JP2010527751A - スイング吸着プロセス用の低メソ孔吸着剤接触器 - Google Patents
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Abstract
【選択図】図3
Description
a)ガス流入口端と、
b)ガス流出口端と、
を備える吸着剤接触器であって、
ガス流入口端とガス流出口端とが、空洞状の複数のフローチャネルによって流体連通状態にあり、空洞状のフローチャネルの表面が、混合ガスの第2のガス成分に対する第1のガス成分の選択性が5を超える吸着剤材料で構成され、接触器の空洞細孔容積の約20%未満が、直径約20オングストロームより大きく約1ミクロン未満の細孔である、スイング吸着ガス分離プロセスユニットで用いられる吸着剤接触器が得られる。
UA=(吸着剤におけるAの総モル数)/(原料におけるAのモル濃度)
の比が、
UB=(吸着剤におけるBの総モル数)/(原料におけるBのモル濃度)
の比よりも大きくなる。
式中、UAは「成分Aの吸着取込」であり、UBは「成分Bの吸着取込」である。
従って、成分Bに対する成分Aの選択性が1を超える吸着剤の場合、
選択性=UA/UB(式中、UA>UB)
となる。
原料中の異なる成分の比較の中で、原料中でのモル濃度に対して吸着剤が取り出す総モル数の比が一番小さい成分が、そのスイング吸着プロセスで最も軽質の成分である。これは、吸着ステップで流出するストリームにおける最も軽質の成分のモル濃度が、原料における最も軽質の成分のモル濃度よりも高いことを意味する。本発明の吸着剤接触器では、第2の成分(成分Bなど)に対する第1の成分(成分Aなど)の選択性が少なくとも5であり、一層好ましくは、第2の成分に対する第1の成分の選択性が少なくとも10であり、最も好ましくは、第2の成分に対する第1の成分の選択性が少なくとも25である。
qHeavy=KHeavyPHeavyqs (単位はミリモル/m3)
式中、KHeavyはヘンリー定数であり、PHeavyは重質成分の分圧である。ヘンリー定数即ちKHeavyは温度依存であり、通常は以下の式に応じて変動する。
τa[x,y,z]=最小[Lpath 2/Dpath] (単位は秒)
であり、式中、Dpathはフィードチャネルから点(x,y,z)までの経路に沿った重質成分の平均輸送拡散係数であり、Lpathは経路に沿った距離である。フィードチャネルから吸着剤の各点(x,y,z)までの軌道または経路には多くの可能性がある。時定数は、フィードチャネルから吸着剤の(x,y,z)点までに可能なすべての経路に沿って考えられる時定数(Lpath 2/Dpath)の最小値である。これには、メソ孔およびマクロ孔を通る経路も含まれる。吸着剤に固体材料がある場合(熱管理のために含まれていることがあるものなど)、そこでの輸送は起こらず、そこでの(x,y,z)点を計算に含めない。各種の輸送拡散係数は、それぞれの種の単成分Stefan−Maxwell拡散係数であるとみなされる。経路Dpathに沿った平均輸送拡散係数は、経路に沿った線形平均化拡散係数である。経路を特徴付ける拡散係数を得るには線形平均化で十分である。重質成分に多くの種が含まれる場合、拡散係数Dpathも組成的に平均化される。拡散係数は温度に左右され、圧力にも左右されることがある。拡散係数の変化の範囲内で、サイクルの間に生じる温度と圧力の変化について拡散係数を平均化する必要がある。吸着剤を効率的にするには、高密度固体ではない吸着剤の点(または体積)の少なくとも半分の時定数がプロセスのサイクルタイム未満になるように吸着剤層の平均厚を選択すると好ましい。一層好ましくは、高密度固体ではない吸着剤の点(または体積)の少なくとも75%の時定数がプロセスのサイクルタイム未満になるように吸着剤層の平均厚を選択する。なお一層好ましくは、高密度固体ではない吸着剤の点(または体積)の少なくとも75%の時定数がプロセスのサイクルタイムの約25%未満になるように吸着剤層の平均厚を選択する。
本明細書の図11で説明したラミネートシートの平行チャネル接触器を使用して、5つの異なるステップのPSA/RCPSAサイクルを実施し、CO2約20vol.%とCH4約80vol.%とを含む生成物ストリームを生成する。PSA/RCPSAサイクルのメタンの総回収量を計算したところ、約95vol.%である。本明細書の図12は、本発明において使用するのに適した好ましいPSA/RCPSAサイクルにおける5種類のステップの概略図である。第1のステップ611では、平行チャネル接触器PSA/RCPSAサイクルを高圧の生成物ガス687で加圧する。この加圧によって、平行チャネル接触器内の圧力が上昇し、CO2約20vol.%とCH4約80vol.%とを含む精製生成物が接触器に充填される。第2のステップ621では、高圧である51気圧(atm)の原料ガス671を平行チャネル接触器に通す。このステップ621で、流れている原料ガス671からDDR吸着剤層でCO2を吸着する。精製生成物625は接触器の端から流出する。原料ガス671は、濃度フロントが接触器を進む際に生成物625が平行チャネル接触器から出るような速度で流れる。このフロントよりも前では、ガスの組成は生成物625の組成に近い。フロントよりも後ろでは、ガスの組成は原料671の組成に近い。このフロントが完全に接触器の端を破過する前に、第2のステップ621を停止する。このステップが中断される前に接触器から出る原料の量によって、ある程度生成物の純度が決まる。