JP2771090B2 - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents
固体電解質型燃料電池Info
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- JP2771090B2 JP2771090B2 JP5053993A JP5399393A JP2771090B2 JP 2771090 B2 JP2771090 B2 JP 2771090B2 JP 5053993 A JP5053993 A JP 5053993A JP 5399393 A JP5399393 A JP 5399393A JP 2771090 B2 JP2771090 B2 JP 2771090B2
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- Japan
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- fuel
- nio
- fuel cell
- side electrode
- cermet
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Inert Electrodes (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
に係り、特に高温安定性の高い固体電解質型燃料電池に
関する。
に係り、特に高温安定性の高い固体電解質型燃料電池に
関する。
【０００２】
【従来の技術】低公害のエネルギ源として注目を集めて
いる燃料電池は、起電反応の源となる、活物質としての
燃料と酸化剤とを外部から連続的に供給して電気エネル
ギとして取り出すとともに、反応生成物を連続的に排出
することができる電池である。このような燃料電池の中
で電解質の漏洩のおそれがなく、反応速度が大きいとし
て注目されているのが固体電解質型燃料電池である。
いる燃料電池は、起電反応の源となる、活物質としての
燃料と酸化剤とを外部から連続的に供給して電気エネル
ギとして取り出すとともに、反応生成物を連続的に排出
することができる電池である。このような燃料電池の中
で電解質の漏洩のおそれがなく、反応速度が大きいとし
て注目されているのが固体電解質型燃料電池である。
【０００３】固体電解質型燃料電池（以下、ＳＯＦＣと
いうことがある）の固体電解質としては、例えばＺｒＯ
2 −Ｙ2 Ｏ3 （ＹＳＺ）、ＣｅＯ2 −ＣａＯ、ＣｅＯ2
−Ｙ 2 Ｏ3 系のものが使用されており、また、酸素極材
料としては、例えばＬａＣｏＯ3 、Ｌａ0.7 Ｓｒ0.3 Ｍ
ｎＯ3 、Ｌａ0.7 Ｃａ0.3 ＭｎＯ3 、Ｌａ0.6 Ｂａ0. 4
Ｃｏ0.8 Ｃｕ0.2 Ｏ3 等が、一方、燃料極材料として
は、例えば金属成分としてニッケル（Ｎｉ）を含むＮｉ
Ｏ＋ＭｇＯ、ＮｉＯ＋ＭｇＡｌ2 Ｏ4 、ＮｉＯ＋ＮｉＡ
ｌ2 Ｏ4 、またはＮｉＯ−ＺｒＯ2 −Ｙ2 Ｏ3 等のサー
メットが使用されていた。
いうことがある）の固体電解質としては、例えばＺｒＯ
2 −Ｙ2 Ｏ3 （ＹＳＺ）、ＣｅＯ2 −ＣａＯ、ＣｅＯ2
−Ｙ 2 Ｏ3 系のものが使用されており、また、酸素極材
料としては、例えばＬａＣｏＯ3 、Ｌａ0.7 Ｓｒ0.3 Ｍ
ｎＯ3 、Ｌａ0.7 Ｃａ0.3 ＭｎＯ3 、Ｌａ0.6 Ｂａ0. 4
Ｃｏ0.8 Ｃｕ0.2 Ｏ3 等が、一方、燃料極材料として
は、例えば金属成分としてニッケル（Ｎｉ）を含むＮｉ
Ｏ＋ＭｇＯ、ＮｉＯ＋ＭｇＡｌ2 Ｏ4 、ＮｉＯ＋ＮｉＡ
ｌ2 Ｏ4 、またはＮｉＯ−ＺｒＯ2 −Ｙ2 Ｏ3 等のサー
メットが使用されていた。
【０００４】このような燃料極材として使用されるＮｉ
−サーメットは、一般に、ＮｉＯ＋ＹＳＺ粉末を混合、
