JP2013069521A - 燃料電池、燃料電池スタック、及び燃料電池又は燃料電池スタックの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】燃料電池は、電解質と該電解質を挟持する一対の電極とを有する単セルと、セパレータ、インターコネクタ及びエンドプレートからなる群より選ばれる少なくとも1種の主導電部材と、主導電部材の主面上に設けられた、単セルの電極と主導電部材とを接続する複数の副導電部材と、を備え、複数の副導電部材の各主導電部材−電極間の大きさが、複数の副導電部材が位置する各部位における主導電部材と電極との離間距離と同じである構造を有する。
【選択図】図1
Description
また、本発明の燃料電池においては、上記複数の副導電部材の各主導電部材−電極間の大きさが、該複数の副導電部材が位置する各部位における上記主導電部材と上記電極との離間距離と同じである構造を有する。
工程(1):副導電部材構成成分と副導電部材形成成分と溶剤成分とを含み、複数の副導電部材を形成するための副導電部材形成材料を調製する。
工程(2):工程(1)の後に実施され、上記副導電部材形成材料を、セパレータ、インターコネクタ及びエンドプレートからなる群より選ばれる少なくとも1種の主導電部材、並びに、電極の少なくとも一方の主面上の少なくとも一方に配設する。
工程(3):工程(2)の後に実施され、上記副導電部材形成材料を加熱して、上記溶剤成分を除去する。
工程(4):工程(3)の後に実施され、上記溶剤成分を除去した副導電部材形成材料を、上記副導電部材が上記主導電部材と上記電極との間に設けられるように該主導電部材と該電極とで挟持して、該主導電部材と該溶剤成分を除去した副導電部材形成材料及び該溶剤成分を除去した副導電部材形成材料と該電極を接触させる。
工程(5):工程(4)の後に実施され、上記溶剤成分を除去した副導電部材形成材料を加熱して、上記副導電部材形成成分を除去する。
単セル10は、電解質11を一対の電極(13a、13c)で挟持した構成を有している。電解質や電極については、燃料電池に用いられている従来公知の材料を適用することができる。以下、具体的に説明する。
電解質11としては、例えば、酸化物イオン伝導性を有する固体電解質材料やプロトン伝導性を有する固体電解質材料により構成されたものを適用することができる。このような酸化物イオン伝導性を有する固体電解質材料としては、特に限定されるものではなく、例えばイットリア安定化ジルコニア(YSZ)、スカンジア安定化ジルコニア(SSZ)、ガドリニウム添加セリア(GDS)などを用いることができる。その中でも、燃料極との熱膨張率差を小さくし易いという観点から、YSZを好適に用いることができる。
電極13としては、例えば、燃料極13aの材料として、ニッケル(Ni)−イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を用いることができる。また、空気極13cの材料として、ランタン・ストロンチウム・マンガン酸化物(LSM)やランタン・カルシウム・マンガン酸化物(LCM)、ランタン・ストロンチウム・コバルト酸化物(LSC)、ランタン・カルシウム・コバルト酸化物(LCC)、サマリウム・ストロンチウム・コバルト酸化物(SSC)、ランタン・ストロンチウム、コバルト・鉄酸化物(LSCF)、ランタン・ストロンチウム・マンガン・コバルト酸化物(LSMC)、ランタン・ストロンチウム・マンガン・鉄酸化物(LSMF)などを用いることができる。これらは1種を単独で又は2種以上を組み合わせて用いることもできる。なお、本発明は、上記電極で作製されたものに限定されるものではない。
