JP2009501096A - 多層フィルム - Google Patents

Abstract

本発明は、実質的に互いに平行で、少なくとも１層おきにポリラクチドでできている、複数の接触層を含むフィルムを提供する。本発明の玉虫色に変化するフィルムは、可撓性及び堅い装飾包装材料に使用して良いものである。
【選択図】なし

Description

本発明は、光干渉のために反射帯が狭く、そしてポリラクチドの層を有する多層共押出成形光−反射フィルムに関する。（なお、本願発明は、２００５年７月１２日出願の特許出願Ｕ．Ｓ．６０／５９５５２０及び２００５年１１月２２日出願の１１／１６４４４７に対して優先権を主張し、これら出願の全てが本願に導入（合併）される。）

背景技術及び発明が解決しようとする課題
玉虫色に変化する複数層フィルムは、複数の、透明な熱可塑性樹脂材料の、通常では平行な層から成っており、この複数層フィルム内では、異なる樹脂性材料（この樹脂性材料の屈折率は少なくとも０．０３異なっている。）である接触隣接層が存在している。このフィルムは、少なくとも１０層、及び更に通常では、少なくとも３５層、及び好ましくは少なくとも７０層を含んでいる。

本発明のフィルムの層は、非常に薄く、通常では約３０〜５００ｎｍ、好ましくは約５０〜４００ｎｍであり、多くの界面から反射された光の波の構造的な干渉をもたらすものである。ポリマーの層の厚さと屈折率に依存して、ある支配的な波長帯が反射され、そして残りの光はフィルムを透過する。反射波長は、層の組の光学的厚さの合計によって決定される。

反射光の量（反射率）と色強度(color intensity)は、屈折率間の差、層の光学的厚さ（optical thickness）の割合、層の数、及び厚さの均一性に依存する。屈折率が同一である場合、層間の干渉に起因する反射は全く起こらない。多層の玉虫色に変化するフィルムでは、接触する隣接層の屈折率は、少なくとも０．０３異なり、そして少なくとも０．０６、又はそれ以上異なることが好ましい。第１位反射(first order reflection)のために、２層の光学的厚さの割合が５：９５と９５：５の間である場合に、高い反射率が適切に達成できる。しかし、層の光学的厚さ(optical thickness)が等しい場合、反射率が最も高い。１０層（１０層は少ない層数である）を使用することによって、色の明確な反射が得られる。しかしながら、最大色強度のために、３５〜１０００層又はそれ以上の数の層が望ましい。高い色強度は、反射帯（この反射帯は、比較的狭く、そしてそのピークに高い反射率を有する。）と結びついている。ここで、「色強度(color intensity)」という用語が便宜上使用されているが、同一の考察が、紫外線の範囲と赤外線の範囲の目視できない反射のために適用されることが認められるべきである。

この複数層は、チル−ロールキャスティング技術によって製造可能である。チル−ロールキャスティング技術は、通常のシングルマニホルドフラットフィルムダイをフィードブロックと組み合わせて使用し、２つ以上の押し出し成形機からの溶融物を集め、そして、これらを所望の層パターンに整えるものである。フィードブロックは、例えば、特許文献１（Ｕ．Ｓ．Ｐａｔ．Ｎｏ．３５６５９８５）及び特許文献２（Ｕ．Ｓ．Ｐａｔ．Ｎｏ．３７７３８８２）に記載されている。フィードブロックは、２種以上の交互する層（例えば、ＡＢＡＢＡＢ…、又はＡＣＢＣＡＣＢＣ…）をそれぞれ形成するために使用することができる。非常に狭い多層流は、シングルマニホルドフラットフィルムダイを通って流れ、同時に、層はダイの幅に拡張され、そして最終的なダイ出口厚さに薄くされる。層の数とその厚さ分布は、異なるフィードブロックモジュールを挿入することにより変化させることができる。通常、シートのそれぞれの側に位置する最外層（複数の場合を含む）は、他の層よりも厚い。このより厚いスキン（皮：skin）は、光学核(optical core)を扮装する成分の１種から成って良く、所望の機械的特性、熱的シール特性、又は他の特性を与える、異なるポリマーであって良く、又はこれらの組合せであって良い。

玉虫色に変化するフィルムの所望の光学的特性の試験は、所定の機械的特性における不利な点（欠点）を明らかにした。例えば、多層構造の個々の層間の粘着（付着）は不十分なもので、そしてフィルムは、内部に層間剥離を発生させるか、又は使用の間の層の分離を発生させるものである。この玉虫色に変化するフィルムは、その装飾的効果のために、しばしば紙又は板に付着され、そして、挨拶状、カートン、包装紙及びこれらに類似するものに使用される。フィルムの層間剥離は、見苦しいもので、そして、カートンとして構成された場合には、接着結合の分離を発生させる。これに加え、このようなフィルムの溶媒に対する耐久性及び熱安定性は、広範囲に及ぶ用途に望まれる程には良好ではない。

特許文献３（Ｕ．Ｓ．Ｐａｔ．Ｎｏ．４３１０５８４）には、系(system) （この系では、２種以上の樹脂性材料が複数の層を形成する。）の高屈折率成分として、熱可塑性樹脂テレフタレートポリエステル又はコポリエステル樹脂を使用することにより、上述した不利な点が、かなり克服されると記載されている。実質的な改良が実現されているが、この一方で、相当に異なるポリマーファミリーから、２種のポリマーを使用することが必要とされている。この事実は、２種のポリマーの間に、本質的な、相当な差異が存在し、そして、その相互間の相対的な粘着（付着）、化学的抵抗性、耐久性(toughness)等に相当な差異を有していることを意味する。この結果、フィルム自体は、通常、特定の特性について、使用したポリマーのものよりも弱いか又は劣るものとなる。相互への相対的粘着、又は耐久性、又は化学的抵抗性等を最大にするために、相互に密接な関係を有するポリマーが使用された場合、含まれるポリマーは、屈折率について充分な差異ができず、所望の玉虫色が形成されない。

Ｓｃｈｒｅｎｋ及びＷｈｅａｔｌｙ（Ｃｏ−ｅｘｔｒｕｄｅｄ Ｅｌａｓｔｏｍｅｒｉｃ Ｏｐｔｉｃａｌ Ｉｎｔｅｒｆｅｒｅｎｃｅ Ｆｉｌｍ， Ａｎｔｅｃ’８８，１７０３−１７０７）は、２台の熱可塑性エラストマーから共押し出しされた、多層光反射フィルムを報告している。このフィルムは、一方の熱可塑性エラストマーがナイロンに基づき、そして他方がウレタンに基づくものであり、そして、変形させ及び緊張を緩めた(relax)ときに、反射するスペクトルが可逆的に変化するものである。すなわち、この非常に特殊な組み合わせは、外観的な特性を損なうことなく、伸長する機能を有している。この種のフィルムは、特許文献４（Ｕ．Ｓ．Ｐａｔ．Ｎｏ．４９３７１３４）に詳細に記載されている。

特許文献５（Ｕ．Ｓ．Ｐａｔ．Ｎｏ．５０８９９３１８）には、樹脂性材料の１種として、熱可塑性エラストマー（ＴＰＥ）を使用することにより、粘着性、溶媒に対する抵抗性、及びこれに類似するものの更なる改良が得られることが記載されている。このような材料は、ポリブチルテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリカールボネート等の熱可塑性の堅い部分（hard segment）、及びポリエーテルグリコール、シリコンゴム、ポリエーテルイミド及びこれに類似するもの等の柔らかいエラストマー部分とのコポリマーである。

