JP2015008044A - 非水電解質二次電池とその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
また、超音波溶接(超音波圧接ともいう。)では、典型的には、ホーンおよびアンビル間に被溶接材を挟み、圧力を加えながら超音波振動を与えることによって、被溶接材の固相面を固相接合する。このような超音波溶接は、抵抗溶接等に比較して接合温度が低いために被溶接材への熱影響が低く、箔などの薄物の溶接を可能とする等の利点を有する反面、溶接時には振動が発生するため被溶接材への振動の伝播が問題となり得る。特に、比較的脆い電極合材層を備える電極集電体の溶接に際しては、電極合材層からの粉落ちや電極合材層の浮きや剥離等の問題が懸念される。
本発明の製造方法によると、溶接時の衝撃や振動を効果的に抑制し得るため、電極の集電部と集電端子との接合に超音波溶接を採用することはその効果が顕著に表れ得るために好ましい。これにより、超音波溶接法を採用して非水電解質二次電池を製造する場合であっても、電極合材層からの粉落ちや電極合材層の浮きや剥離等の問題を低減し得る製造方法が提供される。
かかる構成においては、溶接の際の衝撃や振動が電極合材層に直進的に伝播する経路を横切るように振動緩衝部材が配設されるため、振動緩衝部材による衝撃や振動を効率よく抑制することができる。また、上記の伝播経路を横切る方向における振動緩衝部材の長さが、電極集電体の幅未満とされていることにより、電解質として非水電解液を用いた場合であっても電極合材層への電解液の含浸が大きく妨げられることがない。したがって、より高品質な電極を備える非水電解質二次電池が提供される。
また、ここに開示される発明は、かかる非水電解質二次電池の製造方法をも提供する。
かかる構成によると、溶接の際の衝撃や振動が振動緩衝部材に伝播するのを確実に抑制できるとともに、電極合材層の端部における構成材料が脱落や電極合材層の剥がれを防止することができる。これによっても、より高品質な電極合材層を備える非水電解質二次電池が提供される。
また、ここに開示される発明は、かかる非水電解質二次電池の製造方法をも提供する。
かかる構成によると、例えば電極と集電端子との溶接時に振動が発生しても、正極合材層からの構成材の脱落量(粉落ち量)を大幅に低減することができる。例えば、振動緩衝部材が配設されていない場合と比較して、粉落ち量を約1/10以下の量にまで低減することができる。かかる観点においても、より高品質な正極合材層を備える非水電解質二次電池が提供される。
また、ここに開示される発明は、かかる非水電解質二次電池の製造方法をも提供する。
かかる構成によると、例えば電極と集電端子との溶接時に振動が発生しても、負極合材層からの構成材の脱落量(粉落ち量)を大幅に低減することができる。例えば、振動緩衝部材が配設されていない場合と比較して、粉落ち量を約1/10以下の量にまで低減することができる。かかる観点においても、より高品質な負極合材層を備える非水電解質二次電池が提供される。
また、ここに開示される発明は、かかる非水電解質二次電池の製造方法をも提供する。
かかる構成によると、振動緩衝部材による衝撃や振動の緩衝効果が得られることに加え、振動緩衝部材が多孔質構造であることにより、電解質として非水電解液を用いた場合に電解液の含浸状態を良好に維持しつつ、剥がれや浮きを生じた電極合材層の構成材料の流出を抑制することができる。したがって、電解液の含浸状態が良好で良好な出力特性を発揮することが期待できる、より高品質な電極合材層を備える非水電解質二次電池が提供される。また、振動緩衝部材を樹脂粒子により多孔質構造に形成するため、振動緩衝部材を比較的軽量とすることができ、非水電解質二次電池の重量の増加を抑えることができる。
なお、かかる樹脂粒子を熱可塑性樹脂からなる粒子とし、例えば、溶着等により互いに結合させることで、バインダを使用することなく振動緩衝部材を形成することが可能となる。このような熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンであることが好ましく、特にポリプロピレンであることが好ましい。
また、ここに開示される発明は、かかる非水電解質二次電池の製造方法をも提供する。
振動緩衝部材は多孔質構造であることにより電解液の浸透を阻害する作用が抑えられるものの、衝撃や振動の抑制効果を十分に得るためには、多孔度を上記の通り60%以下程度としておくことが望ましい。したがって、振動緩衝効果と電解液浸透阻害抑制効果とがよりバランスよく実現された、高品質な電極合材層を備える非水電解質二次電池が提供される。
また、ここに開示される発明は、かかる非水電解質二次電池の製造方法をも提供する。