セル支持板15としては、上述した燃料電池のセル支持板に用いられている従来公知の材料のものを適用することができる。このようなセル支持板としては、例えば、クロムを含むステンレス鋼やニッケル基合金などの耐熱性金属材料で形成されたものを挙げることができる。耐熱性金属材料の具体例としては、フェライト系ステンレス鋼やインコネル(登録商標)、ハステロイ(登録商標)などを挙げることができる。なお、セル支持板については、使用される雰囲気の違い(燃料極側における還元雰囲気、空気極側における酸化雰囲気)に応じて適宜材料を選択して使用することができる。例えば、セル支持板については、燃料極側及び空気極側において同一材料(又は一体型)のものを用いても良く、異種材料(又は別体型)のものを用いてもよい。また、本発明におけるセル支持板は、上述したものに限定されるものではない。
セル接着部材17としては、例えば、上述した燃料電池のセル接着部材として用いられている従来公知のガラス材料のものを適用することができる。このようなセル接着部材としては、例えば、セル支持板やセルの被着部位との熱膨張率の差を小さく調整したガラス材料を挙げることができる。例えば、フェライト系ステンレス鋼のセル支持板に対しては、バリウム酸化物、アルミナ・シリカ・カルシア系ガラスを好適に用いることができる。しかしながら、本発明におけるセル接着部材は、これに限定されるものではない。
主導電部材20としては、例えば、上述した燃料電池のセパレータ、インターコネクタ、エンドプレートなどに用いられている従来公知の材料のものを適用することができる。このような主導電部材としては、セル支持板と同様に、例えば、クロムを含むステンレス鋼やニッケル基合金などの耐熱性金属材料で形成されたものを挙げることができる。耐熱性金属材料の具体例としては、フェライト系ステンレス鋼やインコネル、ハステロイなどを挙げることができる。なお、主導電部材についても、使用される雰囲気の違い(燃料極側における還元雰囲気、空気極側における酸化雰囲気)に応じて適宜材料を選択して使用することができる。例えば、主導電部材については、燃料極側及び空気極側において同一材料のものを用いてもよく、異種材料のものを用いてもよい。また、本発明における主導電部材は、上述したものに限定されるものではなく、セル支持板と同一のものであることも要しない。
副導電部材30としては、上述した所定の構造を形成することができれば、特に限定されるものではない。
(1):燃料極(又は空気極)側導電接着材と燃料極(又は空気極)側形態維持材とを含有して構成されるもの。
(2):燃料極(又は空気極)側導電材と燃料極(又は空気極)側接着材と燃料極(又は空気極)側形態維持材とを含有して構成されるもの。
(3):燃料極(又は空気極)側導電接着材と燃料極(又は空気極)側導電材と燃料極(又は空気極)側接着材と燃料極(又は空気極)側形態維持材とを含有して構成されるもの。
工程(1)(図3中ではS1のように記載する(以下同様。)。)では、例えば、導電接着材粒子としての銀粒子と形態維持材粒子としてのアルミナ粒子とバインダとしてのエチルセルロースと溶剤としてのテレピネオールとをボールミルやロールミルなどを用いて混練して、副導電部材形成材料としてのインクを調製する。
工程(2)では、例えば、副導電部材形成材料としてのインクを、ディスペンサを用いて、セパレータの主面上に塗布する。
工程(3)では、例えば、セパレータの主面上に配設された副導電部材形成材料を加熱して、その溶剤成分を除去する(加熱乾燥)。
工程(4)では、例えば、セパレータの主面上の溶剤成分が殆ど除去された副導電部材形成材料を、単セルで押し付けて、主導電部材であるセパレータ及び単セルの電極と副導電部材形成材料とを接触させる。
工程(5)では、例えば、溶剤成分が殆ど除去された副導電部材形成材料を加熱して、その副導電部材形成成分を除去し、主導電部材であるセパレータ及び単セルの電極と副導電部材形成材料とを接合する(加熱接合)。
このような工程を経ると、形態維持材は形状を維持し、骨材として機能しつつ、導電接着材は軟化して接着材として機能することができる。
このような原料を用いると、導電接着材が接着材や導電材として機能し易く、良好な導電性及び接着材の両立することができる。
<単セルの作製>
Ni−YSZからなる燃料極(縦幅:70mm、横幅:70mm、厚み:600μm)に対して、YSZからなる電解質(縦幅:70mm、横幅:70mm、厚み:6μm)とLSMからなる空気極(縦幅:50mm、横幅:50mm、厚み:30μm)とを積層形成して、燃料極支持型の単セルを作製した。
