JP2010006908A - 接着剤、接着構造体及び高周波誘電加熱接着装置 - Google Patents

Abstract

【課題】レーザ内部加熱方式による接着接合を適用しにくい構造体の接着好適な接着接合方法を提供すること。
【解決手段】第１の樹脂材料からなる被着体と第２の被着体とを高周波誘電加熱方式により、接着剤の加熱硬化により接合するために用いられる接着剤において、その接着剤を、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波の印加下において実施される高周波誘電加熱に対して感応性であり、かつ接着剤成分と、該接着剤成分中に少なくとも１質量％の量で分散せしめられた、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波の印加により発熱可能な高誘電損率を有する高周波吸収性充填剤とを含んでなるように構成する。
【選択図】図１

Description

本発明は接着剤に関し、さらに詳しく述べると、高周波誘電加熱に好適な接着剤と、かかる接着剤を使用した接着構造体及び高周波誘電加熱接着装置に関する。本発明は、例えば、車載用構造部品等の被着体の接着接合に有利に使用することができる。

従来、２つの同一もしくは異なる部品、物品、部材等（以下、総称して「被着体」という）を接合するため、いろいろな手法が提案されている。例えば、熱風炉等の熱源を用いて、接着剤を加熱硬化あるいは溶融固着させて被着体どうしを接着する接着接合という技術が報告されている。しかしながら、この接着接合では、熱風炉等の熱源を用いるため、コストが高く、エネルギー消費が大きくなるという問題点が存在している。

近年、ＣＯ_２ガス排出規制等、環境に配慮した規制強化に対応するため、接着加工処理分野においても省エネ要求がますます強くなっている。この要求に対応するため、従来の熱風炉加熱等のいわゆる「外部加熱方式」に代わる加熱法として、赤外線（ＩＲ）加熱、レーザ加熱、誘導加熱、マイクロ波加熱等のいわゆる「内部加熱方式」が実用化されつつある。

ここで一例を示すと、特許文献１には、電極膜に接着層を介して電子部品を接続するに当って、０．０５〜５．０体積％の非還元性の導電粒子を含有する紫外線硬化併用嫌気性接着剤から接着層を形成することが記載されている。また、特許文献２には、（イ）８０〜２００℃の融点を有するポリオレフィン樹脂、（ロ）炭素化合物及び（ハ）誘電体物質を含有した樹脂組成物からなるホットメルト接着剤を使用して、２つの被着体の間に配置された接着剤を、１〜５０００ＭＨｚの周波数及び０．１〜１００ｋＷの出力を有する高周波電圧を１〜１０００秒間にわたって印加することによって加熱溶融することが記載されている。

しかしながら、内部加熱方式を利用した接着接合にも、多くの解決されるべき問題点が存在している。

例えば、内部加熱方式の１つであるレーザ加熱による接合方法は、集光した後のレーザ光を接合部位に照射することで接着接合を行うものである。しかしながら、この方法の場合、レーザのエネルギー密度が高いという問題点がある。また、光透過性等の固有特性により、高分子被着体の耐熱温度、光透過率等の制約により秒単位の接着接合が一般的であり、又、広面積の継ぎ手接着、Ｕ溝形状の構造部品接着や被着体が厚すぎる場合の接着には不向きであるといった問題点もある。

上記の問題点を解決する手段として、マイクロ波加熱もある。しかしながら、この方法の場合、被着体の全体を密閉容器中で処理加工しなければならないため、被着体に金属ターミナルや電子部品、半導体部品等が内蔵される場合、異常発熱や回路故障を起こすことが懸念される。

特開平１０−１３０００号公報（特許請求の範囲） 特開２００３−２３８７５４号公報（特許請求の範囲）

本発明は、上記したような従来の内部加熱方式に基づく接着接合の問題点を解決するためのものである。本発明の１つの目的は、レーザ内部加熱方式による接着接合を適用しにくい構造体の接着、すなわち、車載用構造部品のケース接着等に用いられるＵ溝継ぎ手や厚肉の接着継ぎ手、接着剤硬化温度と高分子被着体融点が類似する場合により好適な接着接合方法と、それに使用し得る接着剤を提供することにある。