ε(%)=100−W÷(S×h×ρ)
なお、振動緩衝部材が複数の材料から構成されている場合、振動緩衝部材の真密度ρは、各構成材料の真密度ρnに、各構成材料の配合割合を乗じたものの総和として考慮することができる。本明細書では、直径が3mmの円形となるように切り出した(ポンチ抜き)試験片について算出した多孔度ρを採用している。
かかる構成によると、複数の電極の各々に振動緩衝部材が配設されているため、各々の電極について溶接時の衝撃や振動が電極合材層に伝播するのが的確に抑制され得る。したがって、例えば積層数の多い積層構造を備える電極体と集電端子とを溶接するために、溶接時の入力パワーが増大して衝撃や振動の大きさが増大したり、溶接時間が長くなったりした場合であっても、合材層からの粉落ちや、合材層の浮きや剥がれが好適に抑制され得る。これにより、高品質な積層型電極体または捲回型電極体を備える非水電解質二次電池が提供される。
また、ここに開示される発明は、かかる非水電解質二次電池の製造方法をも提供する。
そして、正極集電部36には、溶接部64と正極合材層34との間に、さらに振動緩衝部材80が配設されている。また、負極集電部46には、溶接部74と負極合材層44との間に、さらに振動緩衝部材80が配設されている。この振動緩衝部材80は、溶接部64,74と電極合材層34,44との間の領域の一部のみに配設されている。すなわち、溶接部64,74と電極合材層34,44との間の領域には、集電部36,46が露出した部分が残されている。なお、図3では、全ての電極集電体32,42の両面に振動緩衝部材80が配設されているが、本発明はかかる実施態様に限定されない。例えば、一部の電極集電体32,42のみに振動緩衝部材80が配設されていてもよい。また、あるいは、一部あるいは全部の電極集電体32,42の片面にのみ振動緩衝部材80が配設されていてもよい。例えば、最表面の電極集電体32,42には振動緩衝部材80が配設されていなくてもよい。
なお、かかる帯状の振動緩衝部材80は、特に制限されるものではないが、典型的には、電極合材層34,44と集電部36,46との境界線に直交する方向の寸法が、1mm以上7mm以下であることが好ましい。かかる寸法の振動緩衝部材80が形成されていることで、電池の体格等に大きく左右されることなく、衝撃や振動の伝播を抑制する効果を十分に得ることができる。
なお、振動緩衝部材80の形状については特に制限はなく、必ずしも矩形のものに限定されることはなく、例えば、任意の曲線状やパターン等からなる不定形状であってもよい。
正極30および負極40のうち、いずれか一方のみが上記の溶接部64,74において集電端子62,72に接続される形態の場合は、例えば、他方の集電端子62,72は、例えば、一例として、正極30および負極40の平面方向に直交するように集電部36,46に当接して接合することが例示される。
なお、正極30および負極40のうち、いずれか一方のみが上記の溶接部64,74において集電端子62,72に接続される形態の場合は、例えば、他方の集電端子62,72は、例えば、一例として、正極30および負極40の捲回軸方向に直交するように集電端子62,72に当接して接合することが例示される。
上述のような非水電解質二次電池100は、例えば、以下の工程を包含する製造方法によって好適に製造することができる。
(1)準備工程:電極集電体32,42と、電極合材層34,44を形成するための電極合材と、振動緩衝部材80を形成するための振動緩衝部材形成用組成物を用意すること。
(2)電極合材層の形成工程:電極集電体32,42に集電部36,46を残しつつ電極合材を供給して電極合材層34,44を形成すること。
(3)振動緩衝部材および電極形成工程:電極集電体32,42の集電部36,46の一部に、集電端子62,72を接続する溶接部64,74を少なくとも残しつつ、振動緩衝部材形成用組成物を供給して振動緩衝部材80を形成し、電極を作製すること。
(4)電極体構築工程:電極30,40を少なくとも備える電極体20を構築すること。
(5)集電端子溶接工程:集電部36,46に残された溶接部64,74に集電端子62,72を溶接により接合すること。
(6)電池構築工程:電極体20を備える非水電解質二次電池100を構築すること。
かかる製造方法によれば、振動緩衝部材80を備えることにより高品質な電極合材層34,44を備える非水電解質二次電池100を好適に製造することができる。以下、各工程を順に説明する。
先ず、電極集電体32,42と、電極合材層34,44を形成するための電極合材と、振動緩衝部材80を形成するための振動緩衝部材形成用組成物を用意する。
≪正極≫
