JP2014116129A - リチウムイオン二次電池及びリチウム二次電池用正極活物質合材の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題解決手段】本発明は、正極活物質と硫化物系固体電解質と、強誘電体を含む正極層、硫化物系固体電解質からなる固体電解質層、負極活物質を含む負極層からなる全固体リチウムイオン二次電池を特徴とする。
【選択図】図1
Description
このような形態をとることにより、リチウムイオンがより迅速に移動できる環境が作り出され、強誘電体を用いない場合に比較して、放電容量が約5%向上し、正極活物質領域と固体電解質領域との界面抵抗が約20%減少し、より高速性の優れたリチウムイオン伝導性が実現される。
まず、図1に基づいて、本実施形態に係る固体電池の構成について説明する。固体電池は、正極合剤層1(強誘電体混合)、固体電解質層2(強誘電体なし)、負極合剤層3から構成される。そして、正極合剤層1は、正極活物質(白丸)と強誘電体(黒丸)とからなっていて、強誘電体は正極活物質1の近傍に存在する。
(正極活物質の材料)
正極活物質は、リチウムイオンを効率よく放出、吸着する材料であれば特に制約がない。例えば、遷移金属酸化物、遷移金属複合酸化物が好ましい。具体的には、リチウムニッケル複合酸化物、リチウムマンガン複合酸化物、リチウムコバルト複合酸化物、リチウムチタン複合酸化物、二酸化マンガン、酸化チタン、酸化ニオブ、酸化タングステンなどを用いるのが好ましい。
強誘電体としては、チタン酸バリウム(BaTiO3)、ジルコニア(ZrO)、チタニア(TiO2)、アルミナ(Al2O3)粉末などを用いることができる。この中でも、チタン酸バリウム(BaTiO3)を用いるのが好ましい。
更に、用いる強誘電体粉末の平均粒径は、0.1から100μmが好ましい。
また、正極活物質粉末および強誘電体粉末の合計量を100重量%とした時の、強誘電体粉末の含有割合は、1〜5重量%が好ましい。
固体電解質としては、硫化物系固体電解質で、具体的には、Li2S−P2S5、Li2−SiS2、Li3.25P0.25Ge0.76S4、Li4−xGe1−xPxS4、Li7P3S11、Li2S−SiS2−Li3PO4ガラスなどを挙げることができるが、この中で、特にLi2S−P2S5が好適に用いられる。
正極活物質を99mgと平均粒径50nmのチタン酸バリウム(BaTiO3)を1mgとを100ml容ビーカーにいれ、これに脱気したイソプロピルアルコール100mlを入れスターラーで20分間攪拌分散させた。その後、これを300ml容ナスフラスコに移し換え、ロータリーエバポレーターで回転分散させながら分散溶媒イソプロピルアルコールを減圧留去した。得られた正極活物質・強誘電体混合組成物粉末と、固体電解質と導電助剤を、乳鉢で混合した粉末をハンドプレスで4.5ton/cm2でプレスしてペレット状の正極圧密体を得た。得られた正極圧密体と固体電解質圧密体と負極圧密体を積層して電池を作製し、放電特性及びインピーダンス測定による界面抵抗を求めた。その結果を、表1に示した。
実施例1において、平均粒径50nmのチタン酸バリウム(BaTiO3)の代りに平均粒径80nmのチタン酸バリウム(BaTiO3)を用いた以外は、全く同様にして行いインピーダンスを測定した。
実施例1において、平均粒径50nmのチタン酸バリウム(BaTiO3)の代りに平均粒径100nmのチタン酸バリウム(BaTiO3)を用いた以外は、全く同様にして行いインピーダンスを測定した。
実施例1において、チタン酸バリウム(BaTiO3)を用いなかった以外は全く同様にして行ない放電容量とインピーダンスを測定した。
2 固体電解質層
3 負極合材層
Claims (5)
- 正極活物質と、Li2SとP2S5とを少なくとも含む硫黄系固体電解質と、強誘電体材料から成る正極材料層、Li2SとP2S5とを少なくとも含む硫黄系固体電解質材料層、負極活物質を用いた負極材料層の各々を積層した全固体リチウムイオン二次電池。
- 強誘電体材料は、正極活物質の少なくとも表面もしくは近傍に存在することを特徴とした請求項1記載の全固体リチウムイオン二次電池。
- 前記正極材料中の固体電解質に添加する強誘電体は、チタン酸バリウム(BaTiO3)、もしくはアルミナ(Al2O3)、もしくは酸化シリコン(SiO2)であることを特徴とする請求項1又は2記載の全固体リチウムイオン2次電池。
- 前記正極活物質は、ニッケル元素、
マンガン元素、 コバルト元素、 アルミニウム元素のいずれかを含む、三元系の遷移金属層状酸化物のリチウム塩である請求項1乃至3の何れか1項記載の全固体リチウムイオン2次電池。 - 正極活物質と、Li2SとP2S5とを少なくとも含む硫黄系固体電解質と、強誘電体材料から成る正極材料層、Li2SとP2S5とを少なくとも含む硫黄系固体電解質材料層、負極活物質を用いた負極材料層の各々を積層した全固体リチウムイオン二次電池の製造方法であって、前記正極活物質に強誘電体を局在化させるために、湿式混合によって被覆される全固体リチウムイオン2次電池の製造方法。
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