ましい。負極集電体層２５を構成する金属としては、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｚｎ、ステンレス鋼等が挙げられる。これらの中から、上述の正極集電体層２１との１００ＭＰａ加圧時の接触抵抗が大きくなる組み合わせ選択して使用する。負極集電体層２５は、その表面に、接触抵抗を調整するための何らかのコート層を有していてもよい。例えば、炭素コート等である。負極集電体層２５の厚みは特に限定されるものではない。負極集電体２５の厚みは特に限定されるものではない。例えば０．１μｍ以上１ｍｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上１００μｍ以下であることがより好ましい。
図３に示すように、負極集電体層２５は外縁の一部に負極集電タブ２５ａを備える。タブ２５ａにより、第２の集電体層１２と負極集電体層２５とを容易に電気的に接続することができるとともに、負極集電体層２５同士を容易に電気的に並列に接続することができる。
１．３．拘束部材
拘束部材３０は、全固体電池１００の積層方向に拘束圧力を付与可能なものであればよく、その形態は特に限定されるものではない。
例えば、全固体電池１００の積層方向両端側を挟む板状部と当該板状部を連結する棒状部（不図示）と棒状部に連結されネジ構造等によって板状部の間隔を調整する調整部（不図示）とを備えるネジ締め式の拘束部材３０を用いることができる。尚、図１に示す全固体電池１００においては、拘束部材３０が、短絡電流分散体１０と接触する構成を例示したが、拘束部材３０の設置の形態はこれに限定されない。拘束部材３０は、電池ケースを介して短絡電流分散体１０及び発電要素２０を拘束するようなものであってもよい。或いは、拘束部材３０は、電池ケース以外の何らかの部材を介して短絡電流分散体１０及び発電要素２０を拘束するようなものであってもよい。
或いは、拘束部材は、電池ケースの内部（短絡電流分散体１０及び発電要素２０とケース内壁との間）に高圧の流体を充填し、当該高圧の流体からの圧力によって短絡電流分散体１０及び発電要素２０を拘束するものであってもよい。この場合、流体としては、電池材料に対して不要な反応を生じさせないものが好ましい。例えば、窒素等の不活性ガスや乾燥空気等が挙げられる。
或いは、電池ケースの内部に圧縮した弾性部材を配置し、当該弾性部材の膨張力によって短絡電流分散体１０及び発電要素２０に拘束圧力を付与するものであってもよい。この場合、弾性部材としては、ゴム状のシート等が挙げられる。
１．４．短絡電流分散体及び発電要素の配置や接続形態
１．４．１．発電要素の配置
全固体電池１００において、発電要素２０の積層数は特に限定されるものではなく、目的とする電池の出力に応じて、適宜決定すればよい。この場合、複数の発電要素２０が互いに直接接触するように積層されていてもよいし、複数の発電要素２０が何らかの層（例えば絶縁層）や間隔（空気層）を介して積層されていてもよい。電池の出力密度を向上させる観点からは、図１に示すように、複数の発電要素２０が互いに直接接触するように積層されていることが好ましい。また、図１、３に示すように、２つの発電要素２０ａ、２０ｂが、負極集電体２５を共用していることが好ましい。このようにすることで、電池の出力密度が一層向上する。さらに、図１に示すように、全固体電池１００においては、複数の発電要素２０の積層方向と、発電要素２０における各層２１〜２５の積層方向とを一致させる。このようにすることで、全固体電池１００の拘束が容易となり、電池の出力密度が一層向上する。
１．４．２．発電要素同士の電気的接続