正極集電体32には、導電性の良好な金属(例えばアルミニウム、ニッケル、チタン、ステンレス鋼等)からなる導電性部材を好適に用いることができる。図6の例では、長尺シート状の正極集電体32を用意している。
正極合材は、典型的には、例えば、正極活物質と必要に応じて用いられる正極合材層の構成材料とを適切な溶媒に分散させ、適切な粘度(濃度)のペースト状またはスラリー状の組成物に調製したものを用いることができる。
正極活物質としては、非水電解質二次電池の正極活物質として使用し得ることが知られている各種の材料の1種または2種以上を、特に制限なく使用することができる。好適例として、層状系、スピネル系等のリチウム複合金属酸化物(例えば、LiNiO2、LiCoO2、LiFeO2、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4,LiCrMnO4、LiFePO4)が例示される。
ここで、リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物とは、Li,Ni,CoおよびMnのみを構成金属元素とする酸化物のほか、Li,Ni,CoおよびMn以外に他の少なくとも1種の金属元素(すなわち、Li,Ni,CoおよびMn以外の遷移金属元素および/または典型金属元素)を含む酸化物をも包含する意味である。かかる金属元素は、マグネシウム(Mg)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、チタン(Ti)、ジルコニウム(Zr)、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)、クロム(Cr)、モリブデン(Mo)、タングステン(W)、鉄(Fe)、ロジウム(Rh)、パラジウム(Pb)、白金(Pt)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ホウ素(B)、アルミニウム(Al)、ガリウム(Ga)、インジウム(In)、スズ(Sn)、ランタン(La)、セリウム(Ce)のうちの1種または2種以上の元素であり得る。これらの金属元素の添加量(配合量)は特に限定されないが、通常0.01質量%〜5質量%(例えば0.05質量%〜2質量%、典型的には0.1質量%〜0.8質量%)であり得る。上記添加量の範囲とすることで、優れた電池特性(例えば、高エネルギー密度)を実現することができる。
上記の正極合材を構成する材料を分散させる溶媒としては、使用するバインダの性状に応じたものであれば水性溶媒および有機溶媒のいずれもが使用可能であり、例えばN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を好適に用いることができる。
また、正極合材の固形分に占める正極活物質の割合は、およそ60質量%以上(典型的には60質量%〜99質量%)とすることが適当であり、通常はおよそ70質量%〜95質量%であることが好ましい。導電材を使用する場合、正極合材層34全体に占める導電材の割合は、例えばおよそ2質量%〜20質量%とすることができ、通常はおよそ3質量%〜10質量%とすることが好ましい。バインダを使用する場合、正極合材層34全体に占めるバインダの割合は、例えばおよそ0.5質量%〜10質量%とすることができ、通常はおよそ1質量%〜5質量%とすることが好ましい。
負極集電体42には、導電性の良好な金属(例えば、銅、ニッケル、チタン、ステンレス鋼等)からなる導電性材料を好適に用いることができる。図6の例では、長尺シート状の負極集電体42を用意している。
負極合材は、典型的には、例えば、負極活物質と必要に応じて用いられる負極合材層の構成材料とを適切な溶媒に分散させ、適切な粘度(濃度)のペースト状またはスラリー状の組成物に調製したものを用いることができる。負極活物質としては、非水電解質二次電池の負極活物質として使用し得ることが知られている各種の材料の1種または2種以上を、特に限定なく使用することができる。好適例として、黒鉛(グラファイト)、難黒鉛化炭素(ハードカーボン)、易黒鉛化炭素(ソフトカーボン)、カーボンナノチューブ等の炭素材料が挙げられる。なかでも、導電性に優れ、高いエネルギー密度が得られることから、天然黒鉛や人造黒鉛等の黒鉛系材料(特には天然黒鉛)を好ましく用いることができる。
なお、本明細書において「平均粒径」とは、一般的なレーザー回折・光散乱法に基づく粒度分布測定により測定した体積基準の粒度分布おいて、微粒子側からの累積50%に相当する粒径(D50粒径、メジアン径ともいう。)をいう。また、本明細書において「比表面積(m2/g)」とは、吸着質として窒素(N2)ガスを用いたガス吸着法(定容量式吸着法)によって測定されたガス吸着量を、BET法(例えば、BET1点法)で解析することによって算出した値をいう。
