JP2017514287A - レドックスフロー電池用正極電解質の製造方法およびレドックスフロー電池 - Google Patents
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Abstract
Description
前記負極電解質に含まれるV2+/V3+レドックスカップルは、通常知られたバナジウム金属イオンを生成可能な原料、例えばV2O5、VOSO4、またはNH4VO3などから得られうる。
下記表1に記載された構成要素を用いて、単電池を組み立て、下記の実施例および比較例で製造した正極電解質および負極電解質を約100mlずつ注入し、下記表1の充/放電条件を適用してレドックスフロー電池を運転した。
[実施例1]
(1)第1正極電解質の製造
10Mの硫酸溶液0.5Lに、1.8molの無水シュウ酸(oxalic acid anhydride)を注入し、約60℃で透明な液体になるまで完全溶解させた後、純度98%以上の1.8molの五酸化バナジウムを、少量注入しながら、段階的なレドックス反応を行い、反応完了後、蒸溜水を添加して1Lまで添加し、減圧フィルトレーションを通じて残留浮遊物などを除去して、第1正極電解質を製造した。
95%硫酸5molに、純度98%以上の五酸化バナジウム5molを徐々に溶解してスラリーの形態とし、0.72Mのエタノール水溶液0.5Lを、60〜100℃で徐々に注入して、段階的なレドックス反応を行い、120℃以上で、残余のエタノールを蒸発させた後、蒸溜水を添加して1Lに稀釈し、減圧フィルトレーションを行って第2正極電解質を得た。
下記表2および表3に記載された組成で、硫酸水溶液にレドックスカップルおよび還元性化合物またはアルコールを用いて電解質を製造した点を除き、実施例1と同様の方法で正極電解質を製造した。
電気化学セルの両極に同量のV(IV)電解液を注入し、1段階では50mA/cm2で1.6V充電、2段階では20mA/cm2で1.6Vまで充電、3段階では1.7Vで電流が8mA/cm2以下になるまで充電する電気化学反応を行うことで、このセルの負極で、純粋なバナジウム3価イオンと硫酸から構成された負極電解質を製造した。そして、このような負極電解質は、前記表1の電池に注入して運転を行った。
前記実施例1乃至2および比較例1乃至4で得られた電解質を、それぞれ用いてレドックスフロー電池を運転した結果を、下記表4乃至9に示し、実施例および比較例の運転結果を比較して図1乃至4に示した。
(2)電荷量効率(CE)=[放電容量(Wh)/充電容量(Ah)]×100
(3)電圧効率(VE)=[エネルギー効率/電荷量効率]×100
(4)V効用率(AhL/mol):下記一般式1でバナジウム(V)効用率を計算した。
[一般式1]
V効用率(AhL/mol)=[当該サイクルの放電容量(Ah)/バナジウムのモル濃度(mol/L)]
前記実施例および比較例で得られた電解質をそれぞれ用いたレドックスフロー電池の内部抵抗をHIOKI BT3563を用いて測定した。前記測定結果を下記表10に記載した。
Claims (13)
- 炭素数0乃至6の直鎖または分枝鎖のアルキレン基を含むジカルボン酸、ヒドラジンおよびアスコルビン酸[L−ascorbic acid]からなる群より選択された1種以上の還元性化合物の存在下に、酸性溶液上の五酸化バナジウム(V2O5)を還元して第1正極電解質を形成する段階;
炭素数2乃至10の直鎖または分枝鎖の脂肪族アルコールの存在下に、酸性溶液上の五酸化バナジウム(V2O5)を還元して第2正極電解質を形成する段階;および
前記第1正極電解質および前記第2正極電解質を混合する段階;を含むレドックスフロー電池用正極電解質の製造方法。 - 前記第1正極電解質および前記第2正極電解質は、12:1乃至1:1の体積比で混合される、請求項1に記載のレドックスフロー電池用正極電解質の製造方法。
- 前記第1正極電解質および第2正極電解質の中の酸性溶液の濃度は、0.1M乃至6Mである、請求項1に記載のレドックスフロー電池用正極電解質の製造方法。
- 前記第1正極電解質および第2正極電解質の中の酸性溶液は、それぞれ硫酸を含む、請求項1に記載のレドックスフロー電池用正極電解質の製造方法。
- 前記第1正極電解質および第2正極電解質の中の五酸化バナジウムの濃度は、それぞれ0.3M乃至3Mである、請求項1に記載のレドックスフロー電池用正極電解質の製造方法。
- 前記第1正極電解質の中の還元性化合物の濃度が0.3M乃至3Mであり、
前記第2正極電解質の中の脂肪族アルコールの濃度が0.3M乃至3Mである、請求項1に記載のレドックスフロー電池用正極電解質の製造方法。 - 前記第1正極電解質の中の前記五酸化バナジウムの濃度に対する還元性化合物の濃度の比率が0.8乃至1.2である、請求項1に記載のレドックスフロー電池用正極電解質の製造方法。
- 前記第2正極電解質の中の前記五酸化バナジウムの濃度に対する脂肪族アルコールの濃度が0.8乃至1.2である、請求項1に記載のレドックスフロー電池用正極電解質の製造方法。
- 請求項1に記載の方法により製造されたレドックスフロー電池用正極電解質;および
V2+/V3+レドックスカップルを含む金属イオン;および、硫酸水溶液を含む負極電解質;を含む、レドックスフロー電池。 - 前記レドックスフロー電池は、イオンが通過する分離膜;前記分離膜を中心に対向する一対の電極;および、前記分離膜により区分される正極セルおよび負極セルに、それぞれ存在する前記正極電解質および負極電解質;を含む単位セルを1以上含む、請求項9に記載のレドックスフロー電池。
- 前記単位セルは、前記分離膜の両面に、互いに対向するように結合された一対のフローフレームをさらに含む、請求項9に記載のレドックスフロー電池。
- 前記単位セルは、前記電極の外部面に形成されるセルフレームをさらに含む、請求項9に記載のレドックスフロー電池。
- 前記正極電解質が貯蔵される正極電解質タンク;および、充電および放電時に、正極電解質タンクから正極電解質を、単位セルの正極セルに循環させる正極電解質ポンプ;と、
前記負極電解質が貯蔵される負極電解質タンク;および、充電および放電時に、負極電解質タンクから負極電解質を、単位セルの負極セルに循環させる正極電解質ポンプ;を含む、請求項9に記載のレドックスフロー電池。
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