Ｕ．Ｓ．Ｐａｔ．Ｎｏ．３５６５９８５ Ｕ．Ｓ．Ｐａｔ．Ｎｏ．３７７３８８２ Ｕ．Ｓ．Ｐａｔ．Ｎｏ．４３１０５８４ Ｕ．Ｓ．Ｐａｔ．Ｎｏ．４９３７１３４ Ｕ．Ｓ．Ｐａｔ．Ｎｏ．５０８９９３１８

本発明の要約
本発明の目的は、驚くべきことに、現在公知である構成物に、これら望ましい特性に関して重要な改良を提供する他の玉虫色に変化するフィルムを提供することにある。従って、卓越した粘着性と、従来技術のフィルムと同等かそれ以上の色の特性を有する、透明な、熱可塑性、樹脂性層状体を提供することは、本発明の１局面である。

本発明は、複数の接触層を、実質的に互いに平行に含み、接触層は、少なくとも１層おきにポリラクチドで形成され、及び上記ポリラクチド層と隣接する上記接触層が、上記ポリラクチド層の屈折率に対して少なくとも約０．０３異なる屈折率を有することを特徴とするフィルムを提供する。この構造体は、玉虫色に変化するフィルムである。ここで使用される「ポリラクチド」という用語は、ポリラクト酸(ポリ乳酸：polylactic acid)及び全てのコポリマー及びポリラクチドホモポリマーとコポリマーとのブレンドを含み、そして略してＰＬＡと称される。

１実施の形態では、本発明は、少なくとも１０層の非常に薄い層（この層は、実質的に均一な厚さを有している。）の、透明な熱可塑性、樹脂性、層状体を提供し、上記層は、概して平行であり、接触して隣接する層は、透明な熱可塑性樹脂性材料の異なるものでできており、一方のものは、ポリ（ラクチド）又はポリ（ラクト酸）（ＰＬＡ）であり、接触して隣接する層は、屈折率が少なくとも約０．０３異なる。ポリ（ラクチド）又はポリ（ラクト酸）は、少なくとも１層の内部層、複数の内部層、内部層の１層おき、少なくとも１層の外部層、又は両方の層に存在して良い。

本発明の他の目的と有利な点は、以下の記載と、請求項の記載とによって明らかにされる。

発明の詳細な説明
「複数の接触層（接触する層）」という記載は、ここでは、少なくとも１０層を意味する。

「実質的に平行な層」という記載は、ここでは、隣接する層が、通常、ｘ−ｙ平面を維持し、そしてｚ方向へのシフト（移動）が、最小限であるか、又はシフトがないことを意味する。

「少なくとも、前記層の１層おきに」という記載は、ここでは、１層おき、２層おき、３層おきを含み、又は他の繰り返し構成を含む。例として、Ａがある層を表し、Ｂが他の層を表し、Ｃが他の層を表す場合、本発明のフィルムは、ＡＢＡＢＡＢＡＢＡＢ又はＡＢＣＡＢＣＡＢＣＡとしての１０層を含む。

本願で使用される「第２の熱可塑性ポリマー」という記載は、第１の熱可塑性ポリマーに対して異なる屈折率を有するポリマーを意味する。

本発明の目的は、透明な熱可塑性樹脂性ラミネートフィルムの光学的核(optical core)内の、接触する隣接層の成分として、生物分解性のポリマー ポリ（ラクチド）又はポリ（ラクト酸）（ＰＬＡ）樹脂を使用することによって実現されることがわかった。ポリラクト酸は、脂肪族ポリエステルとして参照されるポリマーの系統(family)に属する。ポリラクト酸は、熱可塑性であり、そして、比較的高い強度とモジュール、及び屈折率が約１．４５であるということで特徴づけられる。ポリラクト酸は、再生可能な原料から製造され、そして、肥料化可能／生物分解可能である。

ＰＬＡは、通常、ポリエステルとして分類される。この理由は、ＰＬＡは、その繰り返し単位中に、エステル基（Ｃ−ＣＯ−Ｏ−Ｃ）を有しているからである。特定のＰＬＡは、小量のメチル基を骨格に付着した状態で有する脂肪族ポリエステルである。これに対して、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）は、各繰り返し単位の骨格に挿入（導入）されたベンゼン環を有する、芳香族ポリエステルである。芳香族ポリエステルの環は、ＰＥＴポリマー鎖を直鎖状に維持し、この一方で、ＰＬＡは、螺旋状構造を形成する傾向を有する。従って、ＰＬＡの構成は、ＰＥＴよりも非常に容易に結晶化する。

ＰＬＡのポリマー構成は、種々に変化し得るもので、そしてこの結果、特性に影響を及ぼす。構成の変化（バリエーション）は、合成に使用されるラクト酸（乳酸）の、鏡像体、Ｄ（−）とＬ（＋）の異なる割合から生じる。これらラクト酸は、重合用に、３種類のラクチド：Ｄ、Ｌ、及びメソを生成し得る。９３％を超えるＬ−ラクト酸単位を含むＰＬＡ樹脂は、半晶質であり、この一で、Ｌ−ラクト酸含有量が５０−９３％であるＰＬＡは、明確に非晶質である。ホモポリマー、ポリ（Ｄ−ラクチド）又はポリ（Ｌ−ラクチド）及び高級Ｄ−又はＬ−コポリマーは、非常に規則的な構成を有し、そして結晶層を形成する。メソ及びＤ−ラクチドの両方が存在すると、結晶構造中に、欠陥が形成され、結晶度の百分率が低下する。Ｔ_gも、異なるラクチドの割合によって決定され、摂氏７１度程度で、９８％Ｌラクチド、又は摂氏６６度程度で９４％Ｌラクチドである。これに対して、ＰＥＴ用のＴ_gは、摂氏８０度程度である。化学的構成の差異も、他の物理的特性に寄与する。４２ｄｙｎｅ／ｃｍというＰＬＡの表面エネルギーは、４３ｄｙｎｅ／ｃｍにおけるＰＥＴに匹敵し、良好な印刷性(printability)を提供する。前述のように、ＰＬＡは、ポリメチルメトアクリレート（ＰＭＭＡ）に近似して、屈折率が１．４５である。この一方で、ＰＥＴは、屈折率が１．５７である。ポリラクト酸を、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）及びポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）等の、屈折率がより高いポリマー、又は屈折率がより低いポリマーと組み合わせることにより、玉虫色に変化するフィルムを改良することになる光学的影響が発生する。例えば、ＮａｔｕｒｅＷｏｒｋｓ ＬＬＣ，Ｍｉｎｎｅｔｏｎｋａ，Ｍｉｎｎ．，ＵＳＡから、ポリラクト酸が得られる。

ＰＬＡの登録ナンバーは、２６６８０−１０−４である。成分の登録ナンバーは、９５−９６−５である。式：ＰＬＡのためのものは、Ｃ６Ｈ８Ｏ４である。ＰＬＡのための、ＣＡ索引名(CA Index Name)は、１，４−ジオキサン−２，５−ジｏｎｅ、３，６−ジメチル−、ホモポリマー（９ＣＩ）である。ＰＬＡのための他の名称は、以下の：ｐ−ジオキサン−２，５−ジｏｎｅ、３，６−ジメチル−、ポリエステル（８ＣＩ）；３，６−ジメチル−１，４−ジオキサン−２，５−ジｏｎｅホモポリマー；ＤＬ−３，６−ジメチル−１，４−ジオキサン−２，５−ジｏｎｅホモポリマー；ＤＬ−ジラクチドホモポリマー；ＤＬ−ジラクチドポリマー；ＤＬ−ラクチドホモポリマー；ＤＬ−ラクチドポリマー；ラクチドホモポリマー；ラクチドポリマー；ポリ（ＤＬ−ラクチド）；ポリ−ｄｌ−ラクチド；ポリラクチド；ポリ（ラクト酸）が続く。