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から10%に上げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が、95%(実施例1)から92%に落ちることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から15%に上げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が、95%(実施例1)から88%に落ちることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から20%に上げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が、95%(実施例1)から85%に落ちることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から25%に上げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が、95%(実施例1)から81%に落ちることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から30%に上げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が95%(実施例1)から77%に落ちることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から35%に上げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が、95%(実施例1)から73%に落ちることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を5%から2.5%に下げること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が95%(実施例1)から97%に上がることが見いだされている。
原料の仕様を一定に保ち、生成物ストリーム625におけるメタンの純度をCH480%/CO220%からCH490%/CO210%に高めること以外は、実施例1と同じプロセスを繰り返す。これは、ステップ621および631を止める前に原料の流量と組成フロントの破過を可能にする度合いを変えることでなされる。吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率5%で、メタンの予測回収量は94%である。
原料の仕様を一定に保ち、生成物ストリーム625におけるメタンの純度をCH480%/CO220%からCH490%/CO210%に高めること以外は、実施例1のプロセスに従う。これは、ステップ621および631を止める前に原料の流量と組成フロントの破過を可能にする度合いを変えることでなされる。吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率10%で、メタンの予測回収量は90%である。
この実施例は、N2含有天然ガスストリームから比較的高圧の生成物を生成し、メタン回収量の多い分離プロセスに、本発明による平行接触器を使用することについて示すものである。天然ガスを処理するにあたり、除去すべきN2の量は、ガス田での濃度とガスを市場に運ぶ方法(即ち、液化天然ガス対パイプライン)に左右される。この実施例では、N2以外に少量(<5%)の不純物(たとえばH2Oおよび汞化合物)を含有する天然ガスストリームを考慮する。これらの不純物については、最初の処理ステップで従来の分離手法を用いて除去する。本発明の平行接触器に供給されるガスストリームはCH4が70%とN2が30%の組成である。流入するガスストリームを、圧力100気圧、温度50℃で接触器に供給する。
N2およびCH4の拡散係数である。外部の物質移動制限がなければ、晶子の異なる大きさについての平衡時間を以下の表のとおりである。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を2.5%から5%に上げること以外は、実施例11のプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が91%(実施例11)から90%に下がることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を2.5%から15%に上げること以外は、実施例11のプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が91%(実施例11)から84%に下がることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を2.5%から20%に上げること以外は、実施例11のプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が91%(実施例11)から81%に下がることが見いだされている。
原料と生成物の仕様を一定に保ち、吸着剤のメソ孔およびマクロ孔の体積分率を2.5%から25%に上げること以外は、実施例11のプロセスを繰り返す。メタンの予測回収量が91%(実施例11)から78%に下がることが見いだされている。
この実施例は、ターボエキスパンダーを使用して、メタンの回収量が最適になるウィンドウでPSAを動作可能なようにサワーガス(即ち、H2SおよびCO2含有天然ガス)を調整することを示すものである。本明細書の図14は、ターボエキスパンダーを用いて、PSA装置で分離されるサワーガスの圧力および温度を設定するプロセススキームを示す。温度100℃で圧力1,500psiのサワーガスストリーム811をガス田から生産し、プロセスに供給する。ストリームのCO2含有量は66モル%であり、H2S濃度は2モル%である。飽和蒸気圧で水が存在し、重質炭化水素の濃度は2モル%である。重質炭化水素は、炭素数が36と大きいワックス状の種をごくわずかな量で含有する。このストリーム811では、CO2が速度論的に制御されたPSAプロセスで除去されることになる重質成分の大半をなしている。速度論的に制御されたPSAの吸着剤としてDDRゼオライトを用いるのであれば、ストリーム811のCO2分圧からのDDRゼオライトでの吸着量が0.6qsを超え、CO2等温線の勾配は以下のとおりとなろう。
