JP2012525145A - 発酵における改善された炭素捕捉 - Google Patents
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Abstract
【選択図】 なし
Description
6CO+3H2O→C2H5OH+4CO2
12H2+4CO2→2C2H5OH+6H2O
CO2の生成は、全体的な炭素捕捉の効率の悪さを表しており、放出されると、これも温室効果ガス排出の一因となる懸念がある。さらに、ガス化の過程で生成される二酸化炭素やメタン等の他の炭素含有化合物も、統合された発酵反応で消費されない場合は、大気中に放出される懸念がある。
第3の側面において、本発明は、1種以上の微生物による合成ガス基質の発酵によって生成物を生成する方法であって、前記合成ガスはガス化装置中で生成され、前記方法が、前記発酵で生成した二酸化炭素副生成物の少なくとも一部を前記ガス化装置に送り込まれることを含む方法を提供する。
第5の側面によれば、本発明は、合成ガス基質の微生物発酵による生成物を生成するプロセスの効率を上げるためのシステムであって、1)CO及びH2を含む合成ガス流を生成するように構成されたガス化装置と、2)前記合成ガス流から選ばれた成分の少なくとも一部を分離し、前記ガス化装置に戻す手段と、3)CO及びH2を含む合成ガス流の残りをバイオリアクターに送る手段と、4)前記合成ガス流の残り由来のCOと任意のH2の少なくとも一部を生成物に変換するように構成されたバイオリアクターとを含むシステム。
本発明を上記のように広く定義しているが、本発明はそれらに限定されず、以下の説明でその例を提供する態様も含む。
特に断りのない限り、本明細書全体にわたって使用される下記の用語は以下のように定義される。
「一酸化炭素を含む基質」及びその類似用語は、当然ながら基質中の一酸化炭素が例えば増殖及び/又は発酵のために1種以上の細菌に利用可能なあらゆる基質を含む。
本発明は、ガス化由来の合成ガスからの生成物の生成を支持することに特に適している。本発明のある態様では、供給原料はガス化により合成ガスに変換され、この合成ガスは、CO及び/又はH2の少なくとも一部を酸及び/又はアルコール等の生成物に変換する発酵反応に送られる。
1.炭素質粒子が熱くなり、揮発性物質が放出されチャーが生成する熱分解(即ち、揮発分除去)プロセスが起る。前記プロセスは炭素質材料の特性に依存し、チャーの構造と組成を決め、チャーは次にガス化反応をする。
2.揮発性生成物と一部のチャーが酸素と反応し、二酸化炭素と一酸化炭素とを生成し、一酸化炭素は後続のガス化反応のための熱を供給する燃焼プロセスが起る。
3.チャーが二酸化炭素と水蒸気と反応して一酸化炭素と水素を生成するさらなるガス状生成物の生成が起る。
4.さらに、可逆的気相の水性ガスシフト反応は、ガス化装置中の温度で平衡に非常に速く達する。これにより、結果として得られたガス化装置から出る合成ガス流中の一酸化炭素、水蒸気、二酸化炭素及び水素の濃度のバランスが保たれる。
移動床−乾燥炭素燃料をガス装置の上部から供給する。それが徐々に容器を通って落ちながら、前記床上方を反対方向に流れる水蒸気及び/又は酸素と反応する。前記燃料は、前記プロセスを経て完全に使用され、低温の合成ガスと溶融灰を残す。微量汚染物質は後で合成ガスから取り除かれる。
本発明の特定の態様は、ガス化プロセスで生成した合成ガスを、1種以上の微生物と接触させて生成物に変換するバイオリアクターに送ることを含む。ガス化プロセスで生成された合成ガス流は、一般的には、H2S、COS、NOx、BTEX(ベンゼン、トルエン、エチルベンゼン及びキシレン類)、タール及び粒子状物質等の少量の副生成物を含んでいる。そのような成分は、複数の単位操作で標準的調整方法を用いて除去できる。当業者であれば、望ましくない成分の除去のための単位操作に精通している。例えば、BTEX成分を、少なくとも1つの活性炭床に流れを通すことにより、合成ガス流から取り除くことができる。さらに、高性能ベンチュリスクラバによる気体洗浄を、合成ガス流から粒子状物質やタールを除去するために用いることができる(Benchmarking Biomass Gasification Technologies for Fuels, Chemicals Hydrogen Production;US department of Energy and National Energy Technology Laboratory, 2002に対してCiferno及びMaranoが作成した報告書)。さらに、ガス調整方法の例は、PCT公開WO2009/009388号に詳述され、参照により本明細書に組み込まれる。
本発明の特定の態様には、アルコール及び任意に酸を含む生成物の生成のための合成ガス基質流の発酵が含まれる。ガス状基質からのエタノール及びその他のアルコールの製造法は知られている。典型的なプロセスとしては、例えば、PCT公開WO2007/117157号、PCT公開WO2008/115080号、米国特許第6,340,581号、米国特許第6,136,577号、米国特許第5,593,886号、米国特許第5,807,722号及び米国特許第5,821,111号に記載されているものが挙げられる(これらの特許はそれぞれが参照により本明細書に組み込まれる)。
