JP2011093792A - ホウ素フリーガラス - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明は、酸化物基準の重量%で、65〜72のSiO2と、11〜17のAl2O3と、0.1〜8のNa2Oと、3〜8のMgOと、4〜12のCaOと、0〜10のZnOの組成を有し、CaO/MgO比が1.4ないし1.6であり、DIN ISO 719による耐加水分解性がクラス1であり、かつDIN 12116による耐酸性およびDIN ISO 695による耐アルカリ性が少なくともクラス2である、ホウ素フリー中性ガラスを開示する。
【選択図】なし
Description
表1は、さまざまな規格にしたがい、水、酸、およびアルカリに対する化学的耐久性に関してガラスの分類をまとめている。
ホウ素含有原料のコストが相対的に高いこと、適した品質に満たないことが予測されること、および現在持ち上がっているホウ素化合物の毒性の再分類に関する議論のために、ホウケイ酸ガラスの代替物としてホウ素フリーガラスに関心がもたれている。
例として、ガラスは従来の溶融ユニットで製造できなければならない。すなわち、溶融物の粘度は過度に高くできず、作業点(粘度が104dPasになるときの温度、VAまたはT4ともいう)は1320℃の最高値を絶対に超えてはならない。省エネ製造のために、T4はできるだけ低くするべきである。
下記特許文献1はホウ素フリーガラスファイバ用のガラスを開示しており、59〜62重量%のSiO2と、20〜24重量%のCaOと、12〜15重量%のAl2O3と、1〜4重量%のMgOと、0〜0.5重量%のF2と、0.1〜2重量%のNa2Oと、0〜0.9重量%のTiO2と、0〜0.5重量%のFe2O3と、0〜2重量%のK2Oと、0〜0.5重量%のSO3とを含む。
下記特許文献2は、95℃で5%濃度のHCl水溶液に24時間浸漬後の重量損失が2.5mg/cm2未満であるアルミノケイ酸ガラスを含むフラットガラスディスプレイを開示している。ガラスは49〜67重量%のSiO2と少なくとも6重量%のAl2O3とを含有し、Al2O3はSiO2が55〜67重量%のときには6〜14重量%であり、SiO2が49〜58重量%のときには6〜23重量%である。SiO2およびAl2O3の総含有量は68%より多い。ガラスはさらに0〜8重量%未満のB2O3と、少なくとも1種のアルカリ土類金属酸化物、具体的には0〜21重量%のBaO、0〜15重量%のSrO、0〜7.1重量%のCaO、0〜8重量%のMgOとを含有し、BaO+CaO+SrO+MgOの総含有量は12〜30重量%である。
下記特許文献3は、40〜70重量%のSiO2と、2〜25重量%のAl2O3と、0〜20重量%のB2O3と、0〜10重量%のMgOと、0〜15重量%のCaOと、0〜10重量%のSrOと、0〜30重量%のBaOと、0〜10重量%のZnOと、0〜25重量%のR2O(Li2O、Na2O、K2O)と、0.4重量%のAs2O3と、0〜3重量%のSb2O3と、0.01〜1重量%のSnO2とを含むガラスからなるディスプレイ用ガラス基板を開示している。このガラスはダウンドロー法を使用したフラットガラスの製造に適するように意図されている。高い耐酸性と低い熱膨張係数とを得るために、SiO2の含有量は57〜64重量%が好ましい。ガラスをダウンドロー法を使用して、またはロータリー法、リドロー法または同様な他の方法を使用して製造できるようにするために、ガラスは十分な流動性をもたなければならず、このために好ましくは5〜15重量%のB2O3、特に好ましくは7.5〜11重量%のB2O3を添加する。好ましくは、このガラスは酸化ストロンチウムと酸化バリウムとをさらに含有する。
下記特許文献4は電子ディスプレイ用のガラス基板を開示しており、ガラスは42〜62重量%のSiO2と、16.5〜28重量%のAl2O3と、0〜4重量%のB2O3と、3〜10重量%のNa2Oと、1〜11重量%のK2Oと、0〜6重量%のMgOと、9.5〜24重量%のCaOと、0.2〜8重量%のSrOと、0〜16重量%のBaOと、0〜4重量%のZrO2とを含有し、アルカリ金属の総含有量は4〜16重量%である。
