JP5190475B2 - 蛍光体およびそれを用いた発光装置 - Google Patents
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Description
(M1−xRx)3−ySi13−zAl3+zO2+uN21−w (1)
(式中、
Mは、IA族元素、IIA族元素、Alを除くIIIA族元素、IIIB族元素、希土類元素、およびSiを除くIVA族元素から選択される元素であり、
Rは、Eu、Ce、Mn、Tb、Yb、Dy、Sm、Tm、Pr、Nd、Pm、Ho、Er、Cr、Sn、Cu、Zn、As、Ag、Cd、Sb、Au、Hg、Tl、Pb、Bi、およびFeから選ばれる元素であり、
0<x≦1、
−0.1≦y≦0.15、
−1≦z≦1、
−1<u−w≦1.5
である)
で表わされる組成を有する酸窒化物蛍光体の製造方法であって、
前記元素Mの窒化物または炭化物と、
前記元素M’のハロゲン化物と、
前記元素Rの酸化物、窒化物、または炭酸塩と、
Siの窒化物、酸化物、または炭化物と、
Alの窒化物、酸化物、または炭化物と
を混合した原料混合物を焼成し、さらに酸洗浄することを含む
ことを特徴とするものである。
(M’1−x−x0M0 x0Rx)3−ySi13−zAl3+zO2+uN21−w (2)
(式中、
M’は、Naを除くIA族元素、Caを除くIIA族元素、Alを除くIIIA族元素、IIIB族元素、希土類元素、およびSiを除くIVA族元素から選択される元素であり、
M0は、CaおよびNaからなる群から選ばれる元素であり
Rは、Eu、Ce、Mn、Tb、Yb、Dy、Sm、Tm、Pr、Nd、Pm、Ho、Er、Cr、Sn、Cu、Zn、As、Ag、Cd、Sb、Au、Hg、Tl、Pb、Bi、およびFeからなる群から選ばれる元素であり、
0<x≦1、
0<x0≦0.08
−0.1≦y≦0.15、
−1≦z≦1、
−1<u−w≦1.5
である)
で表わされる組成を有する酸窒化物蛍光体の製造方法であって、
前記元素M’の窒化物または炭化物と、
前記元素M0のハロゲン化物と、
前記元素Rの酸化物、窒化物、または炭酸塩と、
Siの窒化物、酸化物、または炭化物と、
Alの窒化物、酸化物、または炭化物と
を混合した原料混合物を焼成し、さらに酸洗浄することを含む
ことを特徴とするものである。
(M1−x−x0M0 x0Rx)3−ySi13−zAl3+zO2+uN21−w (2)
(式中、
Mは、Naを除くIA族元素、Caを除くIIA族元素、Alを除くIIIA族元素、IIIB族元素、希土類元素、およびSiを除くIVA族元素から選択される元素であり、
M0は、CaおよびNaからなる群から選ばれる元素であり
Rは、Eu、Ce、Mn、Tb、Yb、Dy、Sm、Tm、Pr、Nd、Pm、Ho、Er、Cr、Sn、Cu、Zn、As、Ag、Cd、Sb、Au、Hg、Tl、Pb、Bi、およびFeからなる群から選ばれる元素であり、
0<x≦1、
0<x0≦0.08
−0.1≦y≦0.15、
−1≦z≦1、
−1<u−w≦1.5
である)
で表わされる組成を有し、波長250〜500nmの光で励起した際に波長490〜580nmの間にピークを有する発光を示す
ことを特徴とするものである。
250nm〜500nmの波長の光を発光する発光素子と、
前記発光素子上に配置された、前記の酸窒化物蛍光体を含む蛍光体層と
を具備することを特徴とするものである。
(M1−xRx)3−ySi13−zAl3+zO2+uN21−w (1)
(式中、
Mは、IA族元素、IIA族元素、Alを除くIIIA族元素、IIIB族元素、希土類元素、およびSiを除くIVA族元素から選択される元素であり、
Rは、Eu、Ce、Mn、Tb、Yb、Dy、Sm、Tm、Pr、Nd、Pm、Ho、Er、Cr、Sn、Cu、Zn、As、Ag、Cd、Sb、Au、Hg、Tl、Pb、Bi、およびFeから選ばれる元素であり、
0<x≦1、
−0.1≦y≦0.15、
−1≦z≦1、
−1<u−w≦1.5
である)
(M’1−x−x0M0 x0Rx)3−ySi13−zAl3+zO2+uN21−w (2)
(式中、
M’は、Naを除くIA族元素、Caを除くIIA族元素、Alを除くIIIA族元素、IIIB族元素、希土類元素、およびSiを除くIVA族元素から選択される元素であり、
M0は、CaおよびNaからなる群から選ばれる元素であり
Rは、Eu、Ce、Mn、Tb、Yb、Dy、Sm、Tm、Pr、Nd、Pm、Ho、Er、Cr、Sn、Cu、Zn、As、Ag、Cd、Sb、Au、Hg、Tl、Pb、Bi、およびFeからなる群から選ばれる元素であり、
0<x≦1、
0<x0≦0.1
−0.1≦y≦0.15、
−1≦z≦1、
−1<u−w≦1.5
である)
すなわち、一般式(2)の元素M’と元素M0との組み合わせが、一般式(1)の元素Mに対応する。
ハロゲン化物の例としては、SrF2、CaCl2、NaFなどが挙げられる。