仮焼、粉砕、本焼成という固相反応法によって生成され
ており、ニッケル単体を用いないで、ＹＳＺを添加した
Ｎｉの複合材料としたことにより、Ｎｉの凝集および材
料の焼結の進行が抑制されている。なお、ガスセパレー
タまたはガス流路部材料としては、例えばカルシア安定
化ジルコニア（ＣＳＺ）、アルミナ（Ａｌ2 Ｏ3 ）、Ｌ
ａＣｒＯ3 系のペロブスカイト等が使用されている。
−サーメットは、一般に、ＮｉＯ＋ＹＳＺ粉末を混合、
仮焼、粉砕、本焼成という固相反応法によって生成され
ており、ニッケル単体を用いないで、ＹＳＺを添加した
Ｎｉの複合材料としたことにより、Ｎｉの凝集および材
料の焼結の進行が抑制されている。なお、ガスセパレー
タまたはガス流路部材料としては、例えばカルシア安定
化ジルコニア（ＣＳＺ）、アルミナ（Ａｌ2 Ｏ3 ）、Ｌ
ａＣｒＯ3 系のペロブスカイト等が使用されている。
【０００５】ＳＯＦＣの固体電解質上でのガス電極反応
は、反応ガス、固体電解質および電子導電体の三相が相
接する場所で進行するので、このような三相接触点をで
きるだけ多くし、ガスが反応点に容易に到達できるよ
う、また反応生成物が外部に容易に散逸できるようにす
るために、燃料極材料としては適当な気孔を有すること
が要求される。
は、反応ガス、固体電解質および電子導電体の三相が相
接する場所で進行するので、このような三相接触点をで
きるだけ多くし、ガスが反応点に容易に到達できるよ
う、また反応生成物が外部に容易に散逸できるようにす
るために、燃料極材料としては適当な気孔を有すること
が要求される。
【０００６】ところでＳＯＦＣの作動温度は１０００℃
程度と高く、局所的には１１００〜１３００℃に達する
部分もあり、一方、Ｎｉの融点は１４５０℃である。従
ってＳＯＦＣの作動温度において、Ｎｉは必ずしも物理
的に安定であるとはいい難く、現実に燃料極材として前
述したＮｉ−サーメット（Ｎｉ＋ＹＳＺ）を使用したＳ
ＯＦＣを長時間作動させた場合、燃料極材の焼結および
Ｎｉの凝集等により、電池性能が低下するという現象が
みられている。
程度と高く、局所的には１１００〜１３００℃に達する
部分もあり、一方、Ｎｉの融点は１４５０℃である。従
ってＳＯＦＣの作動温度において、Ｎｉは必ずしも物理
的に安定であるとはいい難く、現実に燃料極材として前
述したＮｉ−サーメット（Ｎｉ＋ＹＳＺ）を使用したＳ
ＯＦＣを長時間作動させた場合、燃料極材の焼結および
Ｎｉの凝集等により、電池性能が低下するという現象が
みられている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、上記
従来技術の問題点を解決し、高温で長時間使用しても経
時劣化することなく物理的に安定で、しかも安定した電
池性能を得ることができる固体電解質型燃料電池を提供
することにある。
従来技術の問題点を解決し、高温で長時間使用しても経
時劣化することなく物理的に安定で、しかも安定した電
池性能を得ることができる固体電解質型燃料電池を提供
することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
本発明は、固体電解質膜の両面にそれぞれ燃料側電極膜
および酸素側電極膜を積層した単セルの前記両電極膜に
集電板を当接し、ガスセパレータまたはガス流路部材を
介して多数積層した固体電解質型燃料電池において、前
記燃料側電極膜および該燃料側電極膜に当接される集電
板をＮｉＡｌ2Ｏ4 でコーティングしたＮｉＯを用いた
Ｎｉ−サーメットで構成したことを特徴とする。
本発明は、固体電解質膜の両面にそれぞれ燃料側電極膜
および酸素側電極膜を積層した単セルの前記両電極膜に
集電板を当接し、ガスセパレータまたはガス流路部材を
介して多数積層した固体電解質型燃料電池において、前
記燃料側電極膜および該燃料側電極膜に当接される集電