全固体電池１００においては、複数の発電要素２０、２０、…同士が電気的に並列に接続されていることが好ましい。このように並列に接続された発電要素においては、一の発電要素が短絡した場合に、他の発電要素から当該一の発電要素へと集中して電子が流れ込む。すなわち、電池短絡時にジュール発熱が大きくなり易い。言い換えれば、このように並列接続された複数の発電要素２０、２０、…を備える全固体電池１００において、短絡電流分散体１０を設けることによる効果がより顕著となる。発電要素２０同士を電気的に接続するための部材としては、従来公知の部材を用いればよい。例えば、上述したように、正極集電体層２１に正極集電タブ２１ａを設け、負極集電体層２５に負極集電タブ２５ａを設け、当該タブ２１ａ、２５ａを介して発電要素２０同士を電気的に並列に接続することができる。
１．４．３．短絡電流分散体と発電要素との電気的接続
全固体電池１００において、短絡電流分散体１０の第１の集電体層１１が発電要素２０の正極集電体層２１と電気的に接続されており、短絡電流分散体１０の第２の集電体層１２が発電要素２０の負極集電体層２５と電気的に接続されている。このように、短絡電流分散体１０と発電要素２０とを電気的に接続することで、例えば、短絡電流分散体１０及び一部の発電要素（例えば、発電要素２０ａ）の短絡時に、他の発電要素（例えば発電要素２０ｂ）から短絡電流分散体１０へと大きな回り込み電流を発生させることができる。短絡電流分散体１０と発電要素２０とを電気的に接続するための部材としては、従来公知の部材を用いればよい。例えば、上述したように、第１の集電体層１１に第１の集電タブ１１ａを設け、第２の集電体層１２に第２の集電タブ１２ａを設け、当該タブ１１ａ、１２ａを介して短絡電流分散体１０と発電要素２０とを電気的に接続することができる。
１．４．４．短絡電流分散体と発電要素との位置関係
短絡電流分散体１０と複数の発電要素２０、２０、…とは、互いに積層されていればよい。この場合、短絡電流分散体１０と発電要素とを直接積層してもよいし、他の層（絶縁層や断熱層等）を介して間接的に積層してもよい。短絡電流分散体１０は、複数の発電要素２０、２０、…の外側に積層されていてもよいし、複数の発電要素２０、２０、…の間に積層されていてもよいし、複数の発電要素２０、２０、…の外側と複数の発電要素２０、２０、…の間との双方に積層されていてもよい。特に、図１に示すように、短絡電流分散体１０と複数の発電要素２０、２０、…とを積層した場合において、短絡電流分散体１０が複数の発電要素２０、２０、…よりも外側に少なくとも設けられていることが好ましい。これにより、釘刺し試験時、短絡電流分散体１０が発電要素２０、２０、…よりも先に短絡し、発電要素２０から短絡電流分散体１０へと回り込み電流を発生させることができ、発電要素２０の内部における発熱を抑制できる。
釘刺しによる電池の短絡が発生し易いのは、釘が発電要素２０の正極集電体層２１から負極集電体層２５に向かって（或いは、負極集電体層２５から正極集電体層２１に向かって）刺された場合である。この点、全固体電池１００においては、釘刺し方向と、各層の積層方向とが一致する。より具体的には、全固体電池１００において、発電要素２０における正極集電体層２１と正極材層２２と固体電解質層２３と負極材層２４と負極集電体層２５との積層方向、複数の発電要素２０の積層方向、短絡電流分散体１０における第１の集電体層１１と絶縁層１３と第２の集電体層１２との積層方向、及び、短絡電流分散体１０と複数の発電要素２０、２０、…との積層方向、が同じ方向である。
１．４．５．短絡電流分散体と発電要素との大きさの関係
