JP2002529288A - 玉虫色をもつ多層フィルム - Google Patents

玉虫色をもつ多層フィルム

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JP2002529288A
JP2002529288A JP2000582232A JP2000582232A JP2002529288A JP 2002529288 A JP2002529288 A JP 2002529288A JP 2000582232 A JP2000582232 A JP 2000582232A JP 2000582232 A JP2000582232 A JP 2000582232A JP 2002529288 A JP2002529288 A JP 2002529288A
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naphthalate
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JP2000582232A
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アレン，スコツト・アイ
シエテイ，ラマクリシユナ
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BASF Catalysts LLC
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Engelhard Corp
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Abstract

(57)【要約】 実質的に均一な厚さの非常に薄い少なくとも１０枚の層をもち、該層は一般に平行であり、隣接した層は異なった透明な熱可塑性の樹脂状の材料から成り、その一つはナフタレートをベースにしたポリエステルまたはポリエステル共重合体樹脂であり、該隣接した層は屈折率が少なくとも約０．０３異なっている透明な熱可塑性樹脂の積層フィルム。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【本発明の分野】
本発明は、光の干渉のために狭い反射帯をもったナフタレートをベースにした
ポリエステルを含む同時押出しされた光反射性多層フィルムに関する。
【０００２】 （本発明の背景） 玉虫色の（ｉｒｉｄｅｓｃｅｎｔ）多層フィルムは透明な熱可塑性樹脂状材料
の一般に平行になった多数の層から成り、その中で隣接した層は屈折率の差が少
なくとも約０．０３である種々の樹脂状材料からつくられている。このフィルム
は少なくとも１０枚、通常は少なくとも３５枚、好ましくは少なくとも約７０枚
の層を含んでいる。
【０００３】 このフィルムの個々の層は非常に薄く、その厚さは約３０〜５００ｎｍ、好ま
しくは約５０〜４００ｎｍの範囲にあり、それによって多くの干渉の結果反射さ
れる光は相補的な干渉を起こす。層の厚さおよび重合体の屈折率に依存して、最
有力の一つの波長帯で反射が起こり、残りの光はフィルムを透過する。反射され
る波長は一対の層の光学的な厚さの和によって決定される。
【０００４】 反射光の量（反射率）および色の強度は二つの屈折率の差、層の光学的な厚さ
の比、層の数および厚さの均一性に依存する。屈折率が同じならば、層の境界で
全く反射は起こらない。玉虫色の多層フィルムの場合には、隣接した層の屈折率
の差は少なくとも０．０３、好ましくは少なくとも０．０６またはそれ以上であ
る。一次反射に対しては層の光学的な厚さが等しい時に反射は最大であるが、二
つの光学的な厚さの比が５：９５〜９５：５の範囲に入る場合には適当に高い反
射を得ることができる。１０枚程度の少ない枚数の層でも明瞭な色の反射を得る
ことができる。しかし最高の色の強度を得るためには３５〜１０００枚またはそ
れ以上の数の層が望ましい。強い色の強度は、比較的狭くピークの所の反射率が
大きい反射帯に伴って得られる。ここで「色の強度」という言葉を便宜上使用す
るが、紫外および赤外領域における目に見えない反射に対しても同じ意味が適用
されるものと了解されたい。
【０００５】 多層フィルムは、それぞれ２個またはそれ以上の押出し機から出る熔融物を集
めた後これを所望の層のパターンになるように配置する供給ブロックを、通常の
単一の多岐管平面フィルム用ダイス型と組み合わせて使用することにより低温ロ
ール注型法によって製造することができる。供給ブロックは米国特許３，５６５
，９８５号および同３，７７３，８８２号に記載されている。供給ブロックを用
いて二つまたはそれ以上の成分が交互に存在する層（例えばＡＢＡＢＡＢ．．．
、ＡＢＣＡＢＣ．．．、ＡＣＢＣＡＣＢＣ．．．）をつくることができる。単一
の多岐管平面フィルム用ダイス型を通して非常に狭い多層流を流し、これらの層
を同時にダイス型の幅まで広げ、薄くして最終的なダイス型の出口の厚さになる
ようにする。層の数およびそれらの厚さの分布は異なった供給ブロック・モジュ
ールを挿入することによって変えることができる。通常、シートのそれぞれの側
の最も外側の層は他の層よりも厚くなっている。この厚い外皮は光学的な芯をつ