また、レーザ内部加熱方式は、レンズを用いてレーザ光を集光した後、直径数ｍｍ以内のビームとして接合部位に照射するものである。したがって、エネルギー密度が高くなることが欠点であり、通常、ミリ秒レベルの接着接合となる。よって、接着剤の加熱硬化時間も数秒以内が目処値となり、通常の構造接着剤では、被着体温度や接着剤硬化温度の制約等により対応が困難であり、適合性付与にはコストアップが避けられない。したがって、本発明のもう１つの目的は、このような条件下でも有利に使用し得る接着接合方法と、それに使用し得る接着剤を提供することにある。

本発明者らは、上記した課題を解決すべく鋭意研究した結果、レーザ内部加熱方式に代えて高周波誘電加熱方式を導入し、しかもそのために特定の接着剤を処方することにより課題を解決し得るということを発見した。特に本発明では、課題の解決のため、２８ＭＨＺ又は４０ＭＨｚ帯の高周波吸収特性の高い充填剤（フィラー）を接着剤に添加するとともに、高周波を印加する電極を被着体の接着部位外面に当てて、高周波を接着剤層とその周囲の被着体のみに選択的に吸収させて、接着剤及びその近傍の被着体のみを加熱、硬化させることが有効であるということを発見した。

本発明は、その１つの面において、樹脂材料からなる第１の被着体と、前記第１の被着体と同一もしくは異なる樹脂材料からなる第２の被着体とを高周波誘電加熱方式により、接着剤の加熱硬化により接合するために用いられる接着剤であって、
周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波の印加下において実施される高周波誘電加熱に対して感応性であり、かつ
接着剤成分と、該接着剤成分中に少なくとも１質量％の量で分散せしめられた、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波の印加により発熱可能な高誘電損率を有する高周波吸収性充填剤とを含んでなることを特徴とする高周波誘電加熱硬化型接着剤にある。

また、本発明は、そのもう１つの面において、樹脂材料からなる第１の被着体と、前記第１の被着体と同一もしくは異なる材料からなる第２の被着体とが高周波誘電加熱方式により、接着剤の加熱硬化により接合されてなる接着構造体であって、
前記接着剤が、本発明による接着剤であることを特徴とする接着構造体にある。

さらに、本発明は、そのもう１つの面において、樹脂材料からなる第１の被着体と、前記第１の被着体と同一もしくは異なる材料からなる第２の被着体とを高周波誘電加熱方式により、接着剤の加熱硬化により接合するために用いられる高周波誘電加熱接着装置であって、
前記第１の被着体に当接して使用される第１の高周波印加電極と、
前記第２の被着体に当接して使用されるものであって、前記第１の高周波印加電極に対向している第２の高周波印加電極と、
前記第１の被着体と前記第２の被着体との間に配置された、本発明による接着剤と、
前記第１の高周波印加電極及び前記第２の高周波印加電極のそれぞれに周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波を印加するための高周波電源と
を備えてなることを特徴とする高周波誘電加熱接着装置にある。

本発明によれば、以下の詳細な説明から理解されるように、高周波誘電加熱を採用しかつ特定の接着剤を使用したことで、レーザ内部加熱方式による接着接合を適用しにくい構造体の接着、例えば車載用構造部品のケース接着等に用いられるＵ溝継ぎ手や厚肉の接着継ぎ手の接着接合を有利に実施することができ、また、接着剤の硬化温度と樹脂材料等の高分子材料からなる被着体の融点が類似するようなときでも、より好適な接着接合を達成することができる。

また、本発明によれば、接着剤に２８ＭＨｚ及び４０ＭＨｚ帯の高周波吸収特性の高いフィラを添加させることで、高周波誘電加熱により、より高い信頼性でかつ簡単、短時間、低コストで接着接合を行うことができる。さらに加えて、高周波を印加する電極を被着体の接着部位外面に当てて、高周波を接着層とその周囲の被着体のみに選択的に吸収させて接着剤及びその近傍の被着体のみを加熱、硬化させることで、高周波誘電加熱方式による接着接合をより効率的に行うことができる。

本発明による接着剤、接着構造体及び高周波誘電加熱接着装置は、それぞれ、いろいろな形態で有利に実施することができる。以下、本発明の好ましい形態を図１を参照しながら説明するが、本発明は、下記の形態に限定されるものではない。

