JP2013089523A - 組電池、それを用いた蓄電装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】あらかじめ任意の充電深度に設定された変曲領域を有する充電深度検知用のリチウムイオン電池と非充電深度検知用のリチウムイオンを直列に接続してなる組電池を用いることで、大電流を用いて充放電している際でも、充電深度検知用の単電池の電圧が充電深度検知電圧になった際精度良く組み電池全体の充電深度を検知できる。
【選択図】図1
Description
(1)この充電深度を100%とし、前記充電深度において充電状態が95%〜100%となる一の活物質と、
(2)この充電深度で定められる放電深度を100%の放電容量とし、前記放電深度において放電状態が95%〜100%となる他の活物質と、
を、正極又は負極の少なくともいずれかに対して混合して用いることを特徴とする組電池である。
(1)正極の正極合剤層61において固有電圧が異なる複数種の正極活物質を混合して同時に用いる場合
(2)負極の負極合剤層71において固有電圧が異なる複数種の負極活物質を混合して同時に用いる場合
(3)正極と負極とが共に上記の構成を有している場合
実施例1では、充電深度検知用の電池として正極にLFPとNCMの二種類の正極活物質を用いた。LFPは水熱合成法を用いて作成した。
〔電池電極の作成〕
(正極)
正極活物質として、NCM(LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2)(戸田工業製)と、LFPとの二種類を、導電助剤としてカーボンブラック(電気化学工業(株)製、DAB50)及び黒鉛(ティムカル(株)製、KS−6)、バインダーとしてPVDF(ポリフッ化ビニリデン)、を用い正極を作成した。これらはNCMを42.5g、LFPを42.5g、カーボンブラックを5g、黒鉛を5gの混合比率とした、これにPVDF(呉羽化学工業(株)製、KF7305)のN−メチル−2−ピロリジノン(NMP)溶液(50g、10wt%)を加えて混合し、塗料145gを作成した。この塗料を集電体であるアルミニウム箔(厚み20μm)にドクターブレード法で塗布後、90℃で乾燥し、圧延した。
負極活物質として天然黒鉛を45g、導電助剤としてカーボンブラックを2.5g、をドライミックスした後に、バインダーとしてPVDF溶液22.5gを加え負極用の塗料を作成した。この塗料を集電体である銅箔(厚み16μm)にドクターブレード法で塗布後、乾燥(90℃)、圧延した。
得られた正極、負極を、セパレータ(ポリオレフィン製の微多孔質膜)と共に所定の寸法に切断した。正極、負極には、外部引き出し端子を溶接するために塗料(活物質+導電助剤+バインダー)を塗布しない部分を設けた。正極、セパレータ、負極をこの順序で積層した。このとき、リチウムイオン二次電池の容量が200mAhになるように積層した。正極、負極には、それぞれ、外部引き出し端子としてアルミニウム箔(幅4mm、長さ40mm、厚み100μm)、ニッケル箔(幅4mm、長さ40mm、厚み100μm)を超音波溶接した。この外部引き出し端子に、無水マレイン酸をグラフト化したポリプロピレン(PP)を巻き付け熱接着させた。
〔電池電極の作成〕
(正極)
正極活物質としてLFPを、導電助剤としてカーボンブラック(電気化学工業(株)製、DAB50)及び黒鉛(ティムカル(株)製、KS−6)、バインダーとしてPVDF(ポリフッ化ビニリデン)、を用い正極を作成した。LFPを85g、カーボンブラックを5g、黒鉛を5g、をドライミックスした後、PVDF(呉羽化学工業(株)製、KF7305)のNMP(N−メチル−2−ピロリジノン)溶液(50g,10wt%)を加えて混合し、塗料約145gを作成した。この塗料を集電体であるアルミニウム箔(厚み20μm)にドクターブレード法で塗布後、90℃で乾燥し、圧延した。
1−1と同様の手順で負極を作成した。
1−1と同様にリチウムイオン二次電池を作成した。初期の平均放電容量は約200mAhであった。
充電深度検知用リチウムイオン二次電池を一個、非充電深度検知用リチウムイオン二次電池を三個直列接続し、組電池を作成した。各電池は、180mAh(充電状態90%)となるようにあらかじめ充電を行った。
実施例2では、2つの変曲点を持つ充電深度検知要の単電池を用い、組電池を作成した。
〔電極の作成〕
(正極)
正極活物質として、水熱合成法により合成したLFP、LiVOPO4(LVP)、LiMnPO4(LMnP)の三種類を、LFPを28.3g、LVPを28.3g、LMnPを28.3gにて用いた他は、実施例1,1−1と同様の手順で、充電深度検知用リチウムイオン二次電池の正極を作成した。
実施例1,1−1と同様の手順で充電深度検知用リチウムイオン二次電池の負極を作成した。
実施例1,1−2と同様の手順で充電深度検知用リチウムイオン二次電池を作成した。
得られた電池の初期の平均放電容量は約200mAhであった。また開回路時の充放電カーブ評価として、接触抵抗などが無視でき十分に電流値の小さい10mA(0.05C)にて測定を行った。充放電カーブには、充電状態が30%程度、65%程度の二箇所に電圧が大きく変化する変曲領域が発現した。
実施例1,1−2と同様の手順で非充電深度検知用リチウムイオン二次電池を作成した。
充電深度検知用リチウムイオン二次電池一個と、非充電深度検知用リチウムイオン二次電池三個とを直列接続し、組電池を作成した。その際に、各電池が180mAh(充電状態90%)となるようにあらかじめ充電を行った。