くる成分の一つから成るか、所望の機械的性質、熱封性または他の性質を賦与す
る重合体材料であるか、或いはこれらの組み合わせであることができる。
【０００６】 所望の光学的性質をもった玉虫色のフィルムを検討した結果機械的性質に欠点
があることが分かった。例えば、多層構造物の個々の層の間の接着が不十分であ
ったり、使用中フィルムが内部的な積層剥離または層の分離を起こすことがある
。玉虫色のフィルムはその装飾的な効果を使うために紙または板に接着され、挨
拶状、収納箱、包装紙等に使用されることが多い。フィルムが積層剥離を起こす
と見苦しくなり、収納箱の場合には糊付けした接合部が剥がれることがある。ま
たこのようなフィルムの溶媒耐性および熱安定性は広範囲の用途に望まれるほど
大きくはない。
【０００７】 米国特許４，３１０，５８４号では、系の高屈折率成分として熱可塑性のテレ
フタレート・ポリエステルまたはポリエステル共重合体を使用し、２種またはそ
れ以上の樹脂状材料が多数の層をつくるようにしてこれらの欠点を著しく改善し
ている。実質的な改善が得られたが、著しく異なった種類の２種の重合体を使用
することが必要とされている。この事実は、２種の重合体の種類、お互いの相対
的な接着性および化学薬品耐性、靭性等の間に著しい固有の差が存在することを
意味する。その結果、特定の特性に関し、フィルム自体は使用した重合体のうち
の弱いものまたは悪いものよりも一般に良くはならない。他方、お互い同士の相
対的な接着性、靭性、或いは化学薬品耐性を最高にするために良く似た重合体を
使用した場合には、得られた重合体は所望の玉虫色を生じるのに十分な屈折率の
差をもたないであろう。
【０００８】 ＳｃｈｒｅｎｋおよびＷｈｅａｔｌｙ（Ｃｏ−ｅｘｔｒｕｄｅｄ Ｅｌａｓｔ
ｏｍｅｒｉｃ Ｏｐｔｉｃａｌ Ｉｎｔｅｒｆｅｒｅｎｃｅ Ｆｉｌｍ，Ａｎｔ
ｅｃ ’８８，１７０３〜１７０７）は、２種の熱可塑性エラストマーから同時
押出しした光反射性の多層フィルムを報告している。ナイロンをベースにした１
種の熱可塑性エラストマーとウレタンをベースにした他のエラストマーから成る
このフィルムは、変形させた場合および元に戻した場合に反射スペクトルに可逆
的な変化を示す。この種のフィルムは米国特許４，９２７，１３４号に詳細に記
載されている。
【０００９】 米国特許５，０８９，３１８号には、樹脂状材料の一つとして熱可塑性エラス
トマー（ＴＰＥ）を使用することにより接着性、溶媒耐性等をさらに改善できる
と記載されている。このような材料は熱可塑性のかたいセグメント、例えばポリ
ブチルテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート等と、
軟らかいエラストマー・セグメント、例えばポリエチレングリコール、シリコー
ンゴム、ポリエーテルイミド等との共重合体である。
【００１０】 従来法の構造物は積層剥離耐性の分野で著しい改善を示し、また良好な溶媒耐
性をもっているが、これらの性質に関してなお限界がある。さらに、従来法の玉
虫色フィルムは温度安定性、引張り強さおよび紫外線安定性に関しなお欠点をも
っている。驚くべきことに本発明によれば、これらの特性に関し現在公知の構造
物に比べ著しい改善が得られる。
【００１１】 （本発明の概要） 従って本発明の目的は、良好な熱安定性および溶媒安定性、良好な引張り強さ
、良好な積層剥離耐性および良好な紫外線安定性を有する透明な熱可塑性樹脂積
層品を提供することである。
【００１２】 一具体化例においては、本発明により実質的に均一な厚さの少なくとも１０枚
の非常に薄い層から成り、該層は一般に平行であり、隣接した層は異なった透明
な熱可塑性樹脂状材料からつくられ、その一つはナフタレートをベースにしたポ
リエステル樹脂またはポリエステル共重合体樹脂であり、隣接した層の屈折率の
差は少なくとも約０．０３である透明な熱可塑性樹脂の積層フィルムが提供され
る。
【００１３】 他の具体化例においては、本発明により実質的に均一な厚さをもつ少なくとも
１０枚の非常に薄い層から成り、該層は一般に平行であり、隣接した層は異なっ
た透明な熱可塑性樹脂状材料からつくられ、その一つはポリエチレンナフタレー
ト・ポリエステルまたはポリエステル共重合体であり、他はポリブチレンテレフ
タレート・ポリエステルまたはポリエステル共重合体であり、最も外側の層はポ
リブチレンテレフタレート・ポリエステルである透明な熱可塑性樹脂の積層フィ
ルムが提供される。
【００１４】 本発明の他の目的および利点は下記の説明および添付特許請求の範囲から明ら
かになるであろう。
【００１５】 （本発明の詳細な説明） 本発明の上記目的は、ナフタレートをベースにしたポリエステル樹脂またはポ
リエステル共重合体樹脂を透明な熱可塑性樹脂の積層フィルムの光学的な芯の中
にある隣接した層の一成分として使用することによって達成されることが見出さ
れた。好ましくは、ナフタレートをベースにしたポリエステルまたはポリエステ
ル共重合体はナフタレンジカルボキシレートをベースにしている。使用可能なポ
リエステル樹脂の例にはエチレンナフタレートおよび／またはブチレンナフタレ
ートを含む共重合体が含まれる。該共重合体はエチレンナフタレートおよびブチ
レンナフタレートから成ることが好ましい。
【００１６】 本発明の玉虫色フィルムは、ナフタレートをベースにしたポリエステルまたは
