JP2009152014A - 固体酸化物型電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】アノード材料を有するアノード、カソード材料を有するカソード、及び、アノードとカソードとの間に配置されたイオン伝導性の固体酸化物からなる電解質、を少なくとも有し、賦活時に固体炭素を該アノード材料に担持させ、発電時にアノードにおいて、少なくとも下記反応式(1)及び(2)
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2)
を利用して発電する固体酸化物型電池であって、該アノード材料が電気伝導性を有する複合金属酸化物よりなることを特徴とする固体酸化物型電池、その固体酸化物型電池の発電方法、及び電気化学リアクター。
【選択図】図2
Description
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2)
を利用して発電する固体酸化物型電池であって、該アノード材料が電気伝導性を有する複合金属酸化物よりなることを特徴とする固体酸化物型電池を提供するものである。
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2)
を利用して発電する固体酸化物型電池であって、該アノード材料が電気伝導性を有する複合金属酸化物よりなることを特徴とする電気化学リアクターを提供するものである。
A1±aB1±bO3−δ (G)
[組成式(G)中、Aは、La、Sr、Ca、Y、Ba、Pr、Ce、K、Na、Sm、Pb、Nd、Gd、Bi、Ag、Cs、Rb、Tl、Cd、Eu、Mg、Dy、Li及びHoからなる群より選ばれる少なくとも1種を示し、Bは、Co、Cr、Mn、Ni、Ce、Gd、Al、Ti、Zr、Sc、Mg、Ga、Cu、Fe、Yb、Y、Nb、I、Ni、Sr、Bi、In、Ca、Sn、Ta、W、Th、U、Hf、Mo、Lu、Tm、Tb、Dy、Ho、Os、Rh、Ag、Tr、Sb、Zn、Pa、In、Re及びErからなる群より選ばれる少なくとも1種を示し、0≦a≦0.2、0≦b≦0.2であり、δは酸素欠損量である。]
A(B1−xMx)1±aO3−δ[式中、0≦x≦0.8、0≦a≦0.2である]において、AはBa、Sr、Ca等の2価のカチオンから少なくとも1種が選ばれ、BはCe、Zr、Ti等の4価のカチオンから少なくとも1種が選ばれ、Mは3価の希土類、Y、Sc、In、Yb、Nd、Gd、Al、Ga等から少なくとも1種が選ばれる。
La0.8Sr0.2MnO3、La0.85Sr0.15MnO3、La0.95Sr0.05MnO3等の、La1−bSrbMnO3[bは、0≦b≦0.5]で表わされる化合物;
La0.8Sr0.2CoO3、La0.85Sr0.15CoO3、La0.95Sr0.05CoO3等の、La1−dSrdMnO3[dは、0≦d≦0.5]で表わされる化合物;
La0.6Sr0.4Fe0.8Co0.2O3、La0.6Sr0.4Fe0.2Co0.8O3等の
La1−eSreFefCo1−fO3[eは0≦e≦0.5、fは0≦f≦1]で表わされる化合物;
La0.75Sr0.2Cr0.5Mn0.5O3等のLa1−gSrgCr1−hMnhO3[gは0≦g≦0.5、hは0≦h≦1]で表わされる化合物;
等が挙げられる。
(ZrO2)1−x(M2O3)x
[式中、MはY、Sc、Sm、Al、Nd、Gd、Yb及びCeからなる群より選ばれた1種以上の元素を示す。ただしここで、MがCeの場合はM2O3の代わりにCeO2である。]、又は、下記一般式
(ZrO2)1−x(MO)x
[式中、MはCa及びMgからなる群より選ばれた1種以上の元素を示す]
における、xが0<x≦0.3である固溶体が好ましい。特に好ましいものとしては、例えば、(ZrO2)1−x(Y2O3)x(式中、0<x≦0.3)等が挙げられ、より好ましくは、式中、0.08≦x≦0.1である。また、更に好ましいものとしては(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08等が挙げられる。
一般式(ZrO2)1−x(M2O3)x
[式中、MはY、Sc、Sm、Al、Nd、Gd、Yb及びCeからなる群より選ばれた1種以上の元素を示す。ただしここで、MがCeの場合はM2O3の代わりにCeO2である。]、又は、
一般式(ZrO2)1−x(MO)x
[式中、MはCa及びMgからなる群より選ばれた1種以上の元素を示す]
における、xが0<x≦0.3である固溶体が好ましい。特に好ましいものとしては、例えば、(ZrO2)1−x(Y2O3)x(式中、0<x≦0.3)等が挙げられ、より好ましくは、式中、0.08≦x≦0.1である。また、更に好ましいものとしては(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08等が挙げられる。
