JP4881540B2 - 偽恒温状態での化学反応の実行方法及び熱交換機 - Google Patents

Description

本発明は、一般に、偽恒温状態、すなわち、予め決められた最適温度付近の狭い範囲内に制御された反応温度で化学反応を実行する方法に関する。

本発明は、特に、選択された化学反応の発生する触媒温床などの反応環境に置かれた熱交換器の使用に基づき、触媒反応の温度を制御するための前述の種類の方法に関する。

本発明は、限定はしないものの、さらに特定すると、触媒温床に浸けられた多管式熱交換器を使用して、適切な熱交換器用作動流体を内通することにより、反応温度を制御する方法に関する。

また、本発明は、前述の方法を実行するために適切な構造を備えた多管式熱交換器に関する。

従来の技術

周知のように、メタノール、ホルムアルデヒド、スチレンの合成反応などの発熱または吸熱化学反応が完了するためには、反応発生環境に対して、各々、熱を除去または供給することにより、環境温度を予め決められた理論値を中心とする狭い範囲の温度に制御する必要がある。

同様に、反応環境（通常は触媒温床）に浸けられ、適切な熱交換器用作動液が内部に通された、様々な種類の熱交換器が、前述の目的のために使われてきたことは、周知のとおりである。

反応の偽恒温度とは、そのような熱交換器の使用方法、機能性、反応環境に対する熱の供給効率または除去効率（熱収量）に依存する、反応自体の進行度または完了度のことである。

偽恒温状態での化学反応を実行するために、現在のところ使用されている従来の技術による方法は、一部の側面を考慮する限り、有利ではあるが、当該産業において、反応自体の進行または完了の度合いを制限する周知の欠点を有している。

実際、予め決められた注入路または排出路にしたがって熱交換器内を流れる作動液は、前記熱交換器の配置された周囲環境（例えば触媒温床）との熱交換によって、著しい温度変化を余儀なくされる。

作動液のそのような著しい温度変化は、前記注入路または排出路に沿ってほぼ連続的に発生し、熱交換器の動作効率を連続的に低下させる原因になることは、避けることができない。

実際、作動液と反応環境との間の熱交換は、熱交換器の壁面に沿って均一ではないが、内液と外液の温度差が低下する領域では、減少する傾向にある。

したがって、従来の技術による方法および熱交換器によって達成された反応状態の偽恒温度は、恒温に相当する温度を中心とする比較的幅広い範囲内に常に制御された反応温度と、基準の設計温度プロファイルとによって特徴付けられている。この状況は、考慮対象である化学反応の限定された完了度にも関連している。

本発明が解決しようとする課題は、予め決められた化学反応を実行する環境において活動状態にあり、反応温度を予め決められた一定値に維持するか、あるいは前記温度を非常に狭い範囲の温度に制御することで、従来の技術の方法により今まで可能であったものと比べ、進行度または完了度を著しく増加させるような、多管式熱交換器を使用することに基づき、いわゆる偽恒温状態での化学反応を実行するための方法を提供することにある。

前記の課題を解決するための着想は、熱交換用作動流体が多管式熱交換器を通過する際に、その温度を前記の予め決められた値に制御するというものである。

本発明の一見地に係る化学反応の実行方法は、下記の熱交換器を用いて、選択された化学反応を偽恒温状態下で予め決められた反応ゾーンにおいて連続的に実行する方法であって、以下のステップを備えている。
◎熱交換用作動流体の第１フローをチャンバに通過させるステップ
◎熱交換用作動流体の第２フローをチャンバに供給し、それにより作動流体の第２フローを作動流体の第１フローにチャンバの１つまたは複数の中間位置で混合するステップ
作動流体の第１フロー及び第２フローの注入温度は予め決められたものである。第２フローの流量及び流速を個別に変化させるようにしている。

第２フローの注入温度と、前記中間位置の数と、前記第２フローおよび前記第１フローの混合が発生する位置自体とを適切に選択することで、作動流体の温度を意図する値にまで変化させ、その結果、熱交換用作動流体の温度を予め決められた値を中心とする非常に狭い範囲内に制御することが可能である。

