JP2010510635A - 薄い固体酸化物電池 - Google Patents
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Abstract
【選択図】 なし
Description
本発明は薄く、原則的には支持されていない固体酸化物電池(SOC)及び当該固体酸化物電池を作製するための方法に関する。本発明はさらに、とりわけ酸素若しくは合成ガスの生成用の酸素分離膜として使用することができる、又は高純度水素の生成用の水素分離膜として使用することができる薄い分離膜、並びに当該分離膜を作製するための方法に関する。
固体酸化物電池(SOC)には一般に、固体酸化物燃料電池(SOFC)、固体酸化物電解電池(SOEC)又は膜など、異なる用途向けに設計された電池が含まれる。それら電池の共通の基本構造により、たとえば、SOFC用途並びにSOEC用途においては同じ電池を使用することができる。SOFCにおいては、燃料を電池に供給し電力に変換する一方、SOECにおいては、電力を印加して燃料を生成する。これらの電池は「可逆的」と称される。
比較的厚い支持層を有する先行技術のSOFC及び分離膜の不利点に鑑み、本発明の目的は、薄く、可逆的で、原則として支持されていない固体酸化物電池、特に固体酸化物燃料電池、及び当該固体酸化物電池の製造方法を提供すること、さらに、薄く、原則として支持されていない分離膜、並びに当該分離膜の製造方法を提供することである。
第1の電極層を設けるステップと、
前記第1の電極層の上に電解質層を塗布するステップと、
前記電解質層の上に第2の電極層を塗布するステップと、
得られた構造を焼結するステップと、
第1及び第2の電極層に触媒材料又はその前駆体を含浸するステップとを含む。
第1の電極層を設けるステップと、
前記第1の電極層の上に膜層を塗布するステップと、
前記電極層の上に第2の電極層を塗布するステップと、
得られた構造を焼結するステップと、
第1及び第2の電極層に触媒材料又はその前駆体を含浸するステップとを含む。
本発明は、薄く、原則として支持されていない固体酸化物電池を対象とする。この固体酸化物電池は、少なくとも多孔質アノード層、電解質層及び多孔質カソード層を備え、アノード層及びカソード層が、電解質材料、少なくとも1種の金属及び触媒材料を含み、この薄い可逆電池の全厚が約150μm以下である。
第1の電極層を設けるステップと、
前記第1の電極層の上に電解質層を塗布するステップと、
前記電解質層の上に第2の電極層を塗布するステップと、
得られた構造を焼結するステップと、
第1及び第2の電極層に触媒材料又はその前駆体を含浸するステップとを含む。
第1の電極層を設けるステップと、
前記第1の電極層の上に膜層(混合導電性材料の気密層)を塗布するステップと、
前記膜層の上に第2の電極層を塗布するステップと、
得られた構造を焼結するステップと、
第1及び第2の電極層に触媒材料又はその前駆体を含浸するステップとを含む。
実施例1:薄い固体酸化物電池の作製
第1のステップは、2つの層(層1−電極前駆体層及び層2−電解質層)のテープ成形を含む。テープ成形用の懸濁液を、添加剤としてのポリビニルピロリドン(PVP)、ポリビニルブチラール(PVB)及びEtOH+MEKを用いる粉末のボールミル粉砕によって作製する。粒径の制御後、ダブルドクターブレード装置(double doctor blade set−up)を用いて懸濁液をテープ成形し、その後テープを乾燥させる。
層2:懸濁液は、焼結助剤としてのAl2O3を有するSYSZ粉末に基づいている。この箔の未加工厚さは約15μmである。層の焼結密度は理論密度の96%より大きい。
ステップ5においてカソードを含浸することの他は、実施例1についての上記概略のように電池を製造する。焼結後の電池は片側が閉じている。(La0.6Sr0.4)(Co0.2Fe0.8)O3−δ及び(Ce0.9Sm0.1)O2−δコロイド懸濁液を、多孔質構造へ真空浸潤させる。この浸潤は、中間加熱ステップとともに6回行う。