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2)
C+O2− → CO+2e− (3)
C+2O2− → CO2+4e− (4)
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2)
電解質として厚さ0.3mmのScSZ(Sc2O3 doped ZrO2)ディスクを使用し、アノード(燃料極)、カソード(空気極)として、何れもLSM/GDC複合電極を用いたセルを作成した。具体的には、何れも(LaO.85SrO.15MnO3)/(GdO.2CeO.8O2−x)複合電極を用いたセルを作成した。LaO.85SrO.15MnO3は、前記式(G)で表わされるABO3[AはSr及びLa、かつBはMn]なる組成を有し、ペロブスカイト型結晶構造を有する複合金属酸化物である。
開回路状態において、純ドライプロパン(C3H8)を50ccmで供給し、アノード(燃料極)表面上に炭素を析出させた。賦活(チャージング)時間は5分間、温度は900℃とした。その後、Arを200ccmで1時間供給し、C3H8、H2、CO等の残留ガスを除去した。
発電後、Ar80ccmと純酸素(O2)1ccmを供給し、発電に使われなかった炭素を除去して、その反応ガスをガスクロマトグラフィーで分析した。分析は10分ごとに行い、CO、CO2の生成量の経時変化を測定することにより、残留炭素量を決定した。炭素析出量は発電実験と同様の条件で純ドライプロパン(C3H8)を供給し、そのままAr100ccmとO21ccmを供給し、炭素を燃焼除去することで行った。発電実験を終了させた後、アノード(燃料極)は集電体(Au)についたものを、カソード(空気極)は電解質上に残ったものをXRDで分析し、RDCFC発電によるLSMの分解がないことを確認した。
図2に、LSM/GDC複合電極を用いたRDCFCにおける、発電時の電流密度を80、160、240、280mA/cm2と変化させたときの発電特性を示す。縦軸は出力密度[mW/cm2]である。900℃で純ドライプロパン(C3H8)を流量50ccmで、5分間賦活(チャージング)することにより、発電温度900℃で電流密度80mA/cm2において、120分以上発電することができた。また、全体的に安定した発電を行うことができた。
図3に、LSM/GDC複合電極を用いたRDCFCの、種々の電流密度[mA/cm2]における電荷移動量(以下、「発電容量」という)[mWh/cm2]を示す。発電容量は、電流密度と発電時間との積で定義される。発電容量を決定する因子としては、賦活(チャージング)時の炭素析出量と、燃料利用率とがある。ここで、燃料利用率は、発電に関わる電荷移動が、すべて
C+2O2− → CO2+4e−
の反応によるものであると仮定して計算した、発電に使われた炭素量の炭素析出量に対する比率である。
純ドライプロパン(C3H8)をチャージングガスに用いたRDCFCにおいて、アノード材料としてLSM/GDC複合電極を用いると、発電温度900℃、電流密度240mA/cm2において、最大出力密度131mW/cm2を達成し、電流密度80mA/cm2で120分間以上発電することができた。
2 アノード
2a アノード材料
2b アノードの集電体
3 カソード
3a カソード材料
3b カソードの集電体
4 電解質
Claims (21)
- アノード材料を有するアノード、カソード材料を有するカソード、及び、アノードとカソードとの間に配置されたイオン伝導性の固体酸化物からなる電解質、を少なくとも有し、賦活時に固体炭素を該アノード材料に担持させ、発電時にアノードにおいて、少なくとも下記反応式(1)及び(2)
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2)
を利用して発電する固体酸化物型電池であって、該アノード材料が電気伝導性を有する複合金属酸化物よりなることを特徴とする固体酸化物型電池。 - 上記アノード材料が、運転温度において10−2Scm−1以上の電気伝導度を有する複合金属酸化物よりなる請求項1記載の固体酸化物型電池。
- 上記アノードが、金属粒子も合金粒子も含有していないか又はそれらによる3次元的ネットワークが形成されない範囲で金属粒子若しくは合金粒子を含有している請求項1又は請求項2記載の固体酸化物型電池。
- 上記電気伝導性を有する複合金属酸化物が、ペロブスカイト型結晶構造、パイロクロア型結晶構造又はフルオライト型結晶構造を有するものである請求項1ないし請求項3の何れかの請求項記載の固体酸化物型電池。
- 上記ペロブスカイト型結晶構造を有する複合金属酸化物が、下記組成式(G)
A1±aB1±bO3−δ (G)