本発明の他の見地に係る熱交換器は、選択された化学反応を偽恒温状態下で予め決められた反応ゾーンにおいて連続的に実行するシェルを備えた偽恒温反応器の熱交換器において、熱交換器は、シェルの内部に配置され、管形要素と、管形要素内に定められており熱交換用作動流体の第１フローが通過するように意図されたチャンバと、管形要素に接続されており且つチャンバに流体を伝達するように連結されている流体分配ダクト及び流体収集ダクトと、前記チャンバの１つ又は複数の中間位置において流体を伝達するように連結されており、作動流体の第２フローを供給する追加分配器と、前記追加分配器に流体を伝達するように連結されており、作動流体の前記第２フローを供給する供給ダクトと備えている。
追加分配器は、管形要素内に支持されており、供給ダクトと流体収集ダクトとの間の予め決められた距離において、チャンバに流体が通るようになっている少なくとも１個の穴が形成された、一端が閉じられ、他端が前記供給ダクトに接続された管形である。
供給ダクトは、流体分配ダクトの内部に支持されている。
作動流体の第１フロー及び第２フローの注入温度は予め決められたものであり、第２フローの流量及び流速を個別に変化させるようにしている。

本発明による方法の特徴および利点は、当業者にとって、添付された図面と共に、本発明の実施形態を無制限に開示する以下の詳細な説明から明らかになる。

前述の図１を参照すると、縦軸を備え、上部３および底部４によって、対置する両端を各々閉じられた、円筒形シェル２により構成された、偽恒温反応器の全体を示している。上部３および底部４は、偽恒温反応器１に対して、反応物を注入し、反応生成物を排出するための通路５および６を備えている。

シェル２の内部は、下記で詳しく説明するように、本発明による管形熱交換装置１０に作動流体を供給、分配するための上方分配ダクト８と、前記作動流体を収集、排出するための下方収集ダクト９との間に構成された、触媒温床などの反応ゾーンまたは反応環境７に定められている。

分配ダクト８は、外部にある前記作動流体（例えば、冷却ガス、沸騰水、融塩などから成る）の源（図示せず）に接続されるように、シェル２を貫通して延びている。

収集ダクト９もまた、反応器１の外部にある別の用途に接続されるように、分配ダクト８と同様の方法で、シェル２を貫通している。

シェル２の外部からダクト８および９へ接続するには、各々、適切なノズル８ａおよび９ａを利用する。

反応ゾーン７は、適切な触媒物質１１を含み、その中に、装置１０の、全て１２で標された複数の管形熱交換器が浸けられ、支持されるように設計されている。適切な触媒物質１１は、粒状の不活性物質（図示せず）によって、反応ゾーン７内に従来の方法で支持されている。

ダクト８および９と、シェル２の内壁との間には、各々、反応物の注入口および反応生成物の排出口としての、前記ゾーン７を入出する通路１４および１５が定められている。

前記管形熱交換装置１０は、一般に、外径がシェル２の内径よりもわずかに小さい円筒形を有している。

特に、図１に示された、本発明で優先されるものの、限定はされない実施形態による前記装置１０は、反応ゾーン７の触媒物質に規則正しく分配され、浸けられた、複数の管形熱交換器１２を有している。各管形熱交換器１２は、シェル２の縦軸にほぼ平行な直線状の管で作られ、その一端は前記分配ダクト８に接続され、その反対側の他端は前記収集ダクト９に接続される。

管形熱交換器１２は、さらに特定すると、熱交換用作動流体を前記分配ダクト８から前記収集ダクト９へ流すためのチャンバ１６を内部に備えている。

有利なことに、本発明による管形熱交換器１２は、チャンバ１６に流体を伝達する熱交換用作動液の追加分配器１７と、前記追加分配器１７に流体を伝達する供給ダクト１８とを備えている。

