JP2013021314A - 蛍光接着シート、蛍光体層付発光ダイオード素子、発光ダイオード装置およびそれらの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】蛍光体を含有する蛍光体層2と、蛍光体層2の上面に積層される接着剤層3とを備え、接着剤層3は、熱可塑性および熱硬化性を併有するシリコーン樹脂組成物から形成される蛍光接着シート1を、加熱した発光ダイオードパッケージ8の上面に、接着剤層3と発光ダイオードパッケージ8とが接触するように、載置し、接着剤層3を可塑化することにより、蛍光体層2を発光ダイオードパッケージ8の上面に仮固定し、その後、接着剤層3を熱硬化させることにより、蛍光体層2を発光ダイオードパッケージ8の上面に接着して、発光ダイオード装置15を製造する。
【選択図】図3
Description
式(1)で示される化合物は、構成単位A、B、CおよびDによって構成され、アミノ基(−NH2)が末端単位に含まれている化合物である。
式(2)におけるYとしては、例えば、飽和または不飽和の、直鎖、分岐鎖または環状の炭化水素基が挙げられる。炭化水素基の炭素数は、入手性および得られる第1のシリコーン樹脂組成物の耐熱性の観点から、例えば、1〜50、好ましくは、1〜30である。
E〜Hは、側鎖型オルガノハイドロジェンポリシロキサンを構成する。
R〜Uは、両末端型オルガノハイドロジェンポリシロキサンを構成する。
式(5)においてR5で示される1価の炭化水素基は、同一または相異なっていてもよく、好ましくは、同一である。
より具体的には、下記式(7)で示される。
上記式(6)および(7)において、R6にて示される1価の炭化水素基は、例えば、飽和炭化水素基または芳香族炭化水素基である。
具体的には、下記式(8)で示される。
式(8)においてR8で示される1価の炭化水素基は、同一または相異なっていてもく、好ましくは、同一である。
式(9)においてR10で示される1価の炭化水素基は、同一または相異なっていてもよく、好ましくは、同一である。
I〜Lは、直鎖状シロキサン含有ポリシロキサンを構成する。
M、N、PおよびQは、分枝状シロキサン含有ポリシロキサンを構成する。
作製例1
酸化イットリウム粒子(純度99.99%、lot:N−YT4CP、日本イットリウム社製)11.35g、酸化アルミニウム粒子(純度99.99%、品番「AKP−30」、住友化学社製)8.560g、および、硝酸セリウム(III)六水和物(純度99.99%、品番「392219」、シグマアルドリッチ社製)0.08750gからなる蛍光体の原料粉末を準備した。
作製例2
YAG蛍光体粉末(品番BYW01A、平均粒子径9μm、Phosphor Tech社製)を2液混合タイプの熱硬化性シリコーンエラストマー(信越シリコーン社製、品番KER2500)に、YAG蛍光体粉末の濃度が25質量%となるように、分散させた溶液を、アプリケーターを用いてガラス板上に塗工して、厚み125μmの蛍光体皮膜を形成し、蛍光体皮膜を100℃で1時間、続いて、150℃で1時間加熱することにより、蛍光体樹脂シート(蛍光体層)を作製した。
合成例1
テトラメチルアンモニウムハイドライド(25%メタノール溶液)66.8mL(158.6mol)、メタノール32.8mLおよび蒸留水24.6mLの混合液に、テトラエトキシシラン35.8mL(160.6mol)を徐々に滴下して一昼夜攪拌することにより、それらを反応させた。
調製例1(第3のシリコーン樹脂組成物の調製)
合成例1のかご型オクタシルセスキオキサン(式(7)のR7/メチル基:水素(モル比)=6:2)0.3gと、アルケニル基両末端含有ポリシロキサン(式(8)中、R8がメチル基、R9がビニル基、iが8、数平均分子量800、Gelest社製)0.24gと、トルエン1gと、白金−ジビニルシロキサン錯体溶液(ヒドロシリル化触媒、トルエン溶液、白金濃度2質量%)0.5μLとを配合して、50℃で、15時間攪拌した。アルケニル基両末端含有ポリシロキサンのビニル基と、かご型オクタシルセスキオキサンのヒドロシリル基とのモル比(=ビニル基/ヒドロシリル基)は、0.91であった。
