JP2011524946A5 - - Google Patents

Description

１つの実施の形態によれば、ゾルゲル由来の触媒薄膜を形成する方法は、
（ｉ）電解質基板上にゾルゲル膜を形成し、
（ｉｉ）前記ゾルゲル膜を乾燥して生の膜を形成し、
（ｉｉｉ）前記生の膜を加熱して前記基板上に触媒薄膜を形成する、各工程を有してなる。

必要に応じて、前駆体ゾルをイットリウム安定化ジルコニア粉末と混合することによりカソード前駆体複合材料スラリーを合成するために、前駆体ゾルを使用することができる。このイットリウム安定化ジルコニア粉末は、前記ゾルと混合する前に、超音波処理によってエチレン・グリコール中に分散することが好ましい。次に、このゾルとジルコニア粉末の混合物を超音波処理することによって、均質な複合材料スラリーを得る。カソード前駆体ゾルまたは複合材料スラリーの粘度および／または濃度は、反応物質の初期濃度を変化させることによって、または、形成後、水および他の揮発性材料の除去のために前記ゾル／スラリーを加熱することによって、調節することができる。

本明細書に開示される本発明の両構造の電解質基板として、薄い３ＹＳＺシート（おおよその厚さ２０マイクロメートル）を使用し、比較用には、スクリーン印刷カソードを備えた装置を使用した。東ソー株式会社製の３ＹＳＺ粉末（ＴＺ−３Ｙ）を電解質用の原料として使用した。３ＹＳＺ粉末を、粉砕媒体、凝集剤、可塑剤、および結合剤と混合することにより、成形可能な混合物を得た。得られたスリップを、支持層から放出された支持膜上で生のテープの形状に鋳造し、空気中、箱形炉内のセッター上で加熱した。電解質の標準的な熱サイクルには、生のテープを１４３０℃の最高温度まで加熱し、２時間保持することが含まれ、それによって、十分に高密な、２０マイクロメートルの厚さの、柔軟な、正方晶ＹＳＺのシートを得た。

スクリーン印刷したカソードに対するゾルゲル由来のカソードの利点の例証に加えて、データは、ゾルゲル前駆体の分解の低さが、性能を増強することも実証している。有利なことに、出願人は、生の前駆体膜の比較的低い温度への低温加熱により、触媒活性が改善された触媒膜（ゾルゲル由来のカソード）を生じることを見出した。理論に縛られることは望まないが、より高い活性の結果として、薄膜構造（１マイクロメートル未満、好ましくは０．５マイクロメートル未満の厚さ）、小さい粒径（直径〜３０ｎｍから１００ｎｍ）、低い内因物質および不純物の析出、および個々の粒子の表面曲率の増大が生じると考えられる。この結果は、従来のカソード膜形成法に使用される、より急激な加熱速度および、より高い温度条件では達成することはできない。

Claims (2)

1. 電解質基板上にゾルゲル膜を形成し、
   前記ゾルゲル膜を乾燥して生の膜を形成し、
   前記生の膜を加熱して前記基板上に触媒薄膜を形成する、
   各工程を有してなる、ゾルゲル由来の触媒薄膜を形成する方法であって、
   前記ゾルゲル膜を形成する工程が、
   硝酸ランタン、硝酸ストロンチウム、および硝酸鉄の水溶液を形成し、
   クエン酸およびエチレン・グリコールからなる群より選択される少なくとも１つの重合剤または錯形成剤を前記水溶液に加えて前駆体溶液を形成し、
   前記前駆体溶液を加熱して高分子ゾルを形成し、
   エチレン・グリコールに分散したイットリア安定化酸化ジルコニウム粉末を前記高分子ゾルと混合して複合材料スラリーを形成する、
   ことを含むことを特徴とする方法。
2. 前記加熱が、
   前記生の膜を第１の温度まで第１の加熱速度で加熱し、
   前記生の膜を前記第１の温度よりも高い第２の温度まで、第２の加熱速度で加熱して前記触媒薄膜を形成する、
   各工程を有してなることを特徴とする請求項１記載の方法。