CN113764714A - 一种水系液流电池的电解液、全铁水系液流电池及应用 - Google Patents
一种水系液流电池的电解液、全铁水系液流电池及应用 Download PDFInfo
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Abstract
本发明属于液流电池领域,更具体地,涉及一种水系液流电池的电解液、全铁水系液流电池及应用。本发明分别在正极电解液和负极电解液中均引入碱性环境下与铁稳定络合的配体,两种配体对铁离子或亚铁离子得失电子的能力具有不同程度的影响,使得正极电解液中含有的第一络合物与负极电解液中含有的第二络合物在通电情况下具有电位差,第一络合物为铁氰化物或亚铁氰化物,第二络合物为铁离子或亚铁离子与双(2‑羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷或3‑[N‑N‑双(2‑羟乙基)氨基]‑2‑羟基丙磺酸形成的络合物,由此构建全铁水系液流电池,该液流电池通过阳离子交换膜Nafion系列隔膜实现离子的传导,能够长期稳定的可逆循环。
Description
技术领域
本发明属于液流电池领域,更具体地,涉及一种水系液流电池的电解液、全铁水系液流电池及应用。
背景技术
液流电池是一种适用于大规模储能的新型技术,可以通过电池反应堆与电解液储液罐单独调整实现其能量与功率解耦合,因此储能系统设计更灵活,维护成本更低,在风/光电调峰并网中具有重要应用价值。目前液流电池按溶剂类型可分为有机液流电池、有机-水复合液流电池以及水系液流电池。其中,水系液流电池由于其安全、稳定、成本较低等优势,受到广泛关注。水系液流电池中研究最为成熟的体系为全钒液流电池,该体系已形成一定规模的示范储能电站。然而,受限于钒原料成本较高这一制约因素,其大规模商业应用仍面临巨大挑战。因此开发低成本新型水系液流电池具有重要研究价值。
专利文献CN112467179A公开了一种碱性全铁液流电池,负极电解液中含有铁离子和葡萄糖酸离子形成的络合物,正极电解液中含有铁氰化物或亚铁氰化物,然而,该液流电池仅在使用SPEEK膜作为隔膜时,电池循环稳定性较好,而使用Nafion膜作为隔膜时,电池经过50个循环后,电池性能就发生明显衰减。然而,SPEEK膜在水系液流电池中容易膨胀,机械性能不好,会导致液流电池长期稳定性不佳,而且文献([1]陈伟,孟凡明,李晓兵,等.SPEEK膜与Nafion膜在钒液流电池中的应用研究[J].电源技术,2013,037(007):1153-1156.)指出,Nafion膜表现出的质子交换性能明显优于SPEEK膜,且Nafion膜在大电流密度情况下表现出更好的质子交换能力。
全氟磺酸型Nafion系列膜具有优异的机械/化学稳定性和良好的质子电导率,是目前液流电池使用最为广泛的离子交换膜。开发与Nafion系列膜匹配使用的低成本、高稳定性和优异电化学性能的新型水系液流电池迫在眉睫。
发明内容
针对现有技术的缺陷,本发明提供了一种水系液流电池的电解液、全铁水系液流电池及应用,其正负极电解液中含有铁离子与氰化物形成的第一络合物,负极电解液中含有铁离子与双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷或3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸形成的第二络合物,由此构建全铁水系液流电池,该液流电池经实验证实,通过阳离子交换膜Nafion系列隔膜实现离子的传导,能够长期稳定的可逆循环,以此解决现有技术水系液流电池成本高、在Nafion隔膜中稳定性欠佳的技术问题。
为实现上述目的,本发明提供了一种用于全铁水系液流电池的电解液,包括正极电解液和负极电解液,其中:
所述正极电解液为水溶液,其中含有铁离子或亚铁离子与第一配体氰化物形成的第一络合物,所述第一络合物为铁氰化物(Fe(CN)6 3-)和亚铁氰化物(Fe(CN)6 4-)中的一种或多种;
所述负极电解液为水溶液,其中含有铁离子或亚铁离子与第二有机配体形成的第二络合物;所述第二有机配体为双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷或3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸;
所述正极电解液和负极电解液中均还含有碱液,所述碱液用于提高第一络合物和第二络合物的稳定性。
优选地,所述第一络合物在正极电解液中的浓度为0.005-1mol/L,进一步优选为0.4-0.8mol/L;所述第二络合物在负极电解液中的浓度为0.005-1mol/L,进一步优选为0.4-0.8mol/L。
