JP2013212479A - 多管式反応器および多管式反応器の設計方法 - Google Patents

多管式反応器および多管式反応器の設計方法 Download PDF

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Abstract

【課題】発熱や吸熱反応を伴う物質の製造の際に、ホットスポットやコールドスポットが形成されることを防ぐように、適切に反応を制御することができる多管式反応器および多管式反応器の設計方法を提供する。
【解決手段】円筒状のシェル２内に複数の反応管１０が収容された、環状形邪魔板５を有する多管式反応器１であって、複数の反応管０が、３角配置錯列となるように配列されており、複数の反応管１０の一部の反応管１０に、温度計２０が設けられており、温度計２０が設けられた測温反応管10mは、シェル２の中心軸と直交する断面において、測温反応管10mの中心軸とシェル２の中心軸とを結ぶ直線を基準直線ＢＬとし、測温反応管10mの中心軸と測温反応管10mと隣接する隣接反応管10nの中心軸とを結ぶ直線を連結直線ＣＬとすると、連結直線ＣＬと基準直線ＢＬのなす角の角度が０〜１５度となる隣接反応管10nを有する反応管１０である。
【選択図】図１

Description

本発明は、多管式反応器および多管式反応器の設計方法に関する。さらに詳しくは、環状形邪魔板を採用した多管式反応器および多管式反応器の設計方法に関する。
円筒状のシェル内に、このシェルの中心軸に対して平行となるように、複数本の直管状の反応管（直径数ｃｍ程度）が収容された多管式反応器では、例えば、反応管に触媒を充填しておき、この反応管に原料ガスを供給し、反応管内を一方向に原料ガスを流通させながら原料ガスを反応させることにより目的とする物質（目的物質）の生成が行われる。
かかる反応管内における原料ガスの反応は、反応温度が目的物質を効率よく生成する上で重要である。そして、多管式反応器では、例えば、亜硝酸ナトリウムや硝酸カリウム等の溶融塩（ＨＴＳ）を熱媒体として用い、この熱媒体をシェル内に供給充填し流通させることによって、適切な反応温度となるように調整している。例えば、発熱反応では反応時に発生した反応熱を熱媒体によって除熱し、吸熱反応では熱媒体から反応に必要な熱を供給して原料ガスを加熱することによって、適切な反応温度となるように調整している。
熱媒体による除熱や加熱を効率よく行う上では、多数の反応管と熱媒体とを効率よく接触させることが求められる。このため、従来、反応管と熱媒体との接触効率を高くするために、反応管の配列を調整したり、多管式反応器内に邪魔板を設けて熱媒体の流れを調整したりして、反応管と熱媒体との接触効率を向上させて、熱媒体による除熱や加熱の効率を高くすることが行われている（例えば、非特許文献１）。
しかるに、多管式反応器に設けられる反応管の数は、多い場合には数千〜数万本であり、しかも多数の反応管同士が数ｍｍ程度の間隔で配設される。このため、反応管の配列を調整したり多管式反応器内に邪魔板を設けたりしても、全ての反応管について、熱媒体との接触状況を良くすることが困難である。すると、熱媒体によって除熱や加熱を効率よく行うことができない反応管ができてしまう。そして、かかる除熱効率が悪い反応管が存在する場合、その反応管では、反応熱の蓄積などによって非常に高温の部分（ホットスポット）が形成される可能性があるし、加熱不足により非常に温度の低い部分（コールドスポット）が形成されたりする可能性がある。かかるホットスポットやコールドスポットが形成されると、原料ガスの反応が適切に行われなくなり、目的物質の製造効率が低下したりするという問題が生じるため、ホットスポットやコールドスポットが形成されないように多管式反応器を制御する必要がある。
かかるホットスポットやコールドスポットの形成を抑制する技術として、反応管内の触媒温度を測定して、ホットスポット部が形成される位置を把握する技術が開示されている（特許文献１）。
特許文献１には、固定床多管式反応器において、複数本の反応管からなる反応管群を設け、この反応管群のすべてもしくはその一部の反応管に触媒温度測定器を設けて触媒温度を測定する技術が開示されている。そして、反応管群に設けられた触媒温度測定器によってホットスポット部の有無を監視し、測定結果に基づいて反応を制御することで、気相接触酸化反応を安定にかつ高効率に操業できる旨の記載がある（特許文献１の明細書５頁４３〜４６行参照）。
また、特許文献１には、反応管数が多い場合には、固定床多管式反応器内で熱媒体のフローパターンの違いが大きくなりやすく、フローパターンが異なると反応管の伝熱状態が変化するという問題が提示されている。そして、触媒温度測定器が設けられた反応管群を、反応管の外側を流れる熱媒体のフローパターンが異なる部分に配置すれば、固定床多管式反応器内の温度をより詳細に把握することができる旨の記載もある（特許文献１の明細書５頁２３〜３８行参照）。