全固体電池１００においては、短絡電流分散体１０が、発電要素２０のできるだけ多くの部分を覆っていることで、釘刺し時に、発電要素２０よりも先に短絡電流分散体１０を短絡させ易くなる。例えば、全固体電池１００においては、短絡電流分散体１０と複数の発電要素２０、２０、…との積層方向から見た時に、短絡電流分散体１０の外縁が発電要素２０、２０、…の外縁よりも外側に存在していることが好ましい。或いは、図１に示すように、複数の発電要素２０、２０、…の積層方向と発電要素２０における各層２１〜２５の積層方向とが同じである場合において、短絡電流分散体１０と複数の発電要素２０、２０、…との積層方向から見た時に、短絡電流分散体１０の外縁が正極材層２２、固体電解質層２３及び負極材層２４の外縁よりも外側に存在するとよい。このようにすることで、図１、４に示すように、短絡電流分散体１０の外縁近傍に、拘束圧力が付与されない領域を設けることができ、ここに接着材１４を設けることができる。
１．５．短絡電流分散体における接着材の位置について
本開示の全固体電池１００の特徴部分である短絡電流分散体１０における接着材１４の位置について説明する。図４に示すように、短絡電流分散体１０において、接着材１４は、拘束部材３０による拘束圧力が付与されない領域に設けられていることが重要である。これにより、拘束圧力による接着材１４の割れを抑制でき、短絡電流分散体１０の性能の面内バラつきを抑制することができる。
例えば、図４に示すように、全固体電池１００の積層方向視において、接着材１４が、正極材層２２、固体電解質層２３及び負極材層２４よりも外側に設けられることで、接着材１４の位置が、拘束部材３０による拘束圧力が付与される領域よりも外側となる。
或いは、図５に示すように、接着材１４が集電タブ１１ａ、１２ａに設けられることで、接着材１４の位置が、拘束部材３０による拘束圧力が付与される領域よりも外側となる。この場合、集電タブ１１ａ、１２ａにおける接着材１４の位置は特に限定されるものではないが、図５に示すように、集電体１１ａ、１２ａの根元に接着材１４設けることが好ましい。これにより、接着材１４が設けられた領域を最小限とすることができ、電池の堆積エネルギー密度が向上する。
特に、図５に示すように、全固体電池１００の積層方向視において、集電タブ１１ａを除いた第１の集電体層１１の面積が絶縁層１３の面積よりも小さく、集電タブ１２ａを除いた第２の集電体層１２の面積が絶縁層１３の面積よりも小さいことが好ましい。これにより、絶縁層１３のうち第１の集電体層１１及び第２の集電体層１２の外縁よりも外側に突出した領域に接着材１４を設けることができる。この場合、接着材１４は、図５に示すように、集電タブ１１ａ、１２ａと絶縁層１３との間に設ければよい。
また、接着材１４を直線形状とすることも好ましい。接着材１４を局所的に設けるよりも接着強度が向上するとともに、後述するように、短絡電流分散体１０の生産性が向上するものと考えられるためである。例えば、図６に示すように、絶縁層１３の外縁近傍に、当該外縁の直線に沿うように接着材１４を設けるとよい。この場合、図６（Ａ）に示すように、集電タブ１１ａ、１２ａと絶縁層１３との間に接着材１４が設けられることとなる。好ましくは、全固体電池１００の積層方向視において、集電タブ１１ａを除いた第１の集電体層１１の面積が絶縁層１３の面積よりも小さく、集電タブ１２ａを除いた第２の集電体層１２の面積が絶縁層１３の面積よりも小さいものとし、絶縁層１３のうち第１の集電体層１１及び第２の集電体層１２の外縁よりも外側に突出した領域に接着材１４を直線状に設け、且つ、接着材１４を集電タブ１１ａ、１２ａと絶縁層１３との間に設けるとよい。接着材１４を線状とすることで、十分な接着強度を確保でき、剥離不良等の不具合を低減可能である。
尚、この場合、図６（Ａ）に示すように、接着材１４は、一部が集電タブ１１ａ、１２ａと絶縁層１３との接着に寄与する一方、一部が表面に露出した状態となる。このように接着材１４の一部が露出していたとしても、全固体電池１００の性能には何ら悪影響を及ぼさない。むしろ、図６（Ｂ）に示すように短絡電流分散体を５層構造とした場合に、絶縁層１３、１３同士が接着材１４を介して接着されることとなり（図９（Ｄ）参照）、短絡電流分散体１０の全体としての接着強度が向上するものと考えられる。この点、全固体電池１００においては、図１〜４に示すように、短絡電流分散体１０が、第１の集電体層１１と絶縁層１３と第２の集電体層１２と絶縁層１３と第１の集電体層１１とがこの順に積層された５層構造を有することが好ましいといえる。
