JP2010106127A5 - - Google Patents
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Description
発光装置に使用される蛍光体に関するものである。
本発明の一実施形態である蛍光体は、斜方晶系に属するSr 2 Al 3 Si 7 ON 13 属結晶であり、前記結晶のSrに対応する金属元素Mと、前記結晶のSlに対応する元素M1と、前記結晶のSiに対応する元素M2と、OおよびNの両方を含む組成を有し、前記金属元素Mの一部が発光中心元素ECにより置換された無機化合物を含むものであって、前記蛍光体の結晶構造における格子定数および原子座標から計算されたM1−NおよびM2−Nの化学結合の長さが、Sr2Al3Si7ON13の格子定数と原子座標から計算されたAl−NおよびSi−Nの化学結合の長さに比べて、それぞれ±15%以内であることを特徴とするものである。
また、本発明のほかの一実施形態である蛍光体は、斜方晶系に属するSr 2 Al 3 Si 7 ON 13 属結晶であり、前記結晶のSrに対応する金属元素Mと、前記結晶のSlに対応する元素M 1 と、前記結晶のSiに対応する元素M 2 と、OおよびNの両方を含む組成を有し、前記金属元素Mの一部が発光中心元素ECにより置換された無機化合物を含むものであって、前記蛍光体のXRDプロファイルの回折ピークのうちの回折強度の強い10本のピーク位置が、Sr 3 Al 3 Si 13 ON 13 結晶と一致することを特徴とするものである。
発光中心元素ECは、元素Mの少なくとも0.1モル%を置換することが望まれる。置換量が0.1モル%未満の場合には、十分な発光効果を得ることが困難となる。発光中心元素ECは、元素Mの全量を置き換えてもよいが、置換量が50モル%未満の場合には、発光確率の低下(濃度消光)を極力抑制することができる。 そして、本発明による赤色蛍光体(R)は、波長250〜500nmの光で励起した際、黄色から赤色にわたる領域の発光、すなわち波長580〜650nmの間にピークを有する発光を示すものである。
本発明に用いられる緑色蛍光体(G)は、Sr3Al3Si13O2N21をベースとするものである。そして、前記した赤色蛍光体と同様に元素の置き換え等によって、結晶構造が若干変化することがあるが、基本的な結晶構造が変化しない範囲で本発明の効果を奏することができる。このような基本的な結晶構造が変化しない範囲は、前記した赤色蛍光と同様である。すなわち、本発明においては、X線回折や中性子線回折により求めた格子定数および原子座標から計算されたM’1−NおよびM’2−Nの化学結合の長さ(近接原子間距離)が、表2に示すSr 2 Al 3 Si 13 O 2 N 21 の格子定数と原子座標から計算されたAl−NおよびSi−Nの化学結合の長さに比べて、それぞれ±15%以内であるときに結晶構造が変化していないと定義する。本発明に用いられる緑色蛍光体はこのような結晶構造を有することを必須とする。この範囲を超えて化学結合の長さが変化すると、その化学結合が切れて別の結晶となり、本発明による効果を得ることができなくなる。
蛍光層109は、本発明の実施形態にかかる蛍光体の混合物110を、例えばシリコーン樹脂からなる樹脂層111中に5重量%から50重量%の割合で分散、もしくは沈降させることによって形成することができる。実施形態にかかる蛍光体には、共有結合性の高い酸窒化物が母体として用いられている。このため、本発明による蛍光体は一般に疎水性であり、樹脂との相容性が極めて良好である。したがって、樹脂と蛍光体との界面での散乱が著しく抑制されて、光取出し効率が向上する。
比較例2
発光ピーク波長455nmの発光ダイオードを、8mm角のAlNパッケージ上に半田を用いて接合し、金ワイヤーを介して電極に接続した。この発光ダイオード上にドーム状に透明樹脂を塗布し、その上にピーク波長585nmの赤色発光蛍光体(Ba0.1Sr0.8Ca0.1)2SiO4:Eu2+を40重量%混入させた透明樹脂を層状に塗布し、その上に(Ba0.1Sr0.8)2SiO4:Eu2+を30重量%混入させた透明樹脂を層状に塗布して、図6に示された構造を有する発光装置を製造した。この緑色蛍光体と赤色蛍光体の発光強度の温度依存性を、室温における発光強度を1として規格化して図31に示す。この発光装置を積分球内に設置し、20mA、3.1Vで駆動させたところ、色度(0.345,0.352)、色温度5000K、光束効率68.6lm/W、Ra=86であった。20mA駆動における発光スペクトルを図32に示す。