しかるに、特許文献１には、上述したように、熱媒体のフローパターンが異なる部分に配置すれば固定床多管式反応器内の温度をより詳細に把握することができる旨が記載されているものの、フローパターンとホットスポット部が形成される位置との関係に関しては具体的な記載はない。
また、特許文献１では、図５のフローパターンから判断すると、邪魔板として欠円形邪魔板を採用した固定床多管式反応器を前提として記載されている（非特許文献４０５頁参照）。
しかし、欠円形邪魔板は小型の多管式反応器（反応管本数が１万本未満）であれば採用することができるが大型の多管式反応器（反応管本数が１万本以上）に採用した場合、シェル内を流れる熱媒体の流動抵抗が大きくなってしまう。このため、大型の多管式反応器では、欠円形邪魔板を使用することは少なく、環状形邪魔板が採用される場合が多いが、かかる大型の多管式反応器内での反応を適切に制御する上で、どのような位置において温度測定をするとよいかについては、特許文献１の技術から推測することは困難である。
国際公開ＷＯ２００５／００５０３７号
尾花英明著、「熱交換器設計ハンドブック（増訂版）」、工学図書株式会社、昭和６１年５月２５日、ｐｐ４０２−４０７
本発明は上記事情に鑑み、発熱や吸熱反応を伴う物質の製造の際に、ホットスポットやコールドスポットが形成されることを防ぐように、適切に反応を制御することができる多管式反応器および多管式反応器の設計方法を提供することを目的とする。
（多管式反応器）
第１発明の多管式反応器は、円筒状のシェル内に複数の反応管が収容された、環状形邪魔板を有する多管式反応器であって、前記複数の反応管が、３角配置錯列となるように配列されており、前記複数の反応管の一部の反応管に、温度計が設けられており、該温度計が設けられた測温反応管は、前記シェルの中心軸と直交する断面において、該測温反応管の中心軸と該シェルの中心軸とを結ぶ直線を基準直線とし、該測温反応管の中心軸と該測温反応管と隣接する隣接反応管の中心軸とを結ぶ直線を連結直線とすると、該連結直線と前記基準直線のなす角の角度が０〜１５度となる隣接反応管を有する反応管であることを特徴とする。
第２発明の多管式反応器は、第１発明において、気固不均一反応によって物質を製造する固定床反応器であることを特徴とする。
第３発明の多管式反応器は、第２発明において、プロピレン、イソブチレン、ｔ−ブチルアルコールまたはその混合物を、気相において分子状酸素を含有するガスにより酸化して、（メタ）アクロレイン及び／又は（メタ）アクリル酸を製造する固定床反応器であることを特徴とする。
第４発明の多管式反応器は、第１、第２または第３発明において、前記シェルの直径が、３ｍ以上であることを特徴とする。
第５発明の多管式反応器は、第１、第２、第３または第４発明において、前記反応管を５０００本以上有していることを特徴とする。
第６発明の多管式反応器は、第１、第２、第３、第４または第５発明において、前記反応管の直径Ｄによって隣接する反応管の中心軸間の距離Ｌを除した値（Ｌ／Ｄ）が、１．２〜１．６となるように、前記複数の反応管が配設されていることを特徴とする。
第７発明の多管式反応器は、第１、第２、第３、第４、第５または第６発明において、前記反応管において、前記シェル内に供給される熱媒体と接触する部分の長さが、１．３ｍ以上であることを特徴とする。
（多管式反応器の設計方法）
第８発明の多管式反応器の設計方法は、円筒状のシェル内に複数の反応管が収容された、環状形邪魔板を有する多管式反応器の設計方法であって、前記複数の反応管を、３角配置錯列となるように配列し、前記シェルの中心軸と直交する断面において、一の反応管の中心軸と前記シェルの中心軸とを結ぶ直線を基準直線とし、該一の反応管の中心軸と該一の反応管と隣接する隣接反応管の中心軸とを結ぶ直線を連結直線とすると、前記連結直線と前記基準直線のなす角の角度が０〜１５度となる隣接反応管を有する該一の反応管に温度計を設けることを特徴とする。
第９発明の多管式反応器の設計方法は、第８発明において、前記多管式反応器が、気固不均一反応によって物質を製造する固定床反応器であることを特徴とする。
第１０発明の多管式反応器の設計方法は、第９発明において、前記多管式反応器が、プロピレン、イソブチレン、ｔ−ブチルアルコールまたはその混合物を、気相において分子状酸素を含有するガスにより酸化して、（メタ）アクロレイン及び／又は（メタ）アクリル酸を製造する固定床反応器であることを特徴とする。
第１１発明の多管式反応器の設計方法は、第８、第９または第１０発明において、前記シェルの直径が、３ｍ以上であることを特徴とする。
第１２発明の多管式反応器の設計方法は、第８、第９、第１０または第１１発明において、前記反応管を５０００本以上有していることを特徴とする。
第１３発明の多管式反応器の設計方法は、第８、第９、第１０、第１１または第１２発明において、前記反応管の直径Ｄによって隣接する反応管の中心軸間の距離Ｌを除した値（Ｌ／Ｄ）が、１．２〜１．６となるように、前記複数の反応管を配設することを特徴とする。