上記の負極合材を構成する材料を分散させる溶媒としては、使用するバインダの性状に応じたものであれば水性溶媒および有機溶媒のいずれもが使用可能であり、例えば水(イオン交換水等であり得る。)を好適に用いることができる。
また、負極合材の固形分に占める負極活物質の割合は、およそ50質量%以上とすることが適当であり、通常は90質量%〜99質量%(例えば95質量%〜99質量%)とすることが好ましい。バインダを使用する場合には、負極合材層44全体に占めるバインダの割合は例えばおよそ1質量%〜10質量%とすることができ、通常はおよそ1質量%〜5質量%とすることが好ましい。増粘剤を使用する場合には、負極合材層44全体に占める増粘剤の割合は例えばおよそ1質量%〜10質量%とすることができ、通常はおよそ1質量%〜5質量%とすることが好ましい。
振動緩衝部材80には、振動緩衝部材80を主として構成し、振動を緩衝する作用を有する材料(以下、単に、「振動緩衝材料」という場合がある。)を含むことができる。そして、振動緩衝部材形成用組成物は、典型的には、例えば、振動緩衝材料と必要に応じて用いられる振動緩衝部材80の構成材料とを適切な溶媒に分散させ、適切な粘度(濃度)のペースト状またはスラリー状の組成物に調製したものを用いることができる。
この振動緩衝材料としては、振動緩衝部材が配設される電極の駆動電圧において酸化されず、また、後述の非水電解液と接しても反応することのない各種の材料から1種を単独でまたは2種以上を混合して用いることができる。かかる振動緩衝材料としては、有機材料、無機材料、金属材料およびガラス材料などの何れであっても良く、好ましくは振動緩衝効果の高い材料であり得る。例えば、電極の駆動電圧において酸化されない樹脂等であることが好ましい。かかる樹脂としては、典型的には、例えば、上記の正極または負極でバインダとして一般に使用され得る樹脂材料が例示される。
また、負極に関しては、0V〜3V(vsLi)において酸化および還元反応を生じることなく、また、電池性能を阻害しない材料であることが望ましい。このような材料としては、特に制限されるものではないが、例えば、ポリプロピレン(PP)、ポリエチレン(PE)等のポリオレフィン樹脂、スチレンブタジエンゴム(SBR)等のゴム類等が例示される。
そして上記の振動緩衝材料は、多孔質構造の振動緩衝部材を好適に形成し得る点で、粒子状であることが好ましい。かかる振動緩衝材料の平均粒径は特に制限されないものの、例えば、1μm以上20μm以下とすることが例示される。好ましくは、1μm以上5μm以下、例えば2μm以上4μm以下であり得る。かかる平均粒径の粒子を用いることで、例えば、多孔率が0%を超えて40%以下の振動緩衝部材を簡便に製造することができる。
振動緩衝材料等を分散させる溶媒としては、例えば、低級アルコール、水、これらの混合物等の、水性溶媒および有機溶媒のいずれもが使用可能である。振動緩衝部材形成用組成物がバインダを含む場合は、使用するバインダの性状に応じた溶媒を選択することができ、バインダを使用しない場合は、例えば、N−メチル−2−ピロリドン(NMP)を好適に用いることができる。
上記のとおり用意した正極合材および負極合材を、それぞれ正極集電体32および負極集電体42に供給して正極合材層34および負極合材層44を形成する。このとき、正負の集電体32,42の端部33,43を含む領域に所定の集電部36,46を残しつつ、正負の電極合材を供給するようにしてもよい。図6の例では、長尺シート状の集電体32,42の長手方向に直交する幅方向の一方の端部に帯状に集電部36,46を設定している。電極合材を供給する手法としては特に制限されず、例えば、グラビアコーター、スリットコーター、ダイコーター、コンマコーター、ディップコーター等の適当な塗付装置を使用して行うことができる。また、溶媒の除去も、従来公知の手段(例えば、加熱乾燥や真空乾燥等)により行うことができる。
正極集電体32の単位面積当たりに設けられる正極合材層34の質量(目付量)は、充分な電池容量を確保する観点から、正極集電体32の片面当たり3mg/cm2以上(例えば5mg/cm2以上、典型的には10mg/cm2以上)とすることができる。また、入出力特性を確保する観点から、正極集電体の片面当たり50mg/cm2以下(例えば40mg/cm2以下、典型的には20mg/cm2以下)とすることができる。なお、この実施形態のように正極集電体32の両面に正極合材層34を有する構成では、正極集電体32の各々の面に設けられる正極合材層34の質量は、概ね同程度とすることが好ましい。