ポリエステル共重合体を、屈折率の差が少なくとも０．０３、好ましくは少なく
とも０．０６になるように選ばれた透明な熱可塑性樹脂と同時押出しすることに
よって得ることができる。使用できる他の樹脂状材料の中には屈折率が約１．５
５〜約１．６１の透明な熱可塑性ポリエステルまたはポリエステル共重合体が含
まれる。使用可能な熱可塑性ポリエステル樹脂の例には、テレフタル酸またはテ
レフタル酸ジメチルのいずれかをエチレングリコールと反応させて得られるポリ
エチレンテレフタレート（ＰＥＴ）；１，４−ブタンジオールをテレフタル酸ま
たはテレフタル酸ジメチルと触媒を使って反応させて得られるポリブチレンテレ
フタレート（ＰＢＴ）；および１種またはそれ以上のグリコール、および１種ま
たはそれ以上の二塩基酸を使用して合成される種々の熱可塑性ポリエチレン共重
合体、例えばエチレングリコールとジクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）お
よびテレフタル酸からつくられるグリコール変性ＰＥＴがある。ＰＣＴＡポリエ
ステル共重合体はＣＨＤＭとテレフタル酸およびイソフタル酸との酸変性ポリエ
ステル共重合体である。ナフタレートをベースにしたポリエステル樹脂またはポ
リエステル共重合体樹脂と同時押出しできるさらに他の樹脂状材料を下記表１に
掲げる。
【００１７】 表１ 重合体の名前 屈折率の近似値 ポリ（テトラフルオロエチレン−ｃｏ−ヘキサフルオロプロピレン） １．３３８ ポリ（アクリル酸ペンタデカフルオロオクチル） １．３３９ ポリ（アクリル酸テトラフルオロ−３− （ヘプタフルオロプロポキシ）プロピル） １．３４６ ポリ（アクリル酸テトラフルオロ−３− （ペンタフルオロエトキシ）プロピル） １．３４８ ポリ（テトラフルオロエチレン） １．３５（−１．３８） ポリ（アクリル酸ウンデカフルオロヘキシル） １．３５６ ポリ（アクリル酸ノナフルオロペンチル） １．３６０ ポリ（アクリル酸テトラフルオロ−３− （トリフルオロメトキシ）プロピル） １．３６０ ポリ（プロピオン酸ペンタフルオロビニル） １．３６４ ポリ（アクリル酸ヘプタフルオロブチル） １．３６７ ポリ（酢酸トリフルオロビニル） １．３７５ ポリ（アクリル酸オクタフルオロペンチル） １．３８０ ポリ（アクリル酸ペンタフルオロプロピル） １．３８５ ポリ（アクリル酸２−（ヘプタフルオロブトキシ）エチル） １．３９０ ポリ（アクリル酸２，２，３，４，４，４− ヘキサフルオロブチル） １．３９２ ポリ（アクリル酸トリフルオロエチル） １．４０７ ポリ（アクリル酸２−（１，１，２，２− テトラフルオロエトキシ）エチル） １．４１２ ポリ（メタクリル酸トリフルオロイソプロピル） １．４１７７ ポリ（メタクリル酸２，２，２−トリフルオロ −１−メチルエチル） １．４１８５ ポリ（アクリル酸２−トリフルオロエトキシ）エチル） １．４１９ ポリ（トリフルオロクロロエチレン） １．４２〜４．４３ ポリ（フッ化ビニリデン） １．４２ ポリ（ジメチルシリレン）（ポリ（ジメチルシロキサン）） １．４３ ポリ（メタクリル酸トリフルオロエチル） １．４３７ ポリ（オキシプロピレン） １．４４９５ ポリ（ビニルイソブチルエーテル） １．４５０７ ポリ（ビニルエチルエーテル） １．４５４０ ポリ（オキシエチレン） １．４５６３ ポリ（ビニルブチルエーテル） １．４５６３ ポリ（ビニルペンチルエーテル） １．４５８１ ポリ（ビニルヘキシルエーテル） １．４５９１ ポリ（４−メチル−１−ペンテン） １．４５９〜１．４６５ 酢酸酪酸セルロース １．４６〜１．４９ ポリ（４−フルオロ−２−トリフルオロメチルスチレン） １．４６ ポリ（ビニルオクチルエーテル） １．４６１３ ポリ（２−エチルヘキシルエーテル） １．４６２６ ポリ（ビニルデシルエーテル） １．４６２８ ポリ（アクリル酸２−メトキシエチル） １．４６３ ポリ（アクリル酸ブチル） １．４６３１ ポリ（アクリル酸ブチル） １．４６６ ポリ（メタクリル酸ｔ−ブチル） １．４６３８ ポリ（ビニルドデシルエーテル） １．４６４０ ポリ（アクリル酸３−エトキシプロピル） １．４６５ ポリ（オキシカルボニルテトラメチレン） １．４６５ ポリ（プロピオン酸ビニル） １．４６６５ ポリ（酢酸ビニル） １．４６６５ ポリ（ビニルメチルエーテル） １．４６７ ポリ（アクリル酸エチル） １．４６８５ ポリ（エチレン−ｃｏ−酢酸ビニル） （酢酸ビニル３０〜２０％） １．４７〜１．５０ プロピオン酸セルロース １．４７〜１．４９ 酢酸プロピオン酸セルロース １．４７ ベンジルセルロース １．４７〜１．５８ フェノール−フォルムアルデヒド樹脂 １．４７〜１．７０ 三酢酸セルロース １．４７〜１．４８ ポリ（ビニルメチルエーテル）（アイソタクティック） １．４７００ ポリ（アクリル酸３−メトキシプロピル） １．４７１ ポリ（アクリル酸２−エトキシエチル） １．４７１ ポリ（アクリル酸メチル） １．４７２〜１．４８０ ポリ（メタクリル酸イソプロピル） １．４７２８ ポリ（１−デセン） １．４７３０ ポリ（プロピレン）（アタクティック、 密度０．８５７５ｇ／ｃｍ3） １．４７３５ ポリ（ビニルｓｅｃ−ブチルエーテル） （アイソタクティック） １．４７４０ ポリ（メタクリル酸ドデシル） １．