板をＮｉＡｌ2Ｏ4 でコーティングしたＮｉＯを用いた
Ｎｉ−サーメットで構成したことを特徴とする。
【０００９】
【作用】燃料側電極膜および該燃料側電極膜に当接され
る集電板を難焼結性のＮｉＡｌ 2 Ｏ4 でコーティングし
たＮｉＯ粒子を用いたＮｉ−サーメットで構成したこと
により、固体電解質型燃料電池の発電温度である１００
０℃程度の高温においてもＮｉの凝集および材料の焼結
が生じないので、燃料側電極膜およびこれに当接される
集電板の高温安定性が向上し、適度な気孔性が保持され
る。従って、ガス電極反応が安定し、長時間安定した電
池性能が得られる。
る集電板を難焼結性のＮｉＡｌ 2 Ｏ4 でコーティングし
たＮｉＯ粒子を用いたＮｉ−サーメットで構成したこと
により、固体電解質型燃料電池の発電温度である１００
０℃程度の高温においてもＮｉの凝集および材料の焼結
が生じないので、燃料側電極膜およびこれに当接される
集電板の高温安定性が向上し、適度な気孔性が保持され
る。従って、ガス電極反応が安定し、長時間安定した電
池性能が得られる。
【００１０】本発明において、ＮｉＡｌ2 Ｏ4 でコーテ
ィングしたＮｉＯ粒子とは、表面に難焼結性のＮｉＡｌ
2 Ｏ4 層が形成されたＮｉＯ粒子であり、例えば化学蒸
着法（ＣＶＤ）またはスラリーコーティング法によって
ＮｉＯ粒子表面に薄いＡｌ2Ｏ3 （またはＡｌ）層を形
成し、次いでこの粒子を８００〜１２００℃で１〜１０
時間焼成することによって得られる。
ィングしたＮｉＯ粒子とは、表面に難焼結性のＮｉＡｌ
2 Ｏ4 層が形成されたＮｉＯ粒子であり、例えば化学蒸
着法（ＣＶＤ）またはスラリーコーティング法によって
ＮｉＯ粒子表面に薄いＡｌ2Ｏ3 （またはＡｌ）層を形
成し、次いでこの粒子を８００〜１２００℃で１〜１０
時間焼成することによって得られる。
【００１１】サーメットとは、一般に金属炭化物、ホウ
化物または酸化物と金属との共焼結体をいい、本発明に
おけるＮｉ−サーメットは、前記表面に難焼結性のＮｉ
Ａｌ 2 Ｏ4 層が形成されたＮｉＯと、例えばＺｒＯ2 、
ＭｇＯ、ＭｇＡｌ2 Ｏ4 またはＮｉＡｌ2 Ｏ4 等からな
るサーメットがあげられる。このようなＮｉ−サーメッ
トは前記表面にＮｉＡｌ2 Ｏ4 層が形成されたＮｉＯ粒
子を用いて公知の方法、例えば原料粉末の混合、仮焼、
粉砕・分級、成形、および本焼成というプロセスにより
作製される。
化物または酸化物と金属との共焼結体をいい、本発明に
おけるＮｉ−サーメットは、前記表面に難焼結性のＮｉ
Ａｌ 2 Ｏ4 層が形成されたＮｉＯと、例えばＺｒＯ2 、
ＭｇＯ、ＭｇＡｌ2 Ｏ4 またはＮｉＡｌ2 Ｏ4 等からな
るサーメットがあげられる。このようなＮｉ−サーメッ
トは前記表面にＮｉＡｌ2 Ｏ4 層が形成されたＮｉＯ粒
子を用いて公知の方法、例えば原料粉末の混合、仮焼、
粉砕・分級、成形、および本焼成というプロセスにより
作製される。
【００１２】本発明において燃料極材として使用するＮ
ｉＡｌ2 Ｏ4 をコーティングしたＮｉＯ粒子を用いて製
作したＮｉ−サーメットは、高温における安定性が非常
に高いので、燃料改質触媒としても有用であり、活性低
下がなく、安定な触媒性能を得ることができる。
ｉＡｌ2 Ｏ4 をコーティングしたＮｉＯ粒子を用いて製
作したＮｉ−サーメットは、高温における安定性が非常
に高いので、燃料改質触媒としても有用であり、活性低
下がなく、安定な触媒性能を得ることができる。
【００１３】
【実施例】次に本発明を実施例によってさらに詳細に説
明する。 実施例１ 数〜サブμｍのＮｉＯ粒子表面に、例えば化学蒸着法
（ＣＶＤ）によってＡｌ 2 Ｏ3 を蒸着し、この粒子を８
００〜１２００℃で１〜１０時間焼成して表面に難焼結
性のＮｉＡｌ2 Ｏ4 層を形成する。次いで、このＮｉＡ
