JP2015537100A - 防炎性ポリカーボネート成形配合物iii - Google Patents
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Abstract
Description
A)60〜95重量部、好ましくは65〜90重量部、より好ましくは70〜85重量部、特に好ましくは76〜88重量部の、芳香族ポリカーボネートおよび/または芳香族ポリエステルカーボネート、
B)1.0〜15.0重量部、好ましくは3.0〜12.5重量部、特に好ましくは4.0〜10.0重量部の
ゴム変性したグラフト重合体、
C)1.0〜14.5重量部、好ましくは1.5〜9.0重量部、より好ましくは2.0〜8.0重量部、特に好ましくは4.5〜8.0重量部の、少なくとも一種の式(X)の環状ホスファゼン:
kは、1または1〜10の整数、好ましくは1〜8、特に好ましくは1〜5の数であり、
三量体含有量(k=1)が、成分Cに対して、60〜98mol%、より好ましくは65〜95mol%、特に好ましくは65〜90mol%、特に好ましくは65〜85mol%、特に70〜85mol%であり、
Rは、それぞれの場合に、同一であるか、または異なるものであって、アミンラジカル、C1〜C8アルキル、それぞれの場合に、所望によりハロゲン化、好ましくはフッ素でハロゲン化されている、好ましくはメチル、エチル、プロピルまたはブチル、C1〜C8アルコキシ、好ましくはメトキシ、エトキシ、プロポキシまたはブトキシ、C5〜C6シクロアルキル、それぞれの場合に、所望によりアルキル、好ましくはC1〜C4アルキル、および/またはハロゲン、好ましくは塩素および/または臭素により置換されている、C6〜C20アリールオキシ、それぞれの場合に、所望によりアルキル、好ましくはC1〜C4アルキル、および/またはハロゲン、好ましくは塩素または臭素、および/またはヒドロキシルにより置換されている、好ましくはフェノキシまたはナフチルオキシ、C7〜C12アラルキル、それぞれの場合に、所望によりアルキル、好ましくはC1〜C4アルキル、および/またはハロゲン、好ましくは塩素および/または臭素により置換されている、好ましくはフェニル−C1〜C4アルキル、またはハロゲンラジカル、好ましくは塩素、またはOHラジカルである。)、
D) 0〜15.0重量部、好ましくは2.0〜12.5重量部、より好ましくは3.0〜9.0重量部、特に好ましくは3.0〜6.0重量部の、ゴムを含まない、ビニル(共)重合体またはポリアルキレンテレフタレート、
E) 0〜15.0重量部、好ましくは0.05〜15.00重量部、より好ましくは0.2〜10.0重量部、特に好ましくは0.4〜5.0重量部、の添加剤、および
F) 0.05〜5.00重量部、好ましくは0.1〜2.0重量部、特に好ましくは0.1〜1.0重量部、の滴防止剤
を含んでなり、
全ての重量部が、本特許出願では、好ましくは組成物中の全ての成分A+B+C+D+E+Fの重量部の合計が100になるように、増減させる。
本発明に好適な成分Aとしての芳香族ポリカーボネートおよび/または芳香族ポリエステルカーボネートは、文献中で公知であるか、または文献中で公知の方法により製造することができる(芳香族ポリカーボネートの製造に関しては、例えばSchnell、「ポリカーボネートの化学および物理学(Chemistry and Physics of Polycarbonates)」、Interscience Publishers、1964およびDE−AS 1495626、独国特許出願公開第2232877号、第2703376号、第2714544号、第3000610号および第3832396号参照、芳香族ポリエステルカーボネートの製造に関しては、例えば独国特許出願公開第3007934号参照)。
Aは、単結合、C1〜C5アルキレン、C2〜C5アルキリデン、C5〜C6シクロアルキリデン、−O−、−SO−、−CO−、−S−、−SO2−、C6〜C12アリーレンであり、そこには所望により異原子を含むさらなる芳香族環が縮合することができ、
Bは、それぞれの場合にC1〜C12アルキル、好ましくはメチル、ハロゲン、好ましくは塩素および/または臭素であり、
xは、それぞれの場合に相互に独立して、0、1または2であり、
pは、1または0である。)
または式(II)または(III)のラジカルである。
R5およびR6は、各X1に対して個別に選択することができ、それぞれ相互に独立して、水素またはC1〜C6アルキル、好ましくは水素、メチルまたはエチルであり、
X1は、炭素であり、
