JP2012018931A - 高効率及び高輝度を有する積層型有機発光素子 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】外部電源が接続された陽極、外部電源が接続された陰極、これらの陽極と陰極との間に位置して発光層を含む2以上の発光部、及びこれらの発光部の間に位置する内部電極を含む積層型有機発光素子において、前記内部電極は、仕事関数が4.5eV以下である金属、その合金及びその酸化物よりなる群から選ばれる物質よりなる単一層の内部電極であり、前記発光部はそれぞれが発光部に含まれている発光層とこの発光部が接する電極のうち外部電源が接続された陽極方向の電極との間に電子親和度が4eV以上である有機物が含有された有機物層を含むことを特徴とする積層型有機発光素子とこの積層型有機発光素子を含むディスプレイ。
【選択図】図3
Description
一方、現在の有機発光素子から高い輝度を得るために数多くの試みが行われている。その方法の一つが、素子に電界を加えて得られる電流密度を高めることである。しかしながら、通常、高い電流密度は、熱などへの安定性に劣っている有機物層物質及び有機発光素子の薄膜構造に悪影響を及ぼすため、素子の安定性を劣化させると知られている。この理由から、低い電流密度下で高い輝度を得るための各種の方法への研究に力が注がれている。
例えば、下記の特許文献1には、相異なる波長の光が発光可能な個別の有機発光素子ユニットが積層されることにより、所望のカラーの光が得られる積層型有機発光素子が記載されている。この積層型有機発光素子においては、ぞれぞれの有機発光素子ユニットが2本の電極とこれらの電極間に位置する発光層よりなり、それぞれの有機発光素子ユニットがいずれも独立的に発光駆動可能に前記電極のいずれもに外部電源が印加されている。
また、例えば、下記の特許文献2には、同じ波長の光が発光可能な個別の有機発光素子ユニットが積層されることにより、より高輝度の光が得られる積層型有機発光素子が記載されている。この積層型有機発光素子は、構造面からみるときに下記の特許文献1に記載の積層型有機発光素子と類似しているとはいえ、外部電源が全体素子の両端、つまり、外部電極にのみ印加可能になっており、内部電極は外部電源と短絡されているという点で相違点がある。
一方、例えば、下記の特許文献3には、積層された発光部の間に2層の内部電極が接触されておらず、比抵抗が105Ωcm以上である単一不導体薄膜よりなる単一層の内部電極を含む積層型有機発光素子が記載されている。前記単一不導体薄膜は、積層型有機発光素子に電界が加えられると、正孔と電子を同時に生じさせてこららをそれぞれ正孔輸送層と電子輸送層に注入可能な物質よりなっている。しかしながら、この技術は、前記単一不導体薄膜の構成物質が高価であり、しかも、単一不導体薄膜の形成工程が煩雑であるという不具合がある。
本発明による積層型有機発光素子においては、積層される発光部の数に比例して発光効率と輝度を高められ、発光部の波長によって所望の発光が得られる。のみならず、内部電極を単一層の内部電極に構成することにより、従来の2層の内部電極が接触されていた場合に比べて製造工程が容易になると共に、製造コストが低いというメリットがある。さらに、内部電極の形成に当たり、スパッタ工程を行うべき物質を使用する必要がないため、全体としての素子安全性の向上に寄与することができる。
本発明において、外部陽極と隣り合う発光部のうち外部陽極と発光層との間に電子親和度が4eV以上である有機物が含有された有機物層を含む場合、外部陽極は従来の有機発光素子の陽極形成時に使われていた仕事関数が比較的に大きな化合物に限定されることなく、前記内部電極の形成時に使われた仕事関数が比較的に小さな物質から形成することもできる。このため、外部陽極が形成可能な物質の具体例としては、前記内部電極を形成するために挙げられた物質の他に、仕事関数が大きなバナジウム、クロム、銅、亜鉛、金などの金属またはこれらの合金;亜鉛酸化物、インジウム酸化物、インジウム錫酸化物、インジウム亜鉛酸化物などの金属酸化物;ZnO:AlまたはSnO2:Sbなどの金属と酸化物との組み合わせ;ポリ(3−メチルチオフェン)、ポリ[3,4−(エチレン−1,2−ジオキシ)チオフェン](PEDT)、ポリピロール及びポリアニリンなどの伝導性高分子などが挙げられる。しかしながら、本発明は必ずしもこれらに限定されるとは限らない。