図１の例に示すように、追加分配器１７は、チャンバ１６内に同軸に配置され、管形熱交換器１２のほぼ全長に渡って延びる管形要素によって構築されている。追加分配器１７の下端は閉じられているが、その上端は、供給ダクト１８との間で流体をやり取りしている。

追加分配器１７は、特に、５列（水平）の穴１９を備えている。穴の各々の列は、上方分配ダクト８と、下方収集ダクト９との間の予め決められた距離で、チャンバ１６に流体を伝達している。

供給ダクト１８は、分配ダクト８の内部に配置されるのが望ましく、ノズル８ａを介して、シェル２を貫通し、分配ダクト８と同じ、前記作動流体（例えば、冷却ガス、沸騰水、融塩などから成る）の源（図示せず）に接続されるのが望ましい。

本発明の方法によると、例えば、メタノールの強発熱合成反応などの化学反応を制御するために、熱交換装置１０を形成する前述タイプの複数の熱交換器１２は、前記化学反応が連続的に発生しなければならない反応ゾーン７などの環境に適切に配置される。

各々の熱交換器１２は、一端が流体注入分配ダクト８を介して、熱交換用作動流体の源（図示せず）に接続され、他端が対応する流体収集ダクト９を介して、排出マニホールド（図示ぜず）に接続される。

次に、各熱交換器１２の追加分配器１７が、供給ダクト１８を介して、前記作動流体源に接続される。

この初期段階の完了後、選択した化学反応を開始することができる。

反応の実行中に発生または吸収される熱は、複数の熱交換器１２を通じて、反応環境に、各々、部分的に除去または供給される。熱交換器１２は、分配ダクト８を通じて各々の前記熱交換器に供給された作動流体の第１フローを、熱交換関係に従って、前記環境に供給する。

第１フローの流量および前記作動流体の温度は、熱交換「収量」（したがって、反応進行度）も、反応環境と、作動流体との間に存在する温度差の関数であることを考慮しながら、特定の化学反応の化学特性および分子運動特性による既知の方法を用いて、予め計算される。

前記温度差が最大になる、分配ダクト８により近接した熱交換器１２の領域では、最大の熱交換収量が得られる。しかし、前記熱交換によって、作動流体の温度は、熱交換器１２の通路を通って、分配ダクト８から離れるにしたがい、反応環境の温度に近付くように変化する。

上記の変化によって、作動流体の温度が、予め計算された値を中心に狭い範囲であるのが望ましい、予め決められた値の範囲から「外れる」のを避けるために、作動流体の第２フローが供給ダクト１８および追加分配器１７を通じて、各々の熱交換器１２に注入される。

勿論、この第２フローの流体温度は、２つの流れが熱交換器１２内の追加分配穴１９の位置で混合される際に、その温度が第１フローの注入口温度に可能な限り近くなるように選択される。

このようにして、本発明による方法と、第２フローの温度、穴１９の列数、各熱交換器１２内における追加分配器１７に沿った穴１９の位置の適切な選択とによって、熱交換器を通る通路内での熱交換用作動流体の温度を予め決められた範囲の値に制御することが可能である。

反応環境の温度と、そのような環境で動作する熱交換用液の温度との緊密な相関関係を考慮すると、反応温度に大きく影響する反応環境温度を制御することも同様に可能である。

本発明のさらなる利点は、熱交換器を流れる作動流体と、反応環境を流れる反応液との間の熱交換係数を制御できる可能性である。

実際、別個の分配器１７を通じて、作動流体の第２フローを熱交換器に送り込むことで、そのような第２フローの流量および流速を個別に変化させ、それによって、熱交換器内の作動流体の流量および流速を適切に制御することが可能になる。

このようなパラメータが熱交換係数に直接的に影響する、すなわち、作動流体の流量および流速が高ければ高いほど、熱交換係数は高くなるか、あるいはその逆も同様であるので、本発明によって、熱交換器全体に沿って希望の熱交換を達成し、それによって、化学反応の進行を最適に制御可能になる。