また、負極集電体42の単位面積当たりに設けられる負極合材層44の質量(目付量)は、充分な電池容量を確保する観点から、負極集電体42の片面当たり3mg/cm2以上(典型的には5mg/cm2以上、例えば7mg/cm2以上)とすることができる。また、入出力特性を確保する観点から、負極集電体42の片面当たり30mg/cm2以下(典型的には20mg/cm2以下、例えば15mg/cm2以下)とすることができる。なお、この実施形態のように負極集電体42の両面に負極合材層44を有する構成では、負極集電体42の各々の面に設けられる負極合材層44の質量を概ね同程度とすることが好ましい。
次いで、電極集電体32,42の集電部36,46の一部に、振動緩衝部材形成用組成物を供給して振動緩衝部材80を形成し、電極30,40を作製する。この時、後工程で集電端子62,72を接続する溶接部64,74を少なくとも残しつつ、この溶接部64,74と電極合材層との間の領域の一部に、振動緩衝部材形成用組成物を供給するようにする。このようにすることで、溶接部64,74と電極合材層34,44との間の領域の全面にではなく、その一部のみに、振動緩衝部材80を形成することができる。図6の例では、正負の電極合材層34,44に接する状態で、正負の電極合材層34,44と集電部36,46との境界線に沿った方向に断続的に連なる帯状に振動緩衝部材80を形成している。振動緩衝部材80は、かかる電極30,40を扁平形状の捲回型電極体20へと成形した場合に、その平面視で(すなわち後述の扁平に拉げさせる方向から見て)電極30,40の長手方向を捲回型電極体20における幅方向としたとき、かかる幅方向で溶接部64,74以上の寸法となるように、かつ、捲回型電極体20の幅よりも短い寸法に、形成するようにしている。このような振動緩衝部材80は、例えば、振動緩衝部材形成用組成物の塗布を電極30,40の長手方向で断続的に行う間欠塗工法を採用することで実施することができる。
振動緩衝部材形成用組成物の塗布、乾燥等の手法については、上記の電極合材層の形成と同様に従来公知の手法を採用して実施することができる。また、振動緩衝部材80の性状(多孔率、厚み、密度)についても、振動緩衝部材形成用組成物の固形分濃度や供給量を調整するとともに、上述した電極合材層34,44等と同様に、適当なプレス処理を施すことによって調整することができる。
なお、バインダを使用せずに調製された振動緩衝部材形成用組成物を用いて振動緩衝部材を形成する場合は、例えば、塗布した組成物の乾燥時に、熱線あるいは熱風を照射する等して振動緩衝材料(典型的には、ポリプロピレン粒子等の樹脂粒子)を溶着により互いに結合させることで、多孔質構造の振動緩衝部材を好適に形成することが可能となる。
このようにして用意した電極30,40少なくとも備える電極体20を構築する。電極体20の構成については特に制限されず、典型的には、正極30と負極40とがセパレータ50により絶縁された形態のものを考慮することができる。具体的には、正極合材層34と負極合材層44とがセパレータ50を介して対向配置された構成であり得る。この場合、正極合材層34−セパレータ50−負極合材層44からなる発電要素は、一つの電池100において一つであっても良いし、2以上の複数が包含されていても良い。
図6に例示した捲回型電極体20の場合は、例えば、上から長尺シート状の正極(正極シート)30、セパレータ(セパレータシート)50、長尺シート状の負極(負極シート)40、および、セパレータ(セパレータシート)50の順に重ね合わせた積層体を長手方向に捲回し、得られた捲回体を捲回軸に直交する一の方向から押圧して拉げさせることによって、扁平形状に成形することで、構築することができる。ここで、正極シート30は、捲回型電極体20の一方(図では左側)の端部に正極シート30の集電部36が突出するように、負極シート40は他方(図では右側)の端部に負極シート40の集電部46が突出するように、幅方向で互いにずらして積層している。また、幅方向で負極合材層44が正極合材層34を覆うように負極合材層44が正極合材層34よりも少し幅広に形成されている。そして、セパレータシート50は、幅方向で負極合材層44と正極合材層34とを確実に絶縁するようにこれらよりも少し幅広に形成されている。また、捲回型電極体20を拉げさせる方向は、振動緩衝部材80が捲回型電極体20を平面視したときに幅方向の略中央に配置されるように設定されている。