中央にセル搭載開口部(縦幅:60mm、横幅:60mm)を有するフェライト系ステンレス鋼からなるセル支持板(縦幅:120mm、横幅:120mm、厚み:700μm)に、バリウム酸化物・アルミナ・シリカ・カルシア系ガラスからなるセル接着部材を用いて、得られた単セルを接合した。
まず、副導電部材構成成分である導電接着材粒子としてのAg粒子(平均粒子径:1μm)と形態維持材粒子としてのLSM粒子(平均粒子径:5μm)と、副導電部材形成成分であるバインダとしてのエチルセルロースと、溶剤成分である溶剤としてのテレピネオールとをボールミルを用いて混練して空気極側副導電部材形成材料を調製した。なお、Ag粒子とLSM粒子との割合は、Ag粒子:LSM粒子=25:75(体積比)とした。
燃料電池の作製に際して空気極側の副導電部材形成材料を調製するに当たり、LSM粒子に代えてZrO2粒子(平均粒子径:5μm)を用い、Ag粒子とZrO2粒子との割合を、Ag:ZrO2=50:50(体積比)としたこと以外は、実施例1と同様の操作を繰り返して、図1に示すような本例の燃料電池を得た。
燃料電池の作製に際して空気極側の副導電部材形成材料を調製するに当たり、Ag粒子に代えてAg粒子(平均粒子径:1μm)とCu粒子(平均粒子径:2μm)を用い、LSM粒子に代えてpholo粒子(平均粒子径:5μm)を用い、Ag粒子とCu粒子とpholo粒子との割合を、Ag:Cu:Pholo=45:5:50(体積比)としたこと以外は、実施例1と同様の操作を繰り返して、図1に示すような本例の燃料電池を得た。
燃料電池の作製に際して空気極側の副導電部材形成材料を調製するに当たり、LSM粒子に代えてZrO2粒子(平均粒子径:5μm)を用い、Ag粒子とZrO2粒子との割合を、Ag:ZrO2=50:50(体積比)とし、燃料極側の副導電部材形成材料を調製するに当たり、ZrO2粒子に代えてSDC粒子(平均粒子径:3μm)を用い、Ni粒子とSDC粒子との割合を、50:50(体積比)としたこと以外は、実施例1と同様の操作を繰り返して、図1に示すような本例の燃料電池を得た。
<燃料電池の作製>
実施例1で作製した単セルを、溝(縦幅:50mm、横幅1mm、高さ(深さ):0.8mm、ピッチ:2mm)を有し、柔軟性のある集電体40を介して、空気極側及び燃料極側のフェライト系ステンレス鋼からなるセパレータ(縦幅:120mm、横幅:120mm、厚み:500μm)で挟持して、図6に示すような本例の燃料電池50を得た。
(抵抗測定)
上記各例の燃料電池を運転して、抵抗値を測定した。その結果、本発明の範囲に属する実施例1〜4の燃料電池における抵抗は、本発明外の比較例1の燃料電池における抵抗より低いことが確認された。つまり、本発明の燃料電池は、従来の燃料電池と比較して、より良好な電気的接続が実現されたため、抵抗値が低いことが分かる。なお、実施例1の燃料電池における抵抗は0.3Ωcm2であり、比較例1の燃料電池における抵抗は0.6Ω・cm2であった。また、上記抵抗は、いわゆるオーミック抵抗と呼ばれるもので、燃料電池の全抵抗から電気化学反応に係る分極抵抗を差し引いたものであり、セパレータ、インターコネクタ、エンドプレート等の導電部材とセル電極との電気的接触の良否の指標たるものである。
10 単セル
11 電解質
13 電極
13a 燃料極
13c 空気極
15 セル支持板
17 セル接着部材
20 主導電部材(セパレータ又はインターコネクタ)
20a 燃料極側セパレータ(又はインターコネクタ)
20c 空気極側セパレータ(又はインターコネクタ)
30 副導電部材
30γ 空気極側副導電部材形成材料
30a 燃料極側副導電部材
30c 空気極側副導電部材
31c 空気極側導電接着材粒子
33c 空気極側形態維持材粒子
40 集電体
101 インク塗布用ディスペンサ
102 インク印刷用マスク
103 インク印刷用スキージ
Claims (11)