ｌ2 Ｏ4 がコーティングされたＮｉＯ粒子を用い、原料
粉末の混合（ＮｉＯ＋ＹＳＺ）、仮焼（条件：８００〜
１２００℃／１〜１０時間）、粉砕・分級（≦１０６μ
ｍ）、成形および本焼成（条件：１３００〜１６００℃
／３〜１５時間）という工程を経て、ＮｉＯを４０ｖｏ
ｌ％（還元時）含有するサーメット（Ｎｉ＋ＹＳＺ）を
作製した。図１は、このようにして製作したＮｉ−ＹＳ
Ｚサーメットの材料構造を模式的に示した図、図２はそ
の一部拡大図である。図において、Ｎｉ−ＹＳＺサーメ
ットのＮｉＯ粒子表面が難焼結性のＮｉＡｌ2 Ｏ4 でコ
ーティングされている。
明する。 実施例１ 数〜サブμｍのＮｉＯ粒子表面に、例えば化学蒸着法
（ＣＶＤ）によってＡｌ 2 Ｏ3 を蒸着し、この粒子を８
００〜１２００℃で１〜１０時間焼成して表面に難焼結
性のＮｉＡｌ2 Ｏ4 層を形成する。次いで、このＮｉＡ
ｌ2 Ｏ4 がコーティングされたＮｉＯ粒子を用い、原料
粉末の混合（ＮｉＯ＋ＹＳＺ）、仮焼（条件：８００〜
１２００℃／１〜１０時間）、粉砕・分級（≦１０６μ
ｍ）、成形および本焼成（条件：１３００〜１６００℃
／３〜１５時間）という工程を経て、ＮｉＯを４０ｖｏ
ｌ％（還元時）含有するサーメット（Ｎｉ＋ＹＳＺ）を
作製した。図１は、このようにして製作したＮｉ−ＹＳ
Ｚサーメットの材料構造を模式的に示した図、図２はそ
の一部拡大図である。図において、Ｎｉ−ＹＳＺサーメ
ットのＮｉＯ粒子表面が難焼結性のＮｉＡｌ2 Ｏ4 でコ
ーティングされている。
【００１４】このＮｉ−サーメットを燃料極材および燃
料側電極に当接される集電板材料として用いて固体電解
質型燃料電池を構成し、１０００℃で１０００時間の発
電実験をした。実験開始時および終了時の燃料極材を走
査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で分析したことろ、発電前後
における焼結性の差異は認められなかった。また実験終
了後、燃料極材中のＮｉの分布状態をＥＰＭＡ（元素分
析）分析したところ、従来技術でみられるようなＮｉの
凝集は認められなかった。
料側電極に当接される集電板材料として用いて固体電解
質型燃料電池を構成し、１０００℃で１０００時間の発
電実験をした。実験開始時および終了時の燃料極材を走
査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で分析したことろ、発電前後
における焼結性の差異は認められなかった。また実験終
了後、燃料極材中のＮｉの分布状態をＥＰＭＡ（元素分
析）分析したところ、従来技術でみられるようなＮｉの
凝集は認められなかった。
【００１５】本実施例における低電流密度域（０〜０．
５Ａcm-2）における燃料側電極の分極特性（ＩＲ補正あ
り）を、ＮｉＡｌ2 Ｏ4 がコーティングされていないＮ
ｉＯ粒子を用いたＮｉ−サーメットからなる従来技術と
比較して図３に示した。図において、表面に難焼結性の
ＮｉＡｌ2 Ｏ4 をコーティングしたＮｉＯ粒子を用いた
本実施例は分極値が低くなっていることが分かる。従っ
て、本実施例によれば、ＳＯＦＣの発電が行われる低電
流密度域での分極値が低減されることにより、発電効率
が向上する。このような効果は、１０００時間の発電実
験終了後においても認められた。表１は、本実施例にお
ける１０００時間の発電実験前後の燃料側電極の分極変
化を、従来技術と比較して示したものである。
５Ａcm-2）における燃料側電極の分極特性（ＩＲ補正あ
り）を、ＮｉＡｌ2 Ｏ4 がコーティングされていないＮ
ｉＯ粒子を用いたＮｉ−サーメットからなる従来技術と
比較して図３に示した。図において、表面に難焼結性の
ＮｉＡｌ2 Ｏ4 をコーティングしたＮｉＯ粒子を用いた
本実施例は分極値が低くなっていることが分かる。従っ
て、本実施例によれば、ＳＯＦＣの発電が行われる低電
