JP2013502026A - 炭素繊維亜鉛電極 - Google Patents
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Abstract
【選択図】図5D
Description
本出願は、すべての目的のために全内容が参照により本願に組み込まれる、2009年8月7日に提出された米国特許仮出願61/232,271号に基づく優先権を主張する。
此処に使用される用語はこの技術分野で普遍的に使用されるものに限られていない。その他の用語は複数の意味を持つ場合もある。よって此処における開示の理解の援助のために以下の定義を供する。クレーム部に記載される本発明は必ずしもこの定義に限定されるものではない。
平均直径のことであり、典型的に関連する標準偏差が示される。
亜鉛陰極の導電率は界面活性剤でコーティングされた粒子の使用によって向上される。或る実施形態の場合、これらの粒子は炭素粒子である。炭素又はその他の粒子は繊維の形態であってよい。炭素繊維は此処に記述されるように酸化ビスマス、亜鉛などのその他の活性物質と共に亜鉛陰極内で電子的に導電性のマトリクスを形成する。此処に記述されるような亜鉛陰極はニッケル−亜鉛二次バッテリにおいて殊に有用である。結果として得られる本発明の充電式セルは長い貯蔵期間、高い中心点電圧、低い漏出、膨張が少なく若しくは無いこと、などの特徴の中一つ以上を有するものである。貯蔵期間が長いと言うのは、60℃で一ヶ月後容量が10%残って居ることで定義される。漏出は通常通風機構から漏出する薬品で特徴付けされる。缶の膨張は例えば内部ガスの堆積を意味する底部(又は側部)の拡張で特徴付けされてよい。
アルカリ性電気化学セルに於ける水酸化ニッケル陽極の充電工程は以下の反応式による。
Ni(OH)2+OH- → NiOOH+H2O+e- (1)
ZnO+2OH-+H2O → Zn(OH)4 2- (2)
及び
Zn(OH)4 2-+2e- → Zn+4OH- (3)
ZnO+H2O+2e- → Zn+2OH-+2e- (4)
Zn+2NiOOH+H2O → ZnO+2Ni(OH)2 (5)
従来例の亜鉛陰極では、陰極を灌漑すること、即ち電解質の流れと分配を向上させるウィッキング剤として作用することにより流密度を均等化するために、活性物質にアルミナ、セラミクス、セルローズ、炭素、又は繊維のような他の粒子が含まれる。これらは樹枝状突起形成を防止するのに有用であり、電極の構成要素として作用する。繊維には導電性のものもある。
バッテリ缶とは、最終的なセルの外側のハウジング或はケーシングとなる容器のことである。缶が陰性端子となる従来例のニッケル―カドミウムセルに於いて、これは典型的にニッケルでメッキされたスチールである。上記の如く、本発明に於いて、缶は陰性端子でも陽性端子であってもよい。缶が陰性である実施形態の場合、缶材料は、亜鉛電極の電圧に対応出来る物質でコーティングされて居る限り、スチールのような、従来例のニッケル―カドミウムバッテリで使用されるような構成に似たものであってよい。例えば、陰性の缶は腐食を妨げるべく、銅のような物質でコーティングされてよい。缶が陽性でキャップが陰性の実施形態の場合では、缶は従来例のニッケル―カドミウムセルで使用されるような構成に似たもの、典型的にはニッケルでメッキされたスチールでよい。
セルは通常環境から密閉されたものであるが、充電や放電に際してバッテリから発生するガスを放出可能にしてもよい。典型的なニッケル―カドミウムセルの場合、約200PSIの圧力でガスを放出する。或る実施形態の場合、本発明のニッケル―亜鉛セルは、通気なしのまま、この圧力或はそれ以上の圧力(例えば300PSI位まで)で作用するように設計されて居る。これにより、セル内部で生成される酸素や水素の再結合が促進される。実施形態によっては、内圧を450PSI位まで、更には600PSI位までに保つように、セルが構成されてある。その他の実施例のニッケル−亜鉛セルは、比較的低圧でガスを放出するように設計される。設計が水素及び/或は酸素ガスをセル内部で再結合させず、制御された状態での放出を促進する場合に適切である。