図１は、本発明による接着構造体の好ましい一形態を示した断面図である。図示される通り、接着構造体１０は、第１の被着体１と、第１の被着体１と同一もしくは異なる材料からなる第２の被着体２と、これらの被着体を接着接合した本発明の接着剤からなる接着剤層３とから構成されている。第１の被着体１及び第２の被着体２は、高周波誘電加熱方式により、接着剤の加熱硬化により接合されている。なお、第１の被着体１及び第２の被着体２は、必要に応じて、その位置を交換して、第１の被着体が参照番号２でかつ第２の被着体が参照番号１で示されてもよい。また、接着構造体１０は、必要に応じて、追加の要素をその構造中に包含していてもよい。

具体的には、本発明では、第１の被着体１と第２の被着体２を重ね合わせて接着接合するとき、両者の間に、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波の印加により発熱可能な高誘電損率を有する高周波吸収性充填剤を含む接着剤層３を配置している。したがって、接着剤層３に高周波を印加すると、被着体１及び２の重ね合わせ部分で、充填剤が高周波を吸収して発熱源として機能し、その熱によって、接着剤成分を含む接着剤が硬化し、最終的には被着体１及び２の接着接合を行うことができる。高周波の印加による高周波誘電加熱は、従来の熱風炉等の熱源を用いた方法に比べて低コストで実施できるばかりでなく、高周波を接合部位に限って選択的に印加することができるので、得られる接着構造体における反り、変形、内部歪みの発生等の問題を抑制することができる。また、高周波は、被着体を静置又は回転させた状態で、接合部位に局所的に印加することができるので、接着接合が適用し難い複雑な形状をもった被着体にも有利に適用することができる。

本発明の実施において、被着体は、第１の被着体が樹脂材料からなる限り、特に限定されるものではない。

第１の被着体を構成する樹脂材料は、各種の樹脂材料を包含する。適当な樹脂材料として、例えば、汎用のプラスチック材料、エンジニアリングプラスチックなどを挙げることができる。第１の被着体を構成する樹脂材料として、なかんずく、エンジニアリングプラスチックが好適である。エンジニアリングプラスチックとは、耐熱温度が１００℃以上であり、強度が５０ＭＰａ以上であり、曲げ弾性率が２．４ＧＰａ以上のプラスチックである。そのため、エンジニアリングプラスチックは、高性能であり、工業用途に適している。

エンジニアリングプラスチックとして、一般的なエンジニアリングプラスチック、例えば、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、変性ポリフェニレンエーテル、ポリブチレンテレフタレート、フッ素樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ガラス繊維強化ポリエチレンテレフタレート、環状ポリオレフィン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、非晶ポリアリレート、液晶ポリエステル、ポリエーテルエーテルケトン、ポリイミドなどを挙げることができる。また、エンジニアリングプラスチック中の吸水率が０．１％前後以上であれば、被着体自体の発熱によりより効率的な接着が可能となる。かかる吸水率を満足させるエンジニアリングプラスチックは、例えば、ポリアミド、ポリブチレンテレフタレートなどである。

第２の被着体は、第１の被着体の樹脂材料と同一もしくは異なる樹脂材料であってもよく、さもなければ、樹脂材料以外の材料、例えば鉄鋼、ステンレス鋼、アルミニウム等の金属材料であってもよい。とりわけ、第１の被着体と第２の被着体がともに、上記したようなエンジニアリングプラスチックから構成されていることが好ましい。なお、第１の被着体と第２の被着体がともにエンジニアリングプラスチックからなるとき、それぞれのエンジニアリングプラスチックは、同一であってもよく、異なっていてもよい。例えば、ポリアミド、ポリブチレンテレフタレート、ポリフェニレンスルフィド、ポリプロピレン等のエンジニアリングプラスチックは、同一材の接合及び異種材の接合のいずれにおいても良好な接合効果をもたらすことができる。

加えて、被着体の材料に加えて、被着体の形状及び寸法も特に限定されるものではない。第１及び第２の被着体は、平板等の単純な構造を有する形状であってもよく、さもなければ、三次元構造等の複雑な構造を有する形状であってもよい。本発明の実施に好適な形状は、例えば、レーザ内部加熱方式による接着接合を適用しにくい構造体の形状、例えば車載用構造部品で用いられている複雑な形状、例えばＵ溝継ぎ手、厚肉の接着継ぎ手などである。これらの被着体の寸法は、任意に変更することができる。例えば、接合部位が平板状であるとみなして、第１及び第２の被着体の膜厚は、それぞれ、通常、約２〜３ｍｍである。高周波誘電加熱では、発熱エネルギーは周波数及び電界強度に依存しているので、これらの要件を満足させるため、被着体の膜厚として約２〜３ｍｍの上限が求められるわけである。