本発明の玉虫色に変化するフィルムは、ポリラクト酸ポリエステル又はコポリエステル樹脂を、透明な異なる熱可塑性樹脂（この樹脂は、屈折率が少なくとも０．０３、及び好ましくは少なくとも０．０６異なるように選択されている。）と共に共押出し成形することにより得ることができる。隣接する層間の屈折率のこの差異により、このフィルムが光に露光された時に、玉虫色に変化するフィルムとなる。使用可能な他の樹脂性材料の中には、屈折率が約１．５５〜約１．６１の、透明な、熱可塑性ポリエステル又はコポリエステル樹脂が例示される。有用な熱可塑性ポリエステル樹脂の例は、テレフタル酸、又はジメチルテレフタレートの何れかと、エチレングリコールと反応させることにより生成される、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のテレフタレート熱可塑性ポリエステル；１，４−ブタンジオールを、テレフタル酸又はジメチルテレフタレートと触媒化合させることにより生成されるポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）；及び１以上のグリコール及び／又は１種以上の二塩基酸を使用して合成される、種々の熱可塑性コポリエステルを含む。例えば、ポリエチレンテレフタレートグリコール（ＰＥＴＧ）ポリエステルは、エチレングリコール及びシクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）及びテレフタル酸から製造されるグリコール変性ＰＥＴであり；ＰＣＴＡコポリエステルは、ＣＨＤＭと、テレフタル酸及びイソフタル酸との酸−変性コポリエステルである。ポリラクト酸ポリエステル又はコポリエステル樹脂と一緒に共押出しして良い他の追加的な樹脂性材料を表１に示した。