第１４発明の多管式反応器の設計方法は、第８、第９、第１０、第１１、第１２または第１３発明において、前記反応管において、前記シェル内に供給される熱媒体と接触する部分の長さが、１．３ｍ以上であることを特徴とする。
（多管式反応器）
第１発明によれば、環状形邪魔板が設けられているので、シェル内に熱媒体を供給すれば、シェル内には中心軸から外周に向かう熱媒体の流れや外周から中心軸に向かう熱媒体の流れが形成されるが、測温反応管は熱媒体との接触効率の悪い状態となる。つまり、複数の反応管のうち、熱媒体と間での熱伝達の悪い部分が形成される可能性の高い反応管を測温反応管としているので、この測温反応管によって測定された温度データを利用すれば、ホットスポットやコールドスポットができないようにシェル内の状態を適切に制御することができる。しかも、シェル内における熱媒体の流れは軸対称になっているので、測温反応管の数を少なくしても、適切にシェル内の状態を判断することができる。
第２発明によれば、気固不均一反応によって物質を製造する場合でも、ホットスポットやコールドスポットができないようにシェル内の状態を適切に制御することができる。
第３発明によれば、（メタ）アクロレイン及び／又は（メタ）アクリル酸が生成される反応は発熱反応であるが、ホットスポットができないようにシェル内の状態を適切に制御することができる。
第４発明によれば、シェルの直径が大きくても、反応管で生じている反応を的確に把握でき、シェル内の状態を適切に制御することができる。
第５発明によれば、多数の反応管が設置されていても、少ない数の温度計でシェル内の状態を適切に判断することができる。すると、反応管に設置する温度計の数が少なくできるので、反応管の数が多くても、反応器の操業準備を短時間で行うことができる。しかも、温度計を多数設ける場合に比べて、多管式反応器の構造が複雑にならない。
第６発明によれば、シェル内に熱媒体を供給した場合において、熱媒体の流動抵抗を抑えつつ、熱媒体と反応管との接触状態を向上させることができる。
第７発明によれば、反応管で生じる反応を適切に制御することができるので、反応管が長くなっても、反応管の軸方向の位置による温度差を抑えることができる。
（多管式反応器の設計方法）
第８発明によれば、環状形邪魔板が設けられているので、シェル内に熱媒体を供給すれば、シェル内には中心軸から外周に向かう熱媒体の流れや外周から中心軸に向かう熱媒体の流れが形成されるが、測温反応管は熱媒体との接触効率の悪い状態となる。つまり、複数の反応管のうち、熱媒体と間での熱伝達の悪い部分が形成される可能性の高い反応管を測温反応管としているので、この測温反応管によって測定された温度データを利用すれば、ホットスポットやコールドスポットができないようにシェル内の状態を適切に制御することができる。しかも、シェル内における熱媒体の流れは軸対称になっているので、測温反応管の数を少なくしても、適切にシェル内の状態を判断することができる。
第９発明によれば、気固不均一反応によって物質を製造する場合でも、ホットスポットやコールドスポットができないようにシェル内の状態を適切に制御することができる。
第１０発明によれば、（メタ）アクロレイン及び／又は（メタ）アクリル酸が生成される反応は発熱反応であるが、ホットスポットができないようにシェル内の状態を適切に制御することができる。
第１１発明によれば、シェルの直径が大きくても、反応管で生じている反応を的確に把握でき、シェル内の状態を適切に制御することができる。
第１２発明によれば、多数の反応管が設置されていても、少ない数の温度計でシェル内の状態を適切に判断することができる。すると、反応管に設置する温度計の数が少なくできるので、反応管の数が多くても、反応器の操業準備を短時間で行うことができる。しかも、温度計を多数設ける場合に比べて、多管式反応器の構造が複雑にならない。
第１３発明によれば、シェル内に熱媒体を供給した場合において、熱媒体の流動抵抗を抑えつつ、熱媒体と反応管との接触状態を向上させることができる。
第１４発明によれば、反応管で生じる反応を適切に制御することができるので、反応管が長くなっても、反応管の軸方向の位置による温度差を抑えることができる。
本発明の多管式反応器１において、測温反応管10mを設定する設定方法の概略説明図である。 本発明の多管式反応器１の概略説明図である。 本発明の多管式反応器１のシェル２内に配置される反応管１０の概略説明図であって、（Ａ）は通常の反応管１０の概略説明図であり、（Ｂ）は測温反応管10mの概略説明図である。 実施例の数値シミュレーションを行ったモデルの概略説明図である。 実施例の数値シミュレーションの結果を示した図である。 実施例の数値シミュレーションの結果を示した図である。 実施例の数値シミュレーションの結果を示した図である。
つぎに、本発明の実施形態を図面に基づき説明する。
本発明の多管式反応器は、複数の反応管内で原料を反応させて目的物質を製造する固定床反応器であって、反応管にホットスポットやコールドスポットが形成されることを防ぐことができるようにしたことに特徴を有している。