発光ピーク波長455nmの発光ダイオードを、8mm角のAlNパッケージ上に半田を用いて接合し、金ワイヤーを介して電極に接続した。この発光ダイオード上にドーム状に透明樹脂を塗布し、その上にピーク波長585nmの赤色発光蛍光体(Ba0.1Sr0.8Ca0.1)2SiO4:Eu2+を40重量%混入させた透明樹脂を層状に塗布し、その上に(Ba0.1Sr0.8)2SiO4:Eu2+を30重量%混入させた透明樹脂を層状に塗布して、図6に示された構造を有する発光装置を製造した。この緑色蛍光体と赤色蛍光体の発光強度の温度依存性を、室温における発光強度を1として規格化して図31に示す。この発光装置を積分球内に設置し、20mA、3.1Vで駆動させたところ、色度(0.345,0.352)、色温度5000K、光束効率68.6lm/W、Ra=86であった。20mA駆動における発光スペクトルを図32に示す。
Claims (6)
- 斜方晶系に属するSr 2 Al 3 Si 7 ON 13 属結晶であり、前記結晶のSrに対応する金属元素Mと、前記結晶のSlに対応する元素M1と、前記結晶のSiに対応する元素M2と、OおよびNの両方を含む組成を有し、前記金属元素Mの一部が発光中心元素ECにより置換された無機化合物を含む蛍光体であって、前記蛍光体の結晶構造における格子定数および原子座標から計算されたM1−NおよびM2−Nの化学結合の長さが、Sr2Al3Si7ON13の格子定数と原子座標から計算されたAl−NおよびSi−Nの化学結合の長さに比べて、それぞれ±15%以内であることを特徴とする蛍光体。
- 下記一般式(1):
(M1−xECx)aSibAlOcNd (1)(式中、MはIA族元素、IIA族元素、IIIA族元素、IIIB族元素、希土類元素、およびIVA族元素から選択される元素であり、
ECはEu、Ce、Mn、Tb、Yb、Dy、Sm、Tm、Pr、Nd、Pm、Ho、Er、Cr、Sn、Cu、Zn、As、Ag、Cd、Sb、Au、Hg、Tl、Pb、Bi、およびFeから選ばれる元素であり、
0<x<0.4,
0.65<a<0.70、
2<b<3、
0.3<c<0.6、
4<d<5)
で表わされる組成を有し、波長250〜500nmの光で励起した際に波長570〜650nmの間にピークを有する発光を示す、請求項1に記載の蛍光体。 - 前記元素Mの窒化物または炭化物、前記元素M1の窒化物、酸化物、または炭化物、前記元素M2の窒化物、酸化物、または炭化物、および前記発光中心元素ECの酸化物、窒化物、または炭酸塩を原料として用い、これらの原料を混合してから焼成することにより製造されたものである、請求項1または2に記載の蛍光体。
- 斜方晶系に属するSr 2 Al 3 Si 7 ON 13 属結晶であり、前記結晶のSrに対応する金属元素Mと、前記結晶のSlに対応する元素M 1 と、前記結晶のSiに対応する元素M 2 と、OおよびNの両方を含む組成を有し、前記金属元素Mの一部が発光中心元素ECにより置換された無機化合物を含む蛍光体であって、前記蛍光体のXRDプロファイルの回折ピークのうちの回折強度の強い10本のピーク位置が、Sr 3 Al 3 Si 13 ON 13 結晶と一致することを特徴とする蛍光体。
- 下記一般式(1):
(M 1−x EC x ) a Si b AlO c N d (1)(式中、MはIA族元素、IIA族元素、IIIA族元素、IIIB族元素、希土類元素、およびIVA族元素から選択される元素であり、
ECはEu、Ce、Mn、Tb、Yb、Dy、Sm、Tm、Pr、Nd、Pm、Ho、Er、Cr、Sn、Cu、Zn、As、Ag、Cd、Sb、Au、Hg、Tl、Pb、Bi、およびFeから選ばれる元素であり、
0<x<0.4,
0.65<a<0.70、
2<b<3、
0.3<c<0.6、
4<d<5)
で表わされる組成を有し、波長250〜500nmの光で励起した際に波長570〜650nmの間にピークを有する発光を示す、請求項4に記載の蛍光体。 - 前記元素Mの窒化物または炭化物、前記元素M 1 の窒化物、酸化物、または炭化物、前記元素M 2 の窒化物、酸化物、または炭化物、および前記発光中心元素ECの酸化物、窒化物、または炭酸塩を原料として用い、これらの原料を混合してから焼成することにより製造されたものである、請求項4または5に記載の蛍光体。
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