表１
ポリマー名／おおよその屈折率；
ポリ（テトラフルオロエチレン−コ−ヘキサフルオロプロピレン）／１．３３８、ポリ（ペンタデカフルオロオクチルアクリレート）／１．３３９、ポリ（テトラフルオロ−３−（ヘプタフルオロプロポキシ）プロピルアクリレート）／１．３４６、ポリ（テトラフルオロ−３−（ペンタフルオロエトキシ）プロピルアクリレート）／１．３４８、ポリ（テトラフルオロエチレン）／１．３５（−１．３８）、ポリ（ウンデカフルオロヘキシルアクリレート）／１．３５６、ポリ（ノナフルオロペンチルアクリレート）／１．３６０、ポリ（テトラフルオロ−３−（トリフルオロメトキシ）プロピルアクリレート）／１．３６０、ポリ（ペンタフルオロビニルプロピネート）／１．３６４、ポリ（ヘプタフルオロブチルアクリレート）／１．３６７、ポリ（トリフルオロビニルアセテート）／１．３７５、ポリ（オクタフルオロペンチルアクリレート）／１．３８０、ポリ（ペンタフルロプロピルアクリレート）／１．３８５、ポリ（２−（ヘプタフルオロブトキシ）エチルアクリレート）／１．３９０、ポリ（２，２，３，４，４，４−ヘキサフルオロブチルアクリレート）／１．３９２、ポリ（トリフルオロエチルアクリレート）／１．４０７、ポリ（２−（１，１，２，２−テトラフルオロエトキシ）エチルアクリレート）／１．４１２、ポリ（トリフルオロイソプロピルメトアクリレート）／１．４１７７、ポリ（２，２，２−トリフルオロ−１−メチルエチルメトアクリレート）／１．４１８５、ポリ（２−（トリフルオロエトキシ）エチルアクリレート）／１．４１９、ポリ（トリフルオロクロロエチレン）／１．４２−１．４３、ポリ（ビニルイデンフルオリド）／１．４２、ポリ（ジメチルシリレン（ポリ（ジメチルシロキサン）））／１．４３、ポリ（トリフルオロエチルメトアクリレート）／１．４３７、ポリ（オキシプロピレン）／１．４４９５、ポリ（ビニルイソブチルエーテル）／１．４５０７、ポリ（ビニルエチルエーテル）／１．４５４０、ポリ（オキシエチレン）／１．４５６３、ポリ（ビニルブチルエーテル）／１．４５６３、ポリ（ビニルペンチルエーテル）／１．４５８１、ポリ（ビニルヘキシルエーテル）／１．４５９１、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）／１．４５９−１．４６５、セルロースアセテートブチレート／１．４６−１．４９、ポリ（４−フルオロ−２−トリフルオロメチルスチレン）／１．４６、ポリ（ビニルオクチルエーテル）／１．４６１３、ポリ（ビニル２−エチルヘキシルエーテル）／１．４６２６、ポリ（ビニルデシルエーテル）／１．４６２８、ポリ（２−メトキシエチルアクリレート）／１．４６３、ポリ（ブチルアクリレート）／１．４６３１、ポリ（ブチルアクリレート）／１．４６６、ポリ（ｔｅｒｔ−ブチルメトアクリレート）／１．４６３８、ポリ（ビニルドデシルエーテル）／１．４６４０、ポリ（３−エトキシプロピルアクリレート）／１．４６５、ポリ（オキシカルボニルテトラメチレン）／１．４６５、ポリ（ビニルプロピネート）／１．４６６５、ポリ（ビニルアセテート）／１．４６６５、ポリ（ビニルメチルエーテル）／１．４６７、ポリ（エチルアクリレート）／１．４６８５、ポリ（エチレン−コ−ビニルアセテート）（３０％−２０％ビニルアセテート）／１．４７−１．５０、セルロースプロピネート／１．４７−１．４９、セルロースアセテートプロピネート／１．４７、ベンジルセルロース／１．４７−１．５８、フェノール−ホルムアルデヒド樹脂／１．４７−１．７０、セルローストリアセテート／１．４７−１．４８、ポリ（ビニルｓｅｃ−ブチルエーテル）（アイソタクチック）／１．４７００、ポリ（３−メトキシプロピルアクリレート）／１．４７１、ポリ（２−エトキシエチルアクリレート）／１．４７１、ポリ（メチルアクリレート）／１．４７２−１．４８０、ポリ（イソプロピルメトアクリレート）／１．４７２８、ポリ（１−デセン）／１．４７３０、ポリ（プロピレン）（アタクチック、密度０．８５７５ｇ／ｃｍ．ｓｕｐ．３）／１．４７３５、ポリ（ビニルｓｅｃ−ブチルエーテル）（アイソタクチック）／１．４７４０、ポリ（ドデシルメトアクリレート）／１．４７４０、ポリオキシエチレンオキシスシノイル）（ポリ（エチレンスシネート））／１．４７４４、ポリ（テトラデシルメトアクリレート）／１．４７４６、ポリ（エチレン−コ−プロピレン）（ＥＰＲ−ゴム）／１．４７４８−１．４８、ポリ（ヘキサデシルメトアクリレート）／１．４７５０、ポリ（ビニルホルメート）／１．４７５７、ポリ（２−フルオロエチルメトアクリレート）／１．４７６８、ポリ（イソブチルメトアクリレート）／１．４７７、エチルセルロース／１．４７９、ポリ（ビニルアセタール）／１．４８−１．５０、セルロースアセテート／１．４８−１．５０、セルローストリプリピネート／１．４８−１．４９、ポリ（オキシメチレン）／１．４８、ポリ（ビニルブチラル）／１．４８−１．４９、ポリ（ｎ−ヘキシルメトアクリレート）１．４８１３、ポリ（ｎ−ブチルメトアクリレート）／１．４８３、ポリ（エチリデンジメトアクリレート）／１．４８３１、ポリ（２−エトキシエチルメトアクリレート）／１．４８３３、ポリ（オキシエチレンオキシマレオイル）（ポリ（エチレンマレアート））／１．４８４０、ポリ（ｎ−プロピルメトアクリレート）／１．４８４、ポリ（３，３，５−トリメチルシクロヘキシルメトアクリレート）／１．４８５、ポリ（エチルメトアクリレート）／１．４８５、ポリ（２−ニトロ−２−メチルプロピルメトアクリレート）／１．４８６８、ポリ（トリエチルカルビニルメトアクリレート）／−、ポリ（１，１−ジエチレンプロピルメトアクリレート）／１．４８８９、ポリ（メチルメトアクリレート）／１．４８９３、ポリ（２−デシル−１，３−ブタジエン）／１．４８９９、ポリ（ビニルアルコール）／１．４９−１．５３、ポリ（エチルグリコレートメトアクリレート）／１．４９０３、ポリ（３−メチルシクロヘキシルメトアクリレート）／１．４９４７、ポリ（シクロヘキシル−アルファ−エトキシアクリレート）／１．４９６９、メチルセルロース（低粘度）／１．４９７、ポリ（４−メチルシクロヘキシルメトアクリレート）／１．４９７５、ポリ（デカメチレングリコールジメトアクリレート）／１．４９９０、ポリ（ウレタン）／１．５−１．６、ポリ（１，２−ブタジン）／１．５０００、ポリ（ビニルホルマール）／１．５０、ポリ（２−ブロモ−トリフルオロメチルスチレン）／１．５、セルロースニトレート／１．５０−１．５１４、ポリ（ｓｅｃ−ブチル.アルファ.−クロロアクリレート）／１．５００、ポリ（２−ヘプチル−１，３−ブタジエン）／１．５０００、ポリ（エチル−アルファ−クロロアクリレート）／１．５０２、ポリ（２−イソプロピル−１，３−ブタジエン）／１．５０２８、ポリ（２−メチルシクロヘキシルメトアクリレート）／１．５０２８、ポリ（プロピレン）（密度０．９０７５ｇ／ｃｍ．ｓｕｐ．３）／１．５０３０、ポリ（イソブテン）／１．５０５−１．５１、ポリ（ボロニルメトアクリレート）／１．５０５９、ポリ（２−ｔｅｒｔ−ブチル−１，３−ブタジエン）／１．５０６０、ポリ（エチレングリコールジメトアクレーレート）／１．５０６３、ポリ（シクロヘキシルメトアクリレート）／１．５０６６、ポリ（シクロヘキサンジオール−１，４−ジメトアクリレート）／１．５０６７、ブチルゴム（未加硫）／１．５０８、ポリ（テトラヒドロフルフリルメトアクリレート）／１．５０９６、グッタペルカ（５）／１．５０９、ポリ（エチレン）アイオノマー／１．５１、ポリ（オキシレン）（高分子量）／１．５１−１．５４、ポリ（エチレン）（密度０．９１４ｇ／ｃｍ．ｓｕｐ．３）／１．５１、（密度０．９４−０．９４５ｇ／ｃｍ．ｓｕｐ．３）／１．５２−１．５３、（密度０．９６５ｇ／ｃｍ．ｓｕｐ．３）／１．５４５、ポリ（１−メチルシクロヘキシルメトアクリレート）／１．５１１１、ポリ（２−ヒドロヘキシルメトアクリ−レート）／１．５１１９、ポリ（ビニルクロロアセテート）／１．５１２、ポリ（ブタン）（アイソタクチック）／１．５２１５、ポリ（ビニルメトアクリレート）／１．５２１９、ポリ（Ｎ−ブチル−メトアクリルアミド）／１．５１３５、グッタペルカ（.アルファ.）／１．５１４、テルペン樹脂／１．５１５、ポリ（１，３−ブタジエン）／１．５１５４、セラック／１．５１−１．５３、ポリ（メチル.アルファ.−クロロアクリレート）／１．５１７、ポリ（２−クロロエチルメトアクリレート）／１．５１７、ポリ（２−ジエチルアモノエチルメトアクリレート）／１．５１７４、ポリ（２−クロロシクロヘキシルメトアクリレート）／１．５１７９、ポリ（１，３−ブタジエン）（３５％シス；５６％トランス；７％１，２コンテント）／１．５１８０、天然ゴム／１．５１９−１．５２、ポリ（アリールメトアクリレート）／１．５１９６、ポリ（ビニルクロロリド）＋４０％ジオクチルフタレート／１．５２、ポリ（アクリロニトリル）／１．５２、−／１．５１８７、ポリ（メトアクリロニトリル）／１．５２、ポリ（１，３−ブタジエン）（高級シスタイプ）／１．５２、ポリ（ブタジエン−コ−アクリロニトリル）／１．５２、ポリ（メチルイソプロペニルアイストン）／１．５２００、ポリ（イソプレン）／１．５２１、ポリ（エステル）樹脂、リジッド（約、５０％スチレン）／１．５２３−１．５４、ポリ（Ｎ−（２−メトキシエチル）メトアクリルアミド）／１．５２４６、ポリ（２，３−ジメチルブタジエン）（メチルゴム）／１．５３５、ポリ（ビニルクロリド−コ−ビニルアセテート）（９５／５−９０／１０）／１．５２５−１．５３６、ポリアクリル酸／１．５２７、ポリ（１，３−ジチオロプロピルメトアクリレート）／１．５２７０、ポリ（２−クロロ−１−（クロロメチル）エチルメトアクリレート）／１．５２７０、ポリ（アクロライン）／１．５２９、ポリ（１−ビニル−２−ピロリドン）／１．５３、ヒドロクロル化（塩化水素化）ゴム／１．５３−１．５５、ナイロン６：ナイロン６，６：ナイロン６，１０（成形）（ナイロン−６−ファイバー：１．５１５トランスバース、１／５６５ ファイバー方向）／１．５３、ポリ（ブタジエン−コ−スチレン）（約３０％スチレン）ブラックコポリマー／１．５３、ポリ（シクロヘキシル.アルファ.−クロロアクリレート）／１．５３２、ポリ（ブタジエン−コ−スチレン）（約７５／２５）／１．５３５、ポリ（２−アミノエチルメトアクリレート）／１．５３７、ポリ（フルフリルメトアクリレート）／１．５３８１、プロテイン／１．５３９−１．５４１、ポリ（１−フェニル−ｎ−アミルメトアクリレート）／１．５３９０、ポリ（Ｎ−メチル−メトアクリルアミド）／１．５３９８、セルロース／１．５４、ポリ（ビニルクロリド）／１．５４−１．５５、ウレアホルムアルデヒド樹脂／１．５４−１．５６、ポリ（ｓｅｃ−ブチル−アルファ−ブロモアクリレート）／１．５４２、ポリ（シクロヘキシル−アルファ−ブロモアクリレート）／１．５４２、ポリ（２−ブロモエチルメトアクリレート）／１．５４２６、ポリ（ジヒドロアビエチン酸）／１．５４４、ポリ（アビエチン酸）／１．５４６、ポリ（エチルメルカプチルメトアクリレート）／１．５４７、ポリ（Ｎ−アリルメトアクリルアミド）／１．５４７６、ポリ（１−フェニルエチルメトアクリレート）／１．５４８７、ポリ（ビニルフラン）/１．５５、ポリ（２−ビニルテトラヒドロフラン）/１．５５、ポリ（ビニルクロリド）＋４０％トリクテシルホスフェート/１．５５、エポキシ樹脂/１．５５−１．６０、ポリ（ｐ−メトキシベニルメトアクリレート）/１．５５２、ポリ（イソポロピルメトアクリレート）/１．５５２、ポリ（ｐ−イソプロピルスチレン）/１．５５４、ポリ（クロロプレン）/１．５５４−１．５５８、ポリ（オキシエチレン）−アルファ−ベンゾエート−オメガ−メトアクリレート/１．５５５、ポリ（ｐ，ｐ’−キシリレニルジメトアクリレート）/１．５５５９、ポリ（１−フェニルアニルメトアクリレート）/１．５５７３、
ポリ（ｐ−シクロヘキシルフェニルメトアクリレート）／１．５５７５、ポリ（２−フェニルエチルメトアクリレート）／１．５５９２、ポリ（オキシカルボニル−１，４−フェニレン−１−プロピル）ブチリデン−１，４フェニレン／１．５６０２、ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレン−１−プロピル）／１．５６２４、ポリ（スチレン−コ−無水マレイン酸）／１．５６４、ポリ（１−フェニルシクロヘキシルメトアクリレート）／１．５６４５、ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレン−１，３−ジメチル−ブチリデン−１，４−フェニレン）／１．５６７１、ポリ（メチル−アルファ−ブロモアクリレート）／１．５６７２、ポリ（ベンジルメトアクリレート）／１．５６８０、ポリ（２−フェニルスルホニル）エチルメトアクリレート）ポリ（ｍ−クレシルメトアクリレート）／１．５６８２、ポリ（スチレン−コ−アクリロニトリル）（約７５／２５）／１．５７、ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレレンイソブチリデン−１，４−フェニレン）／１．５７０２、ポリ（ｏ−メトキシフェニルメトアクリレート）／１．５７０５、ポリ（フェニルメトアクリレート）／１．５７０６、ポリ（ｏ−クレシルメトアクリレート）／１．５７０７、ポリ（ジアリルフタレート）／１．５７２、ポリ（２，３−ジブロモプロピルメトアクリレート）／１．５７３９、ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレン−１−メチル−ブチリデン−１，４−フェニレン）／１．５７４５、ポリ（オキシ−２，６−ジメチルフェニレン）／１．５７５、ポリ（オキシエチレンオキシテレフタルオイル）／１．５７５０、（アモルファス）（ポリ（エチレンテレフタレート））（結晶性ファイバー：１．５１横向；１．６４ファイバー方向）、ポリ（ビニルベンゾエート）／１．５７７５、ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレンブチリデン−１，４−フェニレン）／１．５７９２、ポリ（１，２−ジフェニルエチルメトアクリレート）／１．５８１６、ポリ（ｏ−クロロベンジルメトアクリレート）／１．５８２３、ポリ（オキカルボニルオキシ−１，４−フェニレン−ｓｅｃ−ブチリデン−１，４−フェニレン）／１．５８２７、ポリ（オキシペンタエリチリトールオキシフタルオイル）／１．５８４、ポリ（ｍ−ニトロベンジルメトアクリレート）／１．５８４５、ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレンイソプロピリデン−１，４−フェニレン）／１．５８４５、ポリ（Ｎ−２−フェニルエチル）メトアクリルアミド）／１．５８５７、ポリ（４−メトキシ−２−メチルスチレン）／１．５８６８、ポリ（ｏ−メチルスチレン）／１．５８７４、ポリ（スチレン）／１．５９−１．５９２、ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレンシクロヘキシルイデン−１，４−フェニレン）／１．５９００、ポリ（ｏ−メトオキシスチレン）／１．５８３２、ポリ（ジフェニルメチルメトアクリレート）／１．５９３３、ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレンエチリデン−１，４−フェニレン）／１．５９３７、ポリ（ｐ−ブロモフェニルメトアクリレート）／１．５９６４、ポリ（Ｎ−ベンジルメトアクリルアミド）／１．５９６５、ポリ（ｐ−メトキシスチレン）／１．５９６７、硬質ゴム（３２％Ｓ）／１．６、ポリ（ビニリデンクロリド）／１．６０−１．６３、ポリ（サルファイド（“Ｔｈｉｏｋｏｌ”））／１．６−１．７、ポリ（ｏ−クロロジフェニルメチルメトアクリレート）／１．６０４０、ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−（２，６−ジクロロ）フェニレン−イソプロピリデン−１，４−（２，６−ジクロロ）フェニレン）／１．６０５６、ポリ（オキシカルボニルオキシビス（１，４−（３，５−ジクロロフェニレン））／１．６０５６、ポリ（ペンタチオロフェニルメトアクリレート）／１．６０８、ポリ（ｏ−クロロスチレン）／１．６０９８、ポリ（フェニル−アルファ−ブロモアクリレート）／１．６１２、ポリ（ｐ−ジビニルベンゼン）／１．６１５０、ポリメチルメトアクリレート（ＰＭＭＡ）／１．４９、ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）／１．５０、ポリプロピレン（ＰＰ）／１．５０、エチレン−ビニルアセテート（ＥＶＡ）／１．４９、ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）／１．５７、ポリ（エチレンナフサレート）（ＰＥＮ）／１．６４