なお、ホットスポットとは、原料から目的物質が製造される際の反応が発熱反応である場合において、他の部分に比べて温度が高くなった部分を意味している。
また、コールドスポットとは、原料から目的物質が製造される際の反応が吸熱反応である場合において、他の部分に比べて温度が低くなった部分を意味している。
以下では、本発明の多管式反応器が気固不均一反応によって目的物質を製造する固定床反応器の場合を代表として説明する。
また、本発明の多管式反応器において製造される目的物質として、（メタ）アクロレイン及び／又は（メタ）アクリル酸を挙げることができる。例えば、本発明の多管式反応器の反応管に、プロピレン、イソブチレン、ｔ−ブチルアルコールまたはその混合物を供給し、気相において分子状酸素を含有するガスにより酸化すれば、（メタ）アクロレイン及び／又は（メタ）アクリル酸を製造することができる。この場合、（メタ）アクロレイン及び／又は（メタ）アクリル酸は、反応管内における原料ガスの反応によって生成され、その際に熱が発生するが、本発明の多管式反応器であれば、ホットスポットができないようにシェル内の状態を適切に制御することができる。
なお、本発明の多管式反応器において生じる反応は、発熱反応だけでなく、メタンの水蒸気改質などの吸熱反応等をあげることができるが、これらに限定されるものではない。
まず、本発明の多管式反応器１の特徴を説明する前に、図２に基づいて、本発明の多管式反応器１の基本構造を簡単に説明する。
なお、図２では、本発明の多管式反応器１の構造を理解しやすくするために、実際の多管式反応器１に比べて反応管１０の本数は大幅に少なく記載している。また、各部の相対的な大きさも実際の多管式反応器１と異なる寸法となっている。
本発明の多管式反応器１は、円筒状のシェル２内に複数本の反応管１０が設けられた反応器であって、シェル２内を流す熱媒体HTMの流れを制御する邪魔板として、環状形邪魔板５が設けられたものである。
具体的には、図２に示すように、多管式反応器１は、中空な円筒状のシェル２を備えており、このシェル２内には複数本の反応管１０が収容されている。例えば、シェル２内には、５０００本以上の反応管１０が収容されている。
図３に示すように、この複数本の反応管１０は直管状の円管であり、その中心軸がシェル２の中心軸と平行となるように配設されている。しかも、複数本の反応管１０のうち、一定の数量の反応管１０には温度計２０が設けられており、この温度計２０によって反応管１０の温度が測定されて、シェル２内の状態が判断されている（図３（Ｂ）参照）。
なお、図３に示すように、反応管１０内には、目的反応に適した触媒Ｃが所定の量となるように充填されているが、原料ガスBRGが触媒の介在がなくても反応して目的物質が生成される場合には、反応管１０内には触媒が存在しなくてもよい。
複数本の反応管１０は、一対の保持プレート３，３によってその両端が保持されている。この一対の保持プレート３，３は、シェル２内の空間を３つの空間２ａ〜２ｃに気密かつ液密に分割している。そして、一対の保持プレート３，３は、シェル２の中心軸方向において、複数本の反応管１０の両端が空間２ａおよび空間２ｃにそれぞれ突出する位置に設けられている。
図２に示すように、シェル２には、空間２ａと外部とを連通する供給口１ａと、空間２ｃと外部とを連通する排出口１ｃとが設けられている。供給口１ａは、空間２ａに対して原料ガスBRGを供給するために設けられており、排出口１ｃは、反応管１０内において原料ガスBRGの反応によって生成された目的物質ARGを排出するために設けられている。つまり、供給口１ａから供給された原料ガスBRGが、反応管１０を通り、反応管１０内で生成された目的物質ARGが排出口１ｃから排出されるようになっている。
また、シェル２には、空間２ｂ内に亜硝酸ナトリウムや硝酸カリウム等の溶融塩（HTS）などの熱媒体HTMを供給する熱媒体供給口２ｅと、熱媒体供給口２ｅから供給された熱媒体HTMを空間２ｂ内から排出する熱媒体排出口２ｄも設けられている。熱媒体供給口２ｅは空間２ｂと空間２ｃとを分割する保持プレート３近傍に設けられており、熱媒体排出口２ｄは空間２ａと空間２ｂとを分割する保持プレート３近傍に設けられている。つまり、熱媒体供給口２ｅと熱媒体排出口２ｄは、熱媒体供給口２ｅから熱媒体HTMを空間２ｂ内に供給すると、熱媒体HTMによって空間２ｂ内が充填されかつ反応管１０の軸方向に沿って流れるように配設されているのである。
そして、シェル２の空間２ｂ内には、環状型邪魔板５が設けられている。環状型邪魔板５は、ドーナッツ状の環状邪魔板５ａと円板状の円板邪魔板５ｂの２種類の異なる形状をした邪魔板を有している。この環状邪魔板５ａおよび円板邪魔板５ｂは、その中心がシェル２の中心軸上に位置するように設けられており、両者がシェル２の中心軸方向に沿って交互に並んで設けられている。
環状邪魔板５ａは、その中心に貫通孔を有しており、その外径がシェル２の内径よりも小さくなるように形成されている。円板邪魔板５ｂは、その直径が環状邪魔板５ａの貫通孔の内径よりも大きくなるように形成されている。
