JP5284596B2 - 固体酸化物型電池 - Google Patents
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Description
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2)
(1) 固体炭素が担持され、複合金属酸化物又はサーメットを含むアノード材料を有するアノード、カソード材料を有するカソード、及び、アノードとカソードとの間に配置されたイオン伝導性の固体酸化物を含む電解質、を少なくとも有する固体酸化物型電池における発電方法であって、アノード材料に担持された固体炭素を二酸化炭素と反応させて気体の一酸化炭素に変換し、当該気体の一酸化炭素を酸化することにより発電することを特徴とする固体酸化物型電池の発電方法。
(2) 発電時に消費される一酸化炭素の50モル%以上が、固体炭素と二酸化炭素との反応により生じた一酸化炭素である上記(1)記載の発電方法。
(3) 電荷移動量の50%以上が、固体炭素と二酸化炭素との反応により得られた一酸化炭素の酸化に起因する、上記(1)または(2)に記載の発電方法。
(4) アノードの総面積をS(cm2)、25℃1気圧でのアルゴンガスの流量をF(cm3/秒)としたとき、F/Sの値が3.0(cm/秒)となるように、25℃1気圧のアルゴンガスをアノードに導入しながら発電した場合の電荷移動量をQ1、アルゴンガスをアノードに導入しないで発電した場合の電荷移動量をQ2としたとき、[(Q2−Q1)/Q2]×100が50以上である上記(1)から(3)のいずれかに記載の発電方法。(5) 発電時に、反応生成ガスによる圧力上昇分以上はアノード外部に反応生成ガスを放出させないことを特徴とする、上記(1)から(4)のいずれかに記載の発電方法。
(6) 発電時に、アノードにキャリアガスを実質的に導入しないことを特徴とする、上記(1)から(5)のいずれかに記載の発電方法。
(7) 発電時に、系外からアノードへの酸素の流入を抑制することを特徴とする、上記(1)から(6)のいずれかに記載の発電方法。
(8) 炭素と水素を構成元素として少なくとも含む有機化合物をアノードに導入し、200〜1200℃の温度条件下で、該有機化合物の熱分解反応を進行させることにより、固体炭素が担持された、上記(1)から(7)のいずれかに記載の発電方法。
(9) 炭素と水素を構成元素として少なくとも含む有機化合物が、プロパン又はブタンを主成分とするものである上記(8)に記載の発電方法。
(10) アノードの総面積をS(cm2)、25℃1気圧でのアルゴンガスの流量をF(cm3/秒)としたとき、F/Sの値が6.1(cm/秒)となるように、25℃1気圧のアルゴンガスを、賦活後発電前にアノードに導入して測定した開回路電圧が0.6V以上である上記(1)から(9)のいずれかに記載の発電方法。
(11) アノードの総面積をS(cm2)、25℃1気圧でのアルゴンガスの流量をF(cm3/秒)としたとき、F/Sの値が0.30(cm/秒)となるように、25℃1気圧のアルゴンガスを、賦活後発電前にアノードに導入して測定した開回路電圧が0.7V以上である上記(1)から(9)のいずれかに記載の発電方法。
(12) アノードの総面積をS(cm2)、25℃1気圧でのドライ水素ガスの流量をF(cm3/秒)としたとき、F/Sの値が6.1(cm/秒)となるように、25℃1気圧のドライ水素ガスを、賦活後発電前にアノードに導入して測定した開回路電圧が0.9V以上である上記(1)から(9)のいずれかに記載の発電方法。
(13) 賦活時の時間をT(分)、アノードの単位面積あたりの電荷移動量をQ(mAh/cm2)としたときのQ/Tの値が1(mAh/(cm2・分))以上である上記(1)から(12)のいずれかに記載の発電方法。
(14) 賦活時の時間をT(分)、出力密度をP(mW/cm2)としたときのP/Tの値が5(mW/(cm2・分))以上である上記(1)から(13)のいずれかに記載の発電方法。
(15) 発電時の温度が750℃以下である上記(1)から(14)のいずれかに記載の発電方法。
(16) 発電時の温度が750℃以下で、出力密度が50(mW/cm2)以上である上記(1)から(14)のいずれかに記載の発電方法。
(17) 電流密度9.3mA/cm2で発電したときの燃料利用効率が60%以上である上記(1)から(16)のいずれかに記載の発電方法。
(18) 電流密度80mA/cm2で発電したときの燃料利用効率が20%以上である上記(1)から(17)のいずれかに記載の発電方法。
(19) アノード材料が、複合金属酸化物、又は、複合金属酸化物と金属からなるサーメットである上記(1)から(18)のいずれかに記載の発電方法。
(20) サーメットが、Ni/YSZ、Ni/GDC、Ni/ScSZ又はNi/SDCである上記(19)に記載の発電方法。
