JP2008529943A - 水素製造 - Google Patents
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Abstract
【選択図】図6
Description
再び、全ての炭素がCO2に転換されそして水素が唯一の使用可能な製品となる。
・PSE(周期系元素)のVIII族の遷移元素、Fe、NiおよびCo、は或る温度範囲で炭素が存在するところでメタ安定Me3Cセメンタイトを生成し得る。一定の反応速度論的な安定性はあるが、このようなMe−C系は、金属とグラファイトが分れた相として存在するときにのみ、熱的にバランスする。
・この炭素を供給する種は、少なくとも或る所定の時間間隔で安定な蒸気および/またはガス相を形成しなければならない。
・この触媒的に生成した繊維またはホイスカーの直径は、その触媒のサイズと直接的な関係がある。
Ni(OH)2は、硝酸ニッケルの水性溶液からpH9でのアンモニア沈殿によって製造した。
前記複合触媒200mgをセラミックボートに置き、このセラミックボートは30cmの熱領域を伴う管状の炉に入れられ、この炉は直径40mmかつ長さ1000mmのシリカチューブを備える。このシリカチューブは両端で適当な固定装置で固定され、この固定装置はガス供給口とガス出口とを有する。このシステム全体に純粋なメタンを一気に流し込む。620℃のCVD反応温度までの加熱を始めた後に、90ml/分のメタンガス流を調節した。加熱速度は10℃/分で、620℃の定常温度を4時間にわたって維持した。350℃の温度に達した後で、排気ガス中の水素含有率の増加を観察した。反応温度到達から20分後に、排ガス中に68体積%の水素濃度が測定された。4時間の試験の間に、この水素濃度は連続的に下がったが、最後でも51体積%であった。室温まで冷却した後、3.87gのカーボンナノファイバーをこのリアクターから取り出した。図2はこれらのカーボンナノファイバーを示す、これは高度のグラファイト構造および50〜70nmの平均粒径を有する。
Claims (33)
- 好適な炭化水素含有供給ガスから水素含有ガス混合物をリフォーマーで製造する方法であって、該供給ガスの少なくとも一部を該リフォーマーに入る前に迂回させそして少なくとも一つの第二リフォーマーに供給し、ここで該供給ガスが第二リフォーマーでナノ構造触媒と接触し、そして第二リフォーマーの実質的にCOおよびCO2を含まない排気ガスを該リフォーマーから排出された水素含有ガス混合物と混合するかまたは該リフォーマーへ導入することを特徴とする、方法。
- 該リフォーマーに入る前に、第二リフォーマーの排気ガスを予熱することを特徴とする、請求項1に記載の方法。
- 該リフォーマーの排気ガスを一酸化炭素除去のために後燃焼することを特徴とする、請求項1または2に記載の方法。
- 第二リフォーマーの排気ガスを、該リフォーマーから排出された水素含有ガス混合物と混合し且つ後燃焼の前に冷却することを特徴とする、請求項3に記載の方法。
- ナノ構造触媒を坦体に配置することを特徴とする、請求項1〜4のいずれか1項に記載の方法。
- 坦体が二次元坦体であることを特徴とする、請求項5に記載の方法。
- 坦体が粒子形状セラミック体または粒子形状ガラス体を含むことを特徴とする、請求項5に記載の方法。
- 該排気ガス中の水素含有量に応じて随意に、第二リフォーマーにおいてナノ構造触媒を連続的に供給および排出することを特徴とする、請求項1〜7のいずれか1項に記載の方法。
- 第二リフォーマーにおいてナノ構造触媒と供給ガスを並流で導くことを特徴とする、請求項8に記載の方法。
- 第二リフォーマーにおいてナノ構造触媒と供給ガスを逆流で導くことを特徴とする、請求項8に記載の方法。
- 第二リフォーマーにおける供給ガスが、300℃〜1400℃の範囲の温度のナノ構造触媒と接触することを特徴とする、請求項1〜10のいずれか1項に記載の方法。
- 第二リフォーマーにおける供給ガスが、400℃〜700℃の範囲の温度のナノ構造触媒と接触することを特徴とする、請求項11に記載の方法。
- 触媒が、VIII族遷移元素からなる群から選択されることを特徴とする、請求項1〜12のいずれか1項に記載の方法。
- 触媒が、アルカリ土類金属酸化物、ケイ素、酸化ケイ素およびそれらの混合物からなる群から選択された部分を含む複合触媒であることを特徴とする、請求項13に記載の方法。
- ニッケルおよび/または鉄を触媒として使用することを特徴とする、請求項13または14に記載の方法。