なお、反応管１０は、環状邪魔板５ａにおける貫通孔の位置に配設されないように設けられている。つまり、シェル２内の反応管１０は、全て、環状邪魔板５ａを貫通するように設けられている。
このような構造であるので、シェル２の空間２ｂ内を流れる熱媒体HTMは、環状型邪魔板５を通過するときに、シェル２の中心軸と交差する方向に流れが変化する。
具体的には、下方の環状邪魔板５ａの貫通穴を通過した熱媒体HTMは、その環状邪魔板５ａの上方に位置する円板邪魔板５ｂの外端とシェル２との内面との間を通過するために、シェル２の中心軸からシェル２の内面に向かうように流れる。つまり、シェル２の半径方向の流れが発生する。
同様に、下方の円板邪魔板５ｂの外端とシェル２との内面との間を通過した熱媒体HTMは、その円板邪魔板５ｂの上方に位置する環状邪魔板５ａの外端とシェル２との内面との間を通過するために、シェル２の内面からに向かうシェル２の中心軸ように、シェル２の半径方向に流れる。
したがって、環状型邪魔板５を設けたことによって、反応管１０に対してその軸方向と交差する方向から熱媒体HTMを接触させることができるので、熱媒体HTMが反応管１０の軸方向に沿って流れている場合に比べて、反応管１０と熱媒体HTMとの接触効率を向上させることができ、両者間での熱交換効率を向上させることができる。
本発明の多管式反応器１は、以上のごとき構造となっているので、供給口１ａから原料ガスBRGをシェル２の空間２ａに供給すれば、原料ガスBRGを反応管１０に供給でき、反応管１０内を空間２ｃに向かって原料ガスBRGを一方向に流通させることができる。そして、反応管１０内で原料ガスBRGを反応させて目的物質を生成することができ、空間２ｃを通して生成された目的物質を排出口１ｃから排出することができる。
また、シェル２の空間２ｂ内に熱媒体供給口２ｅから熱媒体HTMを供給することによって、反応管１０と熱媒体HTMとを接触させることができるから、原料ガスBRGの反応の際に発生する熱を熱媒体HTMによって除熱したり、原料ガスBRGに対して反応に必要な熱量を与えたりすることができる。
しかも、空間２ｂ内に環状型邪魔板５を設けているので、熱媒体HTMを反応管１０と効率良く接触させることができるから、熱媒体HTMによる除熱や加熱を効率よく行うことができるのである。
なお、反応管１０は直管状であればよく、必ずしも円管に限られない。例えば、三角形断面や矩形断面の管でもよい。
（複数本の反応管１０の配列）
上述したように、本発明の多管式反応器１では、環状型邪魔板５を設けたことによって、シェル２の空間２ｂ内において熱媒体HTMはシェル２の半径方向の速度成分を有するように流れる。
そして、かかる流れを有する熱媒体HTMと複数本の反応管１０との接触効率を向上し熱交換効率を向上させるために、本発明の多管式反応器１では、熱媒体HTMの流れに対して、３角配置錯列となるように複数本の反応管１０は配設されている。
３角配置錯列は、シェル２の横断面（シェル２の中心軸と直交する断面）において、図４に示すような構造を有する配列である。
このように複数本の反応管１０を３角配置錯列とした場合には、シェル２の中心軸周りに回転対称となるように複数本の反応管１０が配列される。このため、熱媒体HTMがシェル２の中心軸から半径方向に沿って流れる場合、つまり、本発明の多管式反応器１のように環状型邪魔板５を設けた場合には、シェル２の周方向では熱媒体HTMはほぼ同じ流動状態になると推察される。
しかし、本願発明者らは、複数本の反応管１０を３角配置錯列としかつ環状型邪魔板５を設けた多管式反応器１でも、シェル２の周方向において、熱媒体HTMの流動状態が異なっており、そのために個々の反応管１０で伝熱能力が異なっていることを把握した。
そして、シェル２の周方向において熱媒体HTMの流動状態が異なることに基づいて、本発明の多管式反応器１では、反応管１０内での反応状態を判断するための温度計２０を、伝熱の悪い位置に設置している。このため、この温度計２０によって測定された温度データを利用すれば、ホットスポットやコールドスポットができないようにシェル２内の状態を適切に制御することができる。
以下、温度計２０を配設する位置、つまり、温度計２０を配設する反応管（以下、測温反応管10mという）について説明する。
図１に示すように、測温反応管10mは、以下のように決定される。
まず、シェル２の中心軸と直交する断面において、ある反応管10aの中心軸とシェル２の中心軸ＳＣとを結ぶ直線を設定する。この直線を基準直線ＢＬとする。
また、反応管10aの中心軸と、この反応管10aと隣接する反応管10b〜10gの中心軸結ぶ直線を設定する。この直線を連結直線CLb〜CLgとする。
そして、基準直線ＢＬと連結直線CLb〜CLgとのなす角をθb〜θgとする。以下のこの角を隣接角という。
すると、シェル２の中心軸を通る任意の直線ＬＡを多管式反応器１に一本だけ設定すると、この直線ＬＡと基準直線ＢＬとがなす角度θａが変化すればθb〜θgも変化する。つまり、反応管10aの位置によって、θb〜θgの取りうる角度も変化する。