mは、4〜7の整数、好ましくは4または5であるが、ただし、少なくとも一個のX1上で、R5およびR6は、同時にアルキルである。)
グラフト重合体Bは、例えば少なくとも二種類の下記のモノマー、即ちクロロプレン、1,3−ブタジエン、イソプレン、スチレン、アクリロニトリル、エチレン、プロピレン、酢酸ビニルおよびアルコール成分中に1〜18C原子を有する(メタ)アクリル酸エステル、から実質的に得られるゴム弾性特性を有する重合体、即ち例えば「有機化学の方法(Methoden der organischen Chemie)」(Houben−Weyl), vol.14/l, Georg Thieme−Verlag, Stuttgart 1961, pp 393−406、およびC.B. Bucknall、「靭性付与したプラスチック(Toughened Plastics) 」、Appl. Science Publishers, London 1977に記載されているような重合体である。
B.1)5〜95重量部、好ましくは30〜80重量部の
B.1.1)50〜95重量部の、スチレン、α−メチルスチレン、メチルにより環−置換されたスチレン、C1〜C8−アルキルメタクリレート、特にメチルメタクリレート、C1〜C8−アルキルアクリレート、特にメチルアクリレート、またはこれらの化合物の混合物、および
B.1.2)5〜50重量部の、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、C1〜C8−アルキルメタクリレート、特にメチルメタクリレート、C1〜C8−アルキルアクリレート、特にメチルアクリレート、無水マレイン酸、C1〜C4−アルキルまたはフェニルによりN置換されたマレイミド、またはこれらの化合物の混合物、
の混合物の
B.2)5〜95重量部、好ましくは20〜70重量部、のゴム含有グラフトベース
上へのグラフト重合体である。
I グラフト生成物に対して、10〜70重量%、好ましくは15〜50重量%、特に20〜40重量%の少なくとも一種の(メタ)アクリル酸エステル、または混合物に対して、10〜70重量%、好ましくは15〜50重量%、特に20〜40重量%の、10〜50重量%、好ましくは20〜35重量%のアクリロニトリルまたは(メタ)アクリル酸エステル、および混合物に対して50〜90重量%、好ましくは65〜80重量%のスチレンの混合物
の
II グラフトベースとして、グラフト生成物に対して、30〜90重量%、好ましくは40〜85重量%、特に50〜80重量%の、IIに対して、少なくとも50重量%のブタジエンラジカルを含んでなるブタジエン重合体
の上に対するグラフト化反応により得られるグラフト重合体である。
(a)グラフトベースとして、Bに対して、20〜90重量%のアクリレートゴム、および
(b)グラフトモノマーとして、Bに対して、10〜80重量%の、少なくとも一種の重合可能な、エチレン系不飽和モノマー、その、(a)の非存在下で形成された単独重合体または共重合体は、ガラス転移温度が25℃を超える
からなるグラフト重合体である。
本発明で使用する成分Cのホスファゼンは、式(X)による環状ホスファゼンである。
Rは、それぞれの場合に、同一であるか、または異なるものであって、
−アミンラジカル、
−C1〜C8アルキル、それぞれの場合に所望によりハロゲン化されている、好ましくはフッ素で、より好ましくはモノハロゲン化されている、好ましくはメチル、エチル、プロピルまたはブチル、
−C1〜C8アルコキシ、好ましくはメトキシ、エトキシ、プロポキシまたはブトキシ、
−C5〜C6シクロアルキル、それぞれの場合に所望によりアルキル、好ましくはC1〜C4アルキル、および/またはハロゲン、好ましくは塩素および/または臭素により置換されている、
−C6〜C20アリールオキシ、それぞれの場合に所望によりアルキル、好ましくはC1〜C4アルキル、および/またはハロゲン、好ましくは塩素または臭素および/またはヒドロキシルにより置換されている、好ましくはフェノキシまたはナフチルオキシ、
−C7〜C12アラルキル、それぞれの場合に所望によりアルキル、好ましくはC1〜C4アルキル、および/またはハロゲン、好ましくは塩素および/または臭素により置換されている、好ましくはフェニル−C1〜C4アルキル、または
−ハロゲンラジカル、好ましくは塩素またはフッ素、または
−OHラジカルを表し、
kは、上に定義した通りである。)
成分Eは、一種以上の熱可塑性ビニル(共)重合体またはポリアルキレンテレフタレートを含んでなる。