本発明において、接着剤層の形成に使用される接着剤は、高周波誘電加熱方式のために設計されたものであり、接着剤の加熱硬化により第１及び第２の被着体を強固に接合することができる。

本発明の実施において使用される高周波誘電加熱は、常用の方法を使用して、高周波誘電加熱に一般的に使用されている装置を用いて実施することができる。例えば、高周波誘電加熱は、１〜５０００ＭＨｚの周波数及び０．１〜１００ｋＷの高周波出力を有する高周波電力を１〜１０００秒にわたって接合部位に印加することによって実施することができる。なお、本発明の実施では、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波の印加を必須の構成要件としているが、これは、現行の電波法による規制を考慮したものであり、電波法等の改正によりその他の周波数帯が使用可能となれば、上記したような１〜５０００ＭＨｚの周波数の範囲内において本発明を実施できることはいうまでもない。また、高周波誘電加熱装置は、磁界を発生させるための高周波電源、通常ＡＣ電源、ワークコイルなどから構成される。

接着剤は、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波の印加下において実施される高周波誘電加熱に対して感応性であることが必要である。これは、本発明の高周波誘電加熱は、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波の印加に基いているからである。この要件が満足せしめられないとき、所期の接着接合を達成することができない。

また、接着剤は、（１）接着剤成分及び（２）接着剤成分中に少なくとも１質量％の量で分散せしめられた、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波の印加により発熱可能な高誘電損率を有する高周波吸収性充填剤を含むことを必須の要件とし、必要に応じて、任意の添加剤をさらに含むことができる。

本発明の接着剤において、それに含まれる接着剤成分は、いろいろな接着剤から構成することができる。しかしながら、速硬化性の要件を満たすことが望ましく、したがって、好適な接着剤成分として、次のような接着剤を挙げることができる。

例えば、接着剤成分は、エポキシ樹脂からなる主剤と、硬化剤とを含むエポキシ接着剤とから構成することができる。ここで、エポキシ接着剤は、好ましくは、ｐ−ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂からなる主剤と、アンチモンカチオン重合剤からなる潜在性硬化剤とを含んでいる。

また、接着剤成分は、付加型シリコーン接着剤から構成することができる。ここで、付加型シリコーン接着剤は、好ましくは、ポリアルキルアルケニルシロキサンと、ポリアルキル水素シロキサンと、最高で１質量％の量の白金触媒とを含んでいる。接着剤においてこのような組成を採用すると、接合部位に高周波を印加したとき、充填剤が発熱することにより、接着剤成分に含まれていた白金化合物（触媒）の働きにより付加型シリコーン化合物に付加反応を誘起することができる。その結果、付加型シリコーン化合物を含む接着剤が硬化し、接着層が形成され、被着体どうしを接着接合することができる。

さらに、接着剤成分は、ホットメルト接着剤から構成することができる。ここで、ホットメルト接着剤は、例えば、ポリエステル系、ポリアミド系、スチレン系ホットメルト接着剤などであり、なかんずくスチレン系ホットメルト接着剤が有利である。スチレン系ホットメルト接着剤は、例えば、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体からなることができる。

これらの接着剤成分は、接着剤中において任意の望ましい量で使用することができるけれども、通常、接着剤の全量を基準にして少なくとも９０％の量である。接着剤成分の含有量が９０％を下回ると、所期の接着接合を達成できなくなる。

接着剤の調製において接着剤成分に併用される充填剤は、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波の印加により発熱可能な高誘電損率を有する高周波吸収性充填剤である。適当な充填剤として、この技術分野で一般的に使用されている各種の無機充填剤を使用することができる。とりわけ有用な無機充填剤は、例えば、カーボンブラック、炭化ケイ素などである。カーボンブラック、炭化ケイ素などは、特に高い誘電損率を有し、高周波の吸収を効果的に行うことができ、したがって、高周波の印加により発熱し易く、接着を効率よく行うことができる。また、これらの無機充填剤に代えて、例えばシリカなども、水分率が高ければ発熱に有効に機能し得るので、必要に応じて使用してもよい。さらに、必要ならば、ニグロシンなどの有機充填剤を使用してもよい。