４７４０ ポリ（オキシエチレンオキシスクシノイル） （ポリ（エチレンスクシネート）） １．４７４４ ポリ（メタクリル酸テトラデシル） １．４７４６ ポリ（エチレン−ｃｏ−プロピレン） （ＥＰＲゴム） １．４７４８〜１．４８ ポリ（メタクリル酸ヘキサデシル） １．４７５０ ポリ（蟻酸ビニル） １．４７５７ ポリ（メタクリル酸２−フルオロエチル） １．４７６８ ポリ（メタクリル酸イソブチル） １．４７７ エチルセルロース １．４７９ ポリ（ビニルアセタール） １．４８〜１．５０ 酢酸セルロース １．４８〜１．５０ 三プロピオン酸セルロース １．４８〜１．４９ ポリ（オキシメチレン） １．４８ ポリ（ビニルブチラール） １．４８〜１．４９ ポリ（メタクリル酸ｎ−ヘキシル） １．４８１３ ポリ（メタクリル酸ｎ−ブチル） １．４８３ ポリ（エチリデンジメタクリレート） １．４８３１ ポリ（メタクリル酸２−エトキシエチル） １．４８３３ ポリ（オキシエチレンオキシマレオイル） （ポリ（エチレンマレエート）） １．４８４０ ポリ（メタクリル酸ｎ−プロピル） １．４８４ ポリ（メタクリル酸３，３，５−トリメチルシクロヘキシル） １．４８５ ポリ（メタクリル酸エチル） １．４８５ ポリ（メタクリル酸２−ニトロ−２−メチルプロピル） １．４８６８ ポリ（メタクリル酸トリエチルカルビニル） １．４８８９ ポリ（メタクリル酸１，１−ジエチルプロピル） １．４８８９ ポリ（メタクリル酸メチル） １．４８９３ ポリ（２−デシル−１，３−ブタジエン） １．４８９９ ポリ（ビニルアルコール） １．４９〜１．５３ ポリ（エチルグリコレートメタクリレート） １．４９０３ ポリ（メタクリル酸３−メチルシクロヘキシル） １．４９４７ ポリ（α−エトキシアクリル酸シクロヘキシル） １．４９６９ メチルセルロース（低粘度） １．４９７ ポリ（メタクリル酸４−メチルシクロヘキシル） １．４９７５ ポリ（デカメチレングリコールジメタクリレート） １．４９９０ ポリ（ウレタン） １．５〜１．６ ポリ（１，２−ブタジエン） １．５０００ ポリ（ビニルフォルマール） １．５０ ポリ（２−ブロモ−４−トリフルオロメチルスチレン） １．５ 硝酸セルロース １．５０〜１．５１４ ポリ（ｏ−クロロアクリル酸ｓｅｃ−ブチル） １．５００ ポリ（２−ヘプチル−１，３−ブタジエン） １．５０００ ポリ（ｏ−クロロアクリル酸エチル） １．５０２ ポリ（２−イソプロピル−１，３−ブタジエン） １．５０２８ ポリ（メタクリル酸２−メチルシクロヘキシル） １．５０２８ ポリ（プロピレン）（密度０．９０７５ｇ／ｃｍ3） １．５０３０ ポリ（イソブテン） １．５０５〜１．５１ ポリ（メタクリル酸ボルニル） １．５０５９ ポリ（２−ｔ−ブチル−１，３−ブタジエン） １．５０６０ ポリ（エチレングリコールジメタクリレート） １．５０６３ ポリ（メタクリル酸シクロヘキシル） １．５０６６ ポリ（シクロヘキサンジオール−１，４−ジメタクリレート） １．５０６７ ブチルゴム（未加硫） １．５０８ ポリ（メタクリル酸テトラヒドロフルフリル） １．５０９６ グッタペルカ（５） １．５０９ ポリ（エチレン）イオノマー １．５１ ポリ（オキシエチレン）（高分子量） １．５１〜１．５４ ポリ（エチレン）（密度０．９１４ｇ／ｃｍ3） １．５１ （密度０．９４〜０．９４５ｇ／ｃｍ3） １．５２〜１．５３ （密度０．９６５ｇ／ｃｍ3） １．５４５ ポリ（メタクリル酸１−メチルシクロヘキシル） １．５１１１ ポリ（メタクリル酸２−ヒドロキシエチル） １．５１１９ ポリ（クロロ酢酸ビニル） １．５１２ ポリ（ブテン）（アイソタクティック） １．５１２５ ポリ（メタクリル酸ビニル） １．５１２９ ポリ（Ｎ−ブチル−メタクリル酸アミド） １．５１３５ グッタペルカ（α） １．５１４ テルペン樹脂 １．５１５ ポリ（１，３−ブタジエン） １．５１５４ シェラック １．５１〜１．５３ ポリ（α−クロロアクリル酸メチル） １．５１７ ポリ（メタクリル酸２−クロロエチル） １．５１７ ポリ（メタクリル酸２−ジエチルアミノエチル） １．５１７４ ポリ（メタクリル酸２−クロロシクロヘキシル） １．５１７９ ポリ（１，３−ブタジエン）（シス体３５％； トランス体５６％；１，２−含量７％） １．５１８０ 天然ゴム １．５１９〜１．５２ ポリ（メタクリル酸アリル） １．５１９６ ポリ（塩化ビニル）＋４０％フタル酸ジオクチル １．５２ ポリ（アクリロニトリル） １．５２ １．５１８７ ポリ（メタクリロニトリル） １．５２ ポリ（１，３−ブタジエン）（高シス含量） １．５２ ポリブタジエン−ｃｏ−アクリロニトリル） １．５２ ポリ（メチルイソプロペニルイセトン） １．５２００ ポリ（イソプレン） １．５２１ ポリ（エステル）樹脂、剛性 （スチレン含量約５０％） １．５２３〜１．５４ ポリ（Ｎ−（２−メトキシエチル）メタクリル酸アミド） １．５２４６ ポリ（２，３−ジメチルブタジエン）（メチルゴム） １．５２５ ポリ（塩化ビニル−ｃｏ−酢酸ビニル） （９５／５〜９０／１０） １．５２５〜１．５３６ ポリ（アクリル酸） １．５２７ ポリ（メタクリル酸１，３−ジクロロプロピル） １．５２７０ ポリ（メタクリル酸２−クロロ−１−（クロロメチル） エチル） １．５２７０ ポリ（アクロレイン） １．５２９ ポリ（１−ビニル−２−ピロリドン） １．