本発明の玉虫色に変化するフィルムは、ポリラクト酸ポリエステル又はコ−ポリエステル樹脂を、ポリラクト酸樹脂より高い屈折率を有するポリマー（このポリマーは、屈折率が少なくとも０．０３、及び好ましくは少なくとも０．０６異なるように選択されている）と共に共−押出し成形することにより得ることができる。

本発明の玉虫色に変化するフィルムの最外層は、光学的核（光学的コア）中の樹脂と同一又は異なる樹脂であって良い。例えば、最外層は、ポリブチレンテレフタレートポリエステル、又はグリコール変性ポリエチレンテレフタレートに類似したＰＥＴＧポリエステル等のポリエステル又はコポリエステル樹脂を含むことができる。

本発明の玉虫色に変化するフィルムの層の数は、少なくとも１０層、好ましくは少なくとも３５層、及びより好ましくは少なくとも約７０層である。

玉虫色に変化するフィルムの個々の層は、非常に薄く、通常、（一般的には）約１５マノメートル（ｎｍ）〜約５００ｎｍ、及び好ましくは約５０ｎｍ〜約４００ｎｍである。通常、外部層の厚さは、約１〜約８ミクロンの範囲である。

本発明に従う、ある組合せでは、光学的核内に接触する隣接層を有する玉虫色に変化するフィルムであって、接触する隣接層は、一方は、ポリラクト酸ポリエステル又はコポリエステルであり、及び他方は、ポリエチレンテレフタレートポリエステル又はコポリエステル又はポリブチレンテレフタレートポリエステル又はコポリエステル等のテレフタレート熱可塑性ポリエステルである、異なる透明な熱可塑性樹脂材料のフィルムであり、最外層が、ポリブチレンテレフタレート又はＰＥＴＧポリエステルであるフィルムを含む。