充填剤は、いろいろな形態で使用することができる。適当な形態として、例えば、球状、粒子状、針状などを挙げることができる。しかしながら、チクソ比を考慮すると、比表面積が小さいほうが有利なため、球形であることが好ましい。球形の充填剤の粒径は、通常、約２０〜１００ｎｍである。ここで、「チクソ比」とは、構造接着剤としての塗布性に要求される性質であり、充填剤の配合比が高くなると比表面積が上昇し、粘度の顕著な上昇が起こって、その塗布性が低下する。

ここで、充填剤の比表面積について言及すると、比表面積は、通常、５０ｍ^２／ｇ以下であることが好ましい。このような比表面積をもった充填剤であれば、良好な粘度を保つことができ、優れた塗布性を達成することができる。実際、比表面積が５０ｍ^２／ｇを上回ると、接着剤の粘度の上昇を招き、塗布性が低下するおそれがある。

充填剤は、通常、接着剤成分中に少なくとも１質量％の量で分散せしめられる。充填剤の使用量が１質量％以上であれば、高周波の吸収による発熱を効果的に誘起することができる。充填剤は、好ましくは、接着剤の全量を基準として、１〜１０質量％の範囲で含まれ、好ましくは、１〜２質量％の範囲で含まれる。発熱特性からは、この充填剤の含有量が多いほうが好ましいけれども、充填剤が例えばカーボンブラックのような導電性材料である場合、絶縁破壊を起こし易いので、接着剤の硬化物性の面から、上記のように１０質量％位までが許容範囲である。

本発明の接着剤では、必要に応じて、添加剤を補助的に使用してもよい。適当な添加剤として、例えば、酸化防止剤、レベリング剤（例えば、シロキサン類）などを挙げることができる。

本発明の接着剤は、上記したような接着剤成分、充填剤及び任意に添加剤を、接着剤の製造に一般的に使用されている技法を使用して、所定の配合量で配合することによって製造することができる。

また、本発明の接着剤を第１及び第２の被着体に適用することも、任意の適用方法に従って行うことができる。適当な適用方法として、例えば、刷毛塗り、ポッティング、ディスペンサなどを挙げることができる。その際、接着剤は、第１及び第２の被着体の一方に適用してもよく、両方に適用して高周波誘電加熱に供してもよい。接着剤の適用によって形成される接着剤層の厚さは、特に限定されないというものの、通常、約５０μｍ〜１ｍｍに範囲である。接着剤層の厚さは、接着剤が例えばエポキシ接着剤のような硬質接着剤のときには比較的に薄く成膜し、反対に硬質接着剤のときには比較的に厚く成膜するのが一般的である。

本発明は、上記したような接着剤及び接着構造体の他に、本発明の接着構造体を製造するための高周波誘電加熱接着装置にある。本発明の高周波誘電加熱接着装置は、したがって、樹脂材料からなる第１の被着体と、任意の材料、好ましくは第１の被着体の樹脂材料と同一もしくは異なる樹脂材料からなる第２の被着体とを高周波誘電加熱方式により、本発明の接着剤の加熱硬化により接合するために用いられる。

高周波誘電加熱接着装置は、少なくとも、第１の被着体に当接して使用される第１の高周波印加電極と、第２の被着体に当接して使用されるものであって、第１の高周波印加電極に対向している第２の高周波印加電極と、第１の被着体と第２の被着体との間に配置された、本発明の接着剤に由来する接着剤層と、第１の高周波印加電極及び第２の高周波印加電極のそれぞれに周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波を印加するための高周波電源とを備えている。

第１及び第の高周波印加電極は、高周波誘電加熱接着装置に一般的に使用されている電極であることができ、任意の材料から任意の形状で形成することができる。例えば、これらの電極は、ステンレス鋼、アルミニウム材などから、平板状、円板状などの形状で形成することができる。

また、高周波電源も特に限定されるものではない。高周波誘電加熱接着装置に一般的に使用されている電源、好ましくはＡＣ電源のなかから、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波を印加可能な電源を任意に使用することができる。電源がワークコイルに電流を流して磁界を発生させ、さらにその磁界により、被着体の接合部位の近傍において渦電流を発生させ、最終的には所望とする加熱をその接合部位の近傍において実施することができる。

高周波誘電加熱接着装置は、その効率化を図るため、電極や接合部位の近傍などに接着剤のための加熱源を装備していてもよい。加熱源は、接着剤を加熱するものであり、ヒータ等が一般的であるが、必要なら、温水循環によって加熱を実施してもよい。加熱源は、例えば、少なくとも片方の電極に取り付けるが、さもなければ、電極の内部に内蔵してもよい。すなわち、第１の高周波印加電極及び第２の高周波印加電極の少なくとも一方は、接着剤を加熱するための加熱源を内蔵していてもよい。

引き続いて、本発明をその実施例を参照して説明する。なお、本発明は、これらの実施例によって限定されるものでない。

実施例１
本例では、図２に示したようにして、高周波誘電加熱方式により接着構造体を製造した。

第１の被着体１及び第２の被着体２として、幅２０ｍｍ、長さ１２０ｍｍ及び厚さ３．５ｍｍのポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂を用意した。次いで、図２に示すように、２つの被着体１及び２の重ね合わせ部分（後段の工程で接着接合される部分）に接着剤３を適用した。接着剤３の適用は、刷毛塗りで、幅１０ｍｍ及び厚さ５０〜２００μｍで行い、その後自然乾燥した。なお、図２や先に参照した図１、そしてこれから参照する図３及び図４では、理解を容易にするために第１の被着体１と第２の被着体２の間を強調して大きく示していることに留意されたい。

本例で使用した接着剤３は、下記の３種類である。

（１）エポキシ接着剤
この接着剤は、接着成分としてエポキシ接着成分を含有している。エポキシ接着成分は、主剤としてｐ−ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を含有し、かつ硬化剤としてアンチモンカチオン重合材を含有している。また、この接着剤は、高周波吸収性充填剤として、比誘電損率が２００〜４００の、高周波吸収特性の高いカーボンブラック（粒径５０ｎｍ）を含有している。さらに、エポキシ接着成分と充填剤の配合比は、両者の合計量を１００％とすると、エポキシ接着成分が９０％、残部の１０％が充填剤であった。この接着剤は、周波数２８ＭＨｚの高周波を１ｋＶ程度の電圧で印加するときに約３秒以内で硬化可能な性質を有するものである。

（２）付加型シリコーン接着剤
この接着剤は、接着成分として付加型シリコーン接着成分を含有している。付加型シリコーン接着成分は、主剤としてポリアルキルアルケニルシロキサン及びポリアルキル水素シロキサンを含有し、かつ付加反応用触媒として最高で１質量％の白金を含有している。また、この接着剤は、高周波吸収性充填剤として、比誘電損率が２００〜４００の、高周波吸収特性の高いカーボンブラック（粒径５０ｎｍ）を含有している。さらに、付加型シリコーン接着成分と充填剤の配合比は、両者の合計量を１００％とすると、付加型シリコーン接着成分が９０％、残部の１０％が充填剤であった。この接着剤は、周波数４０ＭＨｚの高周波を１ｋＶ程度の電圧で印加するときに約３０秒以内で硬化可能な性質を有するものである。

（３）スチレン系ホットメルト接着剤
この接着剤は、接着成分としてスチレン系ホットメルト接着成分を含有している。ホットメルト接着成分は、主剤としてスチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体を含有している。また、この接着剤は、高周波吸収性充填剤として、比誘電損率が２００〜４００の、高周波吸収特性の高いカーボンブラック（粒径５０ｎｍ）を含有している。さらに、ホットメルト接着成分と充填剤の配合比は、両者の合計量を１００％とすると、ホットメルト接着成分が９０％、残部の１０％が充填剤であった。この接着剤は、周波数２８ＭＨｚの高周波を１ｋＶ程度の電圧で印加するときに約１秒以内で硬化可能な性質を有するものである。

次いで、上記のそれぞれの接着剤を適用して作製した、被着体１及び２が重ね合わされた３種類の試料について、下記の手順で高周波誘電加熱接着を実施した：それぞれの試料を、被着体１及び２を重ね合わせた状態で高周波誘電加熱接着装置２０にセットし、図示されるように、第１の被着体１に第１の高周波印加電極４を当接させ、かつ第２の被着体２に第２の高周波印加電極５を当接させた。それぞれの高周波印加電極を高周波電源６に接続した。このようにして２つの対向電極の間に試料を挿入し、加圧固定した後、周波数２８ＭＨｚの高周波を１〜２０ｋＶ程度の電圧で約３０秒間にわたって印加した。高周波の印加により、高周波吸収性充填剤が発熱し、その熱によって、それぞれの接着成分を含有する接着剤が加熱硬化して接着剤層３を形成し、被着体１及び２を接着接合した。得られた接着構造体は、接着剤を介在させていた位置に接着剤層３が形成され、強固な接合状態が得られた。

引き続いて、高周波吸収性充填剤として、カーボンブラックに代えて粒径５０ｎｍの炭化ケイ素（ＳｉＣ）を同量で使用して上記の手法を繰り返したところ、上記の場合と同様に、被着体１及び２の強固な接合状態を得ることができた。

実施例２
本例では、図３に示したようにして、高周波誘電加熱方式により接着構造体を製造した。

前記実施例１に記載の手法を繰り返したが、本例では、被着体として、電子素子を実装したケーシングを使用した。ケーシングは、容器部２と、蓋部１とからなり、どちらもエンジニアリングプラスチック（ポリフェニレンスルフィド樹脂）から構成されていた。容器部２には電子素子（ここでは、ＬＳＩチップ）７が実装され、ターミナル８を介して容器外に引き出されていた。

図示されるように、容器部２の嵌合溝の部分と、その嵌合溝に差し込まれる蓋部１の端部の両方に接着剤を塗布し、自然乾燥させた。容器部２に蓋部１を重ね合わせた後、ケーシングを高周波誘電加熱接着装置２０にセットし、蓋部１に第１の高周波印加電極４を当接させ、かつ容器部２に第２の高周波印加電極５を当接させた。それぞれの高周波印加電極を高周波電源６に接続した。このようにして２つの対向電極の間にケーシングを挿入し、加圧固定した後、周波数２８ＭＨｚの高周波を１〜２０ｋＶ程度の電圧で約３０秒間にわたって印加した。高周波の印加により、高周波吸収性充填剤が発熱し、その熱によって、それぞれの接着成分を含有する接着剤が加熱硬化して接着剤層３を形成し、蓋部１及び容器部２を接着接合した。得られたケーシング（接着構造体）は、接着剤を介在させていた位置に接着剤層３が形成され、強固な接合状態が得られた。

実施例３
本例では、図４に示したようにして、高周波誘電加熱方式により接着構造体を製造した。

前記実施例１に記載の手法を繰り返したが、本例では、第１の被着体１及び第２の被着体２には変更を加えず、但し、第１の高周波印加電極４及び第２の高周波印加電極５のそれぞれにヒータＨを内蔵した。本例で使用したヒータＨは、ニクロム発熱体を用いたものであった。

それぞれの試料を、被着体１及び２を重ね合わせた状態で高周波誘電加熱接着装置２０にセットし、図示されるように、第１の被着体１に第１の高周波印加電極４を当接させ、かつ第２の被着体２に第２の高周波印加電極５を当接させた。それぞれの高周波印加電極を高周波電源６に接続した。このようにして２つの対向電極の間に試料を挿入し、加圧固定した後、ヒータＨを作動させ、それぞれの被着体を約８０℃まで加熱した。加熱を保持する一方で、周波数２８ＭＨｚの高周波を１〜２０ｋＶ程度の電圧で約３０秒間にわたって印加した。高周波の印加により、高周波吸収性充填剤が発熱し、その熱によって、それぞれの接着成分を含有する接着剤が加熱硬化して接着剤層３を形成し、被着体１及び２を接着接合した。本例では、被着体の加熱を併用したため、接着剤の加熱硬化をより効果的に実施することができた。得られた接着構造体は、接着剤を介在させていた位置に接着剤層３が形成され、強固な接合状態が得られた。

（考察）
本例では両方の電極にヒータを内蔵することにより接着剤の加熱硬化を効果的に実施することができたけれども、一般的には、少なくとも片方の電極に発熱体を取り付けもしくは内蔵させ、被着体を直接加熱する構成とすることは、特に被着体が金属材料からなる場合やポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂等の誘電損率が小さいエンジニアリングプラスチックからなる場合に有効である。なぜなら、被着体がかかる材料からなる場合、高周波通電により生じた接着剤層の熱が熱伝導現象により被着体に流出し硬化に必要な温度に到達しないことがあるからである。本発明は、電極に取り付けもしくは内蔵した発熱体により被着体を加熱昇温させ接着層からの熱流出を低減させるものであり、接着剤の加熱硬化に関して補助的な役割を担うことができる。

本発明による接着構造体の好ましい一形態を示した断面図である。 本発明による高周波誘電加熱接着装置の好ましい一例を示した断面図である。 本発明による高周波誘電加熱接着装置のもう１つの好ましい例を示した断面図である。 本発明による高周波誘電加熱接着装置のもう１つの好ましい例を示した断面図である。

符号の説明

１ 第１の被着体
２ 第２の被着体
３ 接着剤層
４ 第１の高周波印加電極
５ 第２の高周波印加電極
６ 高周波電源
１０ 接着構造体
２０ 高周波誘電加熱接着装置
Ｈ 加熱源

Claims (14)

1. 樹脂材料からなる第１の被着体と、前記第１の被着体と同一もしくは異なる材料からなる第２の被着体とを高周波誘電加熱方式により、接着剤の加熱硬化により接合するために用いられる接着剤であって、
   周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波の印加下において実施される高周波誘電加熱に対して感応性であり、かつ
   接着剤成分と、該接着剤成分中に少なくとも１質量％の量で分散せしめられた、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波の印加により発熱可能な高誘電損率を有する高周波吸収性充填剤とを含んでなることを特徴とする高周波誘電加熱硬化型接着剤。
2. 前記充填剤が、カーボンブラック又は炭化ケイ素であることを特徴とする請求項１に記載の接着剤。
3. 前記充填剤は、接着剤の全量を基準として、１〜１０質量％の範囲で含まれることを特徴とする請求項１又は２に記載の接着剤。
4. 前記接着剤成分は、エポキシ樹脂からなる主剤と、硬化剤とを含むエポキシ接着剤であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の接着剤。
5. 前記エポキシ接着剤は、ｐ−ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂からなる主剤と、アンチモンカチオン重合剤からなる潜在性硬化剤とを含むことを特徴とする請求項４に記載の接着剤。
6. 前記接着剤成分は、付加型シリコーン接着剤であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の接着剤。
7. 前記付加型シリコーン接着剤は、ポリアルキルアルケニルシロキサンと、ポリアルキル水素シロキサンと、最高で１質量％の量の白金触媒とを含むことを特徴とする請求項６に記載の接着剤。
8. 前記接着剤成分は、ホットメルト接着剤であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の接着剤。
9. 前記ホットメルト接着剤は、スチレン系ホットメルト接着剤であることを特徴とする請求項８に記載の接着剤。
10. 前記スチレン系ホットメルト接着剤は、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体からなることを特徴とする請求項９に記載の接着剤。
11. 前記第１の被着体及び前記第２の被着体は、どちらもエンジニアリングプラスチックからなることを特徴とする請求項１〜１０のいずれか１項に記載の接着剤。
12. 樹脂材料からなる第１の被着体と、前記第１の被着体と同一もしくは異なる材料からなる第２の被着体とが高周波誘電加熱方式により、接着剤の加熱硬化により接合されてなる接着構造体であって、
    前記接着剤が、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の接着剤であることを特徴とする接着構造体。
13. 樹脂材料からなる第１の被着体と、前記第１の被着体と同一もしくは異なる材料からなる第２の被着体とを高周波誘電加熱方式により、接着剤の加熱硬化により接合するために用いられる高周波誘電加熱接着装置であって、
    前記第１の被着体に当接して使用される第１の高周波印加電極と、
    前記第２の被着体に当接して使用されるものであって、前記第１の高周波印加電極に対向している第２の高周波印加電極と、
    前記第１の被着体と前記第２の被着体との間に配置された、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の接着剤と、
    前記第１の高周波印加電極及び前記第２の高周波印加電極のそれぞれに周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚの高周波を印加するための高周波電源と
    を備えてなることを特徴とする高周波誘電加熱接着装置。
14. 前記第１の高周波印加電極及び前記第２の高周波印加電極の少なくとも一方は、前記接着剤を加熱するための加熱源を内蔵していることを特徴とする請求項１３に記載の高周波誘電加熱接着装置。

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