优选地,所述碱液为氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种或两种以上。
优选地,所述负极电解液中还含有支持电解质,所述支持电解质进一步优选为硫酸铁、氯化铁、硝酸铁、硫酸亚铁、氯化亚铁、硝酸亚铁中的一种或两种以上。
优选地,所述正极电解液的制备方法包括如下步骤:采用除氧后的去离子水,向其中添加第一络合物,所述第一络合物为铁氰化钾、铁氰化钠、铁氰化锂、亚铁氰化钾、亚铁氰化钠、亚铁氰化锂中一种或两种以上,搅拌20~240分钟,转速400-600转/分钟,使所述第一络合物的浓度为0.005~1mol/L;然后加入碱,所述碱为氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种或两种以上,使电解液中碱的浓度为0.001-3mol/L;搅拌20~240分钟,转速400-600转/分钟,得到所述正极电解液。
优选地,所述负极电解液的制备方法包括如下步骤:采用除氧后的去离子水,向其中加入支持电解质,所述支持电解质为硫酸铁、氯化铁、硝酸铁、硫酸亚铁、氯化亚铁、硝酸亚铁中的一种或两种以上,搅拌20~240分钟,转速400-600转/分钟,使得电解液中支持电解质的浓度为0.005~1mol/L;完全溶解后加入0.01~2mol/L的双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷、3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸中一种或两种,搅拌20~240分钟,转速400-600转/分钟,然后加入氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种或两种以上,使其浓度为0.001-3mol/L,过滤之后的滤液即为所述负极电解液。
按照本发明的另一个方面,提供了一种全铁水系液流电池,包括所述的电解液。
优选地,所述的全铁水系液流电池,还包括正极集流体、负极集流体和隔膜,所述正极集流体为碳毡或石墨;所述负极集流体为碳毡或石墨;所述隔膜为Nafion系列阳离子交换膜。
优选地,所述阳离子交换膜具体型号为Nafion211、Nafion212或Nafion117,优选Nafion212。
按照本发明的另一个方面,提供了一种所述的全铁水系液流电池的应用,用于可再生能量的规模储电以及电网调峰领域。
总体而言,通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比,具有以下有益效果:
(1)本发明提供的用于全铁水系液流电池的电解液,包括正极电解液和负极电解液,正负极电解液分别引入碱性环境下与铁稳定络合的第一配体和第二配体,第一配体和第二配体与铁离子络合时,对铁离子得失电子难易程度的影响具有不同程度,从而使得正极电解液中的第一络合物与负极电解液中的第二络合物具有电位差;第一配体为氰化物,第二配体为双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷或3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸;本发明将上述电解液用于液流电池中,实验证明能够长期稳定的可逆循环,循环稳定性很好:对电池充电放电循环1000圈,电池容量几乎没有衰减。
(2)本发明提供的全铁水系液流电池电解液,通过选择合适种类的负极电解液活性物质配体,实验发现其用于液流电池时,对于不同种类的隔膜,尤其是Nafion隔膜,其电池循环过程中均表现出优异的稳定性。
(3)本发明提供的用于液流电池的正极电解液和负极电解液中均含有碱液,用于稳定正极电解液和负极电解液中的络合物,提高液流电池的稳定性。并通过阳离子交换膜实现离子的传导,这样设计的好处在于碱性环境下水不容易分解,能承受的电压窗口更宽,因此为正负极配体提供更多的选择,而本发明采用的正负极的络合物能够给电池提供更高的电压,且能够长期稳定的可逆循环。双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷或3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸与铁离子形成的络合物在碱性条件下的电位为-1V,使得电池的开路电压可以达到1.4V。
(4)本发明提供的水系全铁液流电池能长期稳定循环,成本低,而且水系电解液是阻燃的,因此安全性良好。
附图说明
图1是本发明一些实施例中水系液流电池装置示意图;
图2是本发明实施例1组装得到的液流电池充放电循环性能图;
图3是本发明实施例2组装得到的液流电池充放电循环性能图;
图4为本发明对比例1组装得到的液流电池充放电循环性能图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合附图及实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