そして、本発明の多管式反応器１では、θb〜θgのうち、ひとつでも０〜１５度となる状態がある反応管10aに温度計２０を配設して、測温反応管10mとしている。つまり、基準直線ＢＬと連結直線CLb〜CLgとのなす角θb〜θgが０〜１５度となる隣接反応管10nがある反応管１０を測温反応管10mとしている。
かかる測温反応管10mの位置では、測温反応管10mと熱媒体HTMとの接触効率の悪い状態となる。つまり、複数の反応管１０のうち、熱媒体HTMとの間での熱伝達の悪い部分が形成される可能性の高い反応管１０を選択して測温反応管10mとしている。
例えば、隣接角が０度となる反応管１０を有する測温反応管10mの周囲では、基準直線ＢＬ上に隣接する反応管１０が存在する。この反応管１０と測温反応管10mとの間には、熱媒体HTMの流れが非常に弱い部分（淀み）が形成される。逆に、他の隣接する反応管１０と測温反応管10mとの間では、熱媒体HTMの流れが整流され、熱媒体HTMの流れる速度が速くなる。
このように、測温反応管10mの周囲では熱媒体HTMと間での熱伝達の効率が悪くなり、熱媒体HTMによる除熱や加熱を十分に行うことができなくなるから、ホットスポットやコールドスポットができやすい。このため、かかる測温反応管10mにおいて測定された温度データを利用して、測温反応管10mの温度が適切な温度となるように熱媒体HTMの流量等を制御すれば、ホットスポットやコールドスポットができないようにすることができる。つまり、ホットスポットやコールドスポットが発生しやすい反応管１０においてホットスポットやコールドスポットの発生を抑制できるので、他の反応管１０でもホットスポットやコールドスポットの発生を抑制することができる。
したがって、伝熱能力の不均一性を考慮せずに温度測定を行う測温反応管10mを配置する場合に比べて、ホットスポットやコールドスポットの発生の危険性を過剰に見積もって制御する必要が無いので、シェル２の空間２ｂ内の状態を適切に制御することができる。
また、本発明の多管式反応器１では、環状型邪魔板５を設けており、シェル２の空間２ｂ内における熱媒体HTMの流れは軸対称になっているから、測温反応管10mの数を少なくしても、適切にシェル２内の状態を判断することができる。
つまり、シェル２の中心軸と直交する断面では、シェル２の中心軸周りに、３０°ごとに同じ流動状態が繰り返される状態になっているので、この断面の任意の３０°の領域における温度状況が把握できれば、多管式反応器１全体の反応状態をほぼ把握することが可能である。
そして、本発明の設定方法によって任意の３０°の領域にのみ測温反応管10mを設定すればよいので、測温反応管10mの数を少なくすることができる。すると、断面全体で測温反応管10mを設ける場合に比べて、多管式反応器１の機器構造を簡素化できるし、メンテナンス工数も削減でき、しかも、安全な運転管理が可能となる。
（反応管１０の数）
多管式反応器では、シェル内に設けられる反応管の数は装置によって大きく異なるが、５０００本以上、とくに１万本以上の反応管１０を有する多管式反応器では、上記のごとき方法で決定された測温反応管10mに温度計２０を設置することが好ましい。
５０００本以上の非常に多数の反応管１０が設置されている場合には、シェル２の胴径が大きくなるため、シェル２における熱媒体HTMの流量が不均一になる。そして、反応管１０の温度が不均一になり、反応管１０間での温度差も大きくなる。すると、シェル２内の状態を把握するには、反応管１０間で温度が不均一になっている状況を把握する必要があり、そのためには多数の温度計２０の設置が必要になる。すると、多管式反応器１の機器構造が複雑になり設備費が高くなる上、メンテナンス工数が多くなりメンテナンスの負担も増大する。
しかし、本発明の設定方法によって温度計２０を設置すれば、設置する温度計２０の本数が少なくても、反応管１０間で温度が不均一になっている状態を正確に正確に発見することができる。
（測温反応管10mの数）
本発明の多管式反応器１において、測温反応管10mを設ける数（つまり、温度計２０を設置する反応管１０の数）は少ないほうが望ましく、全ての反応管１０の数の３％以下が好ましく、１％以下がより好ましい。例えば、反応管１０の本数が１万本程度であれば、測温反応管10mは最低１０本程度あれば、十分にシェル２内の状態を把握して制御することは可能である。
そして、理想的な状態、すなわち、多管式反応器１に製作誤差がなく、熱媒体HTMの流量が一定であり、各反応管１０の触媒充填量、充填密度、ガス流通量が均一な場合には、シェル２の断面における３０°の領域で、最もホットスポットやコールドスポットが形成されやすい反応管１０に温度計２０を設けておけば、測温反応管10mを１本としても多管式反応器１の操業を適切に制御することも可能である。