(21) 電解質がGDCである上記(1)から(20)のいずれかに記載の発電方法。
(22) アノード材料を有するアノード、カソード材料を有するカソード、及び、アノードとカソードとの間に配置されたイオン伝導性の固体酸化物を含む電解質、を少なくとも有する固体酸化物型電池であって、該アノード材料が複合金属酸化物又はサーメットを含み、該アノード材料には固体炭素が担持されており、発電時にアノードにおいて、下記反応式(1)及び(2)を利用して発電することを特徴とする固体酸化物型電池。
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2)
(23) 反応式(2)で消費される一酸化炭素(CO)の50モル%以上が、反応式(1)で生成される上記(22)に記載の固体酸化物型電池。
(24) 電荷移動量の50%以上が、固体炭素と二酸化炭素との反応により得られた一酸化炭素の酸化に起因する、上記(22)または(23)記載の固体酸化物型電池。
(25) アノードの総面積をS(cm2)、25℃1気圧でのアルゴンガスの流量をF(cm3/秒)としたとき、F/Sの値が3.0(cm/秒)となるように、25℃1気圧のアルゴンガスをアノードに導入しながら発電した場合の電荷移動量をQ1、アルゴンガスをアノードに導入しないで発電した場合の電荷移動量をQ2としたとき、[(Q2−Q1)/Q2]×100が50以上である、上記(22)から(24)のいずれかに記載の固体酸化物型電池。
(26) 発電時に、反応生成ガスによる圧力上昇分以上はアノード外部に反応生成ガスを放出させないことを特徴とする、上記(22)から(25)のいずれかに記載の固体酸化物型電池。
(27) 発電時に、アノードにキャリアガスを実質的に導入しないことを特徴とする、上記(22)から(26)のいずれかに記載の固体酸化物型電池。
(28) 発電時に、系外からアノードへの酸素の流入を抑制することを特徴とする、上記(22)から(27)のいずれかに記載の固体酸化物型電池。
(29) アノードの総面積をS(cm2)、25℃1気圧でのアルゴンガスの流量をF(cm3/秒)としたとき、F/Sの値が6.1(cm/秒)となるように、25℃1気圧のアルゴンガスを、賦活後発電前にアノードに導入して測定した開回路電圧が0.6V以上である上記(22)から(28)のいずれかに記載の固体酸化物型電池。
(30) アノード材料を有するアノード、カソード材料を有するカソード、及び、アノードとカソードとの間に配置されたイオン伝導性の固体酸化物を含む電解質、を少なくとも有する電気化学リアクターであって、該アノード材料が複合金属酸化物又はサーメットを含み、該アノード材料には固体炭素が担持されており、該固体炭素を酸化させる際に、下記反応式(1)及び(2)を利用して酸化させることを特徴とする電気化学リアクター。
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2)
(31) 反応式(2)で消費される一酸化炭素(CO)の50モル%以上が反応式(1)で生成される上記(30)に記載の電気化学リアクター。
(32) 電荷移動量の50%以上が、固体炭素と二酸化炭素との反応により得られた一酸化炭素の酸化に起因する、上記(30)または(31)に記載の電気化学リアクター。
(33) アノードの総面積をS(cm2)、25℃1気圧でのアルゴンガスの流量をF(cm3/秒)としたとき、F/Sの値が3.0(cm/秒)となるように、25℃1気圧のアルゴンガスをアノードに導入しながら固体炭素を酸化した場合の電荷移動量をQ1、アルゴンガスをアノードに導入しないで固体炭素を酸化した場合の電荷移動量をQ2としたとき、[(Q2−Q1)/Q2]×100が50以上である上記(30)から(32)のいずれかに記載の電気化学リアクター。
(34) 通電時に、反応生成ガスによる圧力上昇分以上はアノード外部に反応生成ガスを放出させないことを特徴とする、上記(30)から(33)のいずれかに記載の電気化学リアクター。
(35) 通電時に、系内にキャリアガスを実質的に導入しないことを特徴とする、上記(30)から(34)のいずれかに記載の電気化学リアクター。
(36) 通電時に、系外からアノードへの酸素の流入を抑制することを特徴とする、上記(30)から(35)のいずれかに記載の電気化学リアクター。
0.2≦[V1/(V1+V2)]≦0.8
(ZrO2)1−x(M2O3)x
[式中、MはY、Sc、Sm、Al、Nd、Gd、Yb及びCeからなる群より選ばれた1種以上の元素を示す。ただしここで、MがCeの場合はM2O3の代わりにCeO2である。]、又は、下記一般式
(ZrO2)1−x(MO)x
[式中、MはCa及びMgからなる群より選ばれた1種以上の元素を示す]