以上の通り、全固体電池１００においては、短絡電流分散体１０における接着材１４が、拘束部材３０によって拘束圧力が付与される領域に配置されていない。すなわち、拘束圧力が付与された場合でも、短絡電流分散体１０における接着材１４の割れ等を抑制でき、短絡電流分散体１０の面内の性能のバラつきを抑制できる。また、釘刺し試験時、第１の集電体層１１と第２の集電体層１２とをより安定して接触させることができる。
２．全固体電池の製造方法
図７に全固体電池１００の製造方法の一例（製造方法Ｓ１０）についてその流れを示す。図７に示すように、製造方法Ｓ１０は、第１の集電体層１１と絶縁層１３と第２の集電体層１２とを積層し、接着材１４で接着することにより、短絡電流分散体１０を作製する第１工程Ｓ１、正極集電体層２１と正極材層２２と固体電解質層２３と負極材層２４と負極集電体層２５とを積層することにより、発電要素２０を作製する第２工程Ｓ２、短絡電流分散体１０と発電要素２０とを各層の積層方向に沿って積層する第３工程Ｓ３、及び、積層された短絡電流分散体１０と発電要素２０とを拘束部材３０によって拘束しつつ、前記積層方向に沿って拘束圧力を付与する第４工程Ｓ４、を備えている。製造方法Ｓ１０においては、第４工程において拘束部材３０による拘束圧力が付与されない領域に接着材１４が配置されるように、第１工程において短絡電流分散体１０に設けられる接着材１０の位置が決定されることが重要である。
２．１．第１工程Ｓ１
第１工程Ｓ１は、第１の集電体層１１と絶縁層１３と第２の集電体層１２とを積層し、接着材１４で接着することにより、短絡電流分散体１０を作製する工程である。
短絡電流分散体１０は、第１の集電体層１１（例えば、金属箔）と第２の集電体層１２（例えば、金属箔）との間に絶縁層１３（例えば、絶縁フィルム）を配置するとともに、接着材１４（例えば、バインダー溶液を塗布・乾燥させたもの）によって接着することで、容易に作製できる。図６（Ｂ）に示したように、第２の集電体層１２の両面に絶縁層１３、１３を配置し、さらに絶縁層１３、１３の第２の集電体層１２とは反対側の面に第１の集電体層１１、１１を配置してもよい。
第１工程Ｓ１においては、第４工程において拘束部材３０による拘束圧力が付与されない領域に接着材１４が配置されるように、短絡電流分散体１０に設けられる接着材１０の位置が決定される。例えば、図４に示したように、全固体電池１００の積層方向視において、接着材１４が、正極材層２２、固体電解質層２３及び負極材層２４よりも外側に設けられるように、第１工程Ｓ１において、短絡電流分散体１０における接着材１４の位置が決定されることが好ましい。
或いは、図５に示したように、第１の集電体層１１及び第２の集電体層１２がそれぞれ集電タブ１１ａ、１２ａを備えている場合、第１工程Ｓ１において、接着材１４を介して集電タブ１１ａ、１２ａと絶縁層１３とを接着することが好ましい。
また、図５に示したように、全固体電池１００の積層方向視において、集電タブ１１ａを除いた第１の集電体層１１の面積が絶縁層１３の面積よりも小さく、集電タブ１２ａを除いた第２の集電体層１２の面積が絶縁層１３の面積よりも小さい場合、第１工程Ｓ１において、接着材１４を、絶縁層１３のうち第１の集電体層１１及び第２の集電体層１２の外縁よりも外側に突出した領域に設けることが好ましい。
また、上述したように、第１工程Ｓ１においては、接着材を直線形状とすることも好ましい。さらには、上述したように、第１工程Ｓ１において、第１の集電体層１１と絶縁層１３と第２の集電体層１２と絶縁層１３と第１集電体層１１とをこの順に積層することも好ましい（図６（Ｂ））。