参照例1:HATのHOMOとLUMO準位(UPSとUV−VIS吸光法)
ヘキサニトリルヘキサアザトリフェニレン(HAT)のHOMO準位を検出するために紫外線分光分析(UPS:Ultraviolet Photoelectron Spectroscopy)法を使用した。UPSとは、超高真空(<10−8Torr)の条件下で試料にヘリウムランプからの真空紫外線(21.20eV)を照射するとき、試料から放出される電子の運動エネルギーを分析することにより、金属の場合には仕事関数を、有機物の場合にはイオン化エネルギー、すなわち、HOMO準位及びフェルミエネルギー準位を検出する方法である。すなわち、真空紫外線(21.20eV)を試料に照射する場合、試料から放出される電子の運動エネルギーは、真空紫外線のエネルギーである21.2eVと測定しようとする試料の電子結合エネルギーとの差分となる。そして、試料から放出される電子の運動エネルギーの分布を分析することにより、試料内物質の結合エネルギー分布が分かる。このとき、電子の運動エネルギーが最大値を有する場合に試料の結合エネルギーは最小値を有し、これを用いることにより、試料の仕事関数(フェルミエネルギー準位)及びHOMO準位を決めることができる。
単一層の発光部を含む単一型有機発光素子を下記のようにして製造した。
まず、透明ガラス基板の上にインジウム亜鉛酸化物を用いて1500Åの膜厚を有する透明な陽極をスパッタ工程により形成した。次いで、前記陽極に対し、アルゴン(Ar)に水素(H2)を約4%加えて得られる形成ガスを用いてプラズマ処理を施した。
前記陽極の上に下記式1aで表わされる化合物(ヘキサニトリルヘキサアザトリフェニレン;HAT)を真空蒸着して約500Åの膜厚を有する正孔注入層を形成した。
電子輸送層の上にLiFとAlを順次に蒸発法を用いて蒸着して陰極を形成した。
このようにして得られた有機発光素子の構造を図6に示す。
発光部の形成過程2を2回連続して繰り返し行った以外は、前記比較例1の方法と同様にして有機発光素子を製造することにより、発光部が2層に積層されているものの、内部電極{内部の陰電極(Al)、内部の陽電極(インジウム亜鉛酸化物)}を含まない積層型有機発光素子を得た。このようにして得られた積層型有機発光素子の構造を図7に示す。
発光部の形成過程2を2回連続して繰り返し行うが、第1の発光部を形成した後にAlにより約60Åの膜厚を有する単一層の内部電極を形成し、さらに第2の発光部を形成するが、第2の発光部の形成時にHAT有機物層の形成を省いた以外は、前記比較例1の方法と同様にして有機発光素子を製造することにより、発光部が2層に積層されており、これらの発光部の間にAlよりなる内部電極(別途の内部陽電極(インジウム亜鉛酸化物)無し)が位置しているが、第2の発光部にはHAT有機物層が存在しない積層型有機発光素子を得た。このようにして得られた積層型有機発光素子の構造を図8に示す。
第1の発光部を形成した後にAlにより約60Åの膜厚を有する単一層の内部電極を形成し、さらに第2の発光部を形成した以外は、前記比較例1の方法と同様にして有機発光素子を製造することにより、発光部が2層に積層されており、これらの発光部の間にAlよりなる内部電極が位置し、第2の発光部にもHAT有機物層が存在する積層型有機発光素子を得た。このようにして得られた積層型有機発光素子の構造を図8に示す。
比較例1に従い得られた単一型有機発光素子の場合、印加電圧3.9Vにおける電流密度が10mA/cm2であり、このときの発光効率は7.9cd/Aであり、輝度は790cd/m2であった。そして、比較例2に従い得られた内部電極無し積層型有機発光素子の場合、印加電圧8.7Vにおける電流密度が10mA/cm2であり、このときの発光効率は7.4cd/Aであり、輝度は742cd/m2であった。さらに、比較例3に従い得られた第2の発光部にHAT有機物層が存在しない積層型有機発光素子の場合、印加電圧16.5Vにおける電流密度が10mA/cm2であり、このときの発光効率は5cd/Aであり、輝度は500cd/m2であった。一方、実施例1に従い得られた積層型有機発光素子の場合、比較例2と同様に印加電圧8.7Vにおける電流密度が10mA/cm2であり、このときの発光効率は13.8cd/Aであり、輝度は1380cd/m2であった。その結果を下記表1にまとめて示す。