図3はジェリイロール又は角柱セル構成に使用可能な陰極―セパレータ―陽極サンドイッチ構成の種々の層を示す。セパレータ305は電極と電解質の間のイオン交換を可能にする一方、陰極(成分301と303)を陽極(成分307と309)から機械的及び電気的に隔離するものである。陰極は電気化学的活性層301と電極下地層303とを含む。亜鉛陰極の電気化学的活性層301は、典型的に電気化学的活性成分として、酸化亜鉛及び/或は金属亜鉛ならびに此処に記述される界面活性剤でコーティングされた粒子を含む。層301には亜鉛酸カルシウム、酸化ビスマス、酸化アルミニウム、酸化インジウム、ヒドロキシエチルセルローズ、及び分散剤など、その他の添加剤又は電気化学的活性成分も含まれてよい。或る実施形態の場合の亜鉛陰極の構成は以下詳細に説明される。
水酸化ニッケル電極は、高パワー高エネルギイ金属ニッケル水素化物バッテリ、ニッケル―カドミウムバッテリ、及びニッケル−亜鉛バッテリの陽極として使用されてきた。ニッケル陽極には、製造、電子運送、濡れ、機械的特性などの目的で、通常電気化学的活性の酸化、又は水酸化、又はオキシ水酸化ニッケル、及び一種以上の添加剤が含まれる。例えば、陽極には水酸化ニッケル粒子、酸化亜鉛、酸化コバルト(CoO
)、コバルト金属、ニッケル金属、及びカルボキシメチルセルローズ(CMC)のような揺変剤が含まれてよいコバルト金属及びニッケル金属は化学的に純粋な金属としてでも、合金として提供されてもよいことに留意されたい。陽極はこれらの物質と重合体フルオロカーボン(例えばTeflon(商標))のような結合剤を含むペーストから製造されてもよい。
典型的に、セパレータは小さい孔を有するものである。此処に記載されるいくつかの実施形態に於いて、セパレータは複数の層から成るものである。孔の存在及び/叉は層状構成により、亜鉛の樹枝状突起は曲がりくねった通路を形成することになり、従って効果的に貫通することと、短絡とを防止することになる。好ましくは、多孔性セパレータのくねり度は約1.5〜10の範囲であり、より好ましくは約2〜5である。孔の平均直径は好ましくは大きくとも約0.2ミクロンで、更に好ましくは、約0.02〜0.1ミクロンの間である。孔のサイズはセパレータの内部に於いて均一であることが好ましい。特別な実施形態に於いて、セパレータは多孔率が約35〜55%の間であり、多孔率が45%で孔のサイズが0.1ミクロンの好ましい材料を有するものとする。
ニッケル−亜鉛セルに関連する或る実施形態の場合、亜鉛電極内の樹枝状突起の形成及びその他の形態の物質の再分配が電解質成分によって限定される。好適な電解質成分の例は此処に参照により組み込まれる1993年6月1日にM.Eisenbergに対して発行された米国特許5215836号に記載されている。或る場合において、電解質には(1)アルカリ又はアルカリ土金属の水酸化物、(2)アルカリ又はアルカリ土金属の溶解性フッ化物、及び(3)ホウ酸塩、ヒ酸塩、及び/又はリン酸塩(例えばホウ酸カリウム、メタホウ酸カリウム、ホウ酸ナトリウム、メタホウ酸ナトリウム、及び/又はリン酸ナトリウム又はカリウム)が含まれる。一特殊実施形態の電解質の場合、約4.5から10当量リットルの水酸化カリウム、約2から6当量リットルのホウ酸又はメタホウ酸ナトリウム、及び約0.01から1当量のフッ化カリウムが含まれる。高級応用の特殊な好適電解質は約8.5当量リットルの水酸化物、約4.5当量リットルのホウ酸、及び約0.2当量のフッ化カリウムを含むものである。
ニッケル−亜鉛バッテリに応用される陰極は下記の如く、此処に記載された界面活性剤でコーティングされた粒子、腐食抑制剤、浸潤剤などの一種以上と共に、亜鉛或は亜鉛酸イオンの電気的活性源を一種以上含むものである。 電極は、その製造の時に、クーロム容量、活性亜鉛の化学的構成、多孔性、曲げ特性のような物理的、化学的、形態的特性によって特徴付けられるものである。