２．２．第２工程Ｓ２
第２工程Ｓ２は、正極集電体層２１と正極材層２２と固体電解質層２３と負極材層２４と負極集電体層２５とを積層することにより、発電要素２０を作製する工程である。
発電要素２０については、公知の方法により作製できる。例えば、正極集電体層２１の表面に正極材を湿式にて塗工して乾燥させることで正極材層２２を形成し、負極集電体層２５の表面に負極材を湿式にて塗工して乾燥させることで負極材層２４を形成し、正極材層２１と負極材層２４との間に固体電解質等を含む固体電解質層２３を転写し、プレス成形して一体化することで、正極集電体層２１と正極材層２２と固体電解質層２３と負極材層２４と負極集電体層２５との積層体として発電要素２０を作製できる。この時のプレス圧は特に限定されるものではないが、例えば２ｔｏｎ／ｃｍ２以上とすることが好ましい。尚、これらの作製手順はあくまでも一例であり、これ以外の手順によっても発電要素２０を作製可能である。例えば、湿式法に替えて乾式法によって正極材層等を形成することも可能である。発電要素２０の作製方法そのものは当業者に広く知られていることから、これ以上の詳細な説明は省略する。
２．３．第３工程Ｓ３
第３工程Ｓ３は、短絡電流分散体１０と発電要素２０とを各層の積層方向に沿って積層する工程である。第３工程Ｓ３は、本願明細書等を参照した当業者にとって自明であることから、詳細な説明は省略する。
尚、第３工程Ｓ３において或いは後述の第４工程Ｓ４において或いは工程Ｓ４の後において、短絡電流分散体１０と発電要素２０との電気的な接続を行ってもよい。例えば、少なくとも一つの短絡電流分散体１０と複数の発電要素２０、２０、…とを積層し、短絡電流分散体１０と発電要素２０とを電気的に接続するとともに、複数の発電要素２０、２０、…を電気的に並列に接続することが好ましい。短絡電流分散体１０と発電要素２０とを電気的に接続する方法については特に限定されるものではない。例えば、集電タブの集箔（タブを一箇所に集めて束ねること）によって、タブ同士を電気的に接続することで、短絡電流分散体１０と発電要素２０とを電気的に接続することが可能である。或いは、図２、３に示すように積層体の側面から突出したタブとタブとの間に、導電材を挟み込むことによってタブ同士を電気的に接続することも可能である。尚、短絡電流分散体１０と発電要素２０との電気的な接続を行うタイミングは、後述の工程Ｓ４の後であってもよい。
２．４．第４工程Ｓ４
第４工程Ｓ４は、積層された短絡電流分散体１０と発電要素２０とを拘束部材３０によって拘束しつつ、前記積層方向に沿って拘束圧力を付与する工程である。拘束部材３０による拘束の形態については、上述の通りである。第４工程Ｓ４は、積層された短絡電流分散体１０と発電要素２０とをラミネートフィルムやステンレス鋼缶等の電池ケース内に封入する前に行い、短絡電流分散体１０と発電要素２０とを拘束部材３０とともに電池ケース内に封入してもよいし、短絡電流分散体１０と発電要素２０とを電池ケースに封入後、電池ケースの外部から拘束部材３０によって拘束圧力を付与してもよい。第４工程Ｓ４は、本願明細書等を参照した当業者にとって自明であることから、ここでは説明を省略する。
以上の第１工程Ｓ１〜第４工程Ｓ４を経て、全固体電池１００を容易に製造することができる。尚、本願において、「第１」「第２」とは、その順序を表すものではなく、製造方法Ｓ１０において、第１工程Ｓ１と第２工程Ｓ２とは、その順序を逆にしてもよい。
２．５．第１工程Ｓ１の好ましい形態