上述の発明は、以下の請求事項で定義された本発明の請求の範囲の記載から離れることなく、様々な修正、変更を加えることができる。

例えば、本発明の開示されていない代替実施形態によると、熱交換器１２のチャンバ１６に供給される作動流体の第２フローの流量および流速を適切に変化させるように、各列の穴１９の数、または直径（あるいは両方）を、列ごとに変化させることができる。このようにして、熱交換器を流れる作動流体と、反応環境を流れる反応液との間の熱交換係数をさらに適確に制御可能である。

熱交換器１２内を流れる作動流体の流速、したがって熱交換係数は、追加分配器１７の全長に沿った直径、または熱交換器１２の全長に対する追加分配器１７の全長（あるいはその両方）を変化させるか、あるいは熱交換器１２の全長に沿った直径を変化させる（あるいはその両方を行う）ことによっても、制御可能である。

また、追加分配器１７に沿った穴１９の列数も、特定の用途、希望の温度制御、あるいは追加分配器１７の全長にしたがって変化させることができる。１列の穴１９だけで十分な場合も、５列よりはるかに多い列数が必要な場合もあり得る。さらに、複数の穴の列ではなく、単一の穴１９のみが望ましい特定の状況も存在する。

本発明の開示されていないさらに別の実施形態によると、供給ダクト１８を、収集ダクト９内に配置して、ノズル９ａを介してシェル２を貫通させ、外部の作動流体源に接続するように構成することもできる。この場合、追加分配器１７は、その下端で供給ダクト１８に接続され、上端は閉鎖される。

本発明による方法を実行するために使用可能な多管式熱交換装置から成る反応装置の縦断面概略図。

Claims (6)

1. 選択された化学反応を偽恒温状態下で予め決められた反応ゾーンにおいて連続的に実行するシェルを備えた偽恒温反応器の熱交換器において、
   前記熱交換器は、前記シェルの内部に配置され、
   管形要素と、
   前記管形要素内に定められており熱交換用作動流体の第１フローが通過するように意図されたチャンバと、
   前記管形要素に接続されており且つ前記チャンバに流体を伝達するように連結されている流体分配ダクト及び流体収集ダクトと、
   前記チャンバの１つ又は複数の中間位置において流体を伝達するように連結されており、前記作動流体の第２フローを供給する追加分配器と、
   前記追加分配器に流体を伝達するように連結されており、前記作動流体の前記第２フローを供給する供給ダクトとを備え、
   前記追加分配器は、前記管形要素内に支持されており、前記供給ダクトと前記流体収集ダクトとの間の予め決められた距離において、前記チャンバに流体が通るようになっている少なくとも１個の穴が形成された、一端が閉じられ、他端が前記供給ダクトに接続された管形であり、
   前記供給ダクトは、前記流体分配ダクトの内部に支持され、
   作動流体の前記第１フロー及び前記第２フローの注入温度は予め決められたものであり、前記第２フローの流量及び流速を個別に変化させるようにした熱交換器。
2. 請求項１に記載された熱交換器を用いて、選択された化学反応を偽恒温状態下で予め決められた反応ゾーンにおいて連続的に実行する方法であって、
   熱交換用作動流体の第１フローを前記チャンバに通過させるステップと、
   熱交換用作動流体の第２フローを前記チャンバに供給し、それにより前記作動流体の第２フローを前記作動流体の第１フローに前記前記チャンバの１つまたは複数の中間位置で混合するステップとを備え、
   作動流体の前記第１フロー及び前記第２フローの注入温度は予め決められたものであり、
   前記第２フローの流量及び流速を個別に変化させるようにした化学反応の実行方法。
3. 前記追加分配器は、前記熱交換器の全長に渡って延びている、請求項１に記載の熱交換器。
4. 前記追加分配器は、前記供給ダクトと前記流体収集ダクトとの間の予め決められた距離において、列状に配置された複数の穴が形成されている、請求項１に記載の熱交換器。
5. 前記追加分配器の直径は、その全長に沿って変化している、請求項１に記載の熱交換器。
6. 請求項１，３〜５のいずれかに記載の少なくとも１つの熱交換器を備えた、偽恒温反応器に用いられる熱交換装置。

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