JP2012038425A - 電極体の製造方法及び電極体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】固体電解質層、集電体、及び前記固体電解質層と前記集電体との間に挟まれた活物質層を少なくとも備える電極体の製造方法であって、前記活物質層の少なくとも(A)端面及び(B)前記固体電解質層と対向する面の前記端面の周縁部、を絶縁性材料で被覆する活物質層被覆工程と、前記絶縁性材料で被覆した前記活物質層と前記固体電解質層とを積層した状態で加圧する加圧工程と、を有する電極体の製造方法、並びに、固体電解質層、集電体、及び前記固体電解質層と前記集電体との間に挟まれた活物質層を少なくとも備える電極体であって、前記活物質層の少なくとも(A)端面、(B)前記固体電解質層と対向する面の前記端面の周縁部、及び、(C)前記集電体と対向する面の前記端面の周縁部、を被覆する絶縁性材料を備える電極体。
【選択図】図1
Description
電解液として可燃性の有機溶媒を用いる二次電池は、液漏れの他、短絡や過充電などを想定した安全対策が欠かせない。そこで、安全性向上のために、電解質としてイオン伝導性ポリマーやセラミックス等の固体電解質を用いた固体型電池の研究開発が進められている。
活物質層及び固体電解質層は、上記粉末成形法以外の方法でも形成することができる。例えば、上記活物質材又は上記電解質材を溶媒に分散してスラリーを調製し、該スラリーを基材(例えば、剥離可能な基材の他、集電体、活物質層、電解質層等の隣接層)に塗布、乾燥する方法が挙げられる。
特許文献1には、電気絶縁性で筒状の絶縁枠と、前記絶縁枠の内部に形成された固体電解質層と、少なくとも前記固体電解質層の一方の面に積層され、前記絶縁枠の内部に形成される電極層と、前記電極層に積層され、前記絶縁枠によって保持されている集電部材と、を備える固体リチウム二次電池が開示されている。特許文献1に記載の全固体電池では、前記絶縁枠中で固体電解質層、活物質層、集電体をプレスすることによって電極体が製造されている。
前記活物質層の少なくとも(A)端面及び(B)前記固体電解質層と対向する面の前記端面の周縁部、を絶縁性材料で被覆する活物質層被覆工程と、
前記絶縁性材料で被覆した前記活物質層と前記固体電解質層とを積層した状態で加圧する加圧工程と、
を有することを特徴とする。
前記活物質層の少なくとも(A)端面、(B)前記固体電解質層と対向する面の前記端面の周縁部、及び、(C)前記集電体と対向する面の前記端面の周縁部、を被覆する絶縁性材料を備えることを特徴とする。
このとき、前記絶縁性材料の具体的な被覆形態としては、例えば、前記絶縁性材料が、少なくとも、前記固体電解質層の(a)端面、及び、(b’)前記活物質層と対向する面の前記周縁部(b)であって前記固体電解質層と前記活物質層との間に挟まれる領域、を被覆する形態が挙げられる。
前記活物質層の少なくとも(A)端面及び(B)前記固体電解質層と対向する面の前記端面の周縁部、を絶縁性材料で被覆する活物質層被覆工程と、
前記絶縁性材料で被覆した前記活物質層と前記固体電解質層とを積層した状態で加圧する加圧工程と、
を有することを特徴とする。
また、図1に示す実施形態では、負極活物質層1及び正極活物質層3が共に絶縁性材料4で被覆されているが、本発明の製造方法及び電極体においては、負極活物質層又は正極活物質層の少なくとも一方が絶縁性材料で被覆されていればよい。
また、後述する固体電解質層の(a)端面及び(b)活物質層と対向する面の前記端面の周縁部(活物質層側周縁部)も同様であり、それぞれ、固体電解質層の積層方向における側面、固体電解質層の活物質層と対向する面の端縁部であって、前記端面から連続する領域と言い換えることができる。
まず、活物質層と固体電解質層の作製方法について説明する。
活物質層の作製方法は特に限定されず、任意の方法を採用することができる。例えば、活物質のみからなる活物質材、或いは、活物質と、必要に応じて、導電性材料、固体電解質、バインダー等とを混合した活物質材を用いて作製することができる。
活物質の形状やサイズは特に限定されないが、平均粒径が0.02〜20μmであることが好ましく、特に0.05〜15μmであることが好ましい。尚、本発明において、各材料の平均粒径は、例えば、粒度分布測定装置等を用いて測定することができる。