図８〜１０に好ましい形態に係る第１工程Ｓ１の流れを示す。図８〜１０に示すように、第１工程Ｓ１は、好ましい形態において、帯状の絶縁層１３の一面の一部と他面の一部とに、該帯状の絶縁層１３の長手方向に沿って、接着材１４を直線状に設ける工程Ｓ１ａ、Ｓ１ｂ（図９（Ａ）及び（Ｂ）、図１０（Ａ）及び（Ｂ））、接着材１４が設けられた帯状の絶縁層１３を複数の矩形状に切断する工程Ｓ１ｃ（図９（Ｃ）、図１０（Ｃ））、及び、接着材１４が設けられた絶縁層１３の一面に、接着材１４を介して第１の集電体層１１を積層して接着し、接着材１４が設けられた絶縁層１３の他面に、接着材１４を介して第２の集電体層１２を積層して接着する工程Ｓ１ｄ（図９（Ｄ）、図１０（Ｄ））を備えており、これによって、図６に示すような短絡電流分散体１０を作製することができる。このような工程Ｓ１ａ〜Ｓ１ｄは、連続する生産ラインにおいて実施可能である。例えば、絶縁フィルムロールから帯状の絶縁フィルムを連続的に捲き出すとともに、ロールよりも下流側に、絶縁フィルムの両面の所定の箇所に連続的にバインダー溶液を塗工する装置（ダイ塗工機やグラビア塗工機）を設置し、その下流側に、絶縁フィルムの表面に塗工されたバインダー溶液を乾燥させる装置を設置し、その下流側に、絶縁フィルムを断続的に切断する切断機を設置し、さらにその下流側において、集電箔と絶縁フィルムとを接着材を介して接着する。このように、工程Ｓ１ａ〜Ｓ１ｄによって、短絡電流分散体１０を生産性が高まるものと考えられる。
尚、工程Ｓ１ａ〜Ｓ１ｄは、上記した順序に限られるものではない。例えば、工程Ｓ１ｂ（絶縁層への接着材の設置）の後に工程Ｓ１ｄ（集電体層の接着）を行い、その後、工程Ｓ１ｃ（絶縁層の切断）を行ってもよい。
３．補足事項
上記説明においては、二つの第１の集電体層と二つの絶縁層と一つの第２の集電体層とによって短絡電流分散体が構成される形態について示したが、本開示の全固体電池はこの形態に限定されるものではない。短絡電流分散体は、第１の集電体層と第２の集電体層との間に絶縁層を有するものであればよく、各層の数は特に限定されない。ただし、図６及び図１０（Ｄ）に示したように、５層構造を有するものとすることで、絶縁層１３、１３同士を接着材１４によって接着することもできることから、短絡電流分散体の接着強度が高まるものと考えられる。
上記説明においては、二つの発電要素が、一つの負極集電体層を共用する形態について示したが、本開示の全固体電池はこの形態に限定されるものではない。発電要素は単電池として機能するものであればよく、正極集電体層と正極材層と固体電解質層と負極材層と負極集電体層とが積層されていればよい。
上記説明においては、全固体電池において短絡電流分散体が複数の発電要素の積層方向の両外側に一つずつ備えられる形態について示したが、短絡電流分散体の数はこれに限定されるものではない。全固体電池において二つ以上の短絡電流分散体が備えられていてもよい。また、その設置箇所も、複数の発電要素の積層方向外側に限られず、複数の発電要素の間であってもよい。
上記説明においては、複数の発電要素が積層された形態について示したが、全固体電池において発電要素が複数積層されていない形態（単電池のみからなる形態）においても、ある程度の効果が奏されるものと考えられる。ただし、釘刺し試験時の短絡によるジュール発熱は、一つの発電要素よりも、複数の発電要素が積層された形態において大きくなりやすい。すなわち、複数の発電要素が積層された形態において、短絡電流分散体を設けることによる効果がより顕著となる。
上記説明においては、短絡電流分散体や発電要素から集電タブが突出するものとして説明した。しかしながら、本開示の全固体電池において集電タブはなくてもよい。例えば、面積の大きな集電体層を用い、短絡電流分散体と発電要素との積層体において、複数の集電体層の外縁を突出させるものとし、当該突出させた集電層の間に導電材を挟みこむことで、タブを設けずとも、集電体層同士の電気的な接続が可能である。或いは、タブではなく、導線等によって集電体層同士を電気的に接続してもよい。