さらに、下記特許文献5は濾材用のホウ素フリーガラス組成を開示しており、62〜68モル%のSiO2と、2〜6モル%のAl2O3と、10〜16モル%のNa2Oと、0〜6モル%のK2Oと、0〜6モル%のLi2Oと、3〜10モル%のCaOと、0〜8モル%のMgOと、0〜3モル%のBaOと、2〜6モル%のZnOと、0〜2モル%のTiO2と、0〜2モル%のF2とを含み、アルカリ金属の総含有量は18モル%未満である。
実際には、この周知のガラスはホウ素フリー中性ガラスとして適するには、酸化アルミニウムの含有量が過度に低く、アルカリ金属の含有量が過度に高い。
SiO2 65〜72
Al2O3 11〜17
Na2O 0.1〜8
MgO 3〜8
CaO 4〜12
ZnO 0〜10
を含有し、
CaO/MgOの重量比は1.4ないし1.8であり、
不可避の不純物を除き、B2O3、SrO、BaOおよびPbOは存在せず、
DIN ISO 719による加水分解クラス1の耐加水分解性が得られ、
DIN 12116による少なくとも酸クラス2の耐酸性が得られ、
DIN ISO 695による少なくともアルカリクラス2の耐アルカリ性が得られるガラスにより達成される。
SiO2 65〜72
Al2O3 11〜17
Na2O 0〜8
K2O 0〜2
MgO 3〜8
CaO 4〜12
ZnO 0.1〜10
を含有し、
CaO/MgOの重量比は1.4ないし1.8であり、
不可避の不純物を除き、B2O3、SrO、BaOおよびPbOは存在せず、
DIN ISO 719による加水分解クラス1の耐加水分解性が得られ、
DIN 12116による酸クラス1の耐酸性が得られ、
DIN ISO 695による少なくともアルカリクラス2の耐アルカリ性が得られるガラスにより達成される。
本文において、「不可避の不純物」とは、不純物を含む原料のために不可避的に生じる不純物を意味すると解釈される。使用する原料の純度により、これは1重量%以下、特に0.5重量%以下、さらに特に好ましくは0.1重量%以下の不純物を意味すると解釈される。
本発明によるガラスは好ましくは、作業点T4(ガラス溶融物の粘度が104dPasになるときの温度)が1320℃未満であり、さらに好ましくは1300℃未満であり、特に好ましくは1260℃未満である。
さらに、本発明によるガラスは優れた条痕および泡品質と高い失透安定性とを特徴とする。
高価な原料であるホウ砂、ホウ酸および炭酸マグネシウムをもはや使用しないため、本発明によるガラスはホウケイ酸ガラスベースの周知の中性ガラスよりはるかに低いコストで製造できる。
本発明によるガラスはSiO2の最低含有量が65重量%であり、これは高い耐酸性の必要条件である。最高含有量が72重量%を超えると、作業点は1320℃を超える値まで上昇し、そのため溶融物は、従来の溶融ユニットで経済的に製造することが困難になるであろう。
Na2Oの含有量は、好ましくは0.5〜8重量%であり、さらに好ましくは1〜8重量%であり、さらに好ましくは2〜8重量%であり、特に好ましくは2〜6重量%である。
コスト面の理由でNa2Oが好ましいが、Na2Oの代替物として、またはNa2Oに加えて、原則として、他にも2種のアルカリ金属酸化物Li2OおよびK2Oを使用することも可能である。また、K2O含有溶融物はときにタンクブロックの腐食を増すことになる。最終的に、天然由来のカリウム含有原料はすべて放射性同位体40Kを含有し、これは一部の電子工学のアプリケーションには望ましくない。
熱膨張を高めつつ溶融物の粘度を低下させるために(いわゆる融剤(フラックス))、ガラスは2種のアルカリ土類金属酸化物であるMgOおよびCaOを含有する。特に化学的耐久性があり、失透に対して安定しているガラスは、MgOに対するCaOの比(重量%を基準にして)が1.4ないし1.8の間にある場合に得られる。モル分率で表すと、MgOに対するCaOの比は1.0ないし1.6にするべきである。CaO/MgOの(重量)比が1.4より大きい場合、高価な原料であるMgCO3(またはさらに高価なマグネシウム含有原料)を追加で使用する必要がなく、安価な原料であるドロマイトおよび石灰石を使用することが可能である。MgOはCaOよりもはるかに効果的にT4を下げるため、CaO/MgO比は1.8の値を超えるべきではない。