D.1 50〜99重量部、好ましくは60〜80重量部のビニル芳香族化合物および/または環置換されたビニル芳香族化合物(例えばスチレン、α−メチルスチレン、p−メチルスチレン、p−クロロスチレン)および/または(メタ)アクリル酸C1〜C8−アルキルエステル(例えばメチルメタクリレート、エチルメタクリレート)、および
D.2 1〜50重量部、好ましくは20〜40重量部のビニルシアン化物(不飽和ニトリル)(例えばアクリロニトリルおよびメタクリロニトリル)、および/または(メタ)アクリル酸(C1〜C8)−アルキルエステル(例えばメチルメタクリレート、n−ブチルアクリレート、t−ブチルアクリレート)および/または不飽和カルボン酸(例えばマレイン酸)および/または不飽和カルボン酸の誘導体(例えば酸無水物およびイミド)(例えば無水マレイン酸およびN−フェニルマレイミド)からなる(共)重合体である。
組成物は、他の従来の重合体添加剤、例えば滴防止剤以外の防炎性相乗剤、潤滑剤および離型剤(例えばペンタエリトリトールテトラステアレート)、核形成剤、安定剤(例えばUV/光安定剤、熱安定剤、酸化防止剤、エステル交換反応防止剤、加水分解安定剤)、帯電防止剤(例えば導電性カーボンブラック、カーボン繊維、カーボンナノチューブおよび有機帯電防止剤、例えばポリアルキレンエーテル、アルキルスルホネートまたはポリアミド含有重合体)、染料、顔料、充填剤および補強剤、特にガラス繊維、鉱物補強剤および炭素繊維を含むことができる。
滴防止剤として、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)またはPTFE含有組成物、例えばPTFEと、スチレンまたはメチルメタクリレートを含んでなる重合体もしくは共重合体の、粉体として、または例えば成分Bと凝固した混合物としてのマスターバッチ、を使用する。
ビスフェノールAを基剤とする直鎖状ポリカーボネート、重量平均分子量Mw27,500g/mol(標準としてポリカーボネートで、ジクロロメタン中でGPCにより測定)
ABSグラフト重合体は、ABS重合体に対して、アクリロニトリル27重量%およびスチレン73重量%の混合物43重量%を、ABS重合体に対して、粒子状の架橋したポリブタジエンゴム(平均粒子径d50=0.35μm)57重量%の存在下で、エマルション重合により製造した。
式(XI)の、表1に示すように、k=1のオリゴマー含有量40〜100mol%、k=2のオリゴマー含有量10〜35mol%、およびk≧3のオリゴマー含有量10〜35mol%を有するフェノキシホスファゼン。
スチレン77重量%およびアクリロニトリル23重量%の共重合体、重量平均分子量Mw130kg/mol(GPCにより測定)バルク製法により製造。
潤滑剤/離型剤としてのペンタエリトリトールテトラステアレート。
熱安定剤Irganox(登録商標)B900(80%Irgafos(登録商標)168(トリス(2,4−ジ−tert−ブチル−フェニル)ホスファイト)および20%Irganox(登録商標)1076(2,6−ジ−tert−ブチル−4−(オクタデカノキシカルボニルエチル)フェノール)の混合物、BASF AG、Ludwigshafen)
ポリテトラフルオロエチレン粉体、CFP6000N、DuPont
表2に挙げた出発材料を、回転速度225rpm、処理量20kg/hおよび機械温度260℃の双軸スクリュー押出機(ZSK−25)(Werner und Pfleiderer)で配合し、造粒した。
MVR(FWL貯蔵後)−MVR(貯蔵前)
ΔMVR(加水分解)=―――――――――――――――――――・100%
MVR(貯蔵前)
Claims (14)
- A)60〜95重量部の、芳香族ポリカーボネートおよび/または芳香族ポリエステルカーボネート、
B)1.0〜15.0重量部の、ゴム変性したグラフト重合体、
C)1.0〜14.5重量部の、少なくとも一種の式(X)の環状ホスファゼン:
kは、1または1〜10の整数、好ましくは1〜8、特に好ましくは1〜5の数であり、
三量体含有量(k=1)が、成分Cに対して、60〜98mol%であり、
Rは、それぞれの場合に、同一であるか、または異なるものであって、アミンラジカル、C1〜C8アルキル、それぞれの場合に、所望によりハロゲン化、好ましくはフッ素でハロゲン化されている、好ましくはメチル、エチル、プロピルまたはブチル、C1〜C8アルコキシ、好ましくはメトキシ、エトキシ、プロポキシまたはブトキシ、C5〜C6シクロアルキル、それぞれの場合に、所望によりアルキル、好ましくはC1〜C4アルキル、および/またはハロゲン、好ましくは塩素および/または臭素により置換されている、C6〜C20アリールオキシ、それぞれの場合に、所望によりアルキル、好ましくはC1〜C4アルキル、および/またはハロゲン、好ましくは塩素または臭素、および/またはヒドロキシルにより置換されている、好ましくはフェノキシまたはナフチルオキシ、C7〜C12アラルキル、それぞれの場合に、所望によりアルキル、好ましくはC1〜C4アルキル、および/またはハロゲン、好ましくは塩素および/または臭素により置換されている、好ましくはフェニル−C1〜C4アルキル、またはハロゲンラジカル、好ましくは塩素、またはOHラジカルである。)、