この技術分野の当業者は、ＩＲ又はＵＶ等の、可視領域の外部で有用なフィルムを達成するように各層の厚さと層の数を調節することができる。

本発明のフィルムにポリラクチドを使用することにより、高張力が得られ、グリース、オイル、及び芳香（におい、香り）等に対する所定のバリア（防壁）特性、成分安定性(compostability)、良好な光学特性（光沢及び透明性）が得られる。

ＰＬＡを含む本発明のフィルムは、１軸的又は２軸的に方向付けして強度を増すことができ、そして、この技術分野で公知のように、結晶を方向付けすることもできる。重要なことに、ＰＬＡの屈折率は、方向付け(orientation)によって大幅に変化することがないことがわかった。このことは、方向付けが、ＰＥＴ等の芳香族ポリエステル（この芳香族ポリエステルは、内部で屈折率が方向付けによって増加する。）に対して有する効果（影響）に反するものである。従って、ＰＬＡ／ＰＥＴフィルムの方向付けは、色強度を非常に改良する。この理由は、それぞれの屈折率の差は、方向付けによって大きくなるからである。以下の例は、層間の屈折率の差が、より強い（濃い：intense）色を表示する結果になることを示すものである。

多層フィルムは、通常、チル−ロールキャスティング技術によって製造され、この技術では、２台以上の押出し成形機からの熱可塑性樹脂性材料の溶融物が、フィードブロックによって集められ、所望の層パターンに配列させる。非常に狭い多層流が、シングルマニホルドフラットフィルムダイを通して流れ、同時に層は、ダイの幅へと広がり及び最終的なダイ出口厚さに薄くされる。層の数とその厚さの分布は、異なるフィードブロックモジュールを使用することにより変更可能である。通常、シートの最外層（単数形）又は、各側の最外層（複数形）は、内部層よりも厚く、実質的に等しい分配(division)において、比較的厚い皮（スキン）を形成する。本発明は、Ｕ．Ｓ．Ｐａｔｅｎｔ３８０１４２９（この文献は、本願開示の完成に必要とされる参照として導入されている。）に開示された方法によって製造されることが好ましい。

生物分解性のポリラクト酸層でのフィルムの製造は、環境的に望ましい。ミクロ層中のＰＬＡの割合を変化させることにより、分解の程度と速度が制御されて良い。ＰＬＡが、主成分である場合、分解が速くなることが期待される。個々の層の厚さがナノ層領域にあるように設計された場合、複数層フィルムは、玉虫色に変化する／光学的効果を有するようになる。ポリマーのペアは、所望の光学的効果と個々のポリマーの特性に依存して、５０／５０〜９０／１０の割合に配置されて良いが、このことは、速度を制御した層状デザインのために必要とされる条件ではない。速度制御された分解は、種々のポリマーを、分解に影響を及ぼすように設定された割合で、一緒にブレンドすることによっても達成可能である。

ＰＬＡ含有フィルムの適用は、ラベル等の包装材料、装飾バック、収縮フィルム、テキスタイルフィルム、生成ファイバー、衣類等を含む。玉虫色に変化するフィルムのための、最大の市場の内の一つには、（フィルムからサイズを小さくした）装飾光輝(decorative glitter)がある。ポリラクト酸をフィルム構造内に導入することは、小さな粒子へと分解する何らかの手段を与えることになる。ここで、使用後に上記分解する手段を与えることはしばしば困難である。従って、ポリラクト酸を含む光輝体（グリッター）は、ポリラクト酸を含まない光輝体に対して、環境的に有利である。

本発明は、可撓性及び堅い装飾包装材料に使用されて良い。可撓性装飾包装材料は、包装紙、リボン、及びボウ(bow)を含むが、これらに限られるものではない。堅い装飾包装材料は、化粧及びパーソナルケア容器で、例えば、スキンケア製品等の容器、顔用マスク、ＵＶ保護ローション、液体石鹸、及び抗菌性の製品；シャンプー、コンディショナー、ヘアスプレー、又は定着液、及び髪着色剤等のヘアケア製品；マニキュア液、マスカラ、アイシャドー、及び香水等のメークアップ製品；シェービングクリーム、脱臭剤、ベビーオイル、及び歯用製品の容器であるが、本願はこれらに限られるものではない。本発明びフィルムは、包装に使用される、印刷された及び層状にされたボード（厚紙）に使用しても良い。本発明は、ブックカバー等のグラフィックアートに適用されても良い。

本発明は、（製造段階が）一貫した状態で、及びフィルパッケージングに使用して良い。フィルパッケージングは、包装設備の１種であり、包装フィルムを成形領域に供給し、これを、何らかの方法で熱シールし、そして、包装材料を物品で充填し、そしてシールして閉塞するものである。仕上られた包装物の寸法は、機械に供給されたフィルムの幅によって決定され、そして、バッグの長さは、シールヘッドで設定する速度と頻度によって制御される。この方法により、種々の品目が、仕上られた玉虫色に変化するフィルムポーチ又はバックに包装されて良い。本発明のフィルムは、シークイン及び衣服(thread)等のファッションアクセサリーに使用しても良い。本発明は、絵画の枠輪郭の包装に使用しても良い。本発明のフィルムは、医療関係に適用されるものに使用しても良い。

また、本発明では、所定の方法で寸法（大きさ）を小さくして、光輝粒子(glitter particle)を形成しても良い。これら粒子は、適用の体象に依存して、種々の大きさ及び形状のものがある。この大きさは、非常に小さいもの、約．００４”から、より大きい粒子の範囲にわたる。

本発明のフィルムは、種々の容器用のラベルとしても使用可能である。このような容器は、化粧及びパーソナルケア容器で、例えば、スキンケア製品等の容器、顔用マスク、ＵＶ保護ローション、液体石鹸、及び抗菌性の製品；シャンプー、コンディショナー、ヘアスプレー、又は定着液、及び髪着色剤等のヘアケア製品；マニキュア液、マスカラ、アイシャドー、及び香水等のメークアップ製品；シェービングクリーム、脱臭剤、ベビーオイルの容器であるが、本願はこれらに限られるものではない。

これらフィルムの特性のいくつかは重要であり、そして、試験可能なものである。例えば、フィルムの層間剥離に対する抵抗性は、フィルムの一表面を粘着テープで引っ張る(restrain)ことによって試験される。粘着テープの第２の部分は、フィルムの他の部分に貼り付けられる。このテープの第２の部分は、次に引き剥がされ、そして、層間剥離の状態（状況）が記録される。層間剥離が観察されない場合、テープを再度貼り付け、そして、欠損が認められるまで試験を繰り返される。種々のフィルム構造の間で、充分な区別（識別）を行なうために、異なる付着力を有する、異なるテープを使用可能である。これに加え、試験されるフィルムサンプルは、試験の前に溶媒中に浸すことができ、又、この試験のより厳しい状態を設けるために、フィルムサンプルに刻み目を入れても良い。特定のテープを使用しての、欠損が生じるまでの引き剥がしの回数が、概して記録された。この試験方法の記載は、Ｕ．Ｓ．Ｐａｔ．Ｎｏ．５０８９３１８に見出される。

フィルムの溶媒に対する抵抗性を試験するために、フィルムの試料が攻撃溶媒(challenge solvent)中に浸された。この試料について、何らかの色の変化、フィルムの玉虫色に変化する色に影響を与え始めるまでの時間、及び色変化の特性が観察された。色の変化が開始する時間、及び設定時間インターバルにおける色変化の特性が記録された。この試験は、代表例では、７日間の期間にわたり行なわれ、この７日間の期間中、観察が行なわれた。２４時間の期間の終わりに、フィルム試料が攻撃溶媒から取り出され、そして２４時間の乾燥に付せられた。２４時間の乾燥期間の後に、テスター（試験器）が、玉虫色に変化するフィルムの色の変化の程度を記録した。このデータは、「カラーリカバリー」と称される。

