JP2015176857A - 固体電解質、複合電解質、及びそれらを備えるリチウムイオン二次電池。 - Google Patents
固体電解質、複合電解質、及びそれらを備えるリチウムイオン二次電池。 Download PDFInfo
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Abstract
Description
に関する。
まず、水酸化リチウム一水和物(関東化学株式会社)を、真空雰囲気下350℃の温度で6時間加熱し脱水処理することにより、水酸化リチウム無水物を得た。また、酸化ランタン(関東化学株式会社)を、大気雰囲気下、950℃の温度で24時間加熱することにより、脱水及び脱炭酸処理した。
まず、無水リン酸(シグマ・アルドリッチ)を真空雰囲気下120℃の温度で24時間加熱することにより脱水した。
得られた実施例1−4の固体電解質について、X線回折と、ICP発光分光分析とを行った。さらに、実施例1−4の固体電解質について、集束イオンビーム(FIB)法によって粒子断面を加工した後に、透過型電子顕微鏡による断面観察を行うことにより、被覆膜の厚さを測定した。結果を表1に示す。
次に、正極活物質としてのカーボンコートされたLiFePO4粉末(商品名:SLFP−PD60、宝泉株式会社)と、導電助剤としてのアセチレンブラック(商品名:デンカブラック(登録商標)HS−100、電気化学株式会社)と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン(PVDF)(株式会社クレハ)と、溶媒としてのN−メチル−2−ピロリジノン(NMP)とを、40.5:2.3:2.3:54.9の質量比で混合することにより、混合液を得た。
負極集電板7として、直径15mmのステンレス製メッシュ(SUS316L、線径0.1mm、100メッシュ)を用い、負極集電板7上に、負極活物質層8としての厚さ50μmのリチウム金属箔を圧着することにより、負極3を形成した。
次に、有機高分子として、1.5質量%のカルボキシメチルセルロース(CMC)水溶液を用い、実施例1−4の固体電解質とCMCとを98:2の質量比で混合し、自転・公転ミキサーを用いて撹拌することにより混合物を得た。次に、得られた混合物を、脱泡した後、薄膜旋回型ミキサーを用いて混合することにより、実施例1−4の固体電解質及び前記有機高分子を含むペーストを調製した。
次に、ドクターブレードを用いたキャスティング法によって、正極2の正極活物質層6上に、実施例1−4の固体電解質(表面が被覆された複合金属酸化物)を含むペースト、又は比較例の固体電解質(表面が被覆されていない複合電解質)を含むペーストからなる薄膜を形成し、大気雰囲気下室温で1時間乾燥させ、正極2と該ペーストの乾燥体とからなる積層体を形成した。
まず、実施例1−4及び比較例のリチウムイオン二次電池1について、インピーダンス測定装置(商品名:インピーダンスアナライザ1287、Solartron)を用いて交流インピーダンス測定を行った。図2に、交流インピーダンス測定結果として、得られたCole−Coleプロットを示す。
Claims (6)
- リチウムイオン伝導性を備える固体電解質であって、
LiとLaとZrとを含有しリチウムイオン伝導性を有するガーネット型構造の複合金属酸化物と、
リン酸リチウムを含み該複合金属酸化物の表面を被覆する被覆膜とを備えることを特徴とする固体電解質。 - 請求項1記載の固体電解質において、
前記複合金属酸化物は、化学式Li7La3Zr2O12で表わされる複合金属酸化物であることを特徴とする固体電解質。 - 請求項1又は請求項2記載の固体電解質において、
前記被覆膜は、1〜100nmの厚さを備えることを特徴とする固体電解質。 - 請求項1〜請求項3のいずれか1項記載の固体電解質において、
前記被覆膜は、前記リン酸リチウムを、前記リン酸リチウム中のリンの量が前記複合金属酸化物に対して20〜150mol%となる範囲で含むことを特徴とする固体電解質。 - リチウムイオン伝導性を備える複合電解質であって、
リチウムイオン伝導性を備える固体電解質及び有機高分子からなる多孔質体と、該多孔質体の細孔に充填され、リチウムイオン伝導性を有する非水電解液又は該非水電解液を含む高分子ゲルとを備え、
該固体電解質は、LiとLaとZrとを含有しリチウムイオン伝導性を有するガーネット型構造の複合金属酸化物と、リン酸リチウムを含み該複合金属酸化物の表面を被覆する被覆膜とを備えることを特徴とする複合電解質。 - 正極活物質を含む正極と、負極活物質として金属リチウム又はリチウム合金を含む負極と、該正極及び該負極に挟持されたリチウムイオン伝導性を有する複合電解質とを備えるリチウムイオン二次電池であって、
該複合電解質は、リチウムイオン伝導性を備える固体電解質及び有機高分子からなる多孔質体と、該多孔質体の細孔に充填され、リチウムイオン伝導性を有する非水電解液又は該非水電解液を含む高分子ゲルとを備え、
該固体電解質は、LiとLaとZrとを含有しリチウムイオン伝導性を有するガーネット型構造の複合金属酸化物と、リン酸リチウムを含み該複合金属酸化物の表面を被覆する被覆膜とを備えることを特徴とするリチウムイオン二次電池。
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