一般的に、これらは乾燥状陰極構成に対して重量で約10%以内の濃度で付与される。このような物質については米国特許6811926号(「Formulation of Zinc Negative Electrode for Rechargeable Cells Having an Alkaline Electrolyte」、発明者 Jeffrey Phillips, 2004年11月2日発行)に記載されてあり、この特許は本願に全体としてあらゆる目的に対して参照により組み込まれる。
密閉型の充電式ニッケル−亜鉛バッテリはパワーツール及びハイブリッド電気乗用車のような高パワーの応用に開発されている。これらのバッテリは最大パワー密度が2000W/kg以上の極めて高率の充電放電能力を有するものである。
例1 実験用セル
下記のように組成物1及び2が負電流コレクタのペースティング及びジェリイロール型ニッケル−亜鉛セルの製造に使用された。
通常のセルと比較し、鉛、錫と共に電極から製造されたセルは水素ガス発生が40−70%も低い。更に、アルカリ性溶液の中の炭素は水素ガスを発生する傾向がある。
亜鉛陰極の導電性は界面活性剤でコーティングされた炭素繊維の使用によって向上する。此処に記載される炭素繊維は酸化ビスマス、亜鉛金属などのその他の活性物質と共に亜鉛陰極内に電子的に導電性のマトリクスを形成する。此処に記載される亜鉛陰極はニッケル−亜鉛二次バッテリの中で殊に有用である。界面活性剤でコーティングされた炭素繊維は高度の放電特性を改善するので、界面活性剤でコーティングされた炭素繊維セルは(非導電性)アルミナ繊維のコントロール用のセルと同等のサイクリング特性である。中点電圧は界面活性剤でコーティングされた炭素繊維セルの中で有意義的により高く、改良は250サイクルに亘って維持される。更に、界面活性剤でコーティングされた炭素繊維セルはコントロール用のセルと比較して有意義的に向上された放電容量を維持するものである。
Claims (37)
- 電気化学的活性亜鉛と、界面活性剤でコーティングされた炭素繊維とを備える亜鉛陰極、及びニッケル陽極とを備える充電式ニッケル−亜鉛セル。
- 前記電気化学的活性亜鉛は亜鉛と酸化亜鉛の中の少なくとも一つを含む、請求項1に記載のニッケル−亜鉛セル。
- 前記電気化学的活性亜鉛は、錫及び/又は鉛でコーティングされた約40ミクロン未満のサイズの粒子の形態である、請求項2に記載のニッケル−亜鉛セル。
- 前記鉛は亜鉛陰極活性物質に約0.05重量%未満含まれている、請求項3に記載のニッケル−亜鉛セル。
- 前記亜鉛陰極は陰極の乾燥重量で炭素繊維に約3重量%未満含まれている、請求項1に記載のニッケル−亜鉛セル。
- 前記炭素繊維は、長さが約10μmから500μmの間であり、直径が約1μmから50μmの間であり、長さと幅の比が約50:1から約10:1の間である、請求項5に記載のニッケル−亜鉛セル。
- 前記界面活性剤は非イオン型界面活性剤のポリグリコール族のメンバーである、請求項5に記載のニッケル−亜鉛セル。
- 前記界面活性剤はトリトン、ポロキサマ、及びフルオロ界面活性剤の中の少なくとも一つを含む、請求項5に記載のニッケル−亜鉛セル。
- 前記炭素繊維は鉛、錫、インジウム、ビスマス及び銀の中の少なくとも一つで金属化されている、請求項5に記載のニッケル−亜鉛セル。
- 前記ニッケル陽極はコバルト及び/又はコバルト化合物を含む、請求項5に記載のニッケル−亜鉛セル。
- 前記コバルト化合物は酸化コバルト、水酸化コバルト、及び/又はオキシ水酸化コバルトの中の少なくとも一つを含み、任意的に水酸化ニッケル粒子の上にコーティングされている、請求項10に記載のニッケル−亜鉛セル。
- 電気化学的活性亜鉛と、界面活性剤でコーティングされた炭素粒子とを備える亜鉛電極。
- 前記炭素粒子は炭素繊維である、請求項12に記載の亜鉛電極。
- 前記炭素繊維は鉛、錫、インジウム、ビスマス及び銀の中の少なくとも一つで金属化されている、請求項13に記載の亜鉛電極。