なお、電極体20としては、例えば、正極合材層34−セパレータ50−負極合材層44からなる発電要素を、セパレータ50を介して複数積層した形態の積層型電極体20とすることもできる。積層型電極体20の場合については、電極30,40として正極30および負極40を複数用意し、例えば、上から板状の正極30、セパレータ50、板状の負極40、セパレータ50の組み合わせを所望の数だけ積層して構成することができる(図5(b)参照)。積層型電極体20の場合、少なくとも一部の電極30,40に振動緩衝部材80を配設することができる。好ましくは全ての正極30および負極40に振動緩衝部材80を配設することである。また、振動緩衝部材80は、電極30,40の幅方向の略中央に配置されるのが好ましい。
次いで、上記のとおり用意した電極体20の集電部36,46に残された溶接部64,74に集電端子62,72を溶接により接合する。
捲回型電極体20については、図5(a)に例示したように、正極30および負極40の少なくとも一方(図では両方)に集電端子62,72を接合する。接合に際しては、例えば、捲回状態で突出している電極30,40の集電部36,46を捲回軸に直交する一の方向において圧密して互いに密着させるとともに、一体化させた状態の電極30,40の集電部36,46(集電部群であり得る。)の最表面の溶接部64,74に集電端子62,72を当接させる。このような状態で、集電部36,46と集電端子62,72とを、溶接部64,74において溶接により一体的に接合することができる。
積層型電極体20については、図5(b)に例示したように、複数の正極30および複数の負極50の少なくとも一方(図では正極30のみ)に集電端子62,72を接合する。接合に際しては、例えば、集電部36,46の溶接部64,74を電極30,40の積層方向に圧密して互いに密着させ、この圧密された集電部36,46の最表面の溶接部64,74に集電端子62,72を当接させる。かかる状態で、複数の集電部36,46と集電端子とを、溶接部64,74において溶接により一体的に接合することができる。
図3は、集電端子62,72を接合した捲回型電極体20または積層型電極体20の溶接部を含む断面を模式的に示している。なお、簡略化のため、セパレータ50は記載していない。これらの捲回型あるいは積層型の電極体20のように、電極30,40が幾重にもなる部分で集電端子62,72を溶接により接合する場合、溶接部64,74の各々に対して振動緩衝部材80が配設されることで、溶接時の衝撃や振動が各溶接部64,74から電極合材層34,44に伝播するのが的確に抑制され得る。さらに、万一、合材層34,44からの粉落ちや、合材層34,44の浮きや剥がれが生じた場合でも、振動緩衝部材80の存在により脱離した合材層34,44をかかる電極集電体32,42の間に好適に留めることができる。
以上のように用意した電極体20を用い、典型的には、電池ケース10に収容して、電極体20を備える非水電解質二次電池100を構築する。
電池ケース10は、図1の例の場合は、上端が開放された扁平な直方体形状(箱型)の電池ケース本体12と、その開口部を塞ぐ蓋体14とを備えている。電池ケース10の上面(すなわち蓋体14)には外部接続用の正極端子60および負極端子70が、蓋体14とは絶縁された状態で配設されている。蓋体14にはまた、従来の非水電解質二次電池の電池ケースと同様に、電池ケース10の内部で発生したガスを電池ケース10の外部に排出するための安全弁(図示せず)と、電解液を注液するための注液孔(図示せず)が備えられている。
電池ケース10の材質としては、アルミニウム、スチール等の金属材料や、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリイミド樹脂等の樹脂材料等が例示される。なかでも、放熱性向上やエネルギー密度を高める目的から、比較的軽量な金属(例えばアルミニウムやアルミニウム合金)を好ましく採用し得る。また、該ケースの形状(容器の外形)は、ここでは直方体形状であるが、例えば円形状(円筒形、コイン形、ボタン形)、六面体形状(直方体形、立方体形)、袋体形状、およびそれらを加工し変形させた形状等を採用し得る。
非水溶媒としては、一般的な非水電解質二次電池100の電解液に用いられる各種のカーボネート類、エーテル類、エステル類、ニトリル類、スルホン類、ラクトン類等の有機溶媒を用いることができる。具体例として、エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)等が挙げられる。このような非水溶媒は、1種を単独で、あるいは2種以上を適宜組み合わせて用いることができる。好適な一態様では、高誘電率の溶媒と低粘性の溶媒とを混合して用いる。かかる混合溶媒を用いることで、高い電気伝導率や広範な温度域での使用を実現することができる。高誘電率溶媒としてはECが、低粘性溶媒としてはDMCやEMCが、それぞれ例示される。例えば、非水溶媒として1種または2種以上のカーボネート類を含み、それらカーボネート類の合計体積が非水溶媒全体の体積の60体積%以上(より好ましくは75体積%以上、さらに好ましくは90体積%以上であり、実質的に100体積%であってもよい。)を占める非水溶媒を好適に用いることができる。また、好適な他の一態様では、エチレンカーボネートが非水溶媒全体の20体積%以上40体積%以下を占める。