アルカリ土類金属酸化物SrOおよびBaOは、これらの成分が毒物学的にまったく無害というわけではなく、特にガラスを製薬向け一次包装材料として使用する場合、ある特定の、通常硫黄含有の活性物質(硫酸塩、スルホンおよび同様な物質)の溶液と反応して雲状の析出が発生することがあるため、添加しないことが好ましい。
ZnOの含有量は好ましくは3〜4重量%にできる。さらに好適な範囲は4〜10重量%であり、6〜10重量%である。
酸化亜鉛ZnOの添加は融剤として作用する。10重量%以下の、好ましくは少なくとも0.1重量%のZnOがガラスに存在し得る。この成分の使用に関連する欠点は、蒸発の傾向とその後の蒸発生成物の凝結とであり、これは特にフロート法ではガラス粒子の表面に望ましくないガラス欠陥を引き起こす可能性がある。
酸化チタンTiO2の添加はガラスの耐加水分解性を改善でき、必ずUV放射の吸収を高めてくれる。しかし、この成分はバッチ価格の上昇にもなり、ある用途のガラス成分としては望ましくない。また、茶色の形成がしばしば観察され、これはある用途にとっては破壊的影響をもつ。この着色は、原料またはカレットの再利用をとおしてガラスに混入する酸化鉄の量が増えるにつれてだんだん顕著になってくる。用途によっては、酸化チタンはまったく使用しない。
酸化ジルコニウムの添加は、ほとんどの用途には特に大きな関連はないが、ガラスの耐アルカリ性を大幅に改善する。その使用はバッチコストを高め、特に少量のアルカリ金属を含有する組成のバッチの溶融挙動を弱め、溶融物の粘度を高めるので、酸化ジルコニウムをまったく使用しないことも可能であり、ある用途の重金属として望ましくない。
清澄剤として、合計で1.5重量%以下のAs2O3、Sb2O3、SnO2、CeO2、MnO2、Fe2O3、Cl−(例、NaClまたはZnCl2として)、F−(たとえば、CaF2またはMgF2として)および/または硫酸塩(たとえば、Na2SO4またはZnSO4として)を添加できる。
清澄剤としての塩化物またはフッ化物の添加は、ガラスの耐酸性を減じる傾向がある。さらに、中性ガラスに塩化物を添加すると、加熱作業のたびに塩化物が蒸発し、ガラス生成物上に凝結する影響をもつおそれがある。フッ化物の添加は作業点T4を下げるが、これも耐酸性をわずかに減じる。蒸発および凝結の現象も塩化物の添加の結果現れるおそれがある。最終的に、フッ化物の添加によりタンク炉の安定性が損なわれる可能性がある。
本発明によるガラスは、従来のホウ素含有中性ガラスに完全に置き換わることのできるホウ素フリー中性ガラスとして適している。
本発明によるガラスの好適な用途は以下のとおりである。
―製薬向け一次包装材料、特に瓶、シリンジ、アンプル
―実験用ガラスおよび化学用ガラス
―シーリングガラス、特にFe−Co−Ni合金のシーリングガラス
―基板、スーパーストレートまたはカバー、特に電気工学用途、TFT、PWPおよびOLEDスクリーン用、および太陽光発電用のもの
―管ガラス、特にランプ、ハロゲンランプもしくは蛍光管用、または太陽熱用途のもの
―反射ガラス、特にランプ用のもの、および建築用ガラス
―耐熱衝撃性ガラス、特にオーブン、冷蔵庫および調理器具の部品用のもの
言うまでもなく、上記述べた本発明の特徴およびさらに以下に説明する特徴は、本発明の範囲を逸脱することなく、各事例にあげられる組み合わせだけでなく、他の組み合わせまたは単独でも使用することができる。
ガラスB1、B2、B3およびB5の耐加水分解性は、すべてクラス1である。ガラスB1ないしB3の耐酸性は耐アルカリ性と同様クラス1である。
組成の点で、B5の場合には清澄剤として塩化ナトリウムNaClの形で1%のNa2Oが導入されたものの、ガラスB5はガラスB1に一致する。ガラスを実験用ガラスとして製造した場合に認められる限りでは、B5およびB1は同じように優れた泡品質を有する。
フッ化物の使用は、塩化物の使用と同様に、高温成型中に高揮発性のために蒸発および凝結の現象を引き起こす可能性があり、ことによるとタンク炉の安定性を減じることになりかねない。水溶液または他の溶液の作用のために、フッ化物はガラスから液体に移送される可能性もあり、その場合、構成成分と望ましくない反応が起こる。
表4は比較実施例としてV1ないしV4を示しており、文献で知られる組成を有しており、実験室規模で溶融されている。
V1は上記非特許文献1から引用した。V2は上記非特許文献2から引用した。V3は上記特許文献2の実施例2である。V4は上記特許文献2の実施例6である。