この例は、熱スイング吸着プロセスでCO2を排煙から除去する分離に平行接触器を用いることについて示すものである。多岐にわたる工業プロセスで排煙または煙道ガスが放出される。排煙の圧力は一般に、大気圧よりわずかに高く、通常は2気圧未満である。排煙の温度は一般に、約150℃から約250℃の範囲である。このガスの主成分は一般に、N2、O2、CO2、H2Oである。NOxおよびSOxなどの少量の汚染物質が存在することも多い。このガスのCO2濃度は通常、3%から15%(モル)の範囲であり、ガス中のH2Oは通常、0.1%から15%の範囲である。CO2とH2Oの合計でのモル濃度は通常、煙道ガスが化学量論的な燃焼によって生成される場合は25%未満であり、希釈空気または過剰空気をプロセスに用いてプロセスの高温部分での温度を制限する場合であれば、通常は15%未満である。たとえば、ガスタービンでは、パワータービンのブレードに達する前の燃焼ガスの温度を希釈空気で制限している。
もうひとつの重要なガス分離技術に、温度スイング吸着(TSA)がある。TSAプロセスも、加圧下にある気体がミクロ多孔性吸着剤材料の細孔構造またはポリマー材料の自由体積に吸着されやすいことを利用したものである。吸着剤の温度を上げると、気体は放出即ち脱着される。混合ガス中の1種または複数の成分を選択的に拾い出す吸着剤と併用すれば、吸着剤床の温度を周期的に変動させることによって、TSAプロセスで混合状態にあるガスを分離することが可能である。
Claims (20)
- スイング吸着ガス分離プロセスユニットで用いられる吸着剤接触器であって、
a)ガス流入口端、および
b)ガス流出口端
を備え、
前記ガス流入口端および前記ガス流出口端が、空洞状の複数のフローチャネルによって流体連通状態にあり、
前記空洞状のフローチャネルの表面が、混合ガスの第2のガス成分に対する第1のガス成分の選択性が5を超える吸着剤材料で構成され、
前記接触器の空洞細孔容積の20%未満が、直径20オングストロームより大きく1ミクロン未満の細孔であることを特徴とする吸着剤接触器。 - 前記吸着剤材料の、CH4に対するCO2の選択性が5を超えることを特徴とする請求項1に記載の吸着剤接触器。
- 前記吸着剤材料の、CH4に対するN2の選択性が5を超えることを特徴とする請求項1または2に記載の吸着剤接触器。
- 前記吸着剤材料の、CH4に対するH2Sの選択性が5を超えることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の吸着剤接触器。
- 前記吸着剤材料が、MFI、フォージャサイト、MCM−41およびベータゼオライトからなる群から選択されるゼオライトを含むことを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の吸着剤接触器。
- 前記吸着剤材料が、Si対Al比が1:1から1000:1の8員環ゼオライトを含むことを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の吸着剤接触器。
- 前記8員環ゼオライトが、DDRであることを特徴とする請求項6に記載の吸着剤接触器。
- 前記8員環ゼオライトが、シグマ−1およびZSM−58からなる群から選択されることを特徴とする請求項6に記載の吸着剤接触器。
- 前記吸着剤接触器が、第2の吸着剤材料を含む第2の吸着ゾーンと流体接触している、第1の吸着剤材料を含む第1の吸着ゾーンを含み、
前記第1の吸着剤材料の組成が、前記第2の吸着剤材料の組成とは異なることを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載の吸着剤接触器。 - 前記第1の吸着剤材料の、前記混合ガスの前記第2のガス成分に対する前記第1のガス成分の選択性が5より大きく、
前記第2の吸着剤材料の、前記混合ガスの前記第2のガス成分に対する第3のガス成分の選択性が5より大きく、
前記第2の吸着剤材料は、前記第1の吸着剤材料よりも前記第3のガス成分に対する吸着取込率が高いことを特徴とする請求項9に記載の吸着剤接触器。 - 前記第1のガス成分がCO2であり、前記第2のガス成分がCH4であり、前記第3のガス成分がH2Sであることを特徴とする請求項10に記載の吸着剤接触器。
- 前記第1のガス成分がN2であり、前記第2のガス成分がCH4であり、前記第3のガス成分がH2Sであることを特徴とする請求項10に記載の吸着剤接触器。
- 少なくとも1つの吸着剤材料が、ゼオライト、チタノシリケート、フェロシリケート、スタノシリケート、アルミノホスフェート(AlPO)、シリカアルミノホスフェート(SAPO)および炭素モレキュラーシーブからなる群から選択されるミクロ多孔性吸着剤を含むことを特徴とする請求項10に記載の吸着剤接触器。
- 前記吸着剤接触器の空洞細孔容積の15%未満が、直径20オングストロームより大きく1ミクロン未満の細孔であることを特徴とする請求項1〜13のいずれかに記載の吸着剤接触器。
- 前記吸着剤材料が、前記吸着剤材料よりも熱吸着能の高いサーマルマス材料を有効量で含むことを特徴とする請求項1〜14のいずれかに記載の吸着剤接触器。
- 前記吸着剤材料がメソ孔とマクロ孔の両方を有し、
少なくともいくつかの前記メソ孔およびマクロ孔が、前記吸着剤材料の前記メソ孔に侵入できる程度に十分小さいが、ミクロ孔に侵入するには大きすぎる有効サイズの間隙封止用物質で埋められていることを特徴とする請求項1〜15のいずれかに記載の吸着剤接触器。 - 前記間隙封止用物質が、ポリマー、ミクロ多孔性材料、固体炭化水素および液体からなる群から選択されることを特徴とする請求項16に記載の吸着剤接触器。
- 前記吸着剤接触器が、平行チャネル接触器であることを特徴とする請求項1〜17のいずれかに記載の吸着剤接触器。
- 前記平行フローチャネルのチャネル幅が、5から1000ミクロンであることを特徴とする請求項18に記載の吸着剤接触器。
- 前記吸着剤の体積と前記フローチャネルの体積の比が、0.5:1から100:1であることを特徴とする請求項18に記載の吸着剤接触器。
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