- 電解質と該電解質を挟持する一対の電極とを有する単セルと、
セパレータ、インターコネクタ及びエンドプレートからなる群より選ばれる少なくとも1種の主導電部材と、
上記主導電部材の主面上に設けられた、上記単セルの電極と上記主導電部材とを接続する複数の副導電部材と、を備え、
上記複数の副導電部材の各主導電部材−電極間の大きさが、該複数の副導電部材が位置する各部位における上記主導電部材と上記電極との離間距離と同じである構造を有する
ことを特徴とする燃料電池。 - 上記複数の副導電部材が、上記主導電部材と上記電極とをそれぞれ電気的に接続し、導電材及び接着材、並びに導電接着材の少なくとも一方と、形態維持材と、を含有することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。
- 上記形態維持材の融点が、上記導電接着材の融点より高いことを特徴とする請求項2に記載の燃料電池。
- 上記形態維持材が、アルミニウム酸化物、ジルコニウム酸化物、マグネシウム酸化物、マンガン酸化物、コバルト酸化物、セリウム酸化物及びケイ酸塩からなる群より選ばれる少なくとも1種を含有し、
上記導電接着材が、銀、銀銅合金、ニッケル、ニッケル鉄合金及びニッケルコバルト合金からなる群より選ばれる少なくとも1種を含有する
ことを特徴とする請求項2又は3に記載の燃料電池。 - 上記形態維持材の平均粒子径が、上記導電接着材の平均粒子径より大きいことを特徴とする請求項2〜4のいずれか1つの項に記載の燃料電池。
- 請求項1〜5のいずれか1つの項に記載の燃料電池を備えることを特徴とする燃料電池スタック。
- 請求項1〜5のいずれか1つの項に記載の燃料電池又は請求項6に記載の燃料電池スタックを製造するに当たり、
副導電部材構成成分と副導電部材形成成分と溶剤成分とを含み、複数の副導電部材を形成するための副導電部材形成材料を調製し、
次いで、上記副導電部材形成材料を、セパレータ、インターコネクタ及びエンドプレートからなる群より選ばれる少なくとも1種の主導電部材、並びに、電極の少なくとも一方の主面上の少なくとも一方に配設し、
更に、上記副導電部材形成材料を加熱して、上記溶剤成分を除去し、
更に、上記溶剤成分を除去した副導電部材形成材料を、上記副導電部材が上記主導電部材と上記電極との間に設けられるように該主導電部材と該電極とで挟持して、該主導電部材と該溶剤成分を除去した副導電部材形成材料及び該溶剤成分を除去した副導電部材形成材料と該電極を接触させ、
しかる後、上記溶剤成分を除去した副導電部材形成材料を加熱して、上記副導電部材形成成分を除去する
ことを特徴とする燃料電池又は燃料電池スタックの製造方法。 - 上記副導電部材構成成分として、導電材及び接着材、並びに導電接着材の少なくとも一方と、形態維持材と、を含有するものを用いることを特徴とする請求項7に記載の燃料電池又は燃料電池スタックの製造方法。
- 上記形態維持材として、上記導電接着材の融点より高い融点を有するものを用い、
上記副導電部材形成材料、上記溶剤成分を除去した副導電部材形成材料又は上記副導電部材を加熱するに当たり、形態維持材の融点未満で加熱する
ことを特徴とする請求項8に記載の燃料電池又は燃料電池スタックの製造方法。 - 上記形態維持材として、アルミニウム酸化物、ジルコニウム酸化物、マグネシウム酸化物、マンガン酸化物、コバルト酸化物、セリウム酸化物及びケイ酸塩からなる群より選ばれる少なくとも1種を含有するものを用い、
上記導電接着材として、銀、銀銅合金、ニッケル、ニッケル鉄合金及びニッケルコバルト合金からなる群より選ばれる少なくとも1種を含有するものを用いる
ことを特徴とする請求項8又は9に記載の燃料電池又は燃料電池スタックの製造方法。 - 上記形態維持材として、上記導電接着材の平均粒子径より大きい平均粒子径を有するものを用いることを特徴とする請求項8〜10のいずれか1つの項に記載の燃料電池又は燃料電池スタックの製造方法。
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