流密度域での分極値が低減されることにより、発電効率
が向上する。このような効果は、１０００時間の発電実
験終了後においても認められた。表１は、本実施例にお
ける１０００時間の発電実験前後の燃料側電極の分極変
化を、従来技術と比較して示したものである。
【００１６】
【表１】 （負荷＝０．５Ａ／ｃｍ2 ） η ：燃料側電極の分極値（ＩＲ補正あり） 表１において、本実施例の場合は燃料側電極の分極値が
ほとんど変化していないことが分かる。
ほとんど変化していないことが分かる。
【００１７】実施例２ 図４は、本発明の他の実施例に用いた燃料極材の材料構
造を示す模式図である。この燃料極材は、先ず、従来法
で作製した燃料極材（ＮｉＡｌ2 Ｏ4 コーティングして
いないＮｉＯ使用）の仮焼済み粉末にカーボン等の増孔
材を添加、混合し、所定の形状に成形したものを焼成す
ることにより多孔質のＮｉＯ−サーメットを作製し、次
いで化学蒸着法（ＣＶＤ）またはメッキ法によってサー
メット中のＮｉＯ粒子表面をＡｌ2 Ｏ3 で被覆し、その
後、７００〜１２００℃で１〜１０時間再焼成して前記
ＮｉＯ表面にＮｉＡｌ2 Ｏ4 被膜を形成したものであ
る。このようなＮｉ−ＹＳＺサーメットを用いて燃料側
電極を製作しても上記実施例１と同様、高温の酸化還元
雰囲気で長時間使用しても経時変化のない、安定な燃料
電池となる。
造を示す模式図である。この燃料極材は、先ず、従来法
で作製した燃料極材（ＮｉＡｌ2 Ｏ4 コーティングして
いないＮｉＯ使用）の仮焼済み粉末にカーボン等の増孔
材を添加、混合し、所定の形状に成形したものを焼成す
ることにより多孔質のＮｉＯ−サーメットを作製し、次
いで化学蒸着法（ＣＶＤ）またはメッキ法によってサー
メット中のＮｉＯ粒子表面をＡｌ2 Ｏ3 で被覆し、その
後、７００〜１２００℃で１〜１０時間再焼成して前記
ＮｉＯ表面にＮｉＡｌ2 Ｏ4 被膜を形成したものであ
る。このようなＮｉ−ＹＳＺサーメットを用いて燃料側
電極を製作しても上記実施例１と同様、高温の酸化還元
雰囲気で長時間使用しても経時変化のない、安定な燃料
電池となる。
【００１８】
【発明の効果】本発明によれば、燃料側電極および該燃
料側電極に当接される集電体材料として表面に難焼結性
のＮｉＡｌ2 Ｏ4 をコーティングしたＮｉＯ粒子を用い
たＮｉ−ＹＳＺサーメットを使用したことにより、高温
で長時間使用しても良好な電池性能が得られる。
料側電極に当接される集電体材料として表面に難焼結性
のＮｉＡｌ2 Ｏ4 をコーティングしたＮｉＯ粒子を用い
たＮｉ−ＹＳＺサーメットを使用したことにより、高温
で長時間使用しても良好な電池性能が得られる。
【図１】本発明の一実施例で燃料極材として使用したＮ
ｉ−ＹＳＺサーメットの結晶構造を示す模式図。
ｉ−ＹＳＺサーメットの結晶構造を示す模式図。
【図２】図１の一部拡大図。
【図３】本発明の一実施例における燃料極材の分極特性
を示す図。
を示す図。
【図４】本発明の他の実施例で燃料極材として使用した
Ｎｉ−ＹＳＺサーメットの材料構造を示す模式図。
Ｎｉ−ＹＳＺサーメットの材料構造を示す模式図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H01M 4/86 - 4/98 H01M 8/00 - 8/02 H01M 8/08 - 8/24
Claims (1)
- 【請求項１】 固体電解質膜の両面にそれぞれ燃料側電
極膜および酸素側電極膜を積層した単セルの前記両電極
膜に集電板を当接し、ガスセパレータまたはガス流路部
材を介して多数積層した固体電解質型燃料電池におい
て、前記燃料側電極膜および該燃料側電極膜に当接され
る集電板をＮｉＡｌ2 Ｏ4 でコーティングしたＮｉＯを
用いたＮｉ−サーメットで構成したことを特徴とする固