両末端アミノ型シリコーン樹脂組成物(式(1)中のR1が全てメチル基、R3がプロピレン基、a=150、b=0で示される化合物、重量平均分子量11,400、信越化学工業社製)5g(0.43mmol)、トリレン2,4−ジイソシアネート0.074g(0.43mmol)、および、メチルエチルケトン10mLを窒素下、室温(25℃)で1時間攪拌混合した。その後、ジ−t−ブチルパーオキサイド(0.1mol/Lベンゼン溶液、日本油脂社製)1315μL(両末端アミノ型シリコーン樹脂組成物のR1基100mol%に対してラジカル発生剤が0.1mol%)を加えて、室温(25℃)で1時間攪拌混合した。その後、減圧下、室温(25℃)で溶媒を除去することにより、透明固体の第1のシリコーン樹脂組成物を得た。
調製例1の第3のシリコーン樹脂組成物と、調製例2の第1のシリコーン樹脂組成物との加熱時の挙動をそれぞれ評価した。
作製例3
略楕円状の凹部(キャビティ)を仕切るリフレクタが基板に積層され、凹部内の基板の上に、導体パターンが形成された多層セラミックス基板(品番207806、住友金属エレクトロデバイス社製)を用意した(図3参照)。
実施例1
作製例1の蛍光体セラミックスプレートを3.5mm×2.8mmのサイズ(S2=9.8mm2)にダイシングして切り出し、これを100℃に加熱したホットプレートの上に載置した(図2(a)参照)。
調製例1の第3のシリコーン樹脂組成物に代えて、調製例2の第1のシリコーン樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様に処理して、蛍光接着シートを得、続いて、発光ダイオード装置を得た(図3(c)参照)。
調製例1の第3のシリコーン樹脂組成物に代えて、液状の熱硬化型ゲル状シリコーン樹脂組成物(商品名「Wacker SilGel 612」、旭化成ワッカーシリコーン社製)を用いた以外は、実施例1と同様に処理して、蛍光シートを得、続いて、発光ダイオード装置を得た。
常温の蛍光体セラミックスプレートの上面に、熱硬化性シリコーンエラストマー(品番「KER2500」、信越シリコーン社製)を塗工して、接着剤層を形成した。
作製例4
複数の作製例3の発光ダイオードパッケージを、横5列、縦5列で、整列配置したパッケージ集合体を用意した(図4参照)。
実施例3
作製例1の蛍光体セラミックスプレートのサイズを、17.5mm×14.0mm(上面の面積S2:245mm2)に変更し、調製例1の第3のシリコーン樹脂組成物の載置質量を25mg(サイズ:12.0mm×12.0mm、厚み方向の投影面積S1:144mm2)に変更した以外は、実施例1と同様に処理して、蛍光接着シートを作製した(図1参照)。
実施例3の蛍光接着シートの製造において、作製例1の蛍光体セラミックスプレートに代えて、作製例2の蛍光体樹脂シートを用い、さらに、手順を以下のように変更した以外は、実施例3と同様にして、蛍光接着シートをパッケージ集合体に接着して、発光ダイオード装置集合体を得た(図5(c)参照)。
<パッケージ集合体の作製手順>
まず、作製例2の蛍光体樹脂シートからなる蛍光体層を17.5mm×14.0mmのサイズに切り出し、その後、70℃のホットプレートに載置した。
得られた蛍光接着シートを、室温で、10日間、保管した以外は、実施例4と同様にして、保管後の蛍光接着シートをパッケージ集合体に接着した。これにより、発光ダイオード装置集合体を作製した(図5(c)参照)。
1. 仮固定
実施例1および2に関し、光学特性を検査する際、特性値が所望の範囲外であった場合に、蛍光接着シートを熱可塑温度以上に加熱して可塑(液状)化させれば、蛍光体層を容易にリプレイスできることを確認した。
2. 接着性
実施例1および2の発光ダイオード装置と、実施例3〜5の発光ダイオード装置集合体とについては、蛍光体層のリフレクタおよび封止層に対する接着性が良好であった。
3. 作業性(ハンドリング性)
実施例1および2の蛍光接着シートにおける接着剤層は、いずれも固形状であり、作業性が良好であった。
4. 凹部への充填性(追従性)
実施例1および2の発光ダイオード装置について、光学顕微鏡で観察したところ、封止層の凹部に接着剤層が充填していることを確認した。
5. 光の漏れ
実施例1および2の発光ダイオード装置については、リフレクタに対応する接着剤層の厚みが薄くなっていること(実施例1:17μm、実施例2:21μm)から、かかる接着剤層からの光の漏れは目視でほとんど確認されなかった。
6. 放熱性
実施例1の発光ダイオード装置と、実施例2の発光ダイオード装置とについて、それぞれ、1Aの大電流を流して、蛍光体層の表面温度を赤外線カメラを用いて測定したところ、それぞれ、69℃および71℃であった。
2 蛍光体層
3 接着剤層
6 基板
7 蛍光体層付発光ダイオード素子
8 発光ダイオードパッケージ
9 基板