５３ 塩酸化したゴム １．５３〜１．５５ ナイロン６；ナイロン６，６：ナイロン６，１０（成形品） （ナイロン−６−繊維、横方向 １．５１５、繊維方向 １．５６５） １．５３ ポリ（ブタジエン−ｃｏ−スチレン） （スチレン約３０％）ブロック共重合体 １．５３ ポリ（α−クロロアクリル酸シクロヘキシル） １．５３２ ポリ（α−クロロアクリル酸２−クロロエチル） １．５３３ ポリ（ブタジエン−ｃｏ−スチレン）（約７５／２５） １．５３５ ポリ（メタクリル酸２−アミノエチル） １．５３７ ポリ（メタクリル酸フルフリル） １．５３８１ 蛋白質 １．５３９〜１．５４１ ポリ（メタクリル酸ブチルメルカプチル） １．５３９０ ポリ（メタクリル酸１−フェニル−ｎ−アミル） １．５３９６ ポリ（Ｎ−メチル−メタクリル酸アミド） １．５３９８ セルロース １．５４ ポリ（塩化ビニル） １．５４〜１．５５ 尿素−フォルムアルデヒド樹脂 １．５４〜１．５６ ポリ（α−ブロモアクリル酸ｓｅｃ−ブチル） １．５４２ ポリ（α−ブロモアクリル酸シクロヘキシル） １．５４２ ポリ（メタクリル酸２−ブロモエチル） １．５４２６ ポリ（ジヒドロアビエチン酸） １．５４４ ポリ（アビエチン酸） １．５４６ ポリ（メタクリル酸エチルメルカプチル） １．５４７ ポリ（Ｎ−アリルメタクリル酸アミド） １．５４７６ ポリ（メタクリル酸１−フェニルエチル） １．５４８７ ポリ（ビニルフラン） １．５５ ポリ（２−ビニルテトラヒドロフラン） １．５５ ポリ（塩化ビニル）＋４０％燐酸トリクレジル １．５５ エポキシ樹脂 １．５５〜１．６０ ポリ（メタクリル酸ｐ−メトキシベンジル） １．５５２ ポリ（メタクリル酸イソプロピル） １．５５２ ポリ（ｐ−イソプロピルスチレン） １．５５４ ポリ（クロロプレン） １．５５４〜１．５５８ ポリ（オキシエチレン−α−ベンゾエート−ω− メタクリレート） １．５５５ ポリ（ｐ，ｐ’−キシレニルジメタクリレート） １．５５５９ ポリ（メタクリル酸１−フェニルアリル） １．５５７３ ポリ（メタクリル酸ｐ−シクロヘキシルフェニル） １．５５７５ ポリ（メタクリル酸２−フェニルエチル） １．５５９２ ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレン −１−プロピルブチリデン−１，４−フェニレン） １．５６０２ ポリ（メタクリル酸１−（ｏ−クロロフェニル）エチル） １．５６２４ ポリ（スチレン−ｃｏ−マレイン酸無水物） １．５６４ ポリ（メタクリル酸１−フェニルシクロヘキシル） １．５６４５ ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレン −１，３−ジメチルブチリデン−１，４−フェニレン） １．５６７１ ポリ（α−ブロモアクリル酸メチル） １．５６７２ ポリ（メタクリル酸ベンジル） １．５６８０ ポリ（メタクリル酸（２−スルフォニル）エチル） １．５６８２ ポリ（メタクリル酸ｍ−クレジル） １．５６８３ ポリ（スチレン−ｃｏ−アクリロニトリル）（約７５／２５） １．５７ ポリ（オキシカルオニルオキシ１，４− フェニレンイソブチリデン−１，４−フェニレン） １．５７０２ ポリ（メタクリル酸ｏ−メトキシフェニル） １．５７０５ ポリ（メタクリル酸フェニル） １．５７０６ ポリ（メタクリル酸ｏ−クレジル） １．５７０７ ポリ（フタル酸ジアリル） １．５７２ ポリ（メタクリル酸２，３−ジブロモプロピル） １．５７３９ ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレン −１−メチルブチリデン−１，４−フェニレン） １．５７４５ ポリ（オキシ−２，６−ジメチルフェニレン） １．５７５ ポリ（オキシエチレンオキシテレフタロイル） （ポリ（エチレンテレフタレート））（無定形） （微結晶繊維：横方向１．５１、繊維方向１．６４） １．５７５０ ポリ（安息香酸ビニル） １．５７７５ ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４− フェニレンブチリデン−１，４−フェニレン） １．５７９２ ポリ（メタクリル酸１，２−ジフェニルエチル） １．５８１６ ポリ（メタクリル酸ｏ−クロロベンジル） １．５８２３ ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレン −ｓｅｃ−ブチリデン−１，４−フェニレン） １．５８２７ ポリ（オキシペンタエリスリトールオキシフタロイル） １．５８４ ポリ（メタクリル酸ｍ−ニトロベンジル） １．５８４５ ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４− フェニレンイソプロピリデン−１，４−フェニレン） １．５８５０ ポリ（Ｎ−（２−フェニルエチル）メタクリル酸アミド） １．５８５７ ポリ（４−メトキシ−２−メチルスチレン） １．５８６８ ポリ（ｏ−メチルスチレン） １．５８７４ ポリ（スチレン） １．５９〜１．５９２ ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４− フェニレンシクロヘキシリデン−１，４−フェニレン） １．５９００ ポリ（ｏ−メトキシスチレン） １．