3−1 充電深度検知用リチウムイオン二次電池の作成
〔電極の作成〕
(正極)
正極活物質としてLMn2O4(戸田工業株式会社製)を85g、導電助剤としてカーボンブラック(電気化学工業株式会社株製、DAB50)を5g及び黒鉛(ティムカル株式会社製、KS−6)を5g、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン(PVDF、株式会社クレハ、KF7305)を用い正極を作成した。PVDFのNMP(N−メチル−2−ピロリジノン)溶液(50g、10wt%)を加えて混合し塗料約145gを作成した。この塗料を集電体であるアルミニウム箔(厚み20μm)にドクターブレード法で塗布後、90℃で乾燥し、圧延して正極を作成した。
ハードカーボン(株式会社クレハ製カーボトロンP)を85g、CBを5g、Grを5g、PVDFのNMP(N−メチル−2−ピロリジノン)溶液(50g、10wt%)にて塗料作成した。この塗料を集電体である銅箔(厚み16μm)にドクターブレード法で塗布後、乾燥(90℃)、圧延し負極を作成した。
1−2と同等に電池を作成し、約200mAhの充電深度検知用電池を得た。また開回路時の充放電カーブ評価として、接触抵抗などが無視でき十分に電流値の小さい10mA(0.05C)にて測定を行った。特許文献1に示される、全領域に充電深度に対し電位がリニアに変化する充放電カーブをもつ充電深度検知用の電池が得られた。
1−2と同様の手順で、非充電深度検知用リチウムイオン二次電池を使用した。
充電深度検知用の単電池1つと、非充電深度検知用の単電池を3つ直列つなぎし、組電池を作成した。その際に、各電池が180mAh(充電状態90%)となっているようにあらかじめ一本ずつ充電を行った。
12 非充電深度検知用のリチウムイオン二次電池
14 充電深度検知用のリチウムイオン二次電池
20 リチウムイオン二次電池
30 電圧検出装置と充電深度検知装置
40 リチウムイオン二次電池の蓄電装置
50 リチウムイオン二次電池
60 正極
61 正極合剤層
62 正極集電箔
70 負極
71 負極合剤層
72 負極集電箔
80 セパレータ
90 変曲領域
Claims (10)
- 複数のリチウムイオン二次電池が直列接続されてなり、
前記リチウムイオン二次電池のうちの少なくともその一つが、あらかじめ定められた充電深度で急峻に電圧が変化する変曲領域を持つ充電深度検知用リチウムイオン二次電池であり、
前記充電深度検知用リチウムイオン二次電池は、正極又は負極の活物質材料として、前記充電深度に対し、
(1)この充電深度を100%とし、前記充電深度において充電状態が95%〜100%となる、一の活物質と、
(2)この充電深度で定められる放電深度を100%の放電容量とし、前記放電深度において放電状態が95%〜100%となる、他の活物質と、
を、正極又は負極の少なくともいずれかにおいて混合して用いることを特徴とする組電池。 - 前記変曲領域での電圧変化量が100mV以上の充電深度検知用リチウムイオン電池を有する請求項1記載の組電池。
- 前記変曲領域での電圧変化量が300mV以上の充電深度検知用リチウムイオン電池を有する請求項1記載の組電池。
- 前記充電深度検知用のリチウムイオン電池の正極活物質のうち、金属リチウムを基準として実使用域に3.5Vが含まれるすべての正極活物質が電気容量の割合として10%以下であることを特徴とする請求項1〜4の組電池。
- 前記低電圧正極活物質は、LiTiO2、LiFePO4の少なくともいずれかであり、
前記高電圧正極材料は、Li(Ni1-x-yCoxMny)O2(ただし、0.1≦x≦0.5、0.1≦y≦0.5)、Lia(Ni1-b-cCobAlc)O2(ただし、0.9≦a≦1.3、0<b≦0.5、0<c≦0.7)、LiMnO2、LiVPO4、LiVOPO4、LiCoO2、LiMnPO4、LiCoPO4、LiNiPO4のうちの少なくとも1つであること特徴とする請求項4または5に記載の組電池。 - 前記低電圧正極活物質は、LiFePO4であり、
前記高電圧正極材料は、LiVPO4、LiVOPO4、LiCoO2、LiMnPO4、LiCoPO4、LiNiPO4のうちの少なくとも1つであることを特徴とする請求項4〜6に記載の組電池。 - 前記充電深度検知用のリチウムイオン電池の負極活物質は、低電圧負極活物質として金属リチウムを基準として上限近傍の電圧が0.5V未満負極活物質から少なくとも1種以上選ばれ、高電圧負極活物質として金属リチウムを基準として下限近傍の電圧が0.5V以上の負極活物質からすくなくとも1種以上選ばれることを特徴とする請求項1〜7に記載の組電池。
- 前記低電圧負極活物質は、グラファイトであり、
前記高電圧負極活物質は、ハードカーボン、LiTiO2、SiOw(wは1〜4)、Al2O3のうちの少なくとも1つであることを特徴とする請求項8に記載の組電池。 - 請求項1〜9のいずれか一項に記載の組電池と、少なくとも充電深度検知用リチウムイオン二次電池に並列に接続された電圧センサーと、充電深度検知装置と、を有し、前記充電深度検知装置は論理回路を含むことを特徴とする蓄電装置。
- 前記論理回路は、充電時には変曲領域内の電圧であって変曲領域中間電圧より大きい電圧を検知したときに充電終了と判断し、放電時には変曲領域内の電圧であって変曲領域中間電圧よりも小さい電圧を検知したときに放電終了と判断する演算機能を有することを特徴とする、請求項10に記載の蓄電装置。
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