以下の手順で、捲回型電極体を備える非水電解質二次電池を製造した。
先ず、正極活物質としてのLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2(LNCM)と、導電材としてのアセチレンブラック(AB)と、バインダとしてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)とを、これら材料の質量比がLNCM:AB:PVdF=90:6:4となるよう混練機に投入し、N−メチルピロリドン(NMP)で粘度を調整しながら混練して、ペースト状の正極合材を調製した。この正極合材を厚み15μmの長尺状アルミニウム箔(正極集電体)の両面に塗布し、乾燥後にプレスすることによって、正極集電体の両面に正極合材層(片面当たりの厚み:72μm、合材層密度:2.7g/cm3)を有する正極シートを作製した。なお、正極合材は、長尺状のアルミニウム箔の幅方向の両端に沿って幅20mmの帯状に集電部を残しつつ略中央部分に供給して正極合材層を形成し、後工程においてかかる正極合材層の長手方向中心でスリットすることで、長手方向の一方の端部に集電部を有する正極シートを得るようにした。
K5101−13−2に準じて測定されるあまに油についての吸油量を採用した。ここで、粉落ちが発生する電極合材の固形分率の閾値は、電極活物質の吸油量によって変化することが知られている。本発明者らの検討によると、上記の吸油量の正極活物質を用いて正極合材層を形成した場合、固形分率が75%以上の合材により形成した場合に粉落ちが顕著に発生すると評価できた。上記の正極合材は合材層から粉落ちが発生しやすくなるように調製したものである。
K5101−13−2に準じて測定される水についての吸油量(吸水量であり得る。)を採用した。正極の場合と同様に、本発明者らの検討によると、上記の吸水量の負極活物質を用いて負極合材層を形成した場合、固形分率が70%以上の合材により形成した場合に粉落ちが顕著に発生すると評価できた。上記の負極合材は合材層から粉落ちが発生しやすくなるように調製したものである。
この振動緩衝部材形成用組成物を、間欠塗工法を採用して、プレス後の正極シートおよび負極シートの合材層に接するように幅5mmの帯状に断続的に供給し、乾燥させることで、振動緩衝部材を形成した。この様にして形成された振動緩衝部材の多孔度は35%であった。なお、間欠塗工における塗工間隔は、後述の集電端子の幅以上であって、電極体幅よりも短い寸法となるように設定した。かかる寸法は、例えば、予め、集電端子の幅、ならびに、捲回型電極体の捲回軸の径や、正極シート、負極シートおよび後述のセパレータの厚みを基に算出される扁平形状の捲回型電極体を構築した際の電極体幅(すなわち、扁平形状の捲回型電極体を平面視した際の、シートの長手方向に対応する寸法)を基に算出することができる。
なお、振動緩衝部材の厚みは、それぞれ正極合材層および負極合材層の厚みに対して、0%(すなわち、振動緩衝部材を形成しない)〜150%となるように調整し、それぞれ13通りの正極シートおよび負極シートを用意した。
また、比較のために、電極合材に対する振動緩衝部材の厚みを60%としたものについては、後述の集電端子の溶接部以外の集電部のほぼ全領域に振動緩衝部材を設けた電極シートについても用意した。
次に、捲回型電極体の両端部に突出している集電部の中心端部付近に設定された溶接部を、図5(a)に示すように、集電端子により挟み込む形態で一体的に超音波溶接法により溶接し、その際の合材層からの粉落ち量を調べた。集電端子は、電極合材層と集電部との境界線に沿う方向において、溶接部と電極合材層とが対向する領域に亘って振動緩衝部材が配置するように接合した。粉落ち量は、正極および負極のそれぞれの集電端子の溶接前後の重量を測定することで、正極および負極のそれぞれの粉落ち量とした。なお、散布された粉は、合材滑落がない程度にブラシ・エアー除去を実施した。その結果を図7に示した。
なお、本例において、正極の粉落ち量が負極の粉落ち量よりも2倍程度多いのは、各々の電極の単位面積当たりの合材重量が2倍程度異なることに因るものと考えられる。
なお、振動緩衝部材の厚みを正極シート、負極シート共に0%(従来例)および60%(実施例)として構成したリチウムイオン二次電池について、電解液を注液した際の正・負極端子間の抵抗の維持変化を調べた。また、比較のために、振動緩衝部材を厚み60%で集電部のほぼ全領域に設けて構築したリチウムイオン二次電池(比較例)についても同様に評価した。その結果を、図8に示した。