本发明提供的一种用于全铁水系液流电池的电解液,包括正极电解液和负极电解液,其中:
所述正极电解液为水溶液,其中含有铁离子或亚铁离子与第一配体氰化物形成的第一络合物,所述第一络合物为铁氰化物(Fe(CN)6 3-)和亚铁氰化物(Fe(CN)6 4-)中的一种或多种;
所述负极电解液为水溶液,其中含有铁离子或亚铁离子与第二有机配体形成的第二络合物;所述第二有机配体为双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷或3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸;
所述正极电解液和负极电解液中均还含有碱液,所述碱液用于提高第一络合物和第二络合物的稳定性。
本发明所述第一配体和第二配体与铁离子络合时,对铁离子得失电子的能力具有不同程度的影响,使得所述第一络合物与所述第二络合物氧化还原电位不同。
本发明所述第二络合物为以下中的一种或两种以上:铁离子和双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷形成的络合物、亚铁离子和双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷形成的络合物、铁离子和3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸形成的络合物、亚铁离子和3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸形成的络合物。
本发明还提供了采用上述电解液的全铁水系液流电池。所述的全铁水系液流电池,还包括正极集流体、负极集流体和隔膜,所述正极集流体为碳毡或石墨;所述负极集流体为碳毡或石墨;所述隔膜优选为Nafion系列阳离子交换膜。该阳离子交换膜具体型号包括但不限于为Nafion211、Nafion212或Nafion117,优选为厚度为50μm的Nafion212。
实施例1
一种水系液流电池,正极电解液中含有0.2mol/L的亚铁氰化钾(K4Fe(CN)6)、0.2mol/L的亚铁氰化钠(Na4Fe(CN)6)、0.5mol/L的氢氧化钠、0.5mol/L的氢氧化钾的水溶液(10mL),负极电解液含有0.2mol/L的铁离子和双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷形成的络合物、0.2mol/L的铁离子和3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸形成的络合物、0.5mol/L的氢氧化钠、0.5mol/L的氢氧化钾的水溶液(10mL)。
负极电解液具体生产过程如下:其中水采用的是惰性气鼓泡除氧后的去离子水,负极电解液生产过程如下:采用的是惰性气鼓泡除氧后的去离子水(10mL),添加0.4g硫酸铁、0.162g氯化铁、0.242g硝酸铁,搅拌240分钟,转速600转/分钟,完全溶解后,加入双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷粉末至溶液中双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷浓度为0.2mol/L、3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸粉末至溶液中3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸浓度为0.2mol/L,搅拌240分钟,转速600转/分钟,然后加入氢氧化钠粉末至溶液中氢氧化钠浓度为0.5mol/L、氢氧化钾粉末至溶液中氢氧化钾浓度为0.5mol/L,过滤之后的滤液即为所述负极电解液。
正极电解液生产过程如下:水采用的是惰性气鼓泡除氧后的去离子水10mL,添加亚铁氰化钾、亚铁氰化钠至溶液中的浓度均为0.2mol/L,搅拌240分钟,转速600转/分钟,然后加入氢氧化钠粉末至溶液中氢氧化钠浓度为0.5mol/L、氢氧化钾粉末至溶液中氢氧化钾浓度为0.5mol/L,搅拌240分钟,转速600转/分钟,即为所述正极电解液。
采用上述正极电解液与负极电解液,组装成如图1所述的液流电池,图1中,1为负极电解液,2为正极电解液,3为负极集流体,4为正极集流体,5为阳离子交换膜Nafion212膜,6为循环泵,7为循环管道,8为负极电解液罐,9为正极电解液罐。采用二节单电池电路串联、同时两节单电池电路并联而成的电池组。单电池包括依次层叠的正极集流板、正极、阳离子交换膜Nafion212膜、负极、负极集流体。正极集流体、负极集流体均采用碳毡和石墨板的复合极板,集流体面积为4cm*4cm。