５９３２ ポリ（メタクリル酸ジフェニルメチル） １．５９３３ ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４− フェニレンエチリデン−１，４−フェニレン） １．５９３７ ポリ（メタクリル酸ｐ−ブロモフェニル） １．５９６４ ポリ（Ｎ−ベンジルメタクリル酸アミド） １．５９６５ ポリ（ｐ−メトキシスチレン） １．５９６７ 硬質ゴム（Ｓ含量３２％） １．６ ポリ（塩化ビニリデン） １．６０〜１．６３ ポリ（スルフィド）（”Ｔｈｉｏｋｏｌ”） １．６〜１．７ ポリ（メタクリル酸ｏ−クロロジフェニルメチル） １．６０４０ ポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４− （２，６−ジクロロ）フェニレンイソプロピリデン −１，４−（２，６−ジクロロ）フェニレン） １．６０５６ ポリ（オキシカルボニルオキシビス（１，４− （３，５−ジクロロフェニレン））） １．６０５６ ポリ（メタクリル酸ペンタクロロフェニル） １．６０８ ポリ（ｏ−クロロスチレン） １．６０９８ ポリ（α−ブロモアクリル酸フェニル） １．６１２ ポリ（ｐ−ジビニルベンゼン） １．６１５０ 本発明の玉虫色フィルムはまたナフタレートをベースにしたポリエステルまた
はポリエステル共重合体樹脂を屈折率の差が少なくとも約０．０３、好ましくは
少なくとも０．０６になるように選ばれた異なったナフタレートをベースにした
透明なポリエステルと同時押出しすることによって得ることができる。
【００１８】 本発明の玉虫色フィルムの最も外側の層は光学的な芯の樹脂と同じことも異な
ることもできる。例えば最も外側の層はポリブチレンテレフタレート・ポリエス
テルのようなポリエステルまたはポリエステル共重合体、またはＰＥＴＧポリエ
ステルのようなグリコール変性ポリエチレンテレフタレートであることができる
。
【００１９】 本発明の玉虫色フィルムの層の数は少なくとも１０枚、好ましくは少なくとも
３５枚、さらに好ましくは少なくとも７０枚である。
【００２０】 本発明の好適な組み合わせには、光学的な芯の中の隣接した層が異なった透明
な熱可塑性樹脂材料から成り、その一つがポリエチレンナフタレート・ポリエス
テルまたはポリエステル共重合体であり、他がポリブチレンテレフタレート・ポ
リエステルまたはポリエステル共重合体であり、最も外側の層はポリブチレンテ
レフタレートまたはＰＥＴＧポリエステルである玉虫色フィルムが含まれる。
【００２１】 フィルムの積層剥離耐性は接着テープを用いてフィルムの片側の面に歪みをか
けることによって試験される。フィルムの他の側の面には接着テープの別の片を
取り付ける。次にこの第２の接着テープを引き剥がし、積層剥離の兆候を記録す
る。積層剥離が全く認められない場合、テープを再び取り付け、破壊が認められ
るまで試験を繰り返す。異なった粘着度をもつ異なったテープを使用して種々の
フィルム構造物の間の差を十分に識別することができる。さらに、試験すべきフ
ィルム試料を試験前に溶媒に浸漬し、この試験をもっと苛酷な条件で行って評価
することができる。典型的には特定のテープを用い破壊が起こるまで引っ張った
回数を記録する。この試験法は米国特許５，０８９，３１８号に説明されている
。
【００２２】 フィルムの溶媒耐性を試験するために、フィルムの試料を試験すべき溶媒に浸
漬する。溶媒がフィルムの玉虫色に影響を与え始める時間における色の変化、お
よび色の変化の種類を観測する。最初の色の変化が起こる時間および設定した時
間間隔における色の変化の種類を記録する。典型的にはこの試験は７日間行い、
７日の期間を通じて観測を行う。７日後、試験溶媒からフィルム試料を取り出し
、２４時間乾燥させる。２４時間乾燥した後、玉虫色のフィルムの色がどのよう
に変化したかを記録する。このデータを「色の回復」と呼ぶ。
【００２３】 フィルムの熱収縮性を試験するためには、２×２インチのフィルム片を問題の
フィルムから切り取る。このフィルム片の色を分光光度計を用いて測定する。測
定されたデータの中には試料の最有力波長（ＤＷＬ）、ピークの波長（ＰＷＬ）
、およびピークの反射率（％）が含まれる。次いで試験試料を試験温度のオーブ
ンの中に１５分間入れる。次に試料をオーブンから取り出す。物差しを使ってフ
ィルムが収縮した割合（％）を決定する。試料の色を再測定し、ＤＷＬ、ＰＷＬ
およびピークの反射率を記録する。試験者によって熱をかけた後の試料の色を試
験材料の元の色とが比較される。このすべてのデータを用いフィルムの色が変わ
り始める温度を決定する。この値を「色の移動温度」と呼ぶ。
【００２４】 実施例１ − 玉虫色フィルムＩＦ（１〜４） ポリブチレンテレフタレート熱可塑性ポリエステルを一つの押出し機から供給
ブロックに供給し、ポリメタクリル酸メチルを第２の押出し機から供給して種々
の厚さの４枚のフィルムをつくる（ＩＦ（１）＝１．１ミル（２８μｍ））、（
ＩＦ（２）＝１．２ミル（３０μｍ））、（ＩＦ（３）＝１．３ミル（３３μｍ
））、（ＩＦ（４）＝１．４ミル（３６μｍ））。これはそれぞれ２２６枚の光
学的層と２枚のポリエチレンテレフタレート・ポリエステル外皮層に対応してい
る（表２参照）。このフィルムは輝く玉虫色を呈し、同じ性質を共有していた。