[組成式(G)中、Aは、La、Sr、Ca、Y、Ba、Pr、Ce、K、Na、Sm、Pb、Nd、Gd、Bi、Ag、Cs、Rb、Tl、Cd、Eu、Mg、Dy、Li及びHoからなる群より選ばれる少なくとも1種を示し、Bは、Co、Cr、Mn、Ni、Ce、Gd、Al、Ti、Zr、Sc、Mg、Ga、Cu、Fe、Yb、Y、Nb、I、Ni、Sr、Bi、In、Ca、Sn、Ta、W、Th、U、Hf、Mo、Lu、Tm、Tb、Dy、Ho、Os、Rh、Ag、Tr、Sb、Zn、Pa、In、Re及びErからなる群より選ばれる少なくとも1種を示し、0≦a≦0.2、0≦b≦0.2であり、δは酸素欠損量である。]
を有するものである請求項4記載の固体酸化物型電池。 - 組成式(G)において、Bが、MnをB全体に対して50モル%以上含有するものである請求項5記載の固体酸化物型電池。
- 組成式(G)において、Bが、B全体に対して、Coを50モル%以上含有するものであるか又はCoとFeをそれらの合計で50モル%以上含有するものである請求項5記載の固体酸化物型電池。
- 該アノード材料がLSM又はLSCである請求項1ないし請求項7の何れかの請求項記載の固体酸化物型電池。
- 上記アノードにおいて、少なくとも電子伝導性とホール伝導性のどちらかを有する複合金属酸化物、及び、少なくとも酸化物イオン伝導性とプロトン伝導性のどちらかを有する複合金属酸化物を含有する請求項1ないし請求項8の何れかの請求項記載の固体酸化物型電池。
- 該アノードと該カソードが、互いに実質的に同じ金属元素を有する材料が3次元的ネットワークを形成してなるものである請求項1ないし請求項9の何れかの請求項記載の固体酸化物型電池。
- アノード材料を有するアノード、カソード材料を有するカソード、及び、アノードとカソードとの間に配置されたイオン伝導性の固体酸化物を含む電解質、を少なくとも有する固体酸化物型電池において、アノード材料に固体炭素を担持し、担持された固体炭素を二酸化炭素と反応させて気体の一酸化炭素に変換し、当該気体の一酸化炭素を酸化することにより発電する固体酸化物型電池の発電方法であって、該アノード材料が電気伝導性を有する複合金属酸化物よりなることを特徴とする固体酸化物型電池の発電方法。
- 上記アノード材料が、運転温度において10−2Scm−1以上の電気伝導度を有する複合金属酸化物よりなる請求項11記載の固体酸化物型電池の発電方法。
- 上記アノードが、金属粒子も合金粒子も含有していないか又はそれらによる3次元的ネットワークが形成されない範囲で金属粒子若しくは合金粒子を含有している請求項11又は請求項12記載の固体酸化物型電池の発電方法。
- 上記電気伝導性を有する複合金属酸化物が、ペロブスカイト型結晶構造、パイロクロア型結晶構造又はフルオライト型結晶構造を有するものである請求項11ないし請求項13の何れかの請求項記載の固体酸化物型電池の発電方法。
- 該アノードと該カソードが、互いに実質的に同じ金属元素を有する材料が3次元的ネットワークを形成してなるものである請求項11ないし請求項14の何れかの請求項記載の固体酸化物型電池の発電方法。
- アノード材料を有するアノード、カソード材料を有するカソード、及び、アノードとカソードとの間に配置されたイオン伝導性の固体酸化物からなる電解質、を少なくとも有し、賦活時に固体炭素を該アノード材料に担持させ、発電時にアノードにおいて、少なくとも下記反応式(1)及び(2)
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2)
を利用して発電する固体酸化物型電池であって、該アノード材料が電気伝導性を有する複合金属酸化物よりなることを特徴とする電気化学リアクター。 - 上記アノード材料が、運転温度において10−2Scm−1以上の電気伝導度を有する複合金属酸化物よりなる請求項16記載の電気化学リアクター。
- 上記アノードが、金属粒子も合金粒子も含有していないか又はそれらによる3次元的ネットワークが形成されない範囲で金属粒子若しくは合金粒子を含有している請求項16又は請求項17記載の電気化学リアクター。
- 上記電気伝導性を有する複合金属酸化物が、ペロブスカイト型結晶構造、パイロクロア型結晶構造又はフルオライト型結晶構造を有するものである請求項16ないし請求項18の何れかの請求項記載の電気化学リアクター。
- 上記アノードにおいて、少なくとも電子伝導性とホール伝導性のどちらかを有する複合金属酸化物、及び、少なくとも酸化物イオン伝導性とプロトン伝導性のどちらかを有する複合金属酸化物を含有する請求項16ないし請求項19の何れかの請求項記載の電気化学リアクター。
- 該アノードと該カソードが、互いに実質的に同じ金属元素を有する材料が3次元的ネットワークを形成してなるものである請求項16ないし請求項20の何れかの請求項記載の電気化学リアクター。
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