上述のように、非−ＰＬＡ含有フィルムの、個々の層間の弱い粘着は、このようなフィルムを有する製品の製造の潜在的な可能性に影響を与える。内部層の粘着（付着）が弱いと、使用の間、フィルムに内部層間剥離、又は層の分離が発生し、そして従って、最終的なフィルム製品の積層状態（貼り合わせ）の妨げになる。以下に記載するＩＦ（１）及びＩＦ（２）のＰＥＴ／ＰＬＡ界面の内部層粘着は、ＣＩＦ（１）に見られる、より一般的なＰＥＴ／ＰＭＭＡ界面、又はＣＩＦ（２）に見られる、ＰＥＮ／ＰＭＭＡ界面のものよりも大きい。後に他の基体に貼りあわされ、又は施される大半のフィルムにとって、適切な内部層粘着は、望ましいものであり、そして本質的なものである。

フィルムの熱収縮性を試験するために、フィルムの２”×２”ピース（部分）が、体象となるフィルムから切り取られた。このピースの色を、スペクトルフォトメーターを使用して測定した。測定したデータは、主波長（ＤＷＬ）、ピーク波長（ＰＷＬ），及び試料の％ピーク反射を含む。試験スペクトルは、次に、試験温度で１５分間、オーブン内に配置された。この試料は次に、オーブンから取り出された。試料は、ルーラーを使用して測定され、フィルムが受けた収縮の百分率が決定された。試料の色が再測定され、そして収縮の変化、ＤＷＬ、ＰＷＬ及びピーク反射が記録された。

実施例１−玉虫色に変化するフィルムＩＦ（１）
ポリルアクチド（４〜５％Ｄラクチドを有する、Ｎａｔｕｒｅ Ｗｏｒｋｓ ｐｒｏｄｕｃｔ ４０４２Ｄ）が、１台の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ポリエステル又はコポリエステルが、第２の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、２２６層を有するフィルムが形成された。ある（一つの）フィルムは、平均厚さが１．３５ミルであった。他のフィルムは、平均厚さが４．４５ミルであった。各フィルムは、ポリエチレンテレフタレートグリコール混合物の外部スキンを有していた。

厚さが１．３５ミルの、得られた玉虫色に変化するフィルムは、強い色効果を示し、明るく玉虫色に変化し、そして同一の特性を共有していた。このフィルムは、色測定ピーク（color measurement peak）が８８．３％であった。平均降伏引っ張り強さは、６９４１．２ｐｓｉであり、そして、平均破壊引っ張り強さは６８７５．７ｐｓｉであった。厚さが、４．４５ミルの、得られたフィルムは、横方向及び機械方向（マシン方向:machine direction）の両方について、一軸的に方向付けし、強度を増し、そして公知の方法で結晶の方向付けを行った。機械方向に方向付けることによるポリエチレンテレフタレートの屈折率の増加は、９７％のピークまで色強度を増加させた。

実施例２−玉虫色に変化するフィルムＩＦ（２）
ポリアクチド（４〜５％Ｄラクチドを有する、Ｎａｔｕｒｅ Ｗｏｒｋｓ ｐｒｏｄｕｃｔ ４０４２Ｄ）が、１台の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、ポリエチレンテレフタレートグリコール（ＰＥＴＧ）ポリエステル又はコポリエステルが、第２の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、２２６層を有するフィルムが形成された。ある（一つの）フィルムは、平均厚さが１．５０ミルであった。他のフィルムは、平均厚さが４．７０ミルであった。各フィルムは、ポリエチレンテレフタレートグリコール混合物の外部スキンを有していた。

厚さが１．５０ミルの、得られた玉虫色に変化するフィルムは、強い色効果を示し、明るく玉虫色に変化し、そして同一の特性を共有していた。このフィルムは、色測定ピークが８８．５％であった。降伏引っ張り強さは、６８６８．７ｐｓｉであり、そして、破壊引っ張り強さは８１２１．１．１ｐｓｉであった。厚さが、４．７０ミルの、得られたフィルムは、横方向に、一軸的に方向付けられ、玉虫色変化する収縮フィルムとして施された。

実施例３及び４−市販の玉虫色に変化するフィルムＣＩＦ（１）及びＣＩＦ（２）
フィルムＩＦ（１）及びＩＦ（２）の色強度と比較するために、比較フィルムＣＩＦ（１）及び比較フィルムＣＩＦ（２）について試験を行なった。ＣＩＦ（１）は、ポリエチレンテレフタレートポリエステル及びポリメチルメトアクリレート層（ＰＥＴ／ＰＭＭＡ）を含み、一方、ＣＩＦ（２）は、ポリエチレンナフタレートポリエステル及びポリメチルメトアクリレート層（ＰＥＮ／ＰＭＭＡ）を含んでいた。ＣＩＦ（１）は、ポリエチレンテレフタレート混合物の外部スキンを有し、色測定ピークは７６．６％であり、そして平均厚さは１．３１ミルであった。降伏引っ張り強さは、６８７５．５ｐｓｉであり、そして、破壊引っ張り強さは６７４４．３ｐｓｉであった。ＣＩＦ（２）は、ポリエチレンテレフタレートグリコール付加物の外部スキンを有し、色測定ピークは９５．７％であり、そして平均厚さは１．３５ミルであった。

本発明について以上のように記載されたが、しかしこの技術分野の当業者は、より広範囲な適用が可能であると理解される。従って、本発明の範囲(scope)は、添付した請求項の記載によってのみ限定される。

実施例５
上述した粘着試験を、ＰＥＴ／ＰＭＭＡを含む、市販の複数層フィルム及びＰＥＴ／ＰＬＡフィルムを含む、本発明のフィルムの両方について行なった。見出されたことは、ＰＥＴ／ＰＭＭＡフィルムは、試験中に層間剥離し、この一方で、本発明のＰＥＴ／ＰＬＡフィルムには層間剥離が観察されなかったことである。この改良された内部結合は、本発明のフィルムが他の表面に効果的に貼り付けることができることを示すという点で、重要である。

実施例６−玉虫色に変化するフィルムＩＦ（３）
ポリアクチド（４〜５％Ｄラクチドを有する、Ｎａｔｕｒｅ Ｗｏｒｋｓ ｐｒｏｄｕｃｔ ４０４２Ｄ）が、１台の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、ポリエチレンテレフタレート（Ｅａｓｔｍａｎ ９９２１ ＰＥＴ）が、第２の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、１１３層を有するフィルムが形成された。このフィルムは、平均厚さが０．７８ミルであった。各フィルムは、ポリブチレンテレフタレート（ＧＥ Ｖａｌｏｘ３１５ＰＢＴ）の外部スキン（複数層の場合を含む）を有していた。このフィルムは、強い色効果を示し、明るく玉虫色に変化した。このフィルムは、８０％の色測定ピークを有していた。

実施例７−玉虫色に変化するフィルムＩＦ（４）
外部層又はスキンがポリラクチド（４〜５％Ｄラクチドを有する、Ｎａｔｕｒｅ Ｗｏｒｋｓ ｐｒｏｄｕｃｔ ４０４２Ｄ）であることを除いて、実施例６が繰り返された。フィルムは、強い色効果を示し、明るく玉虫色に変化した。このフィルムは、８０％の色測定ピークを有していた。