比較例1、2、3及び実施例1の結果を比較すれば、実施例1による積層型有機発光素子の効率と輝度は、比較例1による単一型発光素子及び比較例2による内部電極なし積層型有機発光素子の効率と輝度に比べて2倍ほど高くなる。さらに、実施例1と比較例3を比較すれば、電子親和度が4eV以上である有機物(例えば、HAT)層を内部電極と発光層との間に位置させると、内部陽極が無くて内部陰極のみ存在しても駆動電圧は下がり、且つ、効率と輝度は高くなるということが分かる。そして、この結果より、2層の発光部の間に位置する本発明による単一層の内部電極は、前記電子親和度が4eV以上である有機物層と共に、積層された両発光部に対してそれぞれ内部陽極と内部陰極の役割、すなわち、正孔を注入する役割と電子を注入する役割を効率よく果たしているということが分かる。
2:ガラス基板
3:外部の陽電極
4:発光部
5:内部電極
6:発光部
7:外部の陰電極
8,9:有機発光素子ユニット
10:外部電源
Claims (8)
- 外部電源が接続された陽極、外部電源が接続された陰極、これら陽極と陰極との間に位置して発光層を含む2以上の発光部、及びこれらの発光部の間に位置する内部電極を含む積層型有機発光素子であって、
前記内部電極は、仕事関数が4.5eV以下である金属、その合金及びその酸化物よりなる群から選ばれる物質よりなる単一層の内部電極であり、
前記発光部はそれぞれこの発光部に含まれている発光層と、この発光部が接する電極のうち外部電源が接続された陽極方向の電極との間に電子親和度が4eV以上である有機物が含有された有機物層を含むことを特徴とする、積層型有機発光素子。 - 前記電子親和度が4eV以上である有機物は、下記式1:
で表わされる化合物であることを特徴とする、請求項1に記載の積層型有機発光素子。 - 前記式中、R1〜R6はいずれもニトリル(−CN)であることを特徴とする、請求項2に記載の積層型有機発光素子。
- 前記電子親和度が4eV以上である有機物は、2,3,5,6−テトラフルオロ−7,7,8,8−テトラシアノキノジメタン、フッ化3,4,9,10−ペリレンテトラカルボン酸2無水化物(PTCDA)、シアノPTCDA、ナフタレンテトラカルボン酸2無水化物(NTCDA)、フッ化NTCDA、及びシアノNTCDAよりなる群から選ばれることを特徴とする、請求項1に記載の積層型有機発光素子。
- 前記内部電極は、アルミニウム(Al,4.28eV)、銀(Ag,4.26eV)、亜鉛(Zn,4.33eV)、ニオブ(Nb,4.3eV)、ジルコニウム(Zr,4.05eV)、錫(Sn,4.42eV)、タンタル(Ta,4.25eV)、バナジウム(V,4.3eV)、水銀(Hg,4.49eV)、ガリウム(Ga,4.2eV)、インジウム(In,4.12eV)、カドミウム(Cd,4.22eV)、ホウ素(B,4.4eV)、ハフニウム(Hf,3.9eV)、ランタン(La,3.5eV)、チタン(Ti,4.3eV)、カルシウム(Ca,2.87eV)、マグネシウム(Mg,3.66eV)、リチウム(Li,2.9eV)、ナトリウム(Na,2.75eV)、カリウム(K,2.3eV)、セシウム(Cs,2.14eV)及びこれら金属の合金よりなる群から選ばれるいずれか1種以上の物質よりなることを特徴とする、請求項1に記載の積層型有機発光素子。
- 積層された発光部がそれぞれ赤色、緑色、青色またはこれらの組み合わせから選ばれる色の発光中心スペクトルを有することにより、前記積層型有機発光素子は白色を実現することを特徴とする、請求項1に記載の積層型有機発光素子。
- 前記積層型有機発光素子は微小空洞効果により広範な白色を発光することを特徴とする、請求項1に記載の積層型有機発光素子。
- 請求項1〜7のいずれか一項に記載の積層型有機発光素子を備えてなる、ディスプレイ。
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