- 第二リフォーマーにおける触媒を、連続的または非連続的に排出し且つ付着している炭素化合物から分離することを特徴とする、請求項1〜15のいずれか1項に記載の方法。
- 触媒を、付着している炭素化合物から機械的に、好ましくはサイクロンから離れてまたはサイクロン内でスクラップにすることによって、分離することを特徴とする、請求項16に記載の方法。
- 触媒を、付着している炭素化合物から化学的に、好ましくはエッチングプロセスによって、分離することを特徴とする、請求項16に記載の方法。
- 触媒を、付着している炭素化合物から物理的に、好ましくは高温処理、RFまたはHFによる誘導加熱による焼成によって、分離することを特徴とする、請求項16に記載の方法。
- 天然ガスを供給ガスとして使用することを特徴とする、請求項1から19のいずれか1項に記載の方法。
- 随意に事前精製したバイオガスを供給ガスとして使用することを特徴とする、請求項1から19のいずれか1項に記載の方法。
- 供給ガスの一部を、該リフォーマーおよび/または第二リフォーマーを加熱するための加熱ガスとして使用することを特徴とする、請求項1から21のいずれか1項に記載の方法。
- 第二リアクターを少なくとも部分的に該リフォーマーの廃熱によって加熱することを特徴とする、請求項1から22のいずれか1項に記載の方法。
- 請求項1〜23のいずれか1項に記載の方法を使用して、触媒に付着する、高品質の技術的なスス、ナノオニオン、ナノホーン、ナノファイバーおよび/またはナノチューブを製造する方法。
- 供給ライン(a)、供給ライン(a)に接続する過熱蒸気ライン(b)および排出ライン(c)を有するリフォーマー(1)における好適な供給ガスから水素含有ガス混合物を製造するための装置であって、
該供給ガスの少なくとも一部を、リフォーマー(1)に入る前に、過熱蒸気ライン(b)と接続する前方で順流れ方向で備えられたライン(d)を介して迂回させ、且つ少なくとも一つの第二リフォーマー(2)に供給し、ここで第二リフォーマー(2)における該供給ガスがナノ構造触媒と接触し、且つ第二リフォーマー(2)の排気ガスを、リフォーマー(1)から排出された水素含有ガス混合物とライン(e)を介してライン(f)で混合し、またはライン(g)を介してリフォーマー(1)に導入することを特徴とする、装置。 - 熱交換器(3)をリフォーマー(1)に追加して配置し、該熱交換器は随意にライン(g)に接続することができることを特徴とする、請求項25に記載の装置。
- ラインを介して過熱蒸気ライン(b)と接続した熱交換器(4)を、リフォーマー(1)に追加して配置し、且つ第二リフォーマー(2)の排気ガスをライン(h)を介して熱交換器(4)の蒸気サプライ(i)に供給することを特徴とする、請求項25または26のいずれか1項に記載の装置。
- リフォーマー(1)の排気ガスを、排出ライン(c)を介して熱交換器(5)に導き、且つそこで生じる蒸気を熱交換器(4)の蒸気サプライ(i)へ供給することを特徴とする、請求項27に記載の装置。
- 熱交換器(5)からの排気ガスを、一酸化炭素除去のためにライン(j)を介して燃焼リアクター(6)へ導くことを特徴とする、請求項28に記載の装置。
- 第二リフォーマー(2)が、ナノ構造触媒の連続的な供給および排出のための供給排出アレンジメント(7)を含むことを特徴とする、請求項25〜29のいずれか1項に記載の装置。
- 供給ガスの一部を、ライン(k)を介してライン(d)から迂回させ、且つライン(k)を介して加熱ガスとしてリフォーマー(1)および/または第二リフォーマー(2)に供給することを特徴とする、請求項25〜30のいずれか1項に記載の装置。
- リフォーマー(1)および第二リフォーマー(2)が、熱伝導エレメントで接続していることを特徴とする、請求項25〜31のいずれか1項に記載の装置。
- 触媒に付着する高品質の技術的なスス、ナノオニオン、ナノホーン、ナノファイバーおよび/またはナノチューブを製造するために、かつこれらを工業的なススの代用品として使用するために、好適な炭素含有供給ガスから水素含有ガス混合物を製造するための方法を使用し、ここで該供給ガスの少なくとも一部を第二リフォーマーに供給し、ここで第二リフォーマーにおける該供給ガスをナノ構造触媒と接触させ、かつ第二リフォーマーの実質的にCOおよびCO2を含まない排気ガスから、さらに随意に、CO2を低減させる方法。
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