これらの溶媒耐性および温度安定性を表３および４に示す。
【００２５】
【表１】
【００２６】
【表２】
【００２７】
【表３】
【００２８】 色の回復： 溶媒に浸漬した状態から試料を取り出し乾燥した後の材料の外観。
【００２９】 優秀 − 材料は最初の外観に戻った。
【００３０】 良好 − 若干の色の移動を伴って色が回復した。
【００３１】 適度 − 著しい色の移動を伴って若干の色が回復した。
【００３２】 なし − 色の回復はなかった。
【００３３】 色の消失 − 溶媒から取り出した際材料は玉虫色を失った。 また上記の方法に従ってＳｃｏｔｃｈ ３９６ 引っ張りテープを用い積層剥
離に対してＩＦ（１〜４）の試験を行った。最初引っ張った後に外皮は積層剥離
を起こしたが、５回引っ張った後にも光学的な芯は積層剥離を起こさなかった。
【００３４】 実施例２ − 玉虫色のフィルム ＩＦ（５〜８） ポリブチレンテレフタレート熱可塑性ポリエステルを一つの押出し機から供給
ブロックに供給し、エチレン酢酸ビニル共重合体を第２の押出し機から供給して
種々の厚さの４枚のフィルムをつくる（ＩＦ（５）＝１．１ミル（２８μｍ））
、（ＩＦ（６）＝１．２ミル（３０μｍ））、（ＩＦ（７）＝１．３ミル（３３
μｍ））、（ＩＦ（８）＝１．４ミル（３６μｍ））。これはそれぞれ２２６枚
の光学的層と２枚のポリメタクリル酸メチルの外皮層に対応している（表５参照
）。このフィルムは輝く玉虫色を呈し、同じ性質を共有していた。これらの溶媒
耐性および温度安定性を表６および７に示す。
【００３５】
【表４】
【００３６】
【表５】
【００３７】
【表６】
【００３８】 また上記の方法に従ってＳｃｏｔｃｈ ３９６ 引っ張りテープを用い積層剥
離に対してＩＦ（５〜８）の試験を行った。最初引っ張った後に外皮および光学
的な芯の両方が積層剥離を起こした。 実施例３ − 玉虫色のフィルム ＩＦ（９〜１２） ポリブチレンテレフタレート熱可塑性ポリエステルを一つの押出し機から供給
ブロックに供給し、ポリエチレンナフタレート・ポリエステルを第２の押出し機
から供給して種々の厚さの４枚のフィルムをつくる（ＩＦ（９）＝１．１ミル（
２８μｍ））、（ＩＦ（１０）＝１．２ミル（１１μｍ））、（ＩＦ（７）＝１
．３ミル（３３μｍ））、（ＩＦ（１２）＝１．４ミル（３６μｍ））。これは
それぞれ２２６枚の光学的層と２枚のポリブチレンテレフタレートの外皮層に対
応している（表８参照）。このフィルムは輝く玉虫色を呈し、同じ性質を共有し
ていた。これらの溶媒耐性および温度安定性を表９および１０に示す。
【００３９】
【表７】
【００４０】
【表８】
【００４１】
【表９】
【００４２】 また上記の方法に従ってＳｃｏｔｃｈ ３９６ 引っ張りテープを用い積層剥
離に対してＩＦ（５〜８）の試験を行った。１０回引っ張った後も外皮および光
学的な芯の両方とも積層剥離を起こさなかった。 実施例４ − 玉虫色のフィルム ＩＦ（１３〜１８） 樹脂Ａを一つの押出し機から供給ブロックに供給し、樹脂Ｂを第２の押出し
機から供給して表１２のような５枚のフィルム、ＩＦ（１３〜１８）をつくった
。各フィルムは１００枚の層から成り、厚さは約１．１ミル（２８μｍ）である
。
【００４３】
【表１０】
【００４４】 ＩＦ（１３〜１５）と比較すると、ＩＦ（１６〜１８）は剥離耐性、温度安定
性および溶媒耐性（少なくとも１種の溶媒に関し）が良好である。
【００４５】 以上本発明をその好適具体化例によって説明したが、当業界の専門家には理解
できるように本発明はもっと広い範囲で応用可能である。従って本発明は添付特
許請求の範囲にだけ限定されるものである。
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１２年１０月２７日（２０００．１０．２７）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正内容】
【特許請求の範囲】
【請求項７】 該ナフタレンジカルボキシレートをベースにしたポリエステ ル共重合体はエチレンナフタレートおよびブチレンナフタレートを含んでいるこ とを特徴とする請求項２記載の透明な玉虫色の熱可塑性樹脂の積層フィルム。
【請求項８】 該ナフタレンジカルボキシレートをベースにしたポリエステ ル共重合体はエチレンナフタレートおよびブチレンナフタレートから成ることを 特徴とする請求項２記載の透明な玉虫色の熱可塑性樹脂の積層フィルム。
【請求項９】 該他の熱可塑性樹脂状材料はテレフタレート熱可塑性ポリエ ステルであることを特徴とする請求項１記載の透明な玉虫色の熱可塑性樹脂の積 層フィルム。
【請求項１０】 該テレフタレート熱可塑性ポリエステルがポリブチレンテ レフタレートであることを特徴とする請求項９記載の透明な玉虫色の熱可塑性樹 脂の積層フィルム。
【請求項１１】 該フィルムの最も外側の層はポリエステルまたはポリエス テル共重合体樹脂を含んでいることを特徴とする請求項１記載の透明な玉虫色の 熱可塑性樹脂の積層フィルム。
【請求項１２】 該フィルムの最も外側の層はポリブチレンテレフタレート であることを特徴とする請求項１１記載の透明な玉虫色の熱可塑性樹脂の積層フ ィルム。
【請求項１３】 該フィルムの最も外側の層はＰＥＴＧポリエステルを含ん でいることを特徴とする請求項１記載の透明な玉虫色の熱可塑性樹脂の積層フィ ルム。