における、xが0<x≦0.3である固溶体が好ましい。特に好ましいものとしては、例えば、(ZrO2)1−x(Y2O3)x(式中、0<x≦0.3)等が挙げられ、より好ましくは、式中、0.08≦x≦0.1である。また、更に好ましいものとしては(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08等が挙げられる。
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2)
C+O2− → CO+2e− (3)
C+2O2− → CO2+4e− (4)
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2)
電解質として厚さ0.3mmの8YSZ(8モル%のY2O3がドープされたZrO2)ディスクを使用し、アノード材料にはNi/GDC(Gdがドープされたセリア)多孔質サーメットを、カソード材料にはLa0.85Sr0.15MnO3多孔質膜を用いた。アノード(燃料極)の厚さは30μmであった。ただし、二酸化炭素(CO2)の生成量を調べた図4の実験のみ、アノード(燃料極)の厚さは50μmであった。なお、構成と製造方法は、一般的な固体酸化物型燃料電池の構成と製造方法に従った。すなわち、アノード材料及びカソード材料の粉体を溶媒に分散し、有機バインダー等を添加してスラリーを調製した。次いで、当該スラリーをドクターブレード法でディスクに塗布し、焼成して固体酸化物型燃料電池を作成した。
電解質として、厚さ0.3mmのGDC(Ce0.9Gd0.1O2−X)ディスク、又は、厚さ0.3mmの8YSZ(8モル%のY2O3がドープされたZrO2)ディスクを用いた。また、アノード材料(燃料極材料)としてNi/GDCサーメットを用いた。アノード(燃料極)の厚さは40μmであった。また、カソード材料(空気極材料)としては、電解質としてGDCディスクを用いた場合にはSSC(Sm0.5Sr0.5CoO3)を用い、電解質として8YSZディスクを用いた場合にはLSM(La0.85Sr0.15MnO3)を用いた。構成と製造方法は、一般的な固体酸化物型燃料電池の構成と製造方法に従った。
電解質として、厚さ0.3mmの8YSZ(8モル%のY2O3がドープされたZrO2)ディスク、ScSZ(10モル%のSc2O3と1モル%のCeO2がドープされたZrO2)ディスク及びGDC(Ce0.1Ga0.9O2−x)ディスクを使用した。アノード(燃料極)には、Ni/GDCサーメットを用いた。Ni/GDCの重量比は50/50か40/60であった。特に断らない限りは50/50である。アノード(燃料極)の厚さは30〜50μmであった。カソード(空気極)には、電解質が8YSZディスクかScSZディスクのときはLa0.85Sr0.15MnO3の多孔質膜を用い、電解質がGDCディスクのときはSSC(Sm0.5Sr0.5CoO3)の多孔質膜を用いた。構成と製造方法は、一般的な固体酸化物型燃料電池の構成と製造方法に従った。
図8に、8YSZ電解質及びGDC電解質を用いたセルの固体炭素における発電特性を示す。アノード(燃料極)の厚さは、各々30μmと35μmであった。熱分解炭素析出はプロパンを50ccmで供給し、時間については、YSZ電解質は5分、GDC電解質は30分とした。また、発電時の電流密度は何れも80mA/cm2とした。
図11に、ScSZを電解質に用いたセルの発電特性を8YSZと比較したものを示す。何れもアノード(燃料極)の厚さは30μmであった。熱分解炭素析出は900℃においてプロパンを50ccmで5分間供給して行った。発電実験は900℃で80mA/cm2の電流密度で行なった。電荷移動量Q(mAh/cm2)、及び、熱分解炭素析出時間(賦活時の時間)をT(分)としたときのQ/Tの値は、ScSZ電解質で、それぞれQ=234mAh/cm2、及び、Q/T=46.8mAh/(cm2・分))であった。また、YSZ電解質で、それぞれ119mAh/cm2、及び、Q/T=23.8mAh/(cm2・分))であった。
図12と図13に、ScSZを電解質に用いたセルの発電特性を、アノードの厚さとアノードの組成(Ni/GDCの重量比)について調べたものを示す。熱分解炭素析出は、900℃においてプロパンを50ccmで5分間供給して行った。発電実験は、900℃で電流密度80mA/cm2と160mA/cm2で行った。
図15に、ScSZを電解質に用いて、熱分解炭素析出の温度を変えたときの、発電特性を示す。アノードの膜厚は50μmであった。熱分解炭素析出は、800℃か900℃において、プロパンを50ccmで5分間供給することで行い、900℃において80mA/cm2の電流密度で発電実験を行なった。
<アノード(燃料極)の厚さを80μmにした場合>
