JP2010218848A - リチウムイオン二次電池用の負極、それを用いたリチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池用の負極の製造方法および製造に用いるスラリー - Google Patents
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Abstract
【解決手段】集電体上に、導電助剤と負極活物質を有し、前記負極活物質と前記集電体または前記導電助剤とが、金属結合により結合していることを特徴とするリチウムイオン二次電池用の負極である。前記集電体上に、前記導電助剤と前記負極活物質と前記金属ナノ粒子を含むスラリーを塗布し、焼結することでリチウムイオン二次電池用の負極を得る。前記導電助剤と前記負極活物質と前記集電体とは、金属結合により結ばれているため、強固なポーラス構造の負極膜を有し、充放電過程で大きく膨張するシリコン系合金を負極活物質に用いることができる。
【選択図】図1
Description
[実施例1〜3]
(負極の作製)
平均粒径5μmの球状銅粉末(高純度化学研究所株式会社製CUE12PB)よりなる導電助剤1と、カーボン材料として平均粒径35nmのアセチレンブラック(電気化学工業株式会社製、粉状品)よりなる導電助剤2と、平均粒径60nmの球状シリコン粉末(Hefei Kai’er社製)よりなる負極活物質と、平均粒径5nmの銅(古河電気工業株式会社製)よりなる金属ナノ粒子との水性スラリーを表1の固形分換算での配合比率(wt%)で各種調製した。水性スラリーは粘度を調整するため、カルボキシメチルセルロースナトリウム(CMC、ダイセル化学工業株式会社製、#2200)1wt%溶液を増粘剤として使用した。
金属Li箔を対照電極としてリチウムイオン2次電池を構成し、充放電特性を調べた。特性の評価は、初回の放電容量及び50サイクルの充電・放電後の放電容量を測定し、放電容量の維持率を算出することによって行った。放電容量は、有効な活物質Siを基準として、設計値を1200mAh/gとした。まず、25℃環境下において、電流値を0.2C、電圧値を0.02Vまで定電流定電圧条件で充電を行い、電流値が0.05Cに低下した時点で充電を停止した。次いで、電流値0.2Cの条件で、金属Liに対する電圧が1.5Vとなるまで放電を行い、0.2C初期放電容量を測定した。なお、1Cとは、1時間で満充電できる電流値である。また、充電と放電はともに25℃環境下において行った。次いで、0.2Cでの充放電速度で上記充放電を50サイクル繰り返した。0.2C初期放電容量に対する、充放電を50サイクル繰り返したときの放電容量の割合を百分率で求め、容量維持率とした。
比較例においては、実施例で用いられる銅の金属ナノ粒子の代わりに、スチレンブタジエンラバー(SBR)40wt%のエマルション(日本ゼオン株式会社製、BM400B)よりなる樹脂系結着剤を用い、水性スラリーを表1の固形分換算での配合比率(wt%)で各種調製した。他の水性スラリーの原料、水性スラリーの塗布・乾燥方法、特性評価方法は、実施例と同様に行ったが、実施例とは異なり、乾燥後の窒素雰囲気中での加熱焼成は行わなかった。
3………集電体
5………負極活物質
7………導電助剤
8………空隙
9………金属ナノ粒子
11………導電性材料
13………造粒体
15………ミキサー
17………スラリー
19………スラリー原料
21………コーター
Claims (12)
- 集電体上に、導電助剤と負極活物質と金属ナノ粒子とを有し、前記負極活物質と前記集電体または前記導電助剤とが、前記金属ナノ粒子を介して金属結合により結合していることを特徴とするリチウムイオン二次電池用の負極。
- 前記集電体が銅、ニッケルおよびステンレスからなる群より選ばれた少なくとも1種の金属からなる箔であることを特徴とする請求項1に記載のリチウムイオン二次電池用の負極。
- 前記導電助剤が銅、スズ、亜鉛、ニッケルおよび銀からなる群より選ばれた少なくとも1種の金属からなる粉末であることを特徴とする請求項1に記載のリチウムイオン二次電池用の負極。
- 前記導電助剤が、さらにカーボン材料を含むことを特徴とする請求項3に記載のリチウムイオン二次電池用の負極。
- 前記金属ナノ粒子は、銅、スズ、亜鉛、ニッケルおよび銀からなる群より選ばれた少なくとも1種の金属のナノ粒子であり、平均粒径2nm〜100nmであり、
前記金属結合が、前記金属ナノ粒子を焼結することにより形成され、
前記集電体と前記負極活物質と前記導電助剤と前記金属ナノ粒子との一部または全部に取り囲まれた空隙を有することを特徴とする請求項1に記載のリチウムイオン二次電池用の負極。 - 前記負極活物質が、シリコン、スズ、アンチモン、アルミニウム、鉛およびヒ素からなる群より選ばれた少なくとも1種の物質またはそれらの合金を含む物質であることを特徴とする請求項1に記載のリチウムイオン二次電池用の負極。
- 前記負極活物質の粒子の表面に、導電性材料の被覆を有することを特徴とする請求項6記載のリチウムイオン二次電池用の負極。
- 請求項1から請求項7のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池用の負極を用いたリチウムイオン二次電池。
- 負極活物質と導電助剤と金属ナノ粒子または負極活物質と導電性材料の複合体と導電助剤と金属ナノ粒子を混練してスラリーを作成する混練工程と、
前記スラリーを集電体に塗布する塗布工程と、
前記集電体を乾燥後、前記金属ナノ粒子の金属の融点(絶対温度)の1/2以下の温度の不活性雰囲気下で焼結する焼結工程と、
を具備することを特徴とするリチウムイオン二次電池用の負極の製造方法。 - 前記金属ナノ粒子は、銅、スズ、亜鉛、ニッケル、銀からなる群より選ばれた少なくとも1種の金属のナノ粒子からなり、平均粒径2nm〜100nmであり、
前記導電助剤は、銅、スズ、亜鉛、ニッケル、銀からなる群より選ばれた少なくとも1種の金属の粉末からなり、平均粒径1μm〜10μmであり、
前記金属ナノ粒子の量は、前記導電助剤の金属の粉末に対して2〜40重量%であることを特徴とする請求項9記載のリチウムイオン二次電池用の負極の製造方法。 - 前記導電助剤にカーボン材料を含み、前記カーボン材料の量は、前記負極活物質と前記導電助剤と前記金属ナノ粒子の合計に対して10〜70重量%であることを特徴とする請求項9または請求項10記載のリチウムイオン二次電池用の負極の製造方法。
- 負極活物質と導電助剤と金属ナノ粒子または負極活物質と導電性材料の複合体と導電助剤と金属ナノ粒子を混練してなり、請求項9から請求項11のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池用の負極の製造方法に用いられることを特徴とするスラリー。
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