活物質材の成形方法は、特に限定されず、例えば、粉末状の活物質材を加圧する方法が挙げられる。加圧条件は特に限定されず、例えば、100〜300MPa程度とすることができる。また、加圧時に必要に応じて加熱してもよい。
活物質材のその他の成形方法としては、活物質材を適切な溶媒に分散させたスラリーを調製し、該スラリーを塗布、乾燥する方法が挙げられる。スラリーの塗布方法としては、一般的な方法を採用することができ、例えば、スプレー法、ドクターブレード法、ダイコーター法、スクリーン印刷法等が挙げられる。
固体電解質は、電極体の種類、用途等に応じて適宜選択することができる。例えば、リチウム電池の固体電解質としては、(Li3PO4)x−(Li2S)y−(SiS2)zガラス、(Li2S)x−(SiS2)yガラス、(Li2S)x−(P2S5)yガラス、及び、これらガラスを一部結晶化した結晶化ガラス等の硫化物系無機固体電解質、LiTi2(PO4)3、LiZr2(PO4)3、LiGe2(PO4)3等のNASICON型酸化物系無機固体電解質、(La0.5+xLi0.5−3x)TiO3等のペロブスカイト型酸化物無機固体電解質等のリチウムイオン伝導性樹脂、などが挙げられる。
無機固体電解質を用いる場合、無機固体電解質の形状、サイズに特に限定はないが、平均粒径が0.002〜20μmであることが好ましく、特に0.005〜10μmであることが好ましい。
固体電解質材の成形方法は、特に限定されず、例えば、粉末状の固体電解質材を加圧する方法が挙げられる。加圧条件は特に限定されず、例えば、100〜300MPa程度とすることができる。尚、加圧時、必要に応じて加熱してもよい。
固体電解質層のその他の成形方法としては、固体電解質材を適切な溶媒に分散させたスラリーを調製し、該スラリーを塗布、乾燥する方法が挙げられる。スラリーの塗布方法としては、一般的な方法を採用することができ、例えば、スプレー法、ドクターブレード法、ダイコーター法、スクリーン印刷法等が挙げられる。
活物質層被覆工程は、活物質層の少なくとも(A)端面及び(B)固体電解質層側周縁部を、絶縁性材料で被覆する工程である。
絶縁性材料として、熱可塑性絶縁樹脂を用いる場合、加圧工程において、該熱可塑性絶縁樹脂の軟化点温度以上に加熱することによって、軟化した熱可塑性絶縁樹脂を移動させることが可能である。従って、熱可塑性絶縁樹脂を用いる場合、加圧工程において、熱可塑性絶縁樹脂を流動化させ、その配置位置をより適した位置にコントロールすることも可能である。
絶縁性材料による、前記(A)端面及び前記(B)固体電解質層側周縁部の具体的な被覆形態としては、例えば、前記(A)端面及び(B’)前記固体電解質層側周縁部(B)であって固体電解質層と活物質層との間に挟まれる領域に絶縁性材料が被覆される形態が挙げられる。このように、前記(B)固体電解質層側周縁部を被覆する絶縁性材料4が、活物質層1,3と固体電解質層2とを積層した時に、活物質層1,3と固体電解質層2との間に挟まれる領域にも存在することによって、加圧工程における活物質層の端部の変形や脱落等をより確実に防止することができる。
しかしながら、図3[3A]に示すように、活物質層1,3の方が固体電解質層2よりも大きく、活物質層1,3の端面が固体電解質層2の端面よりも外側に位置する場合には、前記(B)固体電解質層側周縁部を被覆する絶縁性材料4が、活物質層1,3と固体電解質層2とを積層した際に、固体電解質層2の端面よりも外側の領域にのみ存在する場合もある。これに対して、図3[3B]に示すように、活物質層1,3の方が固体電解質層2よりも大きく、活物質層1,3の端面が固体電解質層2の端面よりも外側に位置する場合に、前記(B)固体電解質層側周縁部を被覆する絶縁性材料4が、活物質層1,3と固体電解質層2との間に挟まれる領域にも存在することによって、加圧工程において活物質層1,3の端部が固体電解質層2側へ変形したり、脱落したりするのをより確実に防止することができる。さらには、加圧時の固体電解質層の端部における変形等も抑制されることが期待できる。
加圧工程後、得られる電極体において、活物質層と固体電解質層との間、及び/又は、後述するように活物質層と集電体との間に、絶縁性材料が配置される場合には、加圧工程後の絶縁性材料の厚さが、5〜20μm、特に0〜10μmの範囲となるように、各層を絶縁性材料で被覆することが好ましい
本発明の電極体の製造方法は、固体電解質層の少なくとも(a)端面及び(b)活物質層と対向する面の前記(a)端面の周縁部(活物質層側周縁部)を、絶縁性材料で被覆する固体電解質層被覆工程を備えていてもよい。