図8に示されるように、電極の集電部に振動緩衝部材を設けた本願発明のリチウムイオン二次電池は、振動緩衝部材を設けていない従来のリチウムイオン二次電池とほぼ同様の抵抗変化を示し、振動緩衝部材を設けたことにより電解液の浸透が何ら阻害されないことが確認できた。これに対し、振動緩衝部材を厚み60%でありながらも集電部のほぼ全領域に設けて構築した比較例のリチウムイオン二次電池は、抵抗の低減が緩やかであり、電解液の浸透が阻害されて十分な浸透までに時間を要してしまうことがわかった。このことから、振動緩衝部材を集電部のほぼ全領域に設けることは、電解液の浸透工程を長大化することに繋がるため、かかる点において好ましくないことが確認できた。
このように、電極合材層と集電端子との間の領域の一部に振動緩衝部材を適切に設けることで、電解液の含浸を妨げることなく、溶接時の衝撃や振動等により電極合材層からの構成材料の脱落(粉落ち)等を抑制することができ、高品質な電強合材層を備えた非水電解質二次電池を実現することができる。
12 電池ケース本体
14 蓋体
20 電極体
30 正極(正極シート)
32 正極集電体
34 正極合材層
36 正極集電部
40 負極(負極シート)
42 負極集電体
44 負極合材層
46 負極集電部
50 セパレータ(セパレータシート)
60 外部正極端子
62 正極集電端子
64 溶接部
70 外部負極端子
72 負極集電端子
74 溶接部
100 非水電解質二次電池
Claims (9)
- 電極を含む発電要素が積層された積層構造を有する非水電解質二次電池であって、
前記電極は、電極集電体と、前記電極集電体の一部に備えられた電極合材層とを含み、
前記電極集電体は、前記電極集電体の前記電極合材層が備えられていない集電部を含み、
前記集電部は、積層方向に隣り合う他の電極集電体の集電部と溶接された溶接部を含み、
前記集電部には、前記溶接部と前記電極合材層との間に振動緩衝部材が設けられている、非水電解質二次電池。 - 前記振動緩衝部材は、前記電極合材層と前記集電部との境界線に沿う方向の長さが、
前記溶接部の該方向の長さ以上となるように、かつ、
前記電極集電体の該方向の長さよりも短くなるように形成されている、請求項1に記載の非水電解質二次電池。 - 前記振動緩衝部材は、前記電極合材層に接した状態で前記境界線に沿う方向に帯状に形成されている、請求項2に記載の非水電解質二次電池。
- 前記電極が、正極集電体の表面に正極合材層が備えられた正極を含み、
前記正極に備えられる前記振動緩衝部材の厚みは、前記正極合材層の厚みの50%以上である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。 - 前記電極が、負極集電体の表面に負極合材層が備えられた負極を含み、
前記負極に備えられる前記振動緩衝部材の厚みは、前記負極合材層の厚みの45%以上である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。 - 前記振動緩衝部材は、前記電極の駆動電圧において酸化されない樹脂粒子から構成される多孔質構造を有する、請求項1〜5のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記振動緩衝部材の多孔度は60%以下である、請求項6に記載の非水電解質二次電池。
- 請求項1〜7のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池の製造方法であって、
前記電極集電体と、前記電極合材層を形成するための電極合材と、前記振動緩衝部材を形成するための振動緩衝部材形成用組成物を用意すること、
前記電極集電体に前記集電部を残しつつ前記電極合材を供給して前記電極合材層を形成すること、
前記電極集電体の前記集電部に、前記溶接部を少なくとも残しつつ、前記溶接部と前記電極合材層との間の領域の一部に、前記振動緩衝部材形成用組成物を供給して前記振動緩衝部材を形成し、前記電極を作製すること、
前記電極を含む発電要素を複数積層して積層構造体を構築すること、
前記積層構造体における前記集電部を積層方向で隣り合う他の電極集電体の集電部と前記溶接部において溶接すること、
前記集電部に残された前記溶接部に前記集電端子を溶接により接合すること、および、
前記積層構造体を備える非水電解質二次電池を構築すること、
を包含する、
製造方法。 - 前記溶接が超音波溶接である、請求項8に記載の製造方法。
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