【請求項１４】 少なくとも３５枚の層を有することを特徴とする請求項１ 記載の透明な玉虫色の熱可塑性樹脂の積層フィルム。
【請求項１５】 少なくとも７０枚の層を有することを特徴とする請求項１ 記載の透明な玉虫色の熱可塑性樹脂の積層フィルム。
【請求項１６】 隣接した層は屈折率が少なくとも０．０６異なっているこ とを特徴とする請求項１５記載の透明な玉虫色の熱可塑性樹脂の積層フィルム。
【請求項１７】 少なくとも７０枚の３０〜５００ｎｍの均一な厚さの層か ら成り、該層は平行であり、隣接した層は異なった透明な熱可塑性樹脂状材料か らつくられ、その一つはポリエチレンナフタレート・ポリエステルまたはポリエ ステル共重合体であり、他はポリブチレンテレフタレート・ポリエステルまたは ポリエステル共重合体であり、最も外側の層はポリブチレンテレフタレートまた はＰＥＴＧポリエステルであることを特徴とする透明な玉虫色の熱可塑性樹脂の 積層フィルム。
【請求項１８】 隣接した層の一つはポリエチレンナフタレート・ポリエス テルであることを特徴とする請求項１７記載の透明な玉虫色の熱可塑性樹脂の積 層フィルム。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ，ＵＧ，ＺＷ )，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ， ＴＪ，ＴＭ)，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ， ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，Ｃ Ｚ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＧＨ ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，ＪＰ， ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，Ｌ Ｓ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ， ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，Ｔ Ｔ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ Ｆターム(参考） 4F100 AK25 AK42A AK42B AK42C AK42D AK42E BA05 BA10A BA10E BA15 BA26 EH20 JN01A JN01B JN01C JN01D JN01E JN06 JN18 JN30 YY00A YY00B YY00C YY00D YY00E

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 実質的に均一な厚さの少なくとも１０枚の非常に薄い層から
    成り、該層は一般に平行であり、隣接した層は異なった透明な熱可塑性樹脂状材
    料からつくられ、その一つはナフタレートをベースにしたポリエステル樹脂また
    はポリエステル共重合体樹脂であり、隣接した層の屈折率の差は少なくとも約０
    ．０３であることを特徴とする透明な熱可塑性樹脂の積層フィルム。
  2. 【請求項２】 該ナフタレートをベースにしたポリエステルまたはポリエス
    テル共重合体はナフタレンジカルボキシレートをベースにしたポリエステルまた
    はポリエステル共重合体であることを特徴とする請求項１記載の透明な熱可塑性
    樹脂の積層フィルム。
  3. 【請求項３】 該ナフタレンジカルボキシレートをベースにしたポリエステ
    ルはポリエチレンナフタレートであることを特徴とする請求項２記載の透明な熱
    可塑性樹脂の積層フィルム。
  4. 【請求項４】 該ナフタレンジカルボキシレートをベースにしたポリエステ
    ルはポリブチレンナフタレートであることを特徴とする請求項２記載の透明な熱
    可塑性樹脂の積層フィルム。
  5. 【請求項５】 該ナフタレンジカルボキシレートをベースにしたポリエステ
    ル共重合体はエチレンナフタレートを含んでいることを特徴とする請求項２記載
    の透明な熱可塑性樹脂の積層フィルム。
  6. 【請求項６】 該ナフタレンジカルボキシレートをベースにしたポリエステ
    ル共重合体はブチレンナフタレートを含んでいることを特徴とする請求項２記載
    の透明な熱可塑性樹脂の積層フィルム。
JP2000582232A 1998-11-16 1999-11-03 玉虫色をもつ多層フィルム Pending JP2002529288A (ja)

Applications Claiming Priority (3)

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US09/192,740 US6475608B2 (en) 1998-11-16 1998-11-16 Multi-layer iridescent films
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