発酵反応の生成物は公知の方法を用いて回収できる。典型的な方法は、PCT公開WO2007/117157号、WO2008/115080号、およびWO2009/022925並びに米国特許第6,340,581号、6,136,577号、5,593,886号、5,807,722号及び5,821,111号に記載されている。なお、単なる例として手短に述べると、エタノールは発酵ブロスから分別蒸留又は蒸発、及び抽出発酵等の方法によって回収できる。
例えば、活性炭フィルタを含む吸着システムが使用できる。この場合、適切な分離装置を用いて最初に微生物細胞を発酵ブロスから除去するのが好ましい。生成物回収のために無細胞発酵ブロスを作り出す多数のろ過に基づく方法は当業者に周知である。次に、無細胞エタノール及びアセテートを含有する透過物を活性炭充填カラムに通してアセテートを吸着させる。酸形(酢酸)のアセテートの方が塩形(酢酸塩)よりも活性炭に容易に吸着される。したがって、活性炭カラムに通す前に発酵ブロスのpHを約3未満に下げて大部分のアセテートを酢酸形に変換するのが好ましい。
本発明の方法に従って、発酵プロセスの全体的な炭素捕獲効率及び/又は炭素捕獲を改善する方法であって、ガス化装置中で供給原料を合成ガスに変換することと、前記合成ガスをバイオリアクターに送ることと、前記バイオリアクターの前記合成ガスの少なくとも一部を発酵させて生成物を得ることとを含み、前記発酵プロセスの生成物及び/又は副生成物に変換されなかった合成ガスの成分が出口流中で前記発酵槽を出て、前記出口流の少なくとも一部は前記ガス化装置に戻る方法を提供する。
本発明の態様を例として記載する。しかし、当然ながら、一つの態様に必要な特定の段階が別の態様においては必要でないこともある。反対に、特定の態様の記載に含まれている段階が、それらが明記されていない態様において、所望により有益に利用できることもある。
バイオリアクター7内のガスの圧力が高くなるように、ポンプあるいは圧縮機(不図示)をバイオリアクター7の上流に設けてもよい。前述のように、バイオリアクター内のガスの圧力はその中で行われる発酵反応の効率に影響を与える可能性がある。したがって、発酵の効率を改善するように圧力を調節することができる。一般的反応のための適切な圧力は当業者には周知である。
1Lの三つ口フラスコに気密性の流入口と流出口を取り付け、不活性ガス中の作業とそれに続く所望の生成物の適切な貯蔵フラスコへの移送ができるようにした。前記フラスコに、CrCl3・6H2O(40g、0.15mol)、亜鉛顆粒(20メッシュ)(18.3g、0.28mol)、水銀(13.55g、1mL、0.0676mol)及び蒸留水500mLを仕込んだ。N2を1時間流した後、混合物を約80℃に温めて反応を開始させた。一定のN2流中で2時間撹拌後、混合物を室温に冷却し、さらに48時間連続撹拌した。その時間までに反応混合物は濃青色溶液に変化した。この溶液をN2でパージした血清瓶に移し、後で使うために冷蔵庫に保管した。
培地サンプルは、CSTRリアクターから20日間までの期間にわたり周期的に採取した。培地を採取するたびに、リアクターに気体が出入りしないように注意した。
HPLCシステム Agilent 1100シリーズ。移動相:0.0025N硫酸。流速及び圧力:0.800mL/分。カラム:Alltech IOA;カタログ番号9648、150×6.5mm、粒径5μm。カラム温度:60℃。検出器:屈折率。検出器の温度:45℃。
試料(400μL)及び0.15モル ZnSO4(50μL)及び0.15モル Ba(OH)2(50μL)をエッペンドルフ管に入れる。前記管を12,000rpm、4℃で10分間遠心分離する。200μLの上清をHPLCバイアルに移し、5μLをHPLC機器に注入する。
測定は、二つのチャンネルが設けられたVarian CP−4900 マイクロGCで実施した。チャンネル1を、10mのMol−sieveカラムで、70℃、200kPaのアルゴン及びバックフラッシュ時間4.2秒で運転した。一方、チャンネル2を、10mのPPQカラムで、90℃、150kPaのヘリウムで、バックフラッシュなしで運転した。両チャンネルの注入器温度は70℃であった。測定時間は120秒に設定されたが、関連するすべてのピークは通常100秒以内に溶離した。
瓶詰めの合成ガスをコロラド州デンバー(米国)のRange Fuelsの2乾燥トン/日の実証設備から得た。供給原料は、コロラド松のチップであり、生成した合成ガスを乾燥し、残存する芳香族化合物及び過剰のCO2を実質的に除去した後に瓶詰めした。