活物質層に加えて、固体電解質層も上記のように絶縁性材料で被覆した状態で、活物質層と固体電解質層とを加圧することによって、加圧時の活物質層及び固体電解質層の端部における変形や脱落を防止することができる。その結果、電極体における正極と負極との短絡をより確実に抑制することが可能となる。
しかしながら、図6[6A]に示すように、活物質層1,3の方が固体電解質層2よりも小さく、活物質層1,3の端面が固体電解質層2の端面よりも内側に位置する場合には、前記(b)活物質層側周縁部を被覆する絶縁性材料4が、活物質層1,3と固体電解質層2とを積層した際に、活物質層1,3の端面よりも外側の領域にのみ存在する場合もある。これに対して、図6[6B]に示すように、活物質層1,3の方が固体電解質層2よりも小さく、活物質層1,3の端面が固体電解質層2の端面よりも内側に位置する場合に、前記(b)固体電解質層側周縁部を被覆する絶縁性材料4が、活物質層1,3と固体電解質層2との間に挟まれる領域にも存在することによって、加圧工程における固体電解質層2の端部の変形や脱落をより確実に防止することができる。さらには、加圧時の活物質層の端部における変形等もさらに抑制できることが期待できる。
加圧工程は、前記活物質層被覆工程において絶縁性材料で被覆した活物質層と、固体電解質層とを積層した状態で加圧する工程である。前記固体電解質層被覆工程を設けた場合には、絶縁性材料で被覆された活物質層と絶縁性材料で被覆された固体電解質層とを積層した状態で加圧することになる。
加圧工程において、具体的な加圧条件は特に限定されず、各層を構成する物質、電池の用途等に応じて適宜設定すればよい。例えば、100〜300MPaの範囲であることが好ましい。
これに対して、図7に示す形態ように、加圧工程において加熱加圧([7B])されて得られた電極体7は、絶縁性材料4が層の端面(上記(A)、(a))のみに存在している。絶縁性材料被覆工程において、各層の端面の周縁部であって固体電解質層と活物質層との間に挟まれる領域(上記(B’)、(C’)、(b’))にも配置された絶縁性材料を、加圧工程における加熱加圧により軟化させた状態で圧力を作用させることによって、層の端面側へと押し出し、移動させたためである。このように、層間に存在していた絶縁性材料を層の端面へと移動させることによって、後続する電池の製造工程や使用時における上記端部の変形等を抑制する効果は小さくなるが、電極の充放電面積を大きくできるというメリットがある。
図8において、加熱加圧されるのは、図7に示す形態と同じように、絶縁性材料4で被覆された負極活物質層1、固体電解質層2及び正極活物質層3をこの順序で重ね合わせたものを、負極集電体5及び正極集電体6で挟み込んだ積層体10である。すなわち、負極活物質層1及び正極活物質層3は、(A)端面と(B)固体電解質層側周縁部と(C)集電体側周縁部とが絶縁性材料4で被覆されており、固体電解質層2は、(a)端面と(b)活物質層側周縁部とが絶縁性材料4で被覆されている。
尚、図8において、各層の上記周縁部(B)、(C)及び(b)を被覆する絶縁性材料4の内周端の位置は、各層の積層方向において一致している。図8においては、上記内周端の位置を破線Xで示している。
次に、第1ヘッド8による加熱加圧を保持したまま、第2ヘッド9で積層体10を加熱加圧する(図8[8B])。第2ヘッド9は、各層の上記内周端から外側の領域を加圧加熱できる形状、すなわち、絶縁性材料で被覆された領域を加圧できる形状を有している。このように、絶縁性材料で被覆されていない領域の加熱加圧を保持した状態で、絶縁性材料で被覆された領域の加熱加圧を行うことによって、軟化した絶縁性材料が、上記内周端Xより内側の充放電部へ移動するのを防止することができる。また、軟化した絶縁性材料を、各層の端面側へと押し出し、固体電解質層と活物質層との間から取り去り、充放電に有効な面積を拡大することが可能である。
次に、本発明の電極体について説明する。
本発明の電極体は、固体電解質層、集電体、及び前記固体電解質層と前記集電体との間に挟まれた活物質層を少なくとも備える電極体であって、
前記活物質層の少なくとも(A)端面、(B)前記固体電解質層と対向する面の前記端面の周縁部、及び、(C)前記集電体と対向する面の前記端面の周縁部、を被覆する絶縁性材料を備えることを特徴とする。