電解質として厚さ0.3mmのScSZ(10モル%のSc2O3と1モル%のCeO2がドープされたZrO2)ディスクを使用した。アノード(燃料極)には厚さ80μmのNi/GDC(GDC:Ce0.67Gd0.33O2−δ)サーメットを用いた。Ni/GDCの重量比は50/50であった。カソード(空気極)には厚さが40μmのLa0.85Sr0.15MnO3−δ(LSM)とGDCからなる多孔質コンポジット膜で、LSM/GDCの重量比が60/40で、厚さが40μmの多孔質コンポジット膜を用いた。構成と製造方法は、一般的な固体酸化物型燃料電池の構成と製造方法に従った。
2 アノード
2a アノード材料
2b アノードの集電体
3 カソード
3a カソード材料
3b カソードの集電体
4 電解質
Claims (19)
- 固体炭素が担持され、複合金属酸化物又はサーメットを含むアノード材料を有するアノード、カソード材料を有するカソード、及び、アノードとカソードとの間に配置されたイオン伝導性の固体酸化物を含む電解質、を少なくとも有する固体酸化物型電池における発電方法であって、
固体炭素をアノード材料に担持する「賦活工程」と、該固体炭素を二酸化炭素と反応させて気体の一酸化炭素に変換し、当該気体の一酸化炭素を酸化する、下記反応式(1)及び(2)を利用した「発電工程」を有し、
かつ、賦活工程に用いた時間をT(分)、賦活工程から発電工程1サイクル間のアノードの単位面積あたりの電荷移動量をQ(mAh/cm2)としたとき、Q/Tの値が1(mAh/(cm2・分))以上であり、
かつ、発電工程時に、アノードにキャリアガスを実質的に導入しない
ことを特徴とする固体酸化物型電池の発電方法。
CO2+C → 2CO (1)
CO+O2− → CO2+2e− (2) - 発電工程時に消費される一酸化炭素の50モル%以上が、固体炭素と二酸化炭素との反応により生じた一酸化炭素である請求項1記載の発電方法。
- 電荷移動量の50%以上が、固体炭素と二酸化炭素との反応により得られた一酸化炭素の酸化に起因する、請求項1または2に記載の発電方法。
- 発電工程時に生成した反応生成ガスによる圧力上昇分以上はアノード外部に反応生成ガスを放出させないことを特徴とする、請求項1から3のいずれかに記載の発電方法。
- 発電工程時に、系外からアノードへの酸素の流入を抑制することを特徴とする、請求項1から4のいずれかに記載の発電方法。
- 賦活工程が炭素と水素を構成元素として少なくとも含む有機化合物をアノードに導入し、200〜1200℃の温度条件下で、該有機化合物の熱分解反応を進行させることにより行なわれる請求項1から5のいずれかに記載の発電方法。
- 炭素と水素を構成元素として少なくとも含む有機化合物が、プロパン又はブタンを主成分とするものである請求項6に記載の発電方法。
- アノードの総面積をS(cm2)、25℃1気圧でのアルゴンガスの流量をF(cm3/秒)としたとき、F/Sの値が6.1(cm/秒)となるように、25℃1気圧のアルゴンガスを、賦活工程後、発電工程前にアノードに導入して測定した開回路電圧が0.6V以上である請求項1から7のいずれかに記載の発電方法。
- アノードの総面積をS(cm2)、25℃1気圧でのアルゴンガスの流量をF(cm3/秒)としたとき、F/Sの値が0.30(cm/秒)となるように、25℃1気圧のアルゴンガスを、賦活工程後、発電工程前にアノードに導入して測定した開回路電圧が0.7V以上である請求項1から7のいずれかに記載の発電方法。
- アノードの総面積をS(cm2)、25℃1気圧でのドライ水素ガスの流量をF(cm3/秒)としたとき、F/Sの値が6.1(cm/秒)となるように、25℃1気圧のドライ水素ガスを、賦活工程後、発電工程前にアノードに導入して測定した開回路電圧が0.9V以上である請求項1から7のいずれかに記載の発電方法。
- 賦活工程に用いた時間をT(分)、出力密度をP(mW/cm2)としたときのP/Tの値が5(mW/(cm2・分))以上である請求項1から10のいずれかに記載の発電方法。
- 発電工程時の温度が750℃以下である請求項1から11のいずれかに記載の発電方法。
- 発電工程時の温度が750℃以下で、出力密度が50(mW/cm2)以上である請求項1から11のいずれかに記載の発電方法。
- 電流密度9.3mA/cm2で発電したときの燃料利用効率が60%以上である請求項1から13のいずれかに記載の発電方法。
- 電流密度80mA/cm2で発電したときの燃料利用効率が20%以上である請求項1から14のいずれかに記載の発電方法。
- アノード材料が、複合金属酸化物、又は、複合金属酸化物と金属からなるサーメットである請求項1から15のいずれかに記載の発電方法。
- サーメットが、Ni/YSZ、Ni/GDC、Ni/ScSZ又はNi/SDCである請求項16に記載の発電方法。
- 電解質がGDCである請求項1から17のいずれかに記載の発電方法。
- 請求項1から18のいずれかに記載の発電方法で発電することを特徴とする、固体酸化物型電池。
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