组装完成之后,将正极集流体连接电池充放电测试仪的正极,将负极集流体连接电池充放电测试仪的负极,使用电池充放电测试仪对电池以100mA/cm2的电流密度充电1分钟后,电池开路电压从0V左右变为1.3V。该电池经过1000次充放电循环测试,放电容量几乎没有衰减,如图2所示。
实施例2
一种水系液流电池,正极电解液含有0.2mol/L的铁氰化钾(K4Fe(CN)6)、0.2mol/L的铁氰化锂(Na4Fe(CN)6)、0.5mol/L的氢氧化锂、0.5mol/L的氢氧化钾的水溶液(10mL);负极电解液含有0.2mol/L的亚铁离子和双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷形成的络合物、0.2mol/L的亚铁离子和3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸形成的络合物、0.5mol/L的氢氧化锂、0.5mol/L的氢氧化钾的水溶液(10mL)。
负极电解液具体生产过程如下:其中水采用的是惰性气鼓泡除氧后的去离子水,负极电解液生产过程如下:采用的是惰性气鼓泡除氧后的去离子水(10mL),添加2mmol硫酸亚铁、1mmol氯化亚铁、1mmol硝酸亚铁,搅拌240分钟,转速600转/分钟,完全溶解后,加入双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷粉末至溶液中双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷浓度为0.2mol/L、3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸粉末至溶液中3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸浓度为0.2mol/L,搅拌240分钟,转速600转/分钟,然后加入氢氧化锂粉末至溶液中氢氧化锂浓度为0.5mol/L、氢氧化钾粉末至溶液中氢氧化钾浓度为0.5mol/L,过滤之后的滤液即为所述负极电解液。
正极电解液生产过程如下:水采用的是惰性气鼓泡除氧后的去离子水10mL,添加2mmol铁氰化钾、2mmol铁氰化锂粉末,搅拌240分钟,转速600转/分钟,然后加入氢氧化锂粉末至溶液中氢氧化锂浓度为0.5mol/L、氢氧化钾粉末至溶液中氢氧化钾浓度为0.5mol/L,搅拌240分钟,转速600转/分钟,即为所述正极电解液。
按照实施例1的方法组装液流电池,采用上述正极电解液与负极电解液,以及正极电解液罐、负极电解液罐、循环泵、循环管路、以及二节单电池电路串联、同时两节单电池电路并联而成的电池组。单电池包括依次层叠的正极集流板、正极、阳离子交换膜Nafion211膜、负极、负极集流体。正极集流体、负极集流体均采用碳毡和石墨板的复合极板,集流体面积为4cm*4cm。
组装完成之后,将正极集流体连接电池充放电测试仪的正极,将负极集流体连接电池充放电测试仪的负极,电池开路电压为1.3V左右。该电池经过300次充放电循环测试,放电容量衰减大约0.5%,如图3所示。
对比例1
一种水系液流电池,正极电解液含有0.2mol/L的铁氰化钾(K4Fe(CN)6)、0.2mol/L的铁氰化锂(Na4Fe(CN)6)、0.5mol/L的氢氧化锂、0.5mol/L的氢氧化钾的水溶液(10mL);负极电解液含有0.4mol/L的亚铁离子和三乙醇胺TEA形成的络合物、0.5mol/L的氢氧化锂、0.5mol/L的氢氧化钾的水溶液(10mL)。
负极电解液具体生产过程如下:其中水采用的是惰性气鼓泡除氧后的去离子水,负极电解液生产过程如下:采用的是惰性气鼓泡除氧后的去离子水(10mL),添加2mmol硫酸亚铁、1mmol氯化亚铁、1mmol硝酸亚铁,搅拌240分钟,转速600转/分钟,完全溶解后,加入三乙醇胺TEA至溶液中三乙醇胺TEA浓度为0.4mol/L,搅拌240分钟,转速600转/分钟,然后加入氢氧化锂粉末至溶液中氢氧化锂浓度为0.5mol/L、氢氧化钾粉末至溶液中氢氧化钾浓度为0.5mol/L,过滤之后的滤液即为所述负极电解液。
正极电解液生产过程如下:水采用的是惰性气鼓泡除氧后的去离子水10mL,添加2mmol铁氰化钾、2mmol铁氰化锂粉末,搅拌240分钟,转速600转/分钟,然后加入氢氧化锂粉末至溶液中氢氧化锂浓度为0.5mol/L、氢氧化钾粉末至溶液中氢氧化钾浓度为0.5mol/L,搅拌240分钟,转速600转/分钟,即为所述正极电解液。