- 前記電気化学的活性亜鉛は、錫及び/又は鉛でコーティングされた約40ミクロン未満のサイズの粒子の形態である、請求項12に記載の亜鉛電極。
- 前記鉛は亜鉛陰極活性物質に約0.05重量%未満含まれている、請求項15に記載の亜鉛電極。
- 前記陰極の乾燥重量で炭素繊維に約3重量%未満含まれている、請求項13に記載の亜鉛電極。
- 前記炭素繊維は長さが約10μmから500μmの間であり、直径が約1μmから50μmの間であり、長さと幅の比が約50:1から約10:1の間である、請求項13に記載の亜鉛電極。
- 前記界面活性剤はトリトン、ポロキサマ、及びフルオロ界面活性剤の中の少なくとも一つを含む、請求項12に記載の亜鉛電極。
- 亜鉛電極を製造する方法であって、
(i)亜鉛及び酸化亜鉛の中の少なくとも一を含む亜鉛粒子上に鉛及び/又は錫をコーティングする工程と、
(ii)炭素粒子を界面活性剤でコーティングしてコーティングされた炭素粒子を作成する工程と、
(iii)コーティングされた前記亜鉛粒子、コーティングされた前記炭素粒子、酸化ビスマス、分散剤、結合剤、及び液体からペーストを形成する工程と、
(iv)ペーストを亜鉛電極に組み込む工程と、を備える方法。 - 前記炭素粒子は炭素繊維である、請求項20に記載の方法。
- 前記炭素繊維は金属化されている、請求項21に記載の方法。
- 前記炭素繊維は鉛、錫、インジウム、ビスマス及び銀の中の少なくとも一つで金属化されている、請求項22に記載の方法。
- コーティングされた前記亜鉛粒子のサイズは約40ミクロン未満である、請求項20に記載の方法。
- 前記亜鉛粒子は鉛でコーティングされ、前記鉛は陰極活性物質に約0.05重量%未満含まれている、請求項23に記載の方法。
- 前記亜鉛陰極は、亜鉛陰極の乾燥重量で炭素繊維に約3重量%未満含まれている、請求項21に記載の方法。
- 前記炭素繊維は長さが約10μmから500μmの間であり、直径が約1μmから50μmの間であり、長さと幅の比が約50:1から約10:1の間である、請求項21に記載の方法。
- 前記界面活性剤がトリトン、ポロキサマ、及びフルオロ界面活性剤の中の少なくとも一つを含む、請求項21に記載の方法。
- 前記液体は水、アルコール、及びエーテルの中の少なくとも一つを含む、請求項21に記載の方法。
- 亜鉛電極を製造する方法であって、
(i)炭素粒子を界面活性剤で処理し、界面活性剤でコーティングされた炭素粒子を製造する工程と、
(ii)界面活性剤でコーティングされた炭素粒子を少なくとも電気化学的活性亜鉛と結合して均等的に分散された混合物を製造する工程と、
(iii)下地電流コレクターを前記均等的に分散された混合物でコーティングする工程とを備える、方法。 - 前記炭素繊維は金属化されている、請求項30に記載の方法。
- (iii)の後に前記下地電流コレクターを加熱する工程をさらに備える、請求項31に記載の方法。
- 前記下地電流コレクターは不活性の雰囲気において約250℃から約300℃の間で約30分から約60分の間加熱される、請求項32に記載の方法。
- 前記界面活性剤はトリトン、ポロキサマ、及びフルオロ界面活性剤の中の少なくとも一つを含む、請求項30に記載の方法。
- 亜鉛電極を製造する方法であって、
(i)炭素粒子を界面活性剤で処理し、界面活性剤でコーティングされた炭素粒子を製造する工程と、
(ii)界面活性剤でコーティングされた炭素粒子を少なくとも電気化学的活性亜鉛と結合して均等的に分散された混合物を製造する工程と、
(iii)前記均等的に分散された混合物をゲル化剤と結合する工程と、を備える方法。 - 前記炭素粒子は炭素繊維である、請求項35に記載の方法。
- 前記界面活性剤はトリトン、ポロキサマ、及びフルオロ界面活性剤の中の少なくとも一つを含む、請求項35に記載の方法。
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