ステップ1〜4については実施例1で説明したように作製を行う。
第1のステップは、2つの層(層1−電極前駆体層及び層2−電解質層)のテープ成形を含む。テープ成形用の懸濁液を、添加剤としてのポリビニルピロリドン(PVP)、ポリビニルブチラール(PVB)及びEtOH+MEKを用いる粉末のボールミル粉砕によって作製する。粒径の制御後、ダブルドクターブレード装置を用いて懸濁液をテープ成形し、その後テープを乾燥させる。
層2:懸濁液は、(Ce0.9Gd0.1)O2−δ粉末に基づいている。この箔の未加工厚さは約12μmである。層の焼結密度は理論密度の96%より大きい。
第1のステップは、2つの層(層1−電極前駆体層及び層2−電解質層)のテープ成形を含む。テープ成形用の懸濁液を、添加剤としてのポリビニルピロリドン(PVP)、ポリビニルブチラール(PVB)及びEtOH+MEKを用いる粉末のボールミル粉砕によって作製する。粒径の制御後、ダブルドクターブレード装置を用いて懸濁液をテープ成形し、その後テープを乾燥させる。
層2:懸濁液は、Zr0.78Sc0.2Y0.02O2−δ粉末に基づいている。この箔の未加工厚さは約5μmである。層の焼結密度は理論密度の96%より大きい。
第1のステップは、3つの層、2つの金属含有電極前駆体層(層1及び2)並びに1つの電解質層(層3)のテープ成形を含む。テープ成形用の懸濁液を、添加剤としてのポリビニルピロリドン(PVP)、ポリビニルブチラール(PVB)及びEtOH+MEKを用いる粉末のボールミル粉砕によって作製する。粒径の制御後、ダブルドクターブレード装置を用いて懸濁液をテープ成形し、その後テープを乾燥させる。これらの層の相対的な熱膨張係数(TEC)は、TEC層3<TEC層1<TEC層2である。
層2:懸濁液は、体積比1:1.1のSYSZとFeCr粉末とに基づいている。15vol%の黒鉛を孔形成剤として使用する。この箔の未加工厚さは約25μmである。層の焼結気孔率は約50%である。
層3:懸濁液は、SYSZ粉末に基づいている。この箔の未加工厚さは約10μmである。層の焼結密度は理論密度の96%より大きい。
第1のステップは、2つの層(層1−電極前駆体層及び層2−電解質層)のテープ成形を含む。テープ成形用の懸濁液を、添加剤としてのポリビニルピロリドン(PVP)、ポリビニルブチラール(PVB)及びEtOH+MEKを用いる粉末のボールミル粉砕によって作製する。粒径の制御後、ダブルドクターブレード装置を用いて懸濁液をテープ成形し、その後テープを乾燥させる。
層2:懸濁液は、SYSZ粉末に基づいている。この箔の未加工厚さは約3μmである(焼結後の厚さは約2μm)。層の焼結密度は理論密度の96%より大きい。
ステップ1及び2は、実施例1で説明したように行う。
第1のステップは、2つの層(層1−電極前駆体層及び層2−電解質層)のテープ成形を含む。テープ成形用の懸濁液を、添加剤としてのポリビニルピロリドン(PVP)、ポリビニルブチラール(PVB)及びEtOH+MEKを用いる粉末のボールミル粉砕によって作製する。粒径の制御後、ダブルドクターブレード装置を用いて懸濁液をテープ成形し、その後テープを乾燥させる。
層2:懸濁液は、(Ce0.9Gd0.1)O2−δ粉末に基づいている。この箔の未加工厚さは約12μmである。層の焼結密度は理論密度の96%より大きい。
(Ce0.9Gd0.1)O2−δとFeCr粉末との体積1:1の混合物を層1に使用することの他は、実施例9で説明したように膜を得た。
第1のステップは、各層のテープ成形後の中間乾燥による、3層構造(層1及び3−電極前駆体層並びに層2−電解質層)の共成形を含む。テープ成形用の懸濁液を、添加剤としてのポリビニルピロリドン(PVP)、ポリビニルブチラール(PVB)及びEtOH+MEKを用いる粉末のボールミル粉砕によって作製する。粒径の制御後、以下で説明するようにダブルドクターブレード装置を用いて懸濁液をテープ成形し、その後成形物を乾燥させる。