上記説明においては、短絡電流分散体において、集電タブと絶縁層との間に接着材を設ける形態について説明したが、本開示の全固体電池はこの形態に限定されない。例えば、短絡電流分散体として、発電要素よりも十分に大きな面積を有するものを用いることで、短絡電流分散体の外縁全体を、拘束圧力が付与されない領域（例えば積層方向視において正極材層等よりも外側）へと突出させることができる。この場合、当該外縁のいずれかの部分において、接着材を介して集電体層と絶縁層とを接着すればよい。
上記説明においては、積層型の「全固体電池」について示した。一方、液系電池は、通常、電池ケース内が電解液で満たされ、各層が電解液に浸漬されており、全固体電池のような拘束部材による拘束は不要である。そのため、液系電池においては、上述したような課題は生じ得ない。本開示の技術は、全固体電池に適用されて初めて顕著な効果を発揮するものと言える。
尚、バイポーラ電極を介して発電要素同士を電気的に直列に接続した場合は、一部の発電要素に釘を刺すと、他の発電要素から当該一部の発電要素へと釘を介して回り込み電流が流れるものと考えられる。すなわち、接触抵抗の高い釘を介して回り込むこととなり、その電流量は小さい。また、バイポーラ電極を介して発電要素同士を電気的に直列に接続した場合、発電要素のすべてに釘が刺さった場合に回り込み電流が最も大きくなると考えられるが、このような場合、発電要素の放電が既に十分に進行しているものと考えられ、一部の発電要素の温度が局所的に上昇するといったことは生じ難い。この点、発電要素を電気的に並列に接続した場合と比較して、短絡電流分散体１０による効果が小さくなるものと考えられる。よって、本開示の技術は、発電要素同士を電気的に並列に接続した電池において特に顕著な効果を発揮するものといえる。
本発明に係る全固体電池は、例えば、車搭載用の大型電源として好適に利用できる。
１０ 短絡電流分散体
１１ 第１の集電体層
１１ａ 第１の集電タブ
１２ 第２の集電体層
１２ａ 第２の集電タブ
１３ 絶縁層
１４ 接着材
２０ 発電要素
２１ 正極集電体層
２１ａ 正極集電タブ
２２ 正極材層
２３ 固体電解質層
２４ 負極材層
２５ 負極集電体層
２５ａ 負極集電タブ
３０ 拘束部材
１００ 全固体電池

Claims (15)

  1. 短絡電流分散体と発電要素とが積層され、拘束部材によって積層方向に拘束圧力が付与された全固体電池であって、
    前記短絡電流分散体において、前記積層方向に沿って、第１の集電体層と第２の集電体層と前記第１の集電体層及び前記第２の集電体層の間に設けられた絶縁層とが積層されるとともに接着材によって接着されており、
    前記発電要素において、前記積層方向に沿って、正極集電体層と正極材層と固体電解質層と負極材層と負極集電体層とが積層されており、
    前記第１の集電体層が前記正極集電体層と電気的に接続されており、
    前記第２の集電体層が前記負極集電体層と電気的に接続されており、
    前記短絡電流分散体において、前記接着材は、前記拘束部材による拘束圧力が付与されない領域に設けられている、
    全固体電池。
  2. 前記積層方向視において、前記接着材が、前記正極材層、前記固体電解質層及び前記負極材層よりも外側に設けられる、
    請求項１に記載の全固体電池。
  3. 前記第１の集電体層及び前記第２の集電体層がそれぞれ集電タブを備えており、
    前記接着材が前記集電タブに設けられている、
    請求項１又は２に記載の全固体電池。
  4. 前記積層方向視において、
    前記集電タブを除いた前記第１の集電体層の面積が前記絶縁層の面積よりも小さく、
    前記集電タブを除いた前記第２の集電体層の面積が前記絶縁層の面積よりも小さく、
    前記接着材が前記絶縁層のうち前記第１の集電体層及び前記第２の集電体層の外縁よりも外側に突出した領域に設けられている、