溶液Aを含む液体培地(800mL)を、無菌の嫌気状態で1リットルのCSTR容器に移送し、継続的にN2で散布した。一旦移送されると、培地の還元状態とpHはプローブによって直接測定することができる。培地を37℃まで加熱し、400rpmで撹拌した。次いで、リン酸(30mM)、タングステン酸ナトリウム(10μM)、溶液B及び溶液Cを加えた。硫化ナトリウム溶液(0.5mM)を発酵容器に加え、次いでその培地を塩化クロム(II)溶液の添加によって−200mVに還元した。
代謝産物と微生物増殖を図2に示す。1日目からバイオマス及びエタノール生成が始まり、初期は指数関数的な傾向で上昇し、次いで直線的な速度で生成した。バイオマスは、3日目で4.9g/Lのピークに到達し、また、エタノール濃度は3.7日目で最大64g/Lまで増加した。アセテートは、5.9g/Lまで蓄積して発酵の終了までに2g/Lに低下した。
Claims (21)
- 発酵プロセスにおける炭素捕捉を増加させる方法であって、ガス化装置中で供給原料をガス化して合成ガス基質を生成すること、及びバイオリアクター中で該合成ガス基質の少なくとも一部を1種以上の微生物に接触させて1種以上の生成物を生成することを含み、出口流が該バイオリアクターを出て、該出口流の少なくとも一部が該ガス化装置に送られる方法。
- 該出口流が1種以上の発酵の副生成物を含む、請求項1に記載の方法。
- 発酵の副生成物が二酸化炭素である、請求項2に記載の方法。
- 該バイオリアクターを出る該二酸化炭素の少なくとも一部が該ガス化装置に送られる、請求項3に記載の方法。
- 二酸化炭素が該出口流中の1種以上の他の成分から実質的に分離される、請求項3又は4に記載の方法。
- 前記出口ガスが、発酵によって生成物に変換されなかった該合成ガスの第一成分と任意に1種以上の第二成分とを含む、請求項1に記載の方法。
- 生成物に変換されなかった該第一成分がメタンである、請求項6に記載の方法。
- 該バイオリアクターを出るメタンの少なくとも一部が該ガス化装置に送られる、請求項7に記載の方法。
- メタンが該出口流中の1種以上の成分から実質的に分離される、請求項7又は請求項8に記載の方法。
- 1種以上の微生物による合成ガス基質の発酵によって生成物を生成する方法であって、該合成ガスはガス化装置中で生成され、該発酵で生成した二酸化炭素副生成物の少なくとも一部を前記ガス化装置内に送ることを含む方法。
- 該微生物が嫌気性カルボキシド栄養性細菌である、請求項1〜10のいずれか1項に記載の方法。
- 該嫌気性カルボキシド栄養性細菌が、クロストリジウム(Clostridium)、ムーレラ(Moorella)、パイロコッカス(Pyrococcus)、真正細菌(Eubacterium)、デスルホバクテリウム(Desulfobacterium)、カルボキシドサーマス(Carboxydothermus)、アセトゲニウム(Acetogenium)、アセトバクテリウム(Acetobacterium)、アセトアナエロビウム(Acetoanaerobium)、ブチリバクテリウム(Butyribacterium)及びペプトストレプトコッカス(Peptostreptococcus)から成る群から選択される、請求項11に記載の方法。
- 該カルボキシド栄養性細菌がクロストリジウム・オートエタノゲナム(Clostridium autoethanogenum)である、請求項12に記載の方法。
- 該クロストリジウム・オートエタノゲナムが、German Resource Centre for Biological Material(DSMZ)に識別寄託番号19630で寄託された株の識別特徴を有するクロストリジウム・オートエタノゲナムである、請求項13に記載の方法。
- 該生成物が1種以上の酸及び/又はアルコールを含む、請求項1〜14のいずれか1項に記載の方法。
- 1種以上の該酸がアセテートを含む、請求項15に記載の方法。
- 1種以上の該アルコールがエタノールを含む、請求項15に記載の方法。
- 該供給原料が、都市固形廃棄物、林業資材、木屑、建設資材、植物材料、石炭、石油、パルプ及び紙廃棄物、石油化学副産物、タイヤ、又はその組み合わせから選択される炭素質材料を含む、請求項1〜17のいずれか1項に記載の方法。
- 合成ガス基質の微生物発酵による生成物を生成するプロセスの効率を上げるためのシステムであって、
a.CO及びH2を含む合成ガス基質を生成するように構成されたガス化装置と、
b.該合成ガス基質に由来するCOと場合によりH2との少なくとも一部を生成物に変換するように構成されたバイオリアクターと、
c.生成物に変換されなかった該合成ガス基質の1種以上の成分の少なくとも一部及び/又は該発酵の少なくとも1種の副生成物の少なくとも一部を、該バイオリアクターを出る出口流から該ガス化装置に戻す手段とを含むシステム。 - 該システムが、二酸化炭素を含む副生成物の少なくとも一部を該ガス化装置に送るように構成された、請求項19に記載のシステム。
- 該システムが、二酸化炭素を該ガス化装置に送ることができるように二酸化炭素を該出口流から分離するように構成された分離手段を含む、請求項19又は20のシステム。
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