懸濁液2、層2:懸濁液は、焼結助剤としてのCo3O4を有する(Ce0.9Gd0.1)O2−δに基づいている。この箔の未加工厚さは約12μmである。層の焼結密度は理論密度の96%より大きい。
第1のステップは、中間乾燥なしで、3層構造(層1及び3−電極前駆体層並びに層2−電解質層)の共成形を含む。テープ成形用の懸濁液を、添加剤としてのポリビニルピロリドン(PVP)、ポリビニルブチラール(PVB)及びEtOH+MEKを用いる粉末のボールミル粉砕によって作製する。粒径の制御後、以下で説明するようにダブルドクターブレード装置を用いて懸濁液をテープ成形し、その後成形物を乾燥させる。
懸濁液2、層2:懸濁液は、(Ce0.9Gd0.1)O2−δに基づいている。この箔の未加工厚さは約12μmである。層の焼結密度は理論密度の96%より大きい。
第1のステップは、2つの層(層1−電極前駆体層及び層2−電解質層)のテープ成形を含む。テープ成形用の懸濁液を、添加剤としてのポリビニルピロリドン(PVP)、ポリビニルブチラール(PVB)及びEtOH+MEKを用いる粉末のボールミル粉砕によって作製する。粒径の制御後、ダブルドクターブレード装置を用いて懸濁液をテープ成形し、その後テープを乾燥させる。
層2:懸濁液は、孔形成剤としての木炭を用いる(La0.85Sr0.15Ga0.8Mg0.2O3)粉末に基づいている。この箔の未加工厚さは約12μmである。層の焼結密度は理論密度の96%より大きい。
第1のステップは、2つの層(層1−電極前駆体層及び層2−電解質層)のテープ成形を含む。テープ成形用の懸濁液を、添加剤としてのポリビニルピロリドン(PVP)、ポリビニルブチラール(PVB)及びEtOH+MEKを用いる粉末のボールミル粉砕によって作製する。粒径の制御後、ダブルドクターブレード装置を用いて懸濁液をテープ成形し、その後テープを乾燥させる。
層2:懸濁液は、SrCe0.95Yb0.05O3−δ粉末に基づいている。この箔の未加工厚さは約15μmである。層の焼結密度は理論密度の96%より大きい。
第1のステップは、2つの層(層1−電極前駆体層及び層2−電解質層)のテープ成形を含む。テープ成形用の懸濁液を、添加剤としてのポリビニルピロリドン(PVP)、ポリビニルブチラール(PVB)及びEtOH+MEKを用いる粉末のボールミル粉砕によって作製する。粒径の制御後、ダブルドクターブレード装置を用いて懸濁液をテープ成形し、その後テープを乾燥させる。
層2:懸濁液は、Sr−ジルコン酸塩粉末に基づいている。この箔の未加工厚さは約15μmである。層の焼結密度は理論密度の96%より大きい。
Claims (20)
- 少なくとも多孔質アノード層、電解質層及び多孔質カソード層を備える薄い固体酸化物電池であって、前記アノード層及び前記カソード層が、電解質材料、少なくとも1種の金属及び触媒材料を含み、前記薄い電池の全厚が約150μm以下である薄い固体酸化物電池。
- 前記電解質層が、約2〜約20μmの厚さを有する、請求項1に記載の薄い固体酸化物電池。
- 前記カソード層及び/又はアノード層が、約65μm以下の厚さを有する、請求項1又は2に記載の薄い固体酸化物電池。
- 前記少なくとも1種の金属が、Ni、FeCrMx合金及びNiCrMx合金からなる群から選択され、Mxが、Ni、Ti、Ce、Mn、Mo、W、Co、La、Y、Zr、Al及びこれらの混合物からなる群から選択される、請求項1〜3のいずれかに記載の薄い固体酸化物電池。
- 前記電解質材料が、ドープジルコニア、ドープセリア、没食子酸塩.及びプロトン伝導性電解質からなる群から選択される、請求項1〜3のいずれかに記載の薄い固体酸化物電池。