出発原料としてSr3N2、EuN、Si3N4、Al2O3、CaCl2およびAlNを用意した。これら各々2.409g、0.647g、5.987g、0.748g、0.200g、0.710gをバキュームグローブボックス中で秤量後、めのう乳鉢内で乾式混合したものを、BNるつぼに充填し、7.5気圧のN2雰囲気中、1850℃で4時間焼成して、蛍光体を合成した。得られた蛍光体を分析したところ、その組成は(Sr0.829Ca0.039Eu0.133)2.99Si12.7Al3.32O2.9N20.9であった。この結果は、一般式(1)において、y=0.01、z=0.32、u=0.9、w=0.08に相当する。
CaCl20.200gをNaF0.200gに変えた以外は実施例1と同様にして、蛍光体を得た。得られた蛍光体を分析したところ、その組成は(Sr0.860Na0.039Eu0.140)2.88Si12.7Al3.32O2.9N20.8であった。この結果は、一般式(2)において、y=0.12、z=0.32、u=0.9、w=0.22に相当する。
CaCl20.200gをSrF20.200gに変えた以外は実施例1と同様にして、蛍光体を得た。得られた蛍光体を分析したところ、その組成は(Sr0.872Eu0.128)2.94Si12.8Al3.24O2.7N21.4であった。この結果は、一般式(1)において、y=0.06、z=0.24、u=0.7、w=−0.4に相当する。
出発原料からCaCl2を除いた以外は実施例1と同様にして、蛍光体を得た。原料の配合比は、組成が(Sr0.866Eu0.134)2.9Si12.8Al3.2O2.2N20.8となるようにした。
実施例1の蛍光体を用いて、応用実施例101の発光装置を製造した。この発光装置は図7(A)に従って製造した。具体的には、発光ピーク波長445nmの発光ダイオードを、8mm角のAlNパッケージ上に半田を用いて接合し、金ワイヤーを介して電極に接続した。この発光ダイオード上にドーム状に透明樹脂を塗布し、その上にピーク波長665nmの赤色発光蛍光体CaAlSiN3:Eu2+を10重量%混入させた透明シリコーン樹脂を層状に塗布し、その上に透明シリコーン樹脂層を介して、実施例1の蛍光体を40重量%混入させた透明シリコーン樹脂を層状に塗布して、発光装置を製造した。
緑色発光蛍光体として比較例1の蛍光体を用いたほかは、応用実施例101と同様にして応用比較例1の発光装置を製造した。
601、602 リード
603 樹脂部
604 反射面
605 凹部
606 発光チップ
607、608 ボンディングワイヤー
609 蛍光層
610 蛍光体
611 樹脂層
700 パッケージ
701 発光ダイオード
703 導電性ワイヤー
704、306、308 透明樹脂層
705 赤色発光蛍光体を含む透明樹脂層
707 緑色発光蛍光体を含む透明樹脂層
709 青色発光蛍光体を含む透明樹脂層
Claims (6)
- 下記一般式(1):
(M1−xRx)3−ySi13−zAl3+zO2+uN21−w (1)
(式中、
Mは、Srであり、
Rは、Euであり、
0<x≦1、
−0.1≦y≦0.15、
−1≦z≦1、
−1<u−w≦1.5
である)
で表わされる組成を有する酸窒化物蛍光体の製造方法であって、
前記元素Mの窒化物と、
前記元素Mのハロゲン化物と、
前記元素Rの酸化物、または窒化物と、
Siの窒化物、または酸化物と、
Alの窒化物、または酸化物と
を混合した原料混合物を焼成し、さらに酸洗浄することを含むことを特徴とする、酸窒化物蛍光体の製造方法。 - 前記前記元素Mのハロゲン化物がSrF2である、請求項1に記載の酸窒化物蛍光体の製造方法。
- 下記一般式(2):
(M’1−x−x0M0 x0Rx)3−ySi13−zAl3+zO2+uN21−w (2)
(式中、
M’は、Srであり、
M0は、CaおよびNaからなる群から選ばれる元素であり
Rは、Euであり、
0<x≦1、
0<x0≦0.08
−0.1≦y≦0.15、
−1≦z≦1、
−1<u−w≦1.5
である)
で表わされる組成を有する酸窒化物蛍光体の製造方法であって、
前記元素M’の窒化物と、
前記元素M0のハロゲン化物と、
前記元素Rの酸化物、または窒化物と、
Siの窒化物、または酸化物と、
Alの窒化物、または酸化物と
を混合した原料混合物を焼成し、さらに酸洗浄することを含むことを特徴とする、酸窒化物蛍光体の製造方法。 - 前記元素M0のハロゲン化物が、CaCl2、またはNaFである、請求項3に記載の酸窒化物蛍光体の製造方法。
- 下記一般式(2):
(M’1−x−x0M0 x0Rx)3−ySi13−zAl3+zO2+uN21−w (2)
(式中、
M’は、Srであり、
M0は、Ca、およびNaからなる群から選ばれる元素であり
Rは、Euであり、
0<x≦1、
0<x0≦0.08
−0.1≦y≦0.15、
−1≦z≦1、
−1<u−w≦1.5
である)
で表わされる組成を有し、波長250〜500nmの光で励起した際に波長490〜580nmの間にピークを有する発光を示すことを特徴とする酸窒化物蛍光体。 - 250nm〜500nmの波長の光を発光する発光素子と、
前記発光素子上に配置された、請求項5に記載の酸窒化物蛍光体を含む蛍光体層と
を具備することを特徴とする発光装置。
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