D) 0〜15.0重量部の、ゴムを含まない、ビニル(共)重合体またはポリアルキレンテレフタレート、
E) 0〜15.0重量部の添加剤、および
F) 0.05〜5.00重量部、好ましくは0.1〜2.0重量部、特に好ましくは0.1〜1.0重量部、の滴防止剤、
を含んでなり、
全ての重量部が、好ましくは組成物中の全ての成分A+B+C+D+E+Fの重量部の合計が100になるように、増減される、組成物。 - 前記三量体含有量(k=1)が、成分Cに対して、60〜98mol%、より好ましくは65〜95mol%、さらに好ましくは70〜95mol%、特に好ましくは70〜90mol%である、請求項1に記載の組成物。
- 成分Cの比率が4.5〜8.0重量部である、請求項1または2に記載の組成物。
- 成分Cが、プロポキシホスファゼン、フェノキシホスファゼン、メチルフェノキシホスファゼン、アミノホスファゼンおよびフルオロアルキルホスファゼンを含んでなる群から選択される、請求項1〜3のいずれか1項に記載の組成物。
- R=フェノキシである、請求項1〜4のいずれか1項に記載の組成物。
- 前記三量体(k=1)含有量が、成分Cに対して、75〜85mol%である、請求項1に記載の組成物。
- それぞれの場合に成分Cに対して、前記三量体含有量(k=1)が65〜85mol%、前記四量体含有量(k=2)が10〜20mol%、より高級のオリゴマー状ホスファゼン含有量(k=3、4、5、6および7)が5〜15mol%、k≧8のホスファゼンオリゴマー含有量が0〜1mol%である、請求項1〜6のいずれか1項に記載の組成物。
- 成分D)が、2.0〜12.5重量部の比率で存在する、請求項1〜7のいずれか1項に記載の組成物。
- 前記熱可塑性芳香族ポリカーボネートの重量平均分子量が、22,000〜30,000g/molである、請求項1〜8のいずれか1項に記載の組成物。
- 成分Eとして、防炎性相乗剤、滴防止剤、潤滑剤および離型剤、核形成剤、安定剤、帯電防止剤、染料、顔料、充填剤および補強剤を含んでなる群から選択された少なくとも一種の添加剤を含んでなる、請求項1〜9のいずれか1項に記載の組成物。
- 成分Bのグラフトベースが、ジエンゴム、EP(D)Mゴム、およびアクリレート、ポリウレタン、クロロプレンおよびエチレン/酢酸ビニルゴムを含んでなる群から選択される、請求項1〜10のいずれか1項に記載の組成物。
- 式(X):
kは、1または1〜10の整数、好ましくは1〜8、特に好ましくは1〜5の数であり、
三量体含有量(k=1)が、成分Cに対して、60〜98mol%であり、
Rが、それぞれの場合に、同一であるか、または異なるものであって、アミンラジカル、C1〜C8アルキル、それぞれの場合に、所望によりハロゲン化、好ましくはフッ素でハロゲン化されている、好ましくはメチル、エチル、プロピルまたはブチル、C1〜C8アルコキシ、好ましくはメトキシ、エトキシ、プロポキシまたはブトキシ、C5〜C6シクロアルキル、それぞれの場合に、所望によりアルキル、好ましくはC1〜C4アルキル、および/またはハロゲン、好ましくは塩素および/または臭素により置換されている、C6〜C20アリールオキシ、それぞれの場合に、所望によりアルキル、好ましくはC1〜C4アルキル、および/またはハロゲン、好ましくは塩素または臭素、および/またはヒドロキシルにより置換されている、好ましくはフェノキシまたはナフチルオキシ、C7〜C12アラルキル、それぞれの場合に、所望によりアルキル、好ましくはC1〜C4アルキル、および/またはハロゲン、好ましくは塩素および/または臭素により置換されている、好ましくはフェニル−C1〜C4アルキル、またはハロゲンラジカル、好ましくは塩素、またはOHラジカルである。)、
の環状ホスファゼンの、
加水分解安定性および耐薬品性を増加した防炎性重合体組成物の製造のための使用。 - 請求項1〜11のいずれか1項に記載の組成物の、射出成形または熱成形された製品の製造における使用。
- 請求項1〜11のいずれか1項に記載の組成物から得た成形製品。
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