- 少なくとも多孔質アノード層、電解質層及び多孔質カソード層を備える薄い固体酸化物電池であって、前記アノード層及び前記カソード層が電解質材料及び触媒材料を含み、前記電解質材料がドープセリアであり、可逆な前記薄い電池の全厚が約150μm以下である薄い固体酸化物電池。
- 前記電解質層が、少なくとも2つの層を備える多層構造である、請求項1〜6のいずれかに記載の薄い固体酸化物電池。
- 前記アノード層及び前記カソード層が、それぞれ少なくとも2つの層を備える多層構造である、請求項1〜7のいずれかに記載の薄い固体酸化物電池。
- 前記カソード及び前記アノードの前記少なくとも2つの層が互いに異なる熱膨張係数を有し、前記電解質層に直接接触している前記それぞれの層が、前記電解質層の熱膨張係数よりも大きく、また前記電極の前記それぞれの第2の層の熱膨張係数よりも大きい同一の含浸前熱膨張係数を有する、請求項8に記載の薄い固体酸化物電池。
- 第1の電極層を設けるステップと、
前記第1の電極層の上に電解質層を塗布するステップと、
前記電解質層の上に第2の電極層を塗布するステップと、
前記得られた構造を焼結するステップと、
前記第1及び第2の電極層に触媒材料又はその前駆体を含浸するステップと
を含む、請求項1または6に記載の薄い固体酸化物電池の製造方法。 - 前記第1及び第2の電極層と前記電解質層とが、テープ成形によって独立に作製され、前記層がその後圧延によって積層されて、前記固体酸化物燃料電池が形成される、請求項10に記載の方法。
- 前記電極層の上に前記電解質層を塗布する前記ステップ及び前記電解質層の上に前記第2の電極層を塗布する前記ステップが、ウエットオンドライテープ成形によって行われる、請求項10又は11に記載の方法。
- 前記電極層の上に前記電解質層を塗布する前記ステップ及び前記電解質層の上に前記第2の電極層を塗布する前記ステップが、ウエットオンウエットテープ成形によって行われる、請求項10又は11に記載の方法。
- パターン化構造を得るために、前記電池構造を焼結前に型取りするステップをさらに含む、請求項10〜13のいずれかに記載の方法。
- 前記カソード層として機能することになる前記第1又は第2の電極層の前記含浸用の前記触媒又はその前駆体が、水マンガン鉱、フェライト、輝コバルト鉱及びニッケレート或いはこれらの混合物からなる群から選択される、請求項10〜14のいずれかに記載の方法。
- 前記アノード層として機能することになる前記第1又は第2の電極層の前記含浸用の前記触媒又はその前駆体が、Ni、NixFe1−x、並びにNi(又はNixFe1−x)とドープセリア/ジルコニアとの混合物又はCuとCuとドープジルコニア/セリアとの混合物、並びにMa=Ba、Sr、Ca;Mb=V、Nb、Ta、Mo、W、Th、U;0≦s≦0.5であるMasTi1−xMbxO3−δ、又はM=T、V、Mn、Nb、Mo、W、Th、UであるLnCr1−xMxO3−δからなる群から選択される、請求項10〜15のいずれかに記載の方法。
- 少なくとも多孔質アノード層と、混合導電性材料を含む膜層と、多孔質カソード層とを備える薄い分離膜であって、前記アノード層及び前記カソード層が、前記混合導電性材料及び触媒材料を含み、前記薄い分離膜の全厚が約150μm以下である薄い分離膜。
- 前記膜層が、前記混合導電性材料としてドープセリアを含む、請求項17に記載の薄い分離膜。
- 前記アノード層及び前記カソード層が、少なくとも1種の金属をさらに含む、請求項17又は18に記載の薄い分離膜。
- 第1の電極層を設けるステップと、
前記第1の電極層の上に膜層を塗布するステップと、
前記膜層の上に第2の電極層を塗布するステップと、
前記得られた構造を焼結するステップと、
前記第1及び第2の電極層に触媒材料又はその前駆体を含浸するステップと
を含む、請求項17〜19のいずれかに記載の薄い分離膜の製造方法。
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