10 発光ダイオード素子
11 リフレクタ
12 封止層
15 発光ダイオード装置
Claims (12)
- 蛍光体を含有する蛍光体層と、
前記蛍光体層の厚み方向一方面に積層される接着剤層とを備え、
前記接着剤層は、熱可塑性および熱硬化性を併有するシリコーン樹脂組成物から形成されていることを特徴とする、蛍光接着シート。 - 前記蛍光体層が、前記蛍光体のセラミックスから形成されていることを特徴とする、請求項1に記載の蛍光接着シート。
- 前記蛍光体層が、前記蛍光体および樹脂を含有する蛍光体樹脂組成物から形成されていることを特徴とする、請求項1に記載の蛍光接着シート。
- 蛍光体を含有する蛍光体層を用意する工程、
熱可塑性および熱硬化性を併有するシリコーン樹脂組成物を可塑化して、前記蛍光体層の厚み方向一方面に積層する工程、および、
前記シリコーン樹脂組成物を冷却して固形化することにより、接着剤層を形成する工程
を備えることを特徴とする、蛍光接着シートの製造方法。 - 発光ダイオード素子と、
前記発光ダイオード素子の少なくとも厚み方向一方面に接着される請求項1〜3のいずれか一項に記載の蛍光接着シートと
を備えることを特徴とする、蛍光体層付発光ダイオード素子。 - 基板と、前記基板に実装される発光ダイオード素子と、前記基板の厚み方向一方側に形成され、前記厚み方向に投影したときに、前記発光ダイオード素子を囲むように配置されるリフレクタと、前記リフレクタ内に充填され、前記発光ダイオード素子を封止する封止層とを備える発光ダイオードパッケージと、
前記発光ダイオードパッケージの前記厚み方向一方面に接着される請求項1〜3のいずれか一項に記載の蛍光接着シートと
を備えることを特徴とする、発光ダイオード装置。 - 基板と、
前記基板に実装される発光ダイオード素子と、
前記発光ダイオード素子の少なくとも厚み方向一方面に接着される請求項1〜3のいずれか一項に記載の蛍光接着シートと
を備えることを特徴とする、発光ダイオード装置。 - 発光ダイオード素子を基板に実装するとともに、リフレクタを、前記基板の厚み方向一方側に、前記厚み方向に投影したときに、前記発光ダイオード素子を囲むように、配置した後、封止層を、リフレクタ内に前記発光ダイオード素子を封止するように充填して、発光ダイオードパッケージを用意する工程、
請求項1〜3のいずれか一項に記載の蛍光接着シートを、前記発光ダイオードパッケージの前記厚み方向一方面に、前記接着剤層と前記発光ダイオードパッケージとが接触するように、載置する載置工程、
前記接着剤層を可塑化することにより、前記蛍光体層を前記発光ダイオードパッケージの前記厚み方向一方面に仮固定する工程、および、
前記接着剤層を熱硬化させることにより、前記蛍光体層を前記発光ダイオードパッケージの前記厚み方向一方面に接着する接着工程
を備えることを特徴とする、発光ダイオード装置の製造方法。 - 請求項1〜3のいずれか一項に記載の蛍光接着シートを、発光ダイオード素子の少なくとも厚み方向一方面に、前記接着剤層と前記発光ダイオード素子とが接触するように、載置する載置工程、
前記接着剤層を可塑化することにより、前記蛍光体層を前記発光ダイオード素子の少なくとも前記厚み方向一方面に仮固定する工程、および、
前記接着剤層を熱硬化させることにより、前記蛍光体層を前記発光ダイオード素子の少なくとも前記厚み方向一方面に接着する接着工程
を備えることを特徴とする、発光ダイオード装置の製造方法。 - 発光ダイオード素子を基板に実装する実装工程をさらに備え、
前記実装工程の後に、前記載置工程を実施する
ことを特徴とする、請求項9に記載の発光ダイオード装置の製造方法。 - 発光ダイオード素子を基板に実装する実装工程をさらに備え、
前記接着工程の後に、前記実装工程を実施する
ことを特徴とする、請求項9に記載の発光ダイオード装置の製造方法。 - 請求項1〜3のいずれか一項に記載の蛍光接着シートを、発光ダイオード素子の少なくとも厚み方向一方面に、前記接着剤層と前記発光ダイオード素子とが接触するように、載置する載置工程、
前記接着剤層を可塑化することにより、前記蛍光体層を前記発光ダイオード素子の少なくとも前記厚み方向一方面に仮固定する工程、
前記接着剤層を熱硬化させることにより、前記蛍光体層を前記発光ダイオード素子の少なくとも前記厚み方向一方面に接着する接着工程
を備えることを特徴とする、蛍光体層付発光ダイオード素子の製造方法。
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