体電解質型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5053993A JP2771090B2 (ja) | 1993-03-15 | 1993-03-15 | 固体電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5053993A JP2771090B2 (ja) | 1993-03-15 | 1993-03-15 | 固体電解質型燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06261891A JPH06261891A (ja) | 1994-09-20 |
| JP2771090B2 true JP2771090B2 (ja) | 1998-07-02 |
Family
ID=12958143
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5053993A Expired - Lifetime JP2771090B2 (ja) | 1993-03-15 | 1993-03-15 | 固体電解質型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2771090B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2007020863A1 (ja) * | 2005-08-18 | 2007-02-22 | Sumitomo Metal Mining Co., Ltd. | 固体電解質型燃料電池用の酸化ニッケル粉末材料、その製造方法、それに用いられる原料組成物及びそれを用いた燃料極材料 |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2020520463A (ja) * | 2017-05-03 | 2020-07-09 | パシフィック ジェリー | 製品をテストする方法 |
| JP2019205797A (ja) * | 2018-05-30 | 2019-12-05 | オーリングテスト生命科学研究所有限会社 | 測定方法 |
-
1993
- 1993-03-15 JP JP5053993A patent/JP2771090B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2007020863A1 (ja) * | 2005-08-18 | 2007-02-22 | Sumitomo Metal Mining Co., Ltd. | 固体電解質型燃料電池用の酸化ニッケル粉末材料、その製造方法、それに用いられる原料組成物及びそれを用いた燃料極材料 |
| US8288053B2 (en) | 2005-08-18 | 2012-10-16 | Sumitomo Metal Mining Co., Ltd. | Nickel oxide powder material for solid oxide fuel cell, production process thereof, raw material composition for use in the same, and anode material using the nickel oxide powder material |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06261891A (ja) | 1994-09-20 |
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Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 19980310 |