このように、活物質層の前記各周縁部を被覆する絶縁性材料が、活物質層と固体電解質層及び/又は集電体との間に挟まれる領域にも存在することによって、活物質層端部における変形等をより確実に抑制することができる。
このように、活物質層だけでなく、固体電解質層もその端部周縁領域を、絶縁性材料で被覆することによって、電極体を備える固体電池の製造工程、及び該固体電池の使用時における活物質層及び固体電解質層の端部の変形等を防止し、より確実に短絡の発生を抑制することができる。
本発明の電極体は、必要に応じて、複数積層したり、或いは、帯状の電極体であれば捲回してもよい。
本発明の電極体は、活物質層の端面が絶縁性材料で被覆されているため、枠体は、絶縁性を有するものであってもよいし、導電性を有するものであってもよい。例えば、枠体を形成する絶縁性材料としては、例えば、エポキシ樹脂、ポリウレタン、ABS樹脂、アクリル樹脂等、導電性材料としては、例えば、SUS、アルミニウム、鉄、チタン、カーボン等が挙げられる。
電極体を枠体内に収容する場合の電極体の製造方法としては、枠体内に収容した状態で上記加圧工程を施してもよいし、加圧工程後の電極体を枠体内に収容してもよい。
2…固体電解質層
3…正極活物質層
4…絶縁性材料
5…負極集電体
6…正極集電体
7…電極体
8…第1ヘッド
9…第2ヘッド
10…積層体
Claims (13)
- 固体電解質層、集電体、及び前記固体電解質層と前記集電体との間に挟まれた活物質層を少なくとも備える電極体の製造方法であって、
前記活物質層の少なくとも(A)端面及び(B)前記固体電解質層と対向する面の前記端面の周縁部、を絶縁性材料で被覆する活物質層被覆工程と、
前記絶縁性材料で被覆した前記活物質層と前記固体電解質層とを積層した状態で加圧する加圧工程と、
を有することを特徴とする電極体の製造方法。 - 前記絶縁性材料が絶縁性樹脂である、請求項1に記載の製造方法。
- 前記絶縁性樹脂が熱可塑性樹脂であり、前記加圧工程において加熱する、請求項2に記載の製造方法。
- 前記活物質層被覆工程において、前記絶縁性材料は、少なくとも、前記(A)端面、及び、(B’)前記周縁部であって前記固体電解質層と前記活物質層との間に挟まれる領域、に被覆される、請求項1乃至3のいずれかに記載の製造方法。
- 前記活物質層被覆工程において、さらに、前記活物質層の(C)前記集電体と対向する面の前記端面の周縁部を、絶縁性材料で被覆する、請求項1乃至4のいずれかに記載の製造方法。
- 前記固体電解質層の少なくとも(a)端面及び(b)前記活物質層と対向する面の前記端面の周縁部を、絶縁性材料で被覆する固体電解質層被覆工程を、さらに有し、
前記加圧工程において、前記絶縁性材料で被覆した前記活物質層と、前記絶縁性材料で被覆した前記固体電解質層とを、積層した状態で加圧する、請求項1乃至5のいずれかに記載の製造方法。 - 前記固体電解質層被覆工程において、前記絶縁性材料は、少なくとも、前記(a)端面、及び、(b’)前記周縁部であって前記固体電解質層と前記活物質層との間に挟まれる領域に被覆される、請求項6に記載の製造方法。
- 固体電解質層、集電体、及び前記固体電解質層と前記集電体との間に挟まれた活物質層を少なくとも備える電極体であって、
前記活物質層の少なくとも(A)端面、(B)前記固体電解質層と対向する面の前記端面の周縁部、及び、(C)前記集電体と対向する面の前記端面の周縁部、を被覆する絶縁性材料を備えることを特徴とする電極体。 - 前記絶縁性材料が絶縁性樹脂である、請求項8に記載の電極体。
- 前記絶縁性材料は、少なくとも、前記活物質層の前記(A)端面、並びに、(B’)前記活物質層の前記周縁部であって前記固体電解質層と前記活物質層との間に挟まれる領域、及び/又は、(C’)前記活物質層の前記周縁部であって前記集電体と前記活物質層との間に挟まれる領域、を被覆する、請求項8又は9に記載の電極体。
- さらに、前記固体電解質層の少なくとも(a)端面及び(b)前記活物質層と対向する面の前記端面の周縁部を被覆する絶縁性材料を備える、請求項8乃至10のいずれかに記載の電極体。
- 前記絶縁性材料は、少なくとも、前記固体電解質層の(a)端面、及び、(b’)前記活物質層と対向する面の前記周縁部であって前記固体電解質層と前記活物質層との間に挟まれる領域、を被覆する、請求項11に記載の電極体。
- さらに、前記電極体の端面を覆う枠体を備える、請求項8乃至12のいずれかに記載の電極体。
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