また、反応管１０の長さは種々あるが、シェル２内に供給される熱媒体HTMと接触する部分の長さＬ１は、１．３ｍ以上となっていることが好ましい。熱媒体HTMと接触している部分の長さＬ１をかかる長さとすれば、多管式反応器１に充填する触媒の総量を同じ量とした場合でも、胴径を小さくすることができ、熱媒体HTMの流れの不均一さ、つまり、反応管１０の温度の不均一さを小さくすることができる。さらに、測温反応管10mで測定された温度に基づいて温度制御することで、反応管１０で生じる反応（つまり、多管式反応器１の操業）を適切に制御することができる。
（シェル２について）
多管式反応器では、シェルの大きさも装置によって大きく異なるが、５０００本以上の反応管を有する多管式反応器ではそのシェルの直径は３ｍ以上となり、１万本以上の反応管を有する多管式反応器ではそのシェルの直径は４ｍ以上となる。
しかし、上記のごとき方法によって決定された測温反応管10mに温度計２０を設置するようにすれば、本発明の多管式反応器１のシェル２の直径が大きくても（３ｍ以上でも）、反応管１０で生じている反応などを的確に把握でき、シェル２内の状態を適切に制御することができる。
また、多管式反応器において、シェル内に設けられる反応管の数やシェルの大きさが装置によって大きく異なるため、３角配置錯列とした場合でも反応管同士の距離が異なり、熱媒体が反応管の間を流れる際の半径方向の流動抵抗も相違する。さらに、反応管において熱媒体と接触する部分の長さが変化すれば、熱媒体が反応管の間を流れる際の軸方向の流動抵抗も相違する。とくに、反応管の本数が多くなれば、その流動抵抗は増加する。流動抵抗が増加すると、所定の熱媒体HTM流量を流すために能力を大きなポンプが必要となり、設備費がアップする。
しかし、反応管１０の直径Ｄによって、隣接する反応管１０の中心軸間の距離Ｌを除した値（Ｌ／Ｄ）が、１．２〜１．６となるように複数の反応管１０が配設すれば、熱媒体HTMの流動抵抗を抑えつつ、熱媒体HTMと反応管１０との接触状態を向上させることができる。
反応管が３角配置錯列となるように配設された多管式反応器における反応器内の熱媒体の流動状況を数値シミュレーションによって確認した。
数値シミュレーションでは、環状邪魔板を設けた場合に反応器内に発生する半径方向の流れを確認するために、多管式反応器の断面内での熱媒体の流動状況を確認した。
なお、反応管を３角配置錯列に配列した場合には、反応器の中心軸に対して軸対称な流れが形成されるので、図４に示すように、数値シミュレーションは、多管式反応器の全断面ではなく、全断面の１／６の領域のみ（つまり、６０°の領域）で行なっている。
数値シミュレーションに用いた多管式反応器のモデルは以下の通りである。
（多管式反応器）
シェル内径（直径）φ１： ４９７０ｍｍ
断面における熱媒体流入口直径φ２： ７５０ｍｍ
反応管の径： 27.3ｍｍ
反応管の配列： ３角配置錯列
反応管のピッチ： 34.6ｍｍ
（計算条件）
計算は、アンシス・ジャパン株式会社が提供している汎用流体解析ソフトである「FLUENT Ver.6.3.26」により行った。計算条件は以下のとおりである。
熱媒体：密度 1853kg/ｍ3、粘度 0.00316Pa・s
乱流モデル： RNG K-ε
熱媒体の流量と反応管数の比（流量／反応管数）：０．３ｍ3/本
また、流動状態の違いが熱伝導に与える状況を確認するために、反応管の管外境膜伝熱係数も確認した。
計算は、上記計算と同様に、アンシス・ジャパン株式会社が提供している汎用解析ソフトである「FLUENT Ver.6.3.26」により行った。
なお、管外境膜伝熱係数は、最外列から２列目の反応管において確認した（図７（Ｂ）参照）。理由は、最外列の反応管は熱媒体の流動状態が他の位置と大きく異なるためである。
図５および図６に数値シミュレーションの結果を示す。
なお、以下では、「基準直線ＢＬと連結直線ＣＬのなす角度がＡ度となる隣接反応管がある測温反応管」を、簡単に、「Ａ度の測温反応管」という。
図５（Ａ）に示すように、０度の測温反応管の周囲では、反応管の間に熱媒体の流れが非常に弱い部分（淀み）が形成されていることが確認できる。また、反応管の間に熱媒体の流れが整流され、熱媒体の流れる速度が速くなっている部分が存在することも確認できる。このように、０度の測温反応管の周囲では、淀みと熱媒体の速度が速い部分という極端な流れ場が生じており、反応管と熱媒体との接触効率が低いことが確認できる。
また、図５（Ｂ）に示すように、１０度の測温反応管の周囲では、反応管に衝突する流れが発生し衝突後に分岐する流れが若干の形成されているものの、反応管の間には淀みが存在しており、反応管と熱媒体との接触効率は依然低いことが確認できる。
一方、図６（Ａ）に示すように、２０度の測温反応管の周囲では、反応管に衝突した後分岐する流れが形成されており、反応管の間には淀みはほとんど見られず、反応管と熱媒体との接触効率が大幅に改善されていることが確認できる。
そして、図６（Ｂ）に示すように、３０度の測温反応管の周囲では、反応管に衝突する流れが生じており、しかも、反応管に衝突した後、均等に分かれかつ反応管に沿った流れが形成されている。つまり、３０度の測温反応管の周囲では、効果的に反応管と熱媒体を接触させることができていることが確認できる。