Claims (15)
- 少なくとも以下の構成成分を酸化物基準の重量%で含有するガラスであって、
SiO2 65〜72
Al2O3 11〜17
Na2O 0.1〜8
MgO 3〜8
CaO 4〜12
ZnO 0〜10
CaO/MgOの重量比が1.4ないし1.8であり、
不可避の不純物を別にして、B2O3、SrO、BaOおよびPbOが存在せず、
DIN ISO 719による加水分解クラス1の耐加水分解性が得られ、
DIN 12116による少なくとも酸クラス2の耐酸性が得られ、
DIN ISO 695による少なくともアルカリクラス2の耐アルカリ性が得られることを特徴とするガラス。 - 少なくとも以下の構成成分を酸化物基準の重量%で含有するガラスであって、
SiO2 65〜72
Al2O3 11〜17
Na2O 0〜8
K2O 0〜2
MgO 3〜8
CaO 4〜12
ZnO 0.1〜10
CaO/MgOの重量比が1.4ないし1.8であり、
不可避の不純物を別にして、B2O3、SrO、BaOおよびPbOが存在せず、
DIN ISO 719による加水分解クラス1の耐加水分解性が得られ、
DIN 12116による酸クラス1の耐酸性が得られ、
DIN ISO 695による少なくともアルカリクラス2の耐アルカリ性が得られることを特徴とするガラス。 - Na2Oの含有量は0.5〜8重量%であり、好ましくは1〜8重量%であり、さらに好ましくは2〜8重量%であり、特に好ましくは2〜6重量%であることを特徴とする、請求項1または2に記載のガラス。
- CaOの含有量は7.1重量%を超えかつ12重量%以下であり、好ましくは8〜12重量%であり、特に好ましくは8〜11重量%であることを特徴とする、請求項1ないし3のいずれか1項に記載のガラス。
- ZnOの含有量は3〜10重量%であり、好ましくは4〜10重量%であり、特に好ましくは6〜10重量%であることを特徴とする、請求項1ないし4のいずれか1項に記載のガラス。
- Al2O3の含有量は14重量%を超えかつ17重量%以下であり、好ましくは15〜17重量%であることを特徴とする、請求項1ないし5のいずれか1項に記載のガラス。
- 作業点T4が1320℃未満であり、さらに好ましくは1300℃未満であり、特に好ましくは1260℃未満である、請求項1ないし6のいずれか1項に記載のガラス。
- 0〜2重量%、好ましくは0.1〜2重量%のLi2Oをさらに含有する、請求項1ないし7のいずれか1項に記載のガラス。
- 0〜10重量%、好ましくは1〜10重量%のZrO2をさらに含有する、請求項1ないし8のいずれか1項に記載のガラス。
- 0〜10重量%、好ましくは1〜10重量%のTiO2をさらに含有する、請求項1ないし9のいずれか1項に記載のガラス。
- 0.01〜2重量%、好ましくは0.1〜1.5重量%の清澄剤をさらに含有する、請求項1ないし10のいずれか1項に記載のガラス。
- As2O3、Sb2O3、SnO2、CeO2、Cl−、F−およびSO4 2−からなる群から選択される少なくとも1つの清澄剤を含有する、請求項11に記載のガラス。
- As2O3、Sb2O3、Cl−、F−およびSO4 2−のそれぞれの最高含有量が1.5重量%であることを特徴とする、請求項1ないし12のいずれか1項に記載のガラス。
- SnO2およびCeO2のそれぞれの最高含有量が1重量%であることを特徴とする、請求項1ないし13のいずれか1項に記載のガラス。
- 製薬向け一次包装材料、特に瓶、シリンジ、もしくはアンプル、
実験用ガラスもしくは化学用ガラス、
シーリングガラス、特にFe−Co−Ni合金のシーリングガラス、
基板、スーパーストレートもしくはカバー、特に電気工学アプリケーション用、TFT、PDPもしくはOLEDスクリーン用、もしくは太陽光発電用のもの、
管ガラス、特にランプ、ハロゲンランプもしくは蛍光管用、もしくは太陽熱用途のもの、
反射ガラス、特にランプ用のもの、
建築用ガラス、または
耐熱衝撃性ガラス、特にオーブン、冷蔵庫もしくは調理器具の部品用のものとしての請求項1ないし14のいずれか1項に記載のガラスの使用。
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