按照实施例1的方法组装液流电池,采用上述正极电解液与负极电解液,以及正极电解液罐、负极电解液罐、循环泵、循环管路、以及二节单电池电路串联、同时两节单电池电路并联而成的电池组。单电池包括依次层叠的正极集流板、正极、阳离子交换膜Nafion211膜、负极、负极集流体。正极集流体、负极集流体均采用碳毡和石墨板的复合极板,集流体面积为4cm*4cm。
组装完成之后,将正极集流体连接电池充放电测试仪的正极,将负极集流体连接电池充放电测试仪的负极,电池开路电压为1.3V左右。该电池经过100次充放电循环测试,容量衰减大约20%,如图4所示。
结合实施例2与对比例1,可以发现三乙醇胺TEA作为负极的配体是不稳定的。
本领域的技术人员容易理解,以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种用于全铁水系液流电池的电解液,其特征在于,包括正极电解液和负极电解液,其中:
所述正极电解液为水溶液,其中含有铁离子或亚铁离子与第一配体形成的第一络合物,所述第一配体为氰化物,所述第一络合物为铁氰化物和亚铁氰化物中的一种或多种;
所述负极电解液为水溶液,其中含有铁离子或亚铁离子与第二有机配体形成的第二络合物;所述第二有机配体为双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷或3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸;
所述正极电解液和负极电解液中均还含有碱液,所述碱液用于提高所述第一络合物和第二络合物的稳定性。
2.如权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述第一络合物在正极电解液中的浓度为0.005-1mol/L,优选为0.4-0.8mol/L;所述第二络合物在负极电解液中的浓度为0.005-1mol/L,优选为0.4-0.8mol/L。
3.如权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述碱液为氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种或两种以上。
4.如权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述负极电解液中还含有支持电解质,所述支持电解质优选为硫酸铁、氯化铁、硝酸铁、硫酸亚铁、氯化亚铁、硝酸亚铁中的一种或两种以上。
5.如权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述正极电解液的制备方法包括如下步骤:向除氧后的去离子水其中添加第一络合物,所述第一络合物为铁氰化钾、铁氰化钠、铁氰化锂、亚铁氰化钾、亚铁氰化钠、亚铁氰化锂中一种或两种以上,搅拌20~240分钟,转速400-600转/分钟,使所述第一络合物的浓度为0.005~1mol/L;然后加入碱,所述碱为氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种或两种以上,使电解液中碱的浓度为0.001-3mol/L;搅拌20~240分钟,转速400-600转/分钟,得到所述正极电解液。
6.如权利要求2所述的电解液,其特征在于,所述负极电解液的制备方法包括如下步骤:向除氧后的去离子水其中加入支持电解质,所述支持电解质为硫酸铁、氯化铁、硝酸铁、硫酸亚铁、氯化亚铁、硝酸亚铁中的一种或两种以上,搅拌20~240分钟,转速400-600转/分钟,使得电解液中支持电解质的浓度为0.005~1mol/L;完全溶解后加入0.01~2mol/L的双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷、3-[N-N-双(2-羟乙基)氨基]-2-羟基丙磺酸中一种或两种,搅拌20~240分钟,转速400-600转/分钟,然后加入氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种或两种以上,使其浓度为0.001-3mol/L,过滤之后的滤液即为所述负极电解液。
7.一种全铁水系液流电池,其特征在于,包括为如权利要求1至6任一项所述的电解液。
8.如权利要求7所述的全铁水系液流电池,其特征在于,还包括正极集流体、负极集流体和隔膜,所述正极集流体为碳毡或石墨;所述负极集流体为碳毡或石墨;所述隔膜为Nafion系列阳离子交换膜。
9.如权利要求7所述的全铁水系液流电池,其特征在于,所述阳离子交换膜为Nafion211、Nafion212或Nafion117。
10.如权利要求7至9任一项所述的全铁水系液流电池的应用,其特征在于,用于可再生能量的规模储电以及电网调峰领域。
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