また、管外境膜伝熱係数を確認したところ、図７（Ａ）に示すように、角度の変化に伴って管外境膜伝熱係数が変化し、０度の測温反応管から３０度の測温反応管になるにしたがって、管外境膜伝熱係数が改善されていることが確認できる。つまり、上述した熱媒体の流動状態の変化によって、反応管と熱媒体との間の熱伝達状況が改善されていることが確認できた。
以上のごとく、反応管が３角配置錯列となるように配設された多管式反応器内では、シェルの周方向において熱媒体の流動状況が変化し、反応管と熱媒体との接触効率が変化することが確認できた。しかも、１０度の測温反応管から２０度の測温反応管になることによって、反応管と熱媒体との接触効率が大幅に改善されることが確認された。
そして、反応管と熱媒体との接触効率が改善されることによって、反応管と熱媒体との間の熱伝達状況が改善されていることが確認できた。
本発明の多管式反応器は、発熱や吸熱反応を伴う物質を製造する装置として適している。
１ 多管式反応器
２ シェル
５ 環状邪魔板
１０ 反応管
１０ｍ 測温反応管
２０ 温度計
ＢＬ 基準直線
ＣＬ 連結直線
ＨＴＭ 熱媒体

Claims (14)

  1. 円筒状のシェル内に複数の反応管が収容された、環状形邪魔板を有する多管式反応器であって、
    前記複数の反応管が、３角配置錯列となるように配列されており、
    前記複数の反応管の一部の反応管に、温度計が設けられており、
    該温度計が設けられた測温反応管は、
    前記シェルの中心軸と直交する断面において、該測温反応管の中心軸と該シェルの中心軸とを結ぶ直線を基準直線とし、該測温反応管の中心軸と該測温反応管と隣接する隣接反応管の中心軸とを結ぶ直線を連結直線とすると、該連結直線と前記基準直線のなす角の角度が０〜１５度となる隣接反応管を有する反応管である
    ことを特徴とする多管式反応器。
  2. 気固不均一反応によって物質を製造する固定床反応器である
    ことを特徴とする請求項１記載の多管式反応器。
  3. プロピレン、イソブチレン、ｔ−ブチルアルコールまたはその混合物を、気相において分子状酸素を含有するガスにより酸化して、（メタ）アクロレイン及び／又は（メタ）アクリル酸を製造する固定床反応器である
    ことを特徴とする請求項２記載の多管式反応器。
  4. 前記シェルの直径が、３ｍ以上である
    ことを特徴とする請求項１、２または３記載の多管式反応器。
  5. 前記反応管を５０００本以上有している
    ことを特徴とする請求項１、２、３または４記載の多管式反応器。
  6. 前記反応管の直径Ｄによって隣接する反応管の中心軸間の距離Ｌを除した値（Ｌ／Ｄ）が、１．２〜１．６となるように、前記複数の反応管が配設されている
    ことを特徴とする請求項１、２、３、４または５記載の多管式反応器。
  7. 前記反応管において、前記シェル内に供給される熱媒体と接触する部分の長さが、１．３ｍ以上である
    ことを特徴とする請求項１、２、３、４、５または６記載の多管式反応器。
  8. 円筒状のシェル内に複数の反応管が収容された、環状形邪魔板を有する多管式反応器の設計方法であって、
    前記複数の反応管を、３角配置錯列となるように配列し、
    前記シェルの中心軸と直交する断面において、一の反応管の中心軸と前記シェルの中心軸とを結ぶ直線を基準直線とし、該一の反応管の中心軸と該一の反応管と隣接する隣接反応管の中心軸とを結ぶ直線を連結直線とすると、前記連結直線と前記基準直線のなす角の角度が０〜１５度となる隣接反応管を有する該一の反応管に温度計を設ける
    ことを特徴とする多管式反応器の設計方法。
  9. 前記多管式反応器が、
    気固不均一反応によって物質を製造する固定床反応器である
    ことを特徴とする請求項８記載の多管式反応器の設計方法。
  10. 前記多管式反応器が、
    プロピレン、イソブチレン、ｔ−ブチルアルコールまたはその混合物を、気相において分子状酸素を含有するガスにより酸化して、（メタ）アクロレイン及び／又は（メタ）アクリル酸を製造する固定床反応器である
    ことを特徴とする請求項９記載の多管式反応器の設計方法。
  11. 前記シェルの直径が、３ｍ以上である
    ことを特徴とする請求項８、９または１０記載の多管式反応器の設計方法。
  12. 前記反応管を５０００本以上有している
    ことを特徴とする請求項８、９、１０または１１記載の多管式反応器の設計方法。
  13. 前記反応管の直径Ｄによって隣接する反応管の中心軸間の距離Ｌを除した値（Ｌ／Ｄ）が、１．２〜１．６となるように、前記複数の反応管を配設する
    ことを特徴とする請求項８、９、１０、１１または１２記載の多管式反応器の設計方法。
  14. 前記反応管において、前記シェル内に供給される熱媒体と接触する部分の長さが、１．３ｍ以上である
    ことを特徴とする請求項８、９、１０、１１、１２または１３記載の多管式反応器の設計方法。
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