    請求項３に記載の全固体電池。
  5. 前記接着材が直線形状である、
    請求項１〜４のいずれか１項に記載の全固体電池。
  6. 前記短絡電流分散体は、前記第１の集電体層と前記絶縁層と前記第２の集電体層と前記絶縁層と前記第１集電体層とがこの順に積層された５層構造を有する、
    請求項１〜５のいずれか１項に記載の全固体電池。
  7. 少なくとも一つの前記短絡電流分散体と複数の前記発電要素とが積層されており、前記短絡電流分散体と前記発電要素が電気的に並列に接続されている、
    請求項１〜６のいずれか１項に記載の全固体電池。
  8. 第１の集電体層と絶縁層と第２の集電体層とを積層し、接着材で接着することにより、短絡電流分散体を作製する第１工程、
    正極集電体層と正極材層と固体電解質層と負極材層と負極集電体層とを積層することにより、発電要素を作製する第２工程、
    前記短絡電流分散体と前記発電要素とを各層の積層方向に沿って積層する第３工程、及び、
    積層された前記短絡電流分散体と前記発電要素とを拘束部材によって拘束しつつ、前記積層方向に沿って拘束圧力を付与する第４工程、
    を備え、
    前記第４工程において前記拘束部材による拘束圧力が付与されない領域に前記接着材が配置されるように、前記第１工程において前記短絡電流分散体に設けられる前記接着材の位置が決定される、
    全固体電池の製造方法。
  9. 前記積層方向視において、前記接着材が、前記正極材層、前記固体電解質層及び前記負極材層よりも外側に設けられるように、前記第１工程において、前記短絡電流分散体における接着材の位置が決定される、
    請求項８に記載の製造方法。
  10. 前記第１の集電体層及び前記第２の集電体層がそれぞれ集電タブを備えており、
    前記第１工程において、前記接着材を介して前記集電タブと前記絶縁層とを接着する、
    請求項８又は９に記載の全固体電池。
  11. 前記積層方向視において、
    前記集電タブを除いた前記第１の集電体層の面積が前記絶縁層の面積よりも小さく、
    前記集電タブを除いた前記第２の集電体層の面積が前記絶縁層の面積よりも小さく、
    前記第１工程において、前記接着材を、前記絶縁層のうち前記第１の集電体層及び前記第２の集電体層の外縁よりも外側に突出した領域に設ける、
    請求項１０に記載の全固体電池。
  12. 前記接着材を直線形状とする、
    請求項８〜１１のいずれか１項に記載の全固体電池。
  13. 前記第１工程において、前記第１の集電体層と前記絶縁層と前記第２の集電体層と前記絶縁層と前記第１集電体層とをこの順に積層する、
    請求項８〜１２のいずれか１項に記載の全固体電池。
  14. 少なくとも一つの前記短絡電流分散体と複数の発電要素とを積層し、前記短絡電流分散体と前記発電要素とを電気的に接続するとともに、複数の前記発電要素を電気的に並列に接続する、
    請求項８〜１３のいずれか１項に記載の全固体電池。
  15. 前記第１工程において、
    帯状の絶縁層の一面の一部と他面の一部とに、該帯状の絶縁層の長手方向に沿って、接着材を直線状に設ける工程、
    前記接着材が設けられた前記帯状の絶縁層を複数の矩形状に切断する工程、及び、
    前記接着材が設けられた前記絶縁層の一面に、前記接着材を介して第１の集電体層を積層して接着し、前記接着材が設けられた前記絶縁層の他面に、前記接着材を介して第２の集電体層を積層して接着する工程
    によって、前記短絡電流分散体を作製する、
    請求項８〜１４のいずれか１項に記載の製造方法。
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