実施例８
光の露光、熱及び水による、光学及び機械的特性の分解に対する抵抗機能を試験するために、（内部が閉鎖した天候条件付与チャンバーである）Ｘｅｎｏｎ−Ａｒｃ ｅｘｐｏｓｕｒｅを使用して、フィルムの試料（サンプル）を、天候をシミュレートした条件にさらした。体象となるフィルムの５”×７”部分をカットした。次にフィルムは、フィルムの表面がさらされた状態（露光した状態）で、クランプに固定された。装置（仕掛け）全体を、次にＸｅｎｏｎ−Ａｒｃ天候条件付与チャンバー内に配置し、制御された光輝に露光し、そして水冷にさらした。試験サイクルは、日光、熱、及び湿分（湿気、結露、または雨）等の極端な環境条件を速めるように設計されている。

玉虫色に変化するフィルムＩＦ（３）及びＩＦ（４）の引っ張り強さの保持力を比較するために、上述した試験を、ＰＥＴ／ＰＭＭＡを含む市販の複数層フィルムと、ＰＥＴ／ＰＬＡを含む本発明のフィルム（このフィルムは、ポリブチレンテレフタレート又はポリラクチドのスキン又は複数スキンを有している。）の両方について行なった。玉虫色に変化するフィルムＩＦ（３）及びＩＦ（４）の維持時間は、市販フィルムのものの２倍であった。この期間の増加は、本発明のフィルムが、アウトドア条件下にある時に、より長い耐久性を有するであろうことを示している。

実施例９−玉虫色に変化するフィルムＩＦ（５）
ポリアクチド（４〜５％Ｄラクチドを有する、Ｎａｔｕｒｅ Ｗｏｒｋｓ ｐｒｏｄｕｃｔ ４０４２Ｄ）が、１台の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、ポリエチレンテレフタレートが、第２の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、２２６層を有するフィルムが形成された。このフィルムは、平均厚さが１．４０ミルと４．１０ミルであった。厚さが１．４０ミルのフィルムは、強い色効果を示し、そして明るく玉虫色に変化した。このフィルムは、９１％の色測定ピークを有していた。厚さが４．１０ミル(mil)のフィルムは、強度を増すために、及び公知である結晶の方向づけを行なうために、一軸的または二軸的の何れの方向付けを行っても向けて良い。

実施例１０−玉虫色に変化するフィルムＩＦ（６）
ポリアクチド（４〜５％Ｄラクチドを有する、Ｎａｔｕｒｅ Ｗｏｒｋｓ ｐｒｏｄｕｃｔ ４０４２Ｄ）が、１台の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、ポリエチレンテレフタレートが、第２の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、２２６層を有するフィルムが形成された。ＩＦ（６）は、上述のように、より速い分解が期待されるＰＬＡが主たる成分である点でＩＦ（５）と異なる。

実施例１１−玉虫色に変化するフィルムＩＦ（７）
ポリラクチド（４〜５％Ｄラクチドを有する、Ｎａｔｕｒｅ Ｗｏｒｋｓ ｐｒｏｄｕｃｔ ４０４２Ｄ）が、１台の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、ポリブチレンテレフタレートが、第２の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、１１３層を有するフィルムが形成された。各フィルムは、平均厚さが０．７０ミルであった。このフィルムは、強い色効果を示し、そして明るく玉虫色に変化した。このフィルムは、８１％の色測定ピークを有していた。ＰＬＡが主成分であった。平均破壊引っ張り強さは７１００ｐｓｉであった。

実施例１２−玉虫色に変化するフィルムＩＦ（８）
主成分がポリブチレンテレフタレート（この成分は、引っ張り強さと溶媒に対する抵抗性を高めるのに寄与すると考えられる。）であること以外は、実施例１１を繰り返した。フィルムは、平均厚さが０．７２ミルであり、そして色測定ピークが８１％であった。平均破壊引っ張り強さは１６４００ｐｓｉであった。平均伸び百分率は３８０であった。

実施例１３−玉虫色に変化するフィルムＩＦ（９）
ポリラクチド（１〜２％Ｄラクチドを有する、Ｎａｔｕｒｅ Ｗｏｒｋｓ ｐｒｏｄｕｃｔ ４０３２Ｄ）を使用したこと以外は、実施例１２を繰り返した。Ｄラクチドの含有量が低いポリラクチドの使用は、結晶性(crystallinvity)を増加させ、これにより耐熱性を高めるのに寄与し得る。このフィルムは、平均厚さが０．７２ミルであり、そして色測定ピークは８１％であった。平均破壊引っ張り強度は、１５１００ｐｓｉであった。平均伸び百分率は４０６であった。

実施例１４−玉虫色に変化するフィルムＩＦ（１０）
外部層又はスキンがポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ポリエステル又はコポリエステルであること以外は、実施例１２を繰り返した。フィルムは、平均厚さが０．７３ミルで、そして色測定ピークは７９％であった。平均破壊引っ張り強度は、１２４００ｐｓｉであった。平均伸び百分率は４２０であった。

実施例１５−玉虫色に変化するフィルムＩＦ（１１）
ポリアクチド（４〜５％Ｄラクチドを有する、Ｎａｔｕｒｅ Ｗｏｒｋｓ ｐｒｏｄｕｃｔ ４０４２Ｄ）が、１台の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ポリエステル又はコポリエステルが、第２の押出し成形機からフィードブロックに供給され、そして、２２６層を有するフィルムが形成された。各フィルムは、ポリメチルメトアクリレート（ＰＭＭＡ）とブチルアクリレートの混合物の外部スキンを有していた。フィルムの平均厚さは１．４５ミルであった。得られた玉虫色に変化するフィルムは、強い色効果を示し、そして明るく玉虫色に変化した。このフィルムは、９３〜９５％の色測定ピークを有していた。

Claims (10)

1. 実質的に互いに平行な複数の接触層を含み、この接触層は、少なくとも１層おきにポリラクチドで製造され、及び前記ポリラクチド層と隣接する前記接触層が、前記ポリラクチド層の屈折率に対して、少なくとも約０．０３異なる屈折率を有することを特徴とするフィルム。
2. 前記ポリラクチド層に隣接する前記接触層が、前記ポリラクチドとは異なるポリエステルのものであることを特徴とする請求項１に記載のフィルム。
3. 前記ポリラクチド層に隣接する前記接触層が、前記ポリラクチドの屈折率よりも高い屈折率を有するポリエステルであることを特徴とする請求項１に記載のフィルム。
4. 前記ポリラクチド層に隣接する前記接触層がテレフタレートポリエステルのものであることを特徴とする請求項１に記載のフィルム。
5. 前記テレフタレートポリエステルが、ポリエチレンテレフタレートグリコールであることを特徴とする請求項４に記載のフィルム。
6. 前記テレフタレートポリエステルが、ポリエチレンテレフタレートであることを特徴とする請求項４に記載のフィルム。
7. 前記テレフタレートポリエステルが、ポリブチレンテレフタレートであることを特徴とする請求項４に記載のフィルム。
8. 少なくとも３５層を有することを特徴とする請求項１に記載のフィルム。
9. 前記ポリラクチドが、９３％を超えるＬ−ラクト酸単位を含むことを特徴とする請求項１に記載のフィルム。
10. 前記ポリラクチドが、ホモポリマー、ポリ（Ｄ−ラクチド）又はポリ（Ｌ−ラクチド）及び高級Ｄ−又はＬ